JP3725246B2 - 薄膜光電材料およびそれを含む薄膜型光電変換装置 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は薄膜型光電変換装置の変換効率の改善に関し、特に、薄膜光電材料の光電変換効率の改善に関するものである。
【0002】
【従来の技術】
光電変換装置用の光電材料に関する重要な因子として、有効波長感度領域の広さ,光吸収係数の大きさ,キャリア移動度の大きさ,少数キャリアの寿命の長さなどがある。これらのいずれもが光電変換装置の高効率化において重要な物性パラメータであるが、特に、薄膜型光電変換装置においては吸収係数の大きさが重要な因子となる。すなわち、光電変換層が薄膜であるとき、吸収係数の小さな長波長領域では十分な光吸収が生ぜず、光電変換量が光電変換層の膜厚で制限されることになる。薄膜型光電変換装置の代表的なものとしてアモルファスシリコン系太陽電池があり、アモルファス光電材料は可視光領域での吸収係数が大きいので、500nm以下の膜厚のアモルファス光電材料で15mA/cm2 以上の短絡電流を実現している。しかし、アモルファスシリコンはその有効感度波長領域が800nm程度の波長までであるので、さらに長波長の光に感度を有しかつ高い吸収係数を兼ね備えた光電材料が望まれている。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】
近年、薄膜多結晶シリコン太陽電池に代表的に用いられているように、幅広い波長領域の光に感度を有する薄膜光電材料が開発されている。しかし、光電材料が薄膜である場合、光の波長が長いほど光電材料の吸収係数が減少するので、薄膜全体の光吸収量が膜厚によって限定されてしまい、全感度波長領域における有効な光電変換が困難となる。
【0004】
かかる事情に鑑み、本発明は、光電材料内に入射した光が外部に逃げにくい光散乱構造を形成することによって、大きな光電流を発生させ得る光電材料を提供することを目的としている。
【0005】
【課題を解決するための手段】
本発明の1つの態様による薄膜光電材料は、多結晶シリコンの下地層と、その下地層上に形成された光電変換層とを含み、この光電変換層はプラズマCVD法において500〜650℃の範囲内の温度で形成されたものであって、実質的にその厚さ方向に平行に成長した柱状晶の多結晶を含み、下地層と光電変換層とは全面において接していてその界面は実質的に平面であって光電変換層の自由表面は微細な凹凸を含む表面テクスチャ構造を有し、光電変換層に含まれる柱状晶の結晶粒の多くは前述の界面の法線にほぼ平行な<110>方向を有し、表面テクスチャ構造の微小な凹凸を形成する微小な斜面の多くは{100}面に対応していることを特徴としている。
【0007】
本発明の他の態様による薄膜型光電変換装置は、順次積層された一導電型多結晶シリコンの電極層,実質的に真性半導体の光電変換層,逆導電型の多結晶シリコン層および透明電極層を含み、光電変換層はプラズマCVD法において500〜650℃の範囲内の温度で形成されたものであって、実質的にその厚さ方向に平行に成長した柱状晶の多結晶を含み、多結晶シリコンの電極層と光電変換層とが全面において接して形成している第1の界面は実質的に平面であり、光電変換層と逆導電型の多結晶シリコン層との間の第2の界面は微小な凹凸を含み、光電変換層に含まれる柱状晶の結晶粒の多くは第1の界面の法線にほぼ平行な<110>方向を有し、第2の界面の微小な凹凸を形成する微小な斜面の多くは光電変換層に含まれる結晶の{100}面に対応していることを特徴としている。
【0010】
【発明の実施の形態】
図1において、本発明の1つの実施の形態による薄膜光電材料が模式的な断面図で概略的に図解されている。この薄膜光電材料は、ガラス基板1上に順次積層された下地層2および光電変換層3を含んでいる。
【0011】
下地層2は、たとえばプラズマCVD法を用いて高濃度にボロンがドープされたp+ 型アモルファスシリコン層をガラス基板1上に形成し、そのアモルファスシリコン層をエキシマレーザを用いたアニール処理で多結晶化することによって形成され得る。このように形成された下地層2に含まれる結晶粒の多くは、ガラス基板の表面1Sに対する法線にほぼ平行な<111>方向を有している。
【0012】
光電変換層3も、プラズマCVD法によって形成され得る。光電変換層3は、たとえば0.1〜0.5Torrの圧力と500〜650℃の温度の下で、導電型不純物を含まないシランガスと水素との混合ガスを用いて堆積される。したがって、光電変換層3は、実質的に真性の半導体として形成される。このように形成された光電変換層3に含まれる結晶粒の多くは下地層2から上方に延びる柱状晶の形態を示し、下地層2との界面2Sに対する法線にほぼ平行な<110>方向を有している。
【0013】
光電変換層3は約2〜50μmの範囲内の厚さに成長させられ、その自由表面は微細な凹凸3S1を含む表面テクスチャ構造を有している。これらの凹凸3S1は、V字状の溝または角錐を含み、光電変換層3の厚さより小さな範囲内で約0.2〜3μmの高低さを有している。さらに、凹凸3S1を形成する微細な斜面の多くは、光電変換層3に含まれる結晶粒の{100}面に対応している。
【0014】
図2は、図1に示されているような光電変換層3の一例を示す透過型電子顕微鏡(TEM)写真であり、下部の白い線分は500nmの長さを表している。このTEM写真において、<110>方向に延びる柱状晶と表面の凹凸3S1とが観察され得る。また、このTEM写真からわかるように、光電変換層3に含まれる柱状晶の<110>方向は、下地との界面2Sに対する法線に関して約15度以下のずれ角を有している。
【0015】
図1に示されているような光電変換層3においては、光が凹凸表面3S1で屈折して斜め入射し、さらに界面2Sと凹凸表面3S1との間で多重反射を起こすので、実効光学長が増大し、薄膜でありながら大きな光吸収量が得られる。
【0016】
凹凸3S1の密度や高低差は光電変換層3の形成条件の調節によって制御することができ、これにより、光電変換層3内で優先的に散乱される光の波長を選択することも可能である。すなわち、長波長の光を光電変換層3内で優先的に散乱させることにより、特に長波長の光に関する光吸収量を増大させることができる。
【0017】
図3は、図1に示されているような微細な凹凸3S1を含む表面テクスチャ構造が光電変換層の特性に及ぼす影響を示すグラフである。このグラフにおいて、横軸は吸収係数の逆数である吸収長(μm)を表わし、縦軸は量子効率の逆数を表している。白丸印は表面テクスチャ構造を有する光電変換層Aを含む光電変換装置に関する測定値を表わし、白角印は表面テクスチャ構造を有しない光電変換層Bを含む光電変換装置に関する測定値を表している。これらの光電変換層AとBは、いずれも9μmの厚さを有している。
【0018】
図3において、光電変換層AとBの実効光学長は、それぞれグラフ中の実線と破線の直線の傾きから求めることができる。得られた実効光学長は、表面テクスチャを有しない光電変換層Bに関しては46μmであるのに対して、表面テクスチャを有する光電変換層Aに関しては100μmに増大している。すなわち、表面テクスチャを有する光電変換層Aの実効光学長は、実際の膜厚の約11倍に増大している。さらに、光電変換層AとBの赤外光に関する量子効率は、それぞれグラフ中の実線と破線の直線が吸収長0の位置で示す量子効率の逆数として求められる。得られた赤外光効率は表面テクスチャを有しない光電変換層Bに関して4.3%であるのに対して、表面テクスチャを有する光電変換層Aに関しては8.4%に増大している。
【0019】
図4は図3と類似しているが、図4においては表面テクスチャ構造を有しかつ4μmの厚さを有する光電変換層を含む光電変換装置Cに関する測定結果が示されている。この光電変換層Cは、67.4μmの実効光学長を有している。すなわち、光電変換層Cの実効光学長は、その膜厚の16倍以上に増大している。したがって、図3中の光電変換層Aと図4中の光電変換層Cとの比較から、表面テクスチャは特に光電変換層の膜厚が薄い場合に実効光学長を増大させる効果の著しいことがわかる。
【0020】
図5(A)および(B)においては、本発明に関連する参考例による薄膜光電材料が概略的な断面図で図解されている。これらの薄膜光電材料は、下地層2上に形成されたアモルファスシリコン層3Aと光電変換層3Bを含んでいる。図5における下地層2は、図1における場合に類似して形成され得る。アモルファスシリコン層3Aと光電変換層3Bは、たとえば0.1〜0.5Torrの圧力と200〜450℃の温度の下で、導電型不純物を含まないシランガス,水素およびSiF4 を含む混合ガスを用いて堆積される。
【0021】
図5(A)の場合、光電変換層3Bに含まれる結晶粒は下地層2との界面2Sにおいて核生成し、その結晶粒の成長とともにアモルファスシリコン領域3Aが減少する。そして、隣同士の結晶粒が成長して互いに接する位置でアモルファスシリコン領域3Aの成長が停止する。その結果、光電変換層3Bの底面には、微細な凹凸を含む界面3S2が形成される。
【0022】
他方、図5(B)においては、光電変換層3Bに含まれる結晶粒の核生成は、下地層2の表面2S上ではなく、アモルファスシリコン層3A内で生じている。したがって、一般的には、図5(B)におけるアモルファスシリコン層3Aの平均厚さは、図5(A)における場合よりも少し大きくなる。図5の場合においても、光電変換層3B内に含まれる結晶粒は、下地層2の表面2Sに対する法線にほぼ平行な<110>方向を有している。
【0023】
図6は、図5(B)に示されているような光電変換層の一例を示すTEM写真であり、底部の白い線分は100nmの長さを表している。このTEM写真において、アモルファスシリコン層3Aと光電変換層3Bとの間に微小な凹凸を含む界面3S2が観察され、光電変換層3B内には<110>方向に沿った柱状晶の多結晶構造が観察される。
【0024】
図5に示されているような光電変換層3Bにおいては、光電変換層3B内に入射した光が凹凸界面3S2によって斜め反射され、さらに光電変換層3Bの上側表面と凹凸界面3S2との間で多重反射を起こすので、実質的な光学長が増大し、薄膜でありながら大きな光吸収量が得られる。
【0025】
界面3S2に含まれる凹凸の密度や高低差はアモルファスシリコン層3Aと光電変換層3Bの形成条件を調節することにより制御することができ、これにより、光電変換層3B内で優先的に散乱される光の波長を選択することも可能である。なお、アモルファスシリコン層3Aの平均厚さもプラズマCVD条件を調節することによって制御し得るが、アモルファスシリコン層3Aの平均厚さがあまり大きくなることは好ましくない。なぜならば、アモルファスシリコン層3Aは光電変換層としては働かず、むしろ抵抗層として作用するからである。
【0026】
図7は、図5に示されているような微細な凹凸を含むテクスチャ界面3S2が光電変換層の特性に及ぼす影響を示すグラフである。このグラフにおいて横軸は光の波長(nm)を表わし、縦軸は量子効率を表わしている。黒丸印はテクスチャ界面を有する光電変換層Dを含む光電変換装置に関する測定値を表わし、白丸印はテクスチャ界面を有しない光電変換層Eを含む光電変換装置に関する測定値を表わしている。これらの光電変換層DとEは、いずれも4μmの厚さを有している。実線の直線は、テクスチャ界面を有しない4μm厚さの理想的な材質を仮定したシリコン光電変換層に関して、計算によって予測される量子効率を表わしている。図7内の影付された領域からわかるように、テクスチャ界面を有する光電変換層Dは、500〜700nmの波長領域において著しい量子効率の改善が得られ、80%を超える量子効率を示す領域も存在している。すなわち、従来の結晶シリコンの吸収係数から計算により予測される以上の光電変換効率を得ることができる。実際に、光電変換層Dを含む光電変換装置において、23mA/cm2 の短絡電流が得られた。また、図5における凹凸界面3S2はヘテロ界面であるので、キャリアの再結合を低減する効果をも生じ、開放電圧の向上にも寄与することができる。
【0027】
図8は、本発明の他の実施の形態による薄膜型光電変換装置を概略的な断面図で図解している。この光電変換装置は、ガラス基板1上に順次積層されたp+ 型多結晶シリコンの電極層2,実質的に真性半導体の多結晶シリコンの光電変換層3,n+ 型の多結晶シリコン層4,およびたとえばITOの透明電極層5を含んでいる。すなわち、図8の薄膜型光電変換装置においては、図1に示されているような光電変換層3を含んでいるので、特に長波長の光の吸収効率の改善とともに高い光電変換効率が得られる。
【0028】
図9は、本発明に関連する他の参考例による薄膜型光電変換装置を概略的な断面図で図解している。この光電変換装置は、ガラス基板1上に順次積層されたp+ 型多結晶シリコンの電極層2,実質的に真性半導体のアモルファスシリコン層3A,実質的に真性半導体の多結晶シリコンの光電変換層3B,n+ 型の多結晶シリコン層4,および透明電極層5を含んでいる。すなわち、この薄膜型光電変換装置においては、図5に示されているようなアモルファスシリコン層3Aと光電変換層3Bとの間に微細な凹凸を含む界面が形成されているので、大きな短絡電流と高い開放電圧を得ることができる。
【0029】
図10は、本発明に関連するさらに他の参考例による薄膜型光電変換装置を概略的な断面図で図解している。この光電変換装置は、ガラス基板1上に順次積層されたp+ 型多結晶シリコン電極層2,実質的に真性半導体のアモルファスシリコン層3A,実質的に真性半導体の多結晶シリコンの光電変換層3C,n+ 型多結晶シリコン層4,および透明電極層5を含んでいる。この光電変換装置における光電変換層3Cは、その受光面側表面において図1における微細な凹凸3S1に対応するテクスチャを有しており、さらにその底面側において図5の場合と同様にアモルファスシリコン層3Aとの界面に微細な凹凸3S2を含んでいる。したがって、図10の薄膜型光電変換装置においては、大きな短絡電流,高い開放電圧,および高い光電変換効率を得ることができる。
【0030】
図11は、図10に対応して実際に作成された薄膜型光電変換装置の断面構造を表わすTEM写真である。このTEM写真の底部における白い線分は、200nmの長さを表わしている。
【0031】
【発明の効果】
以上のように、本発明によれば、光吸収係数、特に長波長領域における光の吸収係数が改善された薄膜光電材料を提供することができ、その薄膜光電材料を用いた薄膜型光電変換装置においては大きな短絡電流,高い開放電圧が得られるとともに高い光電変換効率を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の1つの実施の形態による薄膜光電材料を概略的に示す断面図である。
【図2】図1に対応する薄膜光電材料の断面組織を表わす顕微鏡写真図である。
【図3】図1の薄膜光電材料における表面テクスチャ構造が生ずる光学的効果の一例を表わすグラフである。
【図4】図1の薄膜光電変換層に含まれる表面テクスチャ構造が生じる光学的効果の他の例を表わすグラフである。
【図5】 本発明に関連する参考例による光電変換層を概略的に示す断面図である。
【図6】図5(B)に対応する薄膜光電材料の断面組織を表わす顕微鏡写真図である。
【図7】図5に示されているような薄膜光電材料における凹凸界面3Sbの光学的効果を表わすグラフである。
【図8】 本発明の他の実施の形態による薄膜型光電変換装置を表わす概略的な断面図である。
【図9】 本発明に関連する他の参考例による薄膜型光電変換装置を表わす概略的な断面図である。
【図10】 本発明に関連するさらに他の参考例による薄膜型光電変換装置を表わす概略的な断面図である。
【図11】図10に対応する薄膜型光電変換装置の断面組織を表わす顕微鏡写真図である。
【符号の説明】
1 ガラス基板
2 p+ 型多結晶シリコン層
3,3B,3C 実質的に真性半導体の光電変換層
3A 実質的に真性半導体のアモルファスシリコン層
4 n+ 型多結晶シリコン層
5 透明電極層
Claims (7)
- 多結晶シリコンの下地層と、
前記下地層上に形成された光電変換層とを含み、この光電変換層はプラズマCVD法において500〜650℃の範囲内の温度で形成されたものであって、実質的にその厚さ方向に平行に成長した柱状晶の多結晶を含み、
前記下地層と前記光電変換層とは全面において接していてその界面は実質的に平面であって、前記光電変換層の自由表面は微細な凹凸を含む表面テクスチャ構造を有し、
前記光電変換層に含まれる前記柱状晶の結晶粒の多くは前記界面の法線にほぼ平行な<110>方向を有し、
前記微細な凹凸を形成する微小な斜面の多くは{100}面に対応していることを特徴とする薄膜光電材料。 - 前記凹凸はV字状の溝または角錐を含むことを特徴とする請求項1に記載の薄膜光電材料。
- 前記光電変換層は2〜50μmの範囲内の厚さを有し、前記凹凸はその厚さより小さくかつ0.2〜3μmの範囲内の高低差を有していることを特徴とする請求項1または2に記載の薄膜光電材料。
- 前記表面テクスチャ構造を有する前記光電変換層はその厚さの15倍以上の実効光学長を有することを特徴とする請求項1から3のいずれかの項に記載の薄膜光電材料。
- 前記光電変換層に含まれる結晶粒の前記<110>方向と前記法線との間のずれ角は15度以下であることを特徴とする請求項1から4のいずれかの項に記載の薄膜光電材料。
- 前記光電変換層は波長600nmの光に関して80%以上の外部量子効率を有することを特徴とする請求項1から5のいずれかの項に記載の薄膜光電材料。
- 順次積層された一導電型多結晶シリコンの電極層,実質的に真正半導体の光電変換層,逆導電型の多結晶シリコン層および透明電極層を含み、
前記光電変換層はプラズマCVD法において500〜650℃の範囲内の温度で形成されたものであって、実質的にその厚さ方向に平行に成長した柱状晶の多結晶を含み、
前記多結晶シリコンの電極層と前記光電変換層とが全面において接して形成している第1の界面は実質的に平面であり、
前記光電変換層と前記逆導電型の多結晶シリコン層との間の第2の界面は微小な凹凸を含み、
前記光電変換層に含まれる前記柱状晶の結晶粒の多くは前記第1の界面の法線にほぼ平行な<110>方向を有し、
前記第2の界面の微小な凹凸を形成する微小な斜面の多くは前記光電変換層に含まれる結晶の{100}面に対応していることを特徴とする薄膜型光電変換装置。
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