JP3372462B2

JP3372462B2 - ゴムシートの製造方法

Info

Publication number: JP3372462B2
Application number: JP32571397A
Authority: JP
Inventors: 幹敏佐藤; 勤山口
Original assignee: Denki Kagaku Kogyo KK
Current assignee: Denka Co Ltd
Priority date: 1997-11-27
Filing date: 1997-11-27
Publication date: 2003-02-04
Anticipated expiration: 2017-11-27
Also published as: JPH11156914A; US6037397A

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ゴムシートの製造
方法、詳しくは窒化ホウ素粉末のような鱗片状粒子をシ
ートの厚み方向に立たせた状態で充填させるのに好適な
ゴムシートの製造方法に関するものである。本発明によ
って製造されたゴムシートは、例えば高熱伝導高柔軟性
放熱スペーサーの原反として使用することができる。

【０００２】

【従来の技術】トランジスタ、サイリスタ等の発熱性電
子部品においては、使用時に発生する熱を如何に除去す
るが重要な問題となっている。従来、このような除熱方
法としては、発熱性電子部品を電気絶縁性の放熱シート
を介して放熱フィンや金属板に取り付け、熱を逃がすこ
とが一般的に行われており、その放熱シートとしてはシ
リコーンゴムに熱伝導性フィラーを分散させたものが使
用されている。

【０００３】近年、電子部品内の回路の高集積化に伴い
その発熱量も大きくなっており、従来にも増して高い熱
伝導性を有する放熱シートが求められると同時に、電子
部品の損傷防止の観点から強い装着負荷をかけることが
嫌われる場合も多く、このような場合には、熱抵抗が極
めて小さく、且つ高い柔軟性を有するシート状の放熱部
材が要求されている。

【０００４】放熱シートを高熱伝導化するには、高熱伝
導性のフィラーを大量に充填する方法があるが、この場
合には放熱シートの柔軟性が著しく失われる欠点があ
る。そこで、窒化ホウ素粒子の熱伝導率の異方性、すな
わち窒化ホウ素の鱗片状粒子は、その長さ方向に極めて
高い熱伝導性を有する特異性を利用し、窒化ホウ素粒子
をシート厚み方向に立たせた状態で充填させることの提
案がある。（例えば、特開昭62-154410号公報、特開平3
-151658号公報、特開平8-244094号公報）。

【０００５】しかしながら、特開昭62-154410号公報で
例示される製造方法では、超音波振盪機などの特殊設備
が必要であるとともに、その処理工程も必要となり、さ
らには厚物シートへの適応が難しいなどの問題がある。
また、特開平3-151658号公報で例示される製造方法では
回分式工程とならざるを得ず、製造コスト等への問題が
あった。

【０００６】一方、特開平8-244094号公報で例示される
製造方法では、連続製造が可能であるも、連続製造され
るシートの厚みが金型出口の寸法に支配されるため各種
の厚さへの対応が容易ではなく、しかもこの方法によっ
て製造される連続シートではシート上下面付近の窒化ホ
ウ素の配向は厚み方向とは垂直に、シート面に沿って配
向することを本発明者らは確認しており、このような内
部構造の乱れは熱伝導性に悪影響を及ぼすことも確かめ
ている。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】さらには、上記方法は
いずれも比較的高コストである窒化ホウ素粉末を多量に
充填するものであるので、コスト高となるばかりか、高
熱伝導性ではあるが柔軟性が十分でなかった。

【０００８】本発明は上記に鑑みてなされたものであ
り、少量の窒化ホウ素粉末の充填量でも極めて高度な熱
伝導性と柔軟性を示し、高熱伝導性高柔軟性の放熱スペ
ーサーの原反として好適なゴムシートを連続的かつ安価
に製造することを目的とするものである。

【０００９】

【課題を解決するための手段】すなわち、本発明は、１
００個以上の空洞部を有する第一の空洞ブロック状成形
型より押し出された複数の帯状成形物を、押し出し方向
に分断しながら１００個以上の空洞部を有する第二の空
洞ブロック状成形型に供給して複数の帯状シートを押し
出し成形し、それらを集束一体化した後、加熱硬化する
ことからなり、上記空洞部の高さ（ｈ）と幅（ｗ）の比
（ｈ／ｗ）がいずれの空洞部においても２．０以上であ
ることを特徴とする無機充填材を含むゴムシートの製造
方法であり、特にゴムが付加反応型液状シリコーンであ
り、無機充填材が窒化ホウ素を含む粉末であることを特
徴とするものである。

【００１０】更に、本発明は、１００個以上の空洞部を
有する第一の空洞ブロック状成形型の空洞部が、１００
個以上の空洞部を有する第二の空洞ブロック状成形型の
仕切り壁に位置するように、複数個の空洞ブロック状成
形型を間隔を設けて又は間隔を設けないで配列されてな
る成形型に、ゴムと無機充填材を含む混練物を通過させ
て複数の帯状シートを押し出し成形し、それらを集束型
で集束一体化した後、加熱硬化することからなり、上記
空洞部の高さ（ｈ）と幅（ｗ）の比（ｈ／ｗ）がいずれ
の空洞部においても２．０以上であることを特徴とする
ゴムシートの製造方法であり、特にゴムが付加反応型液
状シリコーンであり、無機充填材が窒化ホウ素を含む粉
末であることを特徴とするものである。

【００１１】

【発明の実施の形態】以下、更に詳しく本発明について
説明する。

【００１２】本発明で使用される押し出し原料混練物
は、未硬化ゴムと無機充填材を含むものである。無機充
填材としては、マイカ、窒化ホウ素、板状水酸化アルミ
ニウムなどの板状粒子あるいはテトラポット型酸化亜鉛
粒子などのように、アスペクト比の高いものが好適であ
り、特に高熱伝導性高柔軟性スペーサーを製造する場合
には窒化ホウ素粉末を、なかでも粉末Ｘ線解析法による
黒鉛指数（ＧＩ）が１．５以下の高結晶性窒化ホウ素粉
末を含むことが望ましい。また、本発明においては、絶
縁性を損なわせない範囲でアルミニウム、銅、銀等の金
属粉末を併用することもできる。

【００１３】本発明においては、、押し出し原料混練物
に含まれる無機充填材の割合には特に制限はないが、ゴ
ムシートが高熱伝導性スペーサー用途である場合、窒化
ホウ素粉末の含有率は、２０〜６０体積％、特に２５〜
４５体積％であることが望ましい。窒化ホウ素粉末の含
有率が２０体積％未満では熱抵抗が実用上充分でなくな
り、また６０体積％を越えると、柔軟性、機械的強度が
極端に損なわれる。

【００１４】一方、本発明で使用されるゴムとしては、
シリコーンゴム、ウレタンゴム、アクリルゴム、ブチル
ゴム、エチレンプロピレンゴム、ウレタンゴム、エチレ
ン酢酸ビニル共重合体などをあげることができるが、高
熱伝導性高柔軟性スペーサーを製造する場合には、柔軟
性、形状追随性、発熱面への密着性、更には耐熱性の点
から、シリコーンゴムが最適である。

【００１５】シリコーンゴムの種類としては、ミラブル
型シリコーンが代表的なものであるが、総じて所要の柔
軟性を発現させることが難しい場合が多いので、高い柔
軟性を発現させるためには付加反応型液状シリコーンが
好適である。付加反応型液状シリコーンの具体例として
は、一分子中にビニル基とＨ−Ｓｉ基の両方を有する一
液反応型のオルガノポリシロキサン、又は末端あるいは
側鎖にビニル基を有するオルガノポリシロキサンと末端
あるいは側鎖に２個以上のＨ−Ｓｉ基を有するオルガノ
ポリシロキサンとの二液性のシリコーンなどをあげるこ
とができる。このような付加反応型液状シリコーンの市
販品としては、例えば東レ・ダウコーニング・シリコー
ン社製、商品名「ＳＥ−１８８５Ａ／Ｂ」、「ＣＹ５２
−２８３Ａ／Ｂ」などがある。

【００１６】また、付加反応型液状シリコーンは、アセ
チルアルコール類、マレイン酸エステル類などの反応遅
延剤、超微粉シリカ、十〜数百μｍのシリコーンパウダ
ーなどの増粘剤、難燃剤、顔料などと併用することもで
きる。

【００１７】ゴムシートが高熱伝導性高柔軟性スペーサ
ー用途である場合、その柔軟性は付加反応型液状シリコ
ーンの架橋密度や窒化ホウ素の充填量によって調整する
ことができる。柔軟性の尺度としては、荷重３ｋｇ／ｃ
ｍ²をかけたときの圧縮変形率が２０％以上であること
が望ましい。圧縮率が２０％未満の場合には、電子部品
に実装したときに装着負荷を緩和できず、電子部品を破
損させてしまう危険がある。

【００１８】また、ゴムシートが高熱伝導性高柔軟性ス
ペーサー用途である場合、その熱抵抗は１．０ｍｍ厚み
の試料において０．６℃／Ｗ以下であることが望まし
い。

【００１９】熱抵抗は、ＴＯ−３型に裁断した試料（厚
み１．０ｍｍ）を、トランジスタが内蔵されたＴＯ−３
型銅製ヒーターケース（有効面積６．０ｃｍ²）と銅板
との間にはさみ、初期厚みの１０％が圧縮されるように
荷重をかけてセットした後、トランジスタに電力５Ｗを
かけて４分間保持し、ヒーターケースと放熱フィンとの
温度差（℃）を測定し、次の（１）式にて算出される。

【００２０】熱抵抗（℃／Ｗ）＝温度差（℃）／電力（Ｗ）・・・（１）

【００２１】また、圧縮変形率は、１０ｍｍ角（厚さ１
ｍｍ）の試料を圧縮時の変位と荷重の表示できる試験機
（例えば島津製作所社製・商品名「オートグラフ」）に
て、圧縮速度（ヘッド移動速度）０．５ｃｍ／分で荷重
３ｋｇ／ｃｍ²をかけたときの試料の変形量を測定し、
その初期厚みとの比より、次の（２）式から算出される
値である。なお、試料厚みがこれに満たないときは試料
を単純積層することにより１ｍｍとし、面積がこれに満
たないときには複数個の試料の面積総和が１００ｍｍ²
となるようにして圧縮変形率を測定するものとする。

【００２２】圧縮変形率（％）＝荷重３ｋｇ／ｃｍ²をかけたときの変形量（ｍｍ）×１００／試料の初期厚み（ｍｍ）・・・（２）

【００２３】本発明のゴムシートの製造方法について、
図面を参照しながら説明する。

【００２４】本発明で使用される成形型（１）は、図３
に示されるような空洞ブロック状成形型（１０）の複数
個（ｎ個）を、図１のように配列されてなるものであ
る。すなわち、第一の空洞ブロック状成形型（１０１）
の空洞部（１３）が第二の空洞ブロック状成形型（１０
２）の仕切り壁（１２）に位置するようにして、複数個
を配列してなるものである。この場合、第一の空洞ブロ
ック状成形型と第二の空洞ブロック状成形型とには、間
隔（ｖ）を設けてもよいし設けなくてもよいが、好まし
くは０．５〜２ｍｍ程度の間隔を設けることである。

【００２５】空洞ブロック状成形型（１０）は、箱体
（１１）内部の縦方向に仕切り壁（１２）を設けること
によって空洞部（１３）が形成されてなるものであっ
て、空洞部（１３）の形状は、高さ（ｈ）と幅（ｗ）の
比が（ｈ／ｗ）が２．０以上特に１０以上で、幅（ｗ）
が０．１〜２ｍｍ程度であることが好ましいが、何も矩
形状に限られることはなく楕円状等であってもよい。ｈ
／ｗ比が２．０未満では、アスペクト比の高い粒子（例
えばＢＮの鱗片状粒子）が立った状態で充填される割合
が少なくなり、ゴムシートの熱抵抗が十分でなくなる。
空洞部の寸法の一例を示せば、縦３．０ｍｍ、横０．２
５ｍｍ、ｈ／ｗ＝１２である。また、空洞部の奥行き
（ｐ）は、０．５〜５ｍｍ程度、特に１〜２ｍｍが好ま
しい。

【００２６】空洞部の数は、ゴムシート幅にもよるが、
１００個以上が好ましい。

【００２７】仕切り壁（１２）の先端形状は、第一の空
洞ブロック状成形型より押し出された帯状成形物を押し
出し方向に分断し、それを容易に供給されるように鋭角
にしておくことが好ましい。

【００２８】上記成形型（１）に供給された原料混練物
は、図１（Ｃ）に示される矢印に従い、先ず第一の空洞
ブロック状成形型によって複数の帯状成形物が成形され
る。次いで、それが第二の空洞ブロック状成形型の仕切
り壁に衝突し押し出し方向に分断されながら第二の空洞
ブロック状成形型の空洞部に供給され、そこで再度押し
出し成形されて複数の帯状シートとなる。このような工
程を経ることによって、アスペクト比の高い粒子が立っ
た状態で充填される割合が高まる。空洞ブロック状成形
型の個数（ｎ）としては、２〜１０個が好ましい。

【００２９】複数の帯状シートは、次いで図２に示され
るように、集束型（２）に供給され集束一体化された
後、加熱硬化されてゴムシートとなる。

【００３０】本発明においては、集束型の排出口にカッ
ター刃（３）を配置し、集束一体化物の上層部及び／又
は下層部を切除することが好ましい。これによって、集
束一体化物の内部に比べて方向性粒子が立った状態で充
填されている割合の少ない上下層部分を除去することが
できる。除去されたシート部分はリサイクル使用され
る。

【００３１】ゴムシートの厚みは、集束型の幅ないしは
カッター刃間隔の調整によって自在に制御することがで
きる。ゴムシートが高熱伝導性高柔軟性スペーサー用途
である場合、その厚みは０．２〜１０ｍｍ、特に０．５
〜２．０ｍｍが好ましい。

【００３２】本発明によって製造されたゴムシートは、
その表面の粘着性を制御するために必要に応じて表面処
理を施すことができる。具体的な表面処理方法として
は、（１）ボロンナイトライド粉末を打紛する、（２）
過酸化物架橋剤などを表面塗布し表面のみを硬化させ
る、（３）紫外線を照射するなどである。

【００３３】また、ゴムシートがわずかに粘着性を有し
ている場合には、輸送時のハンドリング性を補助すると
ともに、輸送時、保存時のゴミ付着を防止する観点よ
り、包装材に配列して取り扱うことが好ましい。包装材
としては、例えばポリエチレンフィルム、ポリプロピレ
ンフィルム、ＰＥＴフィルム、テフロンフィルム、ガラ
スクロス補強テフロンフィルムなどが使用される。

【００３４】本発明によって製造されたゴムシートから
高熱伝導性高柔軟性スペーサーとするには、所望形状に
打ち抜き加工等を行う。

【００３５】高熱伝導性高柔軟性スペーサーは、発熱性
電子部品又は発熱性電子部品の搭載された回路基板と冷
却装置との間に挟み込んで使用されるものであるが、冷
却装置にあらかじめ貼付け、一体化するなどして電子部
品用放熱部材として供給することも可能である。冷却装
置としては、例えばヒートシンク、放熱フィン、金属又
はセラミックスのケース等があげられる。そのセラミッ
クスの例としては、ＡｌＮ、ＢＮ、ＳｉＣ、Ａｌ₂ Ｏ₃
等があげられる。

【００３６】また、具体的にこれらの電子部品用放熱部
材が使用される電子機器としては、例えばコンピュータ
ー、ＣＤ−ＲＯＭドライブ、ＤＶＤドライブ、ＣＤ−Ｒ
ドライブなどをあげることができる。

【００３７】

【実施例】以下、実施例、比較例をあげてさらに具体的
に本発明を説明する。

【００３８】実施例１〜２Ａ液（ビニル基を有するオルガノポリシロキサン）とＢ
液（Ｈ−Ｓｉ基を有するオルガノポリシロキサン）の二
液性の付加反応型シリコーン（東レダウコーニング社
製、商品名「ＳＥ−１８８５ＦＲ」）をＡ液対Ｂ液の混
合比を表１に示す配合（体積％）で混合し、これにマレ
イン酸ジメチルを主剤とした反応遅延剤と窒化ホウ素粉
末（電気化学工業社製、商品名「デンカボロンナイトラ
イドＧＰ」平均粒径＝７μｍ）を表１に示す割合（体積
％）で室温下にて混合してスラリーを調製した。

【００３９】このスラリーを、表１に示される空洞部を
有する空洞ブロック状成形型の３個を間隔（ｖ）を１ｍ
ｍにして配列してなる成形型（１）の取り付けられた押
し出し機に供給し、複数の帯状シートに押し出し成形す
るとともに、図２に示される集束金型に供給して集束一
体化した後、２枚の固定したカッター刃（３）の間より
押し出してグリーンシート（１ｍｍ厚）を得た。切除さ
れた上下層はリサイクル使用した。

【００４０】このグリーンシートを乾燥機で１５０℃×
２２時間加熱硬化させてゴムシート（１ｍｍ厚）を製造
した。

【００４１】実施例３〜５二液性の付加反応型シリコーンを東レダウコーニング社
製、商品名「ＣＹ５２−２８３Ａ／Ｂ」に変え、Ａ液対
Ｂ液の混合比を表１に示す割合としたこと以外は、実施
例１と同様な方法によりゴムシート（１ｍｍ厚）を製造
した。

【００４２】比較例１〜２成形型（１）のかわりに、通常の帯状シート用押し出し
金型（矩形状開口部の寸法：高さ１ｍｍ、幅５０ｍｍ）
を用い、１ｍｍ厚のグリーンシートを製造し、それを硬
化させたこと以外は、実施例１又は実施例３と同様にし
てゴムシート（１ｍｍ厚）を製造した。

【００４３】実施例６〜７ミラブル型シリコーン（東芝シリコーン社製、商品名
「ＴＳＥ２９１３Ｕ」）と窒化ホウ素粉末（電気化学工
業社製、商品名「デンカボロンナイトライドＧＰ」平均
粒径＝７μｍ）と加硫剤（２，４−ジクロロベンゾイル
パーオキサイド）を表２に示す割合（体積％）で室温下
にて混合してゴムコンパウンドを調製した。これを押し
出し原料混練物としたこと以外は、実施例１と同様にし
てゴムシート（１ｍｍ厚）を製造した。

【００４４】比較例３〜４成形型（１）のかわりに、通常の帯状シート用押し出し
金型（矩形状開口部の寸法：高さ１ｍｍ、幅５０ｍｍ）
を用い、１ｍｍ厚のグリーンシートを製造し、それを硬
化させたこと以外は、実施例６又は実施例７と同様にし
てゴムシート（１ｍｍ厚）を製造した。

【００４５】上記で得られたゴムシートから、ＴＯ−３
型スペーサー及び１０ｍｍ角成形物に裁断し、熱抵抗及
び圧縮変形率を上記に従い測定した。それらの結果を表
１、表２に示す。

【００４６】

【表１】

【００４７】

【表２】

【００４８】実施例１で得られたスペーサー（５０ｍｍ
角×１ｍｍ）をアルミニウム製の放熱フィンの平板面に
積層してヒートシンクを作製した。スペーサーはアルミ
ニウム板面に対して粘着を有しており、容易にアルミニ
ウム板に粘着した。得られたヒートシンクを発熱性電子
部品に荷重３ｋｇ／ｃｍ²をかけて実装したが、発熱性
電子部品には損傷は見られず、その動作時の放熱性も極
めて良好であった。

【００４９】

【発明の効果】本発明によれば、高熱伝導性高柔軟性ス
ペーサーの原反として好適なゴムシートを連続的かつ安
価に製造することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明で使用される成形型の一例を示すもので
あり、（ａ）は斜視図、（ｂ）はＡ−Ａ断面における内
部拡大部分斜視図、（ｃ）はＡ−Ａ断面における部分断
面図である。

【図２】本発明で使用される集束型の一例を示すもので
あり、（ａ）は斜視図、（ｂ）は側面図である。

【図３】本発明で使用される空洞ブロック状成形型の一
例を示す一部省略斜視図である。

【符号の説明】

１成形型２集束型３カッター刃１０空洞ブロック状成形型１１箱体１２仕切り壁１３空洞部１０１第一の空洞ブロック状成形型１０２第二の空洞ブロック状成形型ｗ空洞部の幅ｈ空洞部の高さｐ空洞部の奥行きｖ第一の空洞ブロック状成形型と第二の空洞ブロック
状成形型との間隔

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献特開昭63−28622（ＪＰ，Ａ) 特開平11−77795（ＪＰ，Ａ) 特開平８−238660（ＪＰ，Ａ) 特開昭62−154410（ＪＰ，Ａ) 特開平３−151658（ＪＰ，Ａ) 特開平８−244094（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) B29C 47/00 - 47/96

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】１００個以上の空洞部を有する第一の空
洞ブロック状成形型より押し出された複数の帯状成形物
を、押し出し方向に分断しながら１００個以上の空洞部
を有する第二の空洞ブロック状成形型に供給して複数の
帯状シートを押し出し成形し、それらを集束一体化した
後、加熱硬化することからなり、上記空洞部の高さ
（ｈ）と幅（ｗ）の比（ｈ／ｗ）がいずれの空洞部にお
いても２．０以上であることを特徴とする無機充填材を
含むゴムシートの製造方法。
【請求項２】１００個以上の空洞部を有する第一の空
洞ブロック状成形型の空洞部が、１００個以上の空洞部
を有する第二の空洞ブロック状成形型の仕切り壁に位置
するように、複数個の空洞ブロック状成形型を間隔を設
けて又は間隔を設けないで配列されてなる成形型に、ゴ
ムと無機充填材を含む混練物を通過させて複数の帯状シ
ートを押し出し成形し、それらを集束型で集束一体化し
た後、加熱硬化することからなり、上記空洞部の高さ
（ｈ）と幅（ｗ）の比（ｈ／ｗ）がいずれの空洞部にお
いても２．０以上であることを特徴とするゴムシートの
製造方法。
【請求項３】ゴムが付加反応型液状シリコーンであ
り、無機充填材が窒化ホウ素を含む粉末であることを特
徴とする請求項１又は２記載のゴムシートの製造方法。