JP3366018B2 - ポリフェニレンエーテル共重合体及びこれを含む樹脂組成物 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、耐熱性、熱安定
性、機械的強度、成形性、耐溶剤性に優れたポリフェニ
レンエーテル−ポリオレフィン共重合体、及び該共重合
体を含む熱可塑性樹脂組成物に関する。

【０００２】

【従来の技術】ポリフェニレンエーテル系樹脂は、耐熱
性、機械的強度、電気特性、寸法安定性、耐水性に優れ
た性質があるが、耐溶剤性に劣り、また、成形加工性が
悪いという欠点を有している。ポリフェニレンエーテル
の耐溶剤性と成形加工性を改良するための技術として、
ポリフェニレンエーテルにポリオレフィンを配合する種
々の試みがなされている。例えば、特公昭４２−７０６
９号公報には、ポリフェニレンエーテル樹脂にポリオレ
フィン樹脂を混合することが提案されているが、ポリフ
ェニレンエーテルとポリオレフィンは相溶性が乏しく、
ポリオレフィンを大量に添加すると成形物が層状剥離を
起こしてしまう。また、特開昭６３−８３１４９号公報
には、ポリフェニレンエーテルとポリオレフィンと部分
水素添加アルケニル芳香族化合物−共役ジエンブロック
共重合体からなる樹脂組成物が、特願昭６３−２７６３
１４号（ＷＯ ９１０５０１６号）には、連続相をポリ
フェニレンエーテルとし、特定粒径で分散したポリオレ
フィン外層にビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共
重合体及びその水素添加物から選ばれる少なくとも一種
の共重合体が凝集した樹脂成形体が提案されているが、
アルケニル芳香族化合物を含有するために耐熱性が不充
分であり、且つ厳しい成形条件下では、フローマークを
生じてしまうという問題点がある。

【０００３】また、特開昭６１−５３３５５号公報に
は、グリシジル基を有するポリオレフィンとポリフェニ
レンエーテルからなる組成物が提案されているが、機械
的強度、耐熱性の改良は不充分である。特開昭６３−１
２８０５６号公報（ＵＳＰ４９１４１５３号、ＥＰ２６
８４８６号）には、酸無水物で変性したポリフェニレン
エーテルと、グリシジルメタクリレート等とビニルまた
はビニリデン化合物で変性したポリオレフィンと、ジア
ミン等の結合剤からなる樹脂組成物が提案されている。
この組成物では、機械的強度や耐溶剤性は或る程度改良
されているが、変性ポリオレフィンが必須成分として、
例えばスチレン等を含有するため、耐熱性は不充分であ
る。特開平２−１７３１３７号公報には、ポリフェニレ
ンエーテル、アミノ基含有変性ポリオレフィン、極性基
含有ポリフェニレンエーテル、ポリオレフィンからる樹
脂組成物が提案されているが、機械的強度は不十分であ
る。また、公表平２−５００２８３号公報（ＷＯ ８８
０８４３３号）には、ポリフェニレンエーテルと官能基
を有する置換オレフィンとの反応生成物と、これと反応
性のポリオレフィンとからなる組成物が提案されている
が、十分な機械的強度を示していない。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、ポリ
フェニレンエーテルの成形性、及び耐溶剤性を改良する
と共に、耐熱性、熱安定性、機械的強度に優れた、新規
な熱可塑性樹脂材料を提供することである。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、ポリフェ
ニレンエーテル及びポリオレフィンを基本成分とする耐
熱性、熱安定性、耐溶剤性、成形加工性、機械的強度に
優れた熱可塑性樹脂を開発すべく鋭意検討を重ねた結
果、特定の溶融粘度をそれぞれ有するポリフェニレンエ
ーテルとポリオレフィンが、特定の構造で共有結合した
重合体を形成することで、その目的を達成しうることを
見出し、この知見に基づいて本発明を完成するに至っ
た。

【０００６】すなわち、本発明は； （A) ＭＩ（２８０℃、１０ｋｇ荷重）が０．０１
〜１０ｇ／１０分の変性ポリフェニレンエーテルとＭＩ
（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１．０〜５０ｇ／１
０分である変性ポリオレフィンとを、結合剤の存在下ま
たは非存在下に反応させて得られる、ポリフェニレンエ
ーテルブロックとポリオレフィンブロックが下記式（1)
の形で共有結合していることを特徴とする、ポリフェニ
レンエーテル−ポリオレフィン共重合体を提供する。ま
た、 Ｐ−Ｚ₁ −Ｒ₁ −Ｚ₂ −Ｑ ・・・・（1) 〔式中、Ｐはポリフェニレンエーテル成分、Ｑはポリオ
レフィン成分であり、Ｚ₁ ：酸イミド残基、酸アミド残
基、式（2)または式（3)で表される結合残基であり、

【化７】 (Ｘはアルキレン基、アリレン基、シクロアルキレン
基、イソシアナートの二量体または三量体からなる環化
物を表す。）

【化８】 Ｚ₂ ：酸イミド残基、酸アミド残基、または式(4) で表
される結合残基であり、

【化９】 Ｒ₁ はアルキレン基、アリレン基、シクロアルキレン基
である。〕

【０００７】 （A)成分と、 (B) ポリフェニレンエーテルおよび／またはカルボン酸
基、そのエステル誘導体基、酸無水物基、エポキシ基、
アミノ基、イソシアネート基から選ばれる官能基を有す
る変性ポリフェニレンエーテル、 (C) ポリオレフィンおよび／またはカルボン酸基、その
エステル誘導体基、酸無水物基、エポキシ基、アミノ基
から選ばれる官能基を有する変性ポリオレフィン、 (D) エラストマー、からなり、（A)、(B) 、(C) の合計
１００重量部に対して (A) １〜９９重量部、 (B) ０〜９５重量部、 (C) ０〜９５重量部、 (D) ０〜３０重量部含むことを特徴とする、熱可塑性樹
脂組成物である。好ましくは、

【０００８】 (A) 成分、(B) 成分、(C) 成分 からなり、(A) 、(B) 、(C) の合計１００重量部、但
し、 （A)１〜９９重量部、 (B) ０〜９５重量部、 (C) ０〜９５重量部、 の熱可塑性樹脂（組成物）にも特徴を有し、また、

【０００９】 (A) 成分、(D) 成分とからなり、 (A) １００重量部に対して、 (D) １〜３０重量部、 を含む熱可塑性樹脂組成物にも特徴を有する。 更
に、(A) 、(B) 、(C) 、(D) 成分からなり (A) 、(B) 、(C) の合計１００重量部に対して、 (A) １〜９９重量部、 (B) ０〜９５重量部、 (C) ０〜９５重量部、 (D) １〜３０重量部、 を含む熱可塑性樹脂組成物にも特徴を有する。

【００１０】以下、本発明を詳細に説明する。本発明に
おいて用いられるポリフェニレンエーテル（A)は、 一般式（５）：

【化１０】 （式中のＲ² 及びＲ³ の少なくとも一方は直鎖状又は第
一級若しくは第二級分枝鎖状の炭素数１〜４のアルキル
基、ヒドロキシアルキル基又はハロアルキル基、アリー
ル基、ハロゲン原子、残りは水素原子であって、これは
同一であってもよいし、互いに異なってもよい） で示される繰り返し単位からなる単独重合体、前記一般
式(5) で示される繰り返し単位と一般式(6) ：

【化１１】 （式中のＲ⁴ 、Ｒ⁵ 、Ｒ⁶ 及びＲ⁷ は、それぞれ直鎖状
又は第一級若しくは第二級分枝鎖状の炭素数１〜４のア
ルキル基、ヒドロキシアルキル基又はハロアルキル基、
アリール基、ハロゲン原子、水素原子などであって、こ
れらは同一であってもよいし、互いに異なってもよい
が、Ｒ⁴ 及びＲ⁵ は同時に水素原子になることはない） で示される繰り返し単位とからなる共重合体である。

【００１１】ポリフェニレンエーテルの単独重合体の代
表例としては、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェ
ニレン）エーテル、ポリ（２−メチル−６−エチル−
１，４−フェニレン）エーテル、ポリ（２，６−ジエチ
ル−１，４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−エチル
−６−ｎ−プロピル−１，４−フェニレン）エーテル、
ポリ（２，６−ジ−ｎ−プロピル−１，４−フェニレ
ン）エーテル、ポリ（２−メチル−６−ｎ−ブチル−
１，４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−エチル−６
−イソプロピル−１，４−フェニレン）エーテル、ポリ
（２−メチル−６−クロロ−１，４−フェニレン）エー
テル、ポリ（２−メチル−６−ヒドロキシエチル−１，
４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−メチル−６−ク
ロロエチル−１，４−フェニレン）エーテルなどのホモ
ポリマーが挙げられる。ポリフェニレンエーテル共重合
体は、２，６−ジメチルフェノールとｏ−クレゾール又
は一般式(7) ；

【化１２】 （式中のＲ⁴ 、Ｒ⁵ 、Ｒ⁶ 及びＲ⁷ は、前記と同じ意味
をもつ） で表される２，３，６−トリメチルフェノールなどのア
ルキル置換フェノールと共重合して得られるポリフェニ
レンエーテル共重合体を包含する。これらのうちで好ま
しいものは、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニ
レン）エーテルである。

【００１２】また、本件発明の変性ポリフェニレンエー
テル共重合体を製造するための原料となるポリフェニレ
ンエーテルは、その重合度が単独重合体、共重合体とも
に固有粘度〔η〕（クロロホルム溶液、３０℃）で０．
３０〜１．５、好ましくは０．４〜１．０の範囲のもの
が好適に用いられる。

【００１３】本発明において、用いられるポリオレフィ
ンは、炭素数２〜２０のα−オレフィン、例えばエチレ
ン、プロピレン、ブテン−１、ペンテン−１、４−メチ
ルペンテン−１、イソブチレン等からなる単独重合体ま
たは、これらのα−オレフィンの二種類以上からなる共
重合体があり、さらに、これらと１，４−ヘキサジエ
ン、ジシクロペンタジエン、２，５−ノルボナジエン、
５−エチル−２，５−ノルボナジエン、５−エチリデン
ノルボルネン、ブタジエン等のジエンとの共重合体、酢
酸ビニル、アクリル酸エステル等のオレフィン誘導体と
の共重合体が含まれる。これらのポリオレフィンのう
ち、好ましくは、ポリエチレン、ポリプロピレンであ
り、特に好ましいものはポリプロピレンである。

【００１４】式（1)で示されている結合基Ｚ₁ は、酸イ
ミド残基、酸アミド残基、式(2) または式（3)で表され
る結合残基であり、

【化１３】

【化１４】 酸イミド残基はアミンと酸無水物との反応、酸アミド残
基はアミンとカルボン酸との反応、式(2) で表される結
合残基はポリイソシアネート化合物と−ＯＨ基及びアミ
ンとの反応、

【化１５】 、式(3) で表される結合残基はエポキシとアミンとの反
応によって形成されうる。

【化１６】

【００１５】具体的には、酸イミド残基としては、以下
の式(8) の構造を挙げることができる。

【化１７】

【００１６】酸アミド残基としては、以下の式(9) の構
造を挙げることができる。

【化１８】

【００１７】式（3)で表される結合残基としては、式(1
0)等の構造を挙げることができる。

【化１９】

【００１８】式(2) 中のＸは、アルキレン基、アリレン
基、シクロアルキレン基、イソシアネートの二量体また
三量体からなる環化物基を表し、

【化２０】 具体的には、式(11)等の構造が挙げられる。

【化２１】 結合基Ｚ₂ は、酸イミド残基、酸アミド残基、または式
(4) で表される結合残基であり、具体的には、前述と同
様である。

【化２２】

【００１９】Ｒ₁ は、具体的には、エチレン、プロピレ
ン、ヘキサメチレン、ドデシレンなどの炭素数１〜１２
のアルキレン基、フェニレン基、ジフェニレン基、シク
ロヘキシレン基等のアリレン基、シクロアルキレン基を
挙げることができる。本発明の目的のためには、前記の
如く、ポリフェニレンエーテルブロックとポリオレフィ
ンブロックからなる共重合体を得るものであり、この共
重合体を含むポリフェニレンエーテル、ポリオレフィン
等との組成物が耐熱性、機械的特性に優れ且つ厳しい成
形条件で成形された成形物に剥離あるいはフローマーク
等を生じないことを見出した。更に、上記の特性をより
高めるためには、共重合体を得るための原料となる変性
ポリフェニレンエーテル、変性ポリオレフィンの溶融粘
性の間に最適範囲があることを見出した。

【００２０】以下、変性ポリフェニレンエーテル、変性
ポリオレフィンについて先ず説明する。本発明に用いら
れる変性ポリフェニレンエーテルとは、ＭＩ（２８０
℃、１０ｋｇ荷重）が０．０１〜１０ｇ／１０分、好ま
しくは０．１〜８ｇ／１０分の変性ポリフェニレンエー
テルである。ＭＩが０．０１ｇ／１０分より小さい場合
は、ポリフェニレンエーテルとポリオレフィンの結合が
十分進まず、望ましい共重合体とはならない。即ち、該
共重合体を用いポリフェニレンエーテルとポリオレフィ
ンとの組成物とした場合、層剥離が生じたりフローマー
クが起こり易い。例えば、比較例６に示すように、ＭＩ
が０．０１ｇ／１０分より小さい変性ポリフェニレンエ
ーテルを用いると剥離が生じてしまう。１０ｇ／１０分
を越える場合は機械的強度が低下したり、ウエルドライ
ンが目立ったりしてくる。

【００２１】具体的な変性ポリフェニレンエーテルを製
造する手段として以下の方法を挙げることができるが、
これらに限定されるものでない。例えば、（変性法Ａ−
１）：無水マレイン酸、トリメリット酸無水物クロライ
ド、クロルエタノイルこはく酸無水物、クロルホルミル
こはく酸無水物等の酸無水物；フマール酸、アクリル
酸、ブテン酸、ビニル酢酸、メタクリル酸等の不飽和カ
ルボン酸；或いはこれらの不飽和カルボン酸のエステ
ル；グリシジルアクリレート、グリシジルメタアクリレ
ートなどのエポキシ化合物；ヘキサメチレンジイソシア
ネート、シクロヘキシレンジイソシアネート、ジシクロ
ヘキシルメタンジイソシアネート、イソホロンジイソシ
アネート、フェニレンジイソシアネート、トルエンジイ
ソシアネート、キシレンジイソシアネート、ナフタレン
ジイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネー
ト、ジメチルジフェニルメタンジイソシアネート、ジメ
チルジフェニレンジイソシアネート等のジイソシアネー
ト化合物；或いはトリフェニルメタントリイソシアネー
ト、ベンゼントリイソシアネート等のトリイソシアネー
ト化合物；或いは上記ジイソシアネート化合物の２量
体、３量体等の多量体化物或いは上記イソシアネート化
合物のアルキル基、アリル基、アリール基、ヘテロ原子
を含む置換基等による置換体、或いは上記イソシアネー
ト化合物の異性体、或いは上記イソシアネート化合物と
分子量３，０００以下のアルコール、カルボン酸を持つ
化合物との反応生成物（イソシアネート基が残っている
もの）等から選ばれる化合物とポリフェニレンエーテル
とを反応させる方法。

【００２２】或いは、（変性法Ａ−２）：上記酸無水
物、不飽和カルボン酸、不飽和カルボン酸のエステル、
エポキシ化合物、イソシアネート化合物から選ばれる化
合物と、エチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、
キシリレンジアミン、１，２−シクロヘキサンジアミ
ン、１，３−シクロヘキサンジアミン等の脂肪族、芳香
族、脂環族ジアミンとの反応生成物（アミノ基が残って
いるもの）とポリフェニレンエーテルとを反応させる方
法。

【００２３】或いは、（変性法Ａ−３）：上記酸無水
物、不飽和カルボン酸、不飽和カルボン酸のエステル、
エポキシ化合物、イソシアネート化合物等から選ばれる
化合物とポリフェニレンエーテルとを反応させた後、上
記脂肪族、芳香族、脂環族ジアミンを反応させる方法を
挙げることができる。これらの化合物のポリフェニレン
エーテルへの好ましい結合量は；１．５×１０^-5モル／
ｇ〜２０．０×１０^-5モル／ｇ、より好ましくは２．５
×１０^-5モル／ｇ〜１８．０×１０^-5モル／ｇである。

【００２４】本発明に用いられる変性ポリオレフィンと
は、ＭＩ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１．０〜５
０ｇ／１０分、好ましくは３．０〜４０ｇ／１０分の変
性ポリオレフィンである。これにより、本発明の範囲外
の低粘度の変性ポリオレフィンを用いた変性ポリフェニ
レンエールとのブロック共重合体ではなし得なかった機
械的強度の向上、層剥離の改善を成し遂げることができ
るものである。即ち、変性ポリオレフィンのＭＩが５０
ｇ／１０分を越える場合は、ポリフェニレンエーテルと
ポリオレフィンの結合が十分進まず、ポリフェニレンエ
ーテルとポリオレフィンとの組成物とした場合、層剥離
やフローマークが起こり易く、１．０ｇ／１０分より下
回る場合は機械的強度が低下したり、ウエルドラインが
目立ったりしてくる。例えば、比較例５及び７に示すよ
うに、ＭＩが６０ｇ／１０分及び２００ｇ／１０分のも
のは、成形品に剥離が生じてしまう。具体的なポリオレ
フィンの変性手段として以下の方法を挙げることができ
るが、これらに限定されるものではない。

【００２５】例えば、（変性法Ｂ−１）：フマール酸、
アクリル酸、ブテン酸、ビニル酢酸、メタクリル酸等の
不飽和カルボン酸；あるいはこれらの不飽和カルボン酸
のエステル；無水マレイン酸等の酸無水物；グリシジル
アクリレート、グリシジルメタアクリレートなどのエポ
キシ化合物等から選ばれる化合物とポリオレフィンとを
反応させる方法。或いは、（変性法Ｂ−２）：上記酸無
水物、不飽和カルボン酸、不飽和カルボン酸のエステ
ル、エポキシ化合物から選ばれる化合物と、エチレンジ
アミン、ヘキサメチレンジアミン、キシリレンジアミ
ン、１，２−シクロヘキサンジアミン、１，３−シクロ
ヘキサンジアミン等の脂肪族、芳香族、脂環族ジアミン
との反応生成物（アミノ基が残っているもの）とポリオ
レフィンとを反応させる方法。或いは、（変性法Ｂ−
３）：上記酸無水物、不飽和カルボン酸、不飽和カルボ
ン酸のエステル、エポキシ化合物から選ばれる化合物と
ポリオレフィンとを反応させた後、上記脂肪族、芳香
族、脂環族ジアミンを反応させる方法を挙げることがで
きる。

【００２６】これらの反応は、溶融状態で混練する方法
或いは溶液状態で攪拌によって混合する方法が採られ
る。溶融混練法で行う場合、混練温度に特に制限はない
が、一般には１５０〜３５０℃の温度が好適であり、混
練機としては、具体的には、押出機、バンバリーミキサ
ー、ロールニーダー等が挙げられる。溶液法としては、
例えば熱キシレンの還流下に攪拌を行う方法が挙げられ
る。溶融法、溶液法共に、必要によっては、パーオキサ
イド等の反応助剤を添加してもよい。このうち、溶融混
練によって行う方法が好ましい。これらの変性に用いる
原料たるポリオレフィンの好ましいＭＩ（２３０℃、
２．１６ｋｇ荷重）は０．５〜４０ｇ／１０分、より好
ましくは０．５〜３０ｇ／１０分である。ポリオレフィ
ンを変性することにより、分子量の低下を伴うため、原
料のポリオレフィンのＭＩが４０ｇ／１０分を越える場
合には、ＭＩが５０ｇ／１０分以下の変性ポリオレフィ
ンを製造しにくくなるので好ましいものとはならない。

【００２７】これらの化合物のポリオレフィンへの好ま
しい結合量は、３．０×１０^-5モル／ｇ〜２５．５×１
０^-5モル／ｇの範囲、好ましくは４．０×１０^-5モル／
ｇ〜２０．０×１０^-5モル／ｇである。結合量が３．０
×１０^-5モル／ｇより少ない場合は、変性ポリフェニレ
ンエーテルとの結合が十分行われない。また、２５．５
×１０^-5モル／ｇより多い場合はＭＩが５０ｇ／１０分
以下の変性ポリオレフィンを得るのが難しくなり、この
ため、層剥離やフローマークが起こり易くなる。

【００２８】本発明に用いる結合剤とは、上記（変性法
Ａ−１）で得られる変性ポリフェニレンエーテルと、
（変性法Ｂ−１）で得られる変性ポリオレフィンとを溶
融混練して(1) 式の共重合体を得るために用いる化合物
であって、具体的には、エチレンジアミン、ヘキサメチ
レンジアミン、キシリレンジアミン、１，２−シクロヘ
キサンジアミン、１，３−シクロヘキサンジアミン等の
脂肪族、芳香族、脂環族ジアミンが挙げられる。結合剤
の添加量は、（変性法Ａ−１）で得られる変性ポリフェ
ニレンエーテルと、（変性法Ｂ−１）で得られる変性ポ
リオレフィンの配合量比、及び変性ポリマーへの変性剤
の量によって異なるが、好ましくは配合物中の変性剤含
量に対し０．１〜２．０倍モル量、より好ましくは０．
５〜１．５倍モル量である。なお、本発明の変性ポリフ
ェニレンエーテルと変性ポリオレフィンとの共重合体の
ＭＩは、変性ポリフェニレンエーテルと変性ポリオレフ
ィンのＭＩにより本質的に定まり、その上限は５０ｇ／
１０分となる。

【００２９】以下、本発明の変性ポリフェニレンエーテ
ルと変性ポリオレフィンとからなる共重合体を用いた熱
可塑性樹脂組成物（請求項２〜４）について説明する。
請求項２〜４に記載したエラストマーはヤング率が１，
０２０ｋｇ／ｃｍ² 以下であれば特に制限はない。例え
ば、ポリブタジエン、スチレン−ブタジエン共重合体、
スチレン−イソプレン共重合体、アクリロニトリル−ス
チレン−ブタジエン共重合体、エチレン−α−オレフィ
ン共重合体、エチレン−α−オレフィン−ポリエン共重
合体、アクリルゴム、ポリイソプレンなどのゴム質重合
体、さらにスチレン−ブタジエンブロック共重合体、ス
チレン−イソプレンブロック共重合体、水素化スチレン
−ブタジエンブロック共重合体、スチレングラフトエチ
レン−プロピレンエラストマー、エチレン系アイオノマ
ー樹脂などの熱可塑性エラストマーがあり、またこれら
の重合体を、カルボキシル基、酸無水物基、エポキシ
基、ヒドロキシル基、アミノ基などで変性したものでも
よく、これらを重合体の中の２種以上を組合せたもので
も良い。好ましいエラストマーとしては、スチレン−ブ
タジエン共重合体、エチレン−α−オレフィン共重合
体、スチレン−ブタジエンブロック共重合体、水素化ス
チレン−ブタジエンブロック共重合体などが挙げられ、
これらをカルボキシル基、酸無水物基、エポキシ基など
で変性したものが挙げられる。

【００３０】本発明の熱可塑性樹脂組成物において、ポ
リフェニレンエーテル共重合体（A)の配合量は、全成分
の合計に対して１〜９９重量部で配合され、好ましくは
３０〜９９重量部の範囲である。(B) 成分であるポリフ
ェニレンエーテルまたは変性ポリフェニレンエーテルの
配合量は、９５重量部以下が好適に用いられる。(B) 成
分が９５重量部を超える場合には耐溶剤性が悪くなるた
め、本発明の目的には好ましくない。このポリフェニレ
ンエーテルは前述した変成ポリフェニレンエーテルを製
造するための原料として記載したポリフェニレンエーテ
ルと同一のものでよく、好ましくは、ポリ（２，６−ジ
メチル−１，４−フェニレンエーテル）である。変成ポ
リフェニレンエーテルも前述した変成ポリフェニレンエ
ーテルとして記載した同一のものでよく、それらの変成
手段も同様の方法を用いうる。

【００３１】(C) 成分であるポリオレフィンまたは変性
ポリオレフィンの配合量は９５重量部以下が好適に用い
られる。(C) 成分が９５重量部を超える場合には耐熱性
が不充分となり、本発明の目的に好ましくない。このポ
リオレフィンは前述した変性ポリオレフィンの原料とな
るポリオレフィンとして記載した同一の構造の物が用い
られ、変成ポリオレフィンも同様である。このポリオレ
フィンのＭＩは０．５〜５０、好ましくは１．０〜５０
である。本発明の熱可塑性樹脂組成物において、エラス
トマーの配合量は１〜３０重量部、好ましくは３〜１５
重量部である。この範囲以外、例えば、エラストマーが
１重量部未満では耐衝撃性に劣り、３０重量部以上では
剛性が低下し、好ましくない。

【００３２】本発明の組成物を構成する各成分の配合方
法は、特に限定されないものであるが、例えば、各成分
を一括配合し、溶融混練する方法；共重合体とポリオレ
フィンを溶融混練後、さらにポリフェニレンエーテルと
エラストマーを配合し、溶融混練する方法；ポリフェニ
レンエーテルとエラストマーを溶融混練した後、共重合
体とポリオレフィンの混合物を配合して溶融混練する方
法；共重合体とポリオレフィンを溶融混練した後、共重
合体とポリフェニレンエーテル、エラストマーの混合物
を配合して溶融混練する方法等があり、またこれに限定
されず、他のいずれの方法で行っても構わない。

【００３３】本発明の共重合体及び組成物には、所望に
応じて、可塑剤、帯電防止剤、ハロゲン系、リン系の難
燃剤、酸化防止剤、あるいはガラス繊維、ガラスフレー
ク、カーボンブラック、シリカ、クレー、マイカ、タル
ク、カオリン、ウオラストナイト、炭酸カルシウムなど
の無機充填剤などを、本発明の目的を損なわない範囲内
で添加することができる。

【００３４】本発明の共重合体及び樹脂組成物の成形体
においては、連続相を、ポリフェニレンエーテル及び／
又は変性ポリフェニレンエーテルが形成しても、ポリオ
レフィン及び／又は変性ポリオレフィンが形成しても構
わない。いずれの場合でも、分散相の７０％以上は、５
μｍ以下の粒径であることが好ましく、より好ましくは
８０％以上が５μｍ以下であることである。

【００３５】但し、ここに言う割合とは、成形体の断面
を電子顕微鏡等の手段で観察した際に見られる、分散相
の総面積Ｓ₀ に対する粒径５μｍ以下の粒子の総面積Ｓ
₁ の 比：Ｓ₁ ／Ｓ₀ ×１００（％）で表す。 例えば、比較例１（電子顕微鏡写真参照）のように５μ
ｍ以下の分散粒子の割合が５０％以下の場合は機械的強
度が不十分である。

【００３６】

【実施例】次に、実施例により、本発明を更に詳細に説
明するが、本発明はこれらの実施例によってなんら限定
されるものではない。 （参考例１） 固有粘度０．５５（３０℃、クロロホルム中）、ＭＩ
（２８０℃、１０ｋｇ荷重）が２．３ｇ／１０分である
ポリ（２，６−ジメチルフェニレン−１，４−エーテ
ル）（以下、ＰＰＥと略称する）１００重量部に、無水
マレイン酸（以下、ＭＡＨと略称する）１重量部を添加
し、二軸押出機（中谷機械（株）製、ＡＳ−３０）に供
給し、３２０℃、１２０ｒｐｍで溶融混練し、ペレット
化した。得られたペレットのうち、２ｇをトルエン３８
ｇに溶解し、５重量％トルエン溶液とした後、この溶液
にアセトン１６０ｇを加えてポリマーを沈澱させた。ポ
リマーを濾別し、アセトンで洗浄後、乾燥した（減圧
下、１４５℃、１時間）。得られた試料の赤外分光分析
を行い、ＰＰＥとＭＡＨとから前もって作成しておいた
検量線を用いて、ＰＰＥに結合したＭＡＨの重量％を算
出し、ＭＡＨの結合量とした。結合量は０．５３重量％
であった。また、このポリマーのＭＩ（２８０℃、１０
ｋｇ荷重）は、２．３ｇ／１０分であった。

【００３７】（参考例２） 参考例１で得られた変性ＰＰＥ１００重量部にヘキサメ
チレンジアミン（以下ＨＭＤＡと略称する）１重量部を
添加し、二軸押出機（中谷機械（株）製、ＡＳ−３０）
に供給し、３００℃、１２０ｒｐｍで溶融混練し、ペレ
ット化した。得られた樹脂を５重量％トルエン溶液とし
た後、この溶液１００重量部に対して３００重量部のメ
タノールを加えてポリマーを濾別し、メタノールで洗浄
後、乾燥した（減圧下、１４５℃、１時間）。このポリ
マーのＭＩ（２８０℃、１０ｋｇ荷重）は、１．８ｇ／
１０分であった。精製前の試料を赤外分光分析した所、
ＭＡＨの吸収は見られなかった。また、精製後の試料の
赤外分光分析を行い、この赤外線吸収スペクトルから、
参考例１で得られた精製試料の赤外線吸収スペクトルを
差し引いた差スペクトルを見た結果、イミドの吸収が観
察され、ジアミンがイミド基を介してＰＰＥと結合した
ことが判った。さらに、精製後の試料の窒素分析を減圧
化学発光方式にて行い、窒素付加量を測定した結果、窒
素付加量（モル数）は、参考例１の試料の無水マレイン
酸付加量（モル数）の１．８倍であった。この試料の固
有粘度（３０℃、クロロホルム中）は０．５８であり、
参考例１のポリマー同士のカップリングはほとんど起き
ていなかった。以上から参考例２のポリマーは、アルキ
ルアミノ基がイミド結合を介してＰＰＥと結合した構造
をとり、官能基としてアミノ基を有する変性ＰＰＥであ
ることが言える。

【００３８】（参考例３） ポリプロピレン（ＭＩ＝０．５ｇ／１０分）１００重量
部にＭＡＨ３．０重量部、（２，５−ジメチル−２，５
−）ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン０．０５重量
部を加え、二軸押出機で１９０℃の温度で溶融混練して
ペレット化した。得られたペレットを熱キシレンに溶解
後、アセトンにて再沈操作を行い、濾別後、ポリマーを
乾燥し、未反応のＭＡＨを除去した。ポリプロピレンと
ＭＡＨより前もって作成しておいた検量線を用いて、ポ
リプロピレンに結合したＭＡＨの重量％を算出し、ＭＡ
Ｈの結合量とした。結合量は０．６２重量％であった。
また、このポリマーのＭＩ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷
重）は、３．０ｇ／１０分であった。

【００３９】（参考例４） ポリプロピレン（ＭＩ＝０．５ｇ／１０分）１００重量
部にＭＡＨ３．０重量部、（２，５−ジメチル−２，５
−）ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン０．１５重量
部を加え、二軸押出機で１９０℃の温度で溶融混練して
ペレット化した。得られたペレットを熱キシレンに溶解
後、アセトンにて再沈操作を行い、濾別後、ポリマーを
乾燥し、未反応のＭＡＨを除去した。ポリプロピレンと
ＭＡＨより前もって作成しておいた検量線を用いて、ポ
リプロピレンに結合したＭＡＨの重量％を算出し、ＭＡ
Ｈの結合量とした。結合量は１．３８重量％であった。
また、このポリマーのＭＩ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷
重）は、２１．０ｇ／１０分であった。

【００４０】（実施例１） 参考例２で合成したアミン変性ＰＰＥ４０ｇと、参考例
３で合成したＭＡＨ変性ポリプロピレン４０ｇとを、ロ
ールミルに投入し、２５０℃、１００ｒｐｍで、５分間
溶融混練を行った。得られた試料を赤外分光分析し、赤
外線吸収スペクトルから、参考例２で合成したアミン変
性ＰＰＥ及び参考例３で合成したＭＡＨ変性ポリプロピ
レンの赤外線吸収スペクトルを差し引いた差スペクトル
を観察した結果、ＭＡＨ変性ポリプロピレンの酸無水物
が無くなって、新たにイミド結合が生成したことを示す
強いイミドの吸収が見られた。 （実施例２） 参考例２で合成したアミン変性ＰＰＥ４０ｇと、参考例
４で合成したＭＡＨ変性ポリプロピレン４０ｇとを、ロ
ールミルに投入し、２５０℃、１００ｒｐｍで、５分間
溶融混練を行った。

【００４１】（比較例１） 参考例２で合成したアミン変性ＰＰＥ４０ｇと、ＭＩ
（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝６０．０ｇ／１０
分、ＭＡＨ結合量１．５重量％のＭＡＨ変性ポリプロピ
レン（荒川化学株式会社製、ＫＺ−８１０）４０ｇと
を、ラボプラストミルに投入し、２５０℃、１００ｒｐ
ｍで、５分間溶融混練を行った。

【００４２】（実施例３、４） 参考例２で用いたヘキサメチレンジアミンの代わりに、
１，１２−ジアミノドデカンを用いて、参考例２と同様
の操作を行い、アミン変性ＰＰＥを得、この変性ＰＰＥ
４０ｇと参考例３または、参考例４で得られたＭＡＨ変
性ポリプロピレン４０ｇとを、ラボプラストミルに投入
し、２５０℃、１００ｒｐｍで、５分間溶融混練を行っ
た。参考例３のＭＡＨ変性ポリプロピレンを用いたも
の、参考例３の，ＭＡＨ変性ポリプロピレンを用いたも
のをそれぞれ、実施例３、実施例４とした。

【００４３】（比較例２） 実施例３で用いたアミン変性ＰＰＥ４０ｇと、ＭＩ（２
３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝６０．０ｇ／１０分、Ｍ
ＡＨ結合量１．５％のＭＡＨ変性ポリプロピレン（荒川
化学株式会社製、ＫＺ−８１０）４０ｇとを、ラボプラ
ストミルに投入し、２５０℃、１００ｒｐｍで、５分間
溶融混練を行った。

【００４４】（実施例５、６） 参考例１において、ＭＡＨをグリシジルメタクリレート
（以下、ＧＭＡと略称する）に変え、さらに、ジクミル
パーオキサイド０．３重量部を加えて参考例１と同様の
操作をした。ただし、赤外分光分析の検量線はＰＰＥと
ＧＭＡより作成した。結合量は０．４５重量％であっ
た。さらに、ここで得られた変性ＰＰＥを、参考例２で
用いた変性ＰＰＥにかえて、参考例２と同様の操作を行
い、アミン変性ＰＰＥを得た。このアミン変性ＰＰＥを
実施例１及び実施例２で用いたアミン変性ＰＰＥに変え
て、実施例１及び実施例２と同様の操作を行った。それ
ぞれ、実施例５及び６とした。

【００４５】（比較例３） 実施例５で用いたアミン変性ＰＰＥ４０ｇと、ＭＩ（２
３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝６０．０ｇ／１０分、Ｍ
ＡＨ結合量１．５％のＭＡＨ変性ポリプロピレン（荒川
化学株式会社製、ＫＺ−８１０）４０ｇとを、ラボプラ
ストミルに投入し、２５０℃、１００ｒｐｍで、５分間
溶融混練を行った。

【００４６】（実施例７、８） 参考例１において、ＭＡＨを式(12)

【化２３】 の構造を有するトリイソシアネート化合物に変えて、参
考例１と同様の操作をした。得られた変性ＰＰＥ１００
重量部にＨＭＤＡ１．５重量部を添加し、二軸押出機
（中谷機械（株）製、ＡＳ−３０）に供給し、３００
℃、１２０ｒｐｍで溶融混練し、ペレット化し、アミン
変性ＰＰＥを得た。このアミン変性ＰＰＥを実施例１及
び実施例２で用いたアミン変性ＰＰＥに変えて、実施例
１及び実施例２と同様の操作を行った。それぞれ、実施
例７及び８とした。

【００４７】（比較例４） 実施例７で用いたアミン変性ＰＰＥ４０ｇと、ＭＩ（２
３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝６０．０ｇ／１０分、Ｍ
ＡＨ結合量１．５重量％のＭＡＨ変性ポリプロピレン
（荒川化学株式会社製、ＫＺ−８１０）４０ｇとを、ラ
ボプラストミルに投入し、２５０℃、１００ｒｐｍで、
５分間溶融混練を行った。実施例１〜８、比較例１〜４
で得られた試料を２７０℃、１８０ｋｇ／ｃｍ²で１．
０ｍｍ厚のダンベル試験片及び、１／８インチ厚のタン
ザクを作成し、引張強度と伸び、及びアイゾット衝撃強
度を測定した。これらの結果を表１に示した。

【００４８】

【表１】

【００４９】また、実施例１、２及び比較例１につい
て、透過型電子顕微鏡により、モルホロジーを観察した
ところ、実施例１、２は比較例１に比べ、分散粒子径が
著しく小さくなっていることが確認された。また、コン
ビュータ画像解析処理装置（旭化成工業（株）製 ＩＰ
−１０００）を用い、透過型電子顕微鏡で観察された分
散粒子の面積と等価面積円の直径を算出して、これを分
散粒子径とした。粒径分布計算の結果、分散相の全面積
に対する粒径５μｍ以下の粒子の面積の割合は、実施例
１，２は、それぞれ、１００％、７５％であったが、比
較例１では３４％しかなかった。変性ポリプロピレンの
ＭＩを特定することで良好なもろモロホロジーが得られ
ることが確認された。

【００５０】透過型電子顕微鏡での観察条件は以下の通
りである。実施例１，２及び比較例１で得られたポリマ
ーの小片を切り出し、ウルトラミクロトームを用いて、
ガラスナイフによりトリミングを行った。このサンプル
を２％オスミウム酸水溶液に浸析し、８０℃で４０分放
置した後、再びウルトラミクロトームに取りつけ、ダイ
ヤモンドナイフを用い、約１５００〜２０００オングス
トローム厚の超薄切片を作成した。この超薄切片を透過
型電子顕微鏡（日本電子（株）製 ＪＥＭ−１００ＳＸ
Ｔ型）試料室内に設置し、電子線染色を行って観察撮影
した。撮影倍率は、実施例１，２が２０００倍、比較例
１は５００倍にて撮影した。特定の範囲の溶融粘度の変
性ＰＰＥと変性ＰＰを結合させることにより、機械的強
度の著しい改良が達せられた。

【００５１】（参考例５） 参考例４で得られたＭＡＨ変性ＰＰを熱キシレンに溶解
し、１０％キシレン溶液を得た。この溶液に１５重量％
のＨＭＤＡ／熱キシレン溶液を１００重量部加え１時間
反応を行った。反応後、溶液を室温まで冷却し多量のア
セトンを加え、濾別後、更にアセトンで洗浄後、真空乾
燥した。精製試料の赤外分光分析の結果、イミド基の吸
収が観測された。また、窒素分析を減圧化学発光方式に
て行い、窒素付加量を測定した結果、窒素付加量（モル
数）は、参考例４の試料の無水マレイン酸付加量（モル
数）の２．０倍であった。さらに、このポリマーのＭＩ
（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、２１．０ｇ／１０
分であり、参考例３のＭＡＨ変性ＰＰと変わらなかっ
た。

【００５２】（参考例６） 固有粘度０．９０（３０℃、クロロホルム中）であるＰ
ＰＥ１００重量部に、ＭＡＨ１部を添加し、二軸押出機
（中谷機械（株）製、ＡＳ−３０）に供給し、３２０
℃、１２０ｒｐｍで溶融混練し、ペレット化した。得ら
れたペレットの中、２ｇをトルエン３８ｇに溶解し、５
重量％トルエン溶液とした後、この溶液にアセトン１６
０ｇを加えてポリマーを沈澱させた。ポリマーを濾別
し、アセトンで洗浄後、乾燥した。（減圧下、１４５
℃、１時間）。得られた試料の赤外分光分析を行い、Ｐ
ＰＥとＭＡＨとから前もって作成しておいた検量線を用
いて、ＰＰＥに結合したＭＡＨの重量％を算出し、ＭＡ
Ｈの結合量とした。結合量は０．４０重量％であった。
また、このポリマーのＭＩ（２８０℃、１０ｋｇ荷重）
は、０．０１ｇ／１０分未満であった。得られた変性Ｐ
ＰＥ１００重量部に、ＨＭＤＡ１重量部を添加し、二軸
押出機（中谷機械（株）製、ＡＳ−３０）に供給し、３
００℃、１２０ｒｐｍで溶融混練し、ペレット化した。
得られた樹脂を５重量％トルエン溶液とした後、この溶
液１００重量部に対して３００重量部のメタノールを加
えてポリマーを濾別し、メタノールで洗浄後、乾燥し
た。（減圧下、１４５℃、１時間）。このポリマーのＭ
Ｉ（２８０℃、１０ｋｇ荷重）は、０．０１ｇ／１０分
未満であった。

【００５３】（参考例７） ＭＩ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝０．５ｇ／１０
分のＰＰ（エースポリプロ Ｅ１１００、旭化成工業
（株）製）１００重量部に、ＭＡＨ３．５重量部、
（２．５−ジメチル−２．５−）ジ（ｔ−ブチルパーオ
キシ）ヘキサン１．０重量部を加え、１９０℃、２００
ｒｍｐで溶融混練し、ペレット化し、ＭＡＨ含量２．３
ｗｔ％のＭＡＨ変性ＰＰを得た。得られたポリマーのＭ
Ｉ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝２００ｇ／１０分
であった。

【００５４】（参考例８） 固有粘度０．９０（３０℃、クロロホルム中）であるＰ
ＰＥ１００重量部に、ＭＡＨ２重量部、（２．５−ジメ
チル−２．５−）ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン
１．０重量部を添加し、二軸押出機に供給し、３００
℃、１５０ｒｐｍ滞留時間５３秒で溶融混練し、ペレッ
ト化した。このポリマーのＭＩ（２８０℃、１０ｋｇ荷
重）は、０．４ｇ／１０分であった。

【００５５】（実施例９） 固有粘度０．５５（３０℃、クロロホルム中）であるＰ
ＰＥ、参考例２のアミン変性ＰＰＥ、未変性のＰＰ（エ
ースポリプロ Ｅ１１００，旭化成工業（株）製）、及
び参考例３のＭＡＨ変性ＰＰを表２〜３に示す組成で配
合し、二軸押出機（３０ｍｍΦ）を用いて溶融混練し、
ペレット化した。 （実施例１０） 参考例３のＭＡＨ変性ＰＰに代えて参考例４のＭＡＨ変
成ＰＰを用いる以外は実施例９と同じ方法を行い、これ
を実施例１０とした。

【００５６】（比較例５） 参考例３のＭＡＨ変成ＰＰに代えて比較例１で用いたＭ
ＡＨ変成ＰＰを用いる以外は実施例９と同じ方法を行
い、これを比較例５とした。 （比較例６） 参考例２のアミン変性ＰＰＥに代えて参考例６のアミン
変成ＰＰＥを用いる以外は実施例９と同じ方法を行ない
比較例６とした。

【００５７】（実施例１１） 固有粘度０．５５（３０℃、クロロホルム中）であるＰ
ＰＥ、参考例１のＭＡＨ変性ＰＰＥ、ＭＩ（２３０℃、
２．１６ｋｇ荷重）＝１．５ｇ／１０分の未変性のＰＰ
（エースポリプロ Ｅ１２００、旭化成工業（株）
製）、及び、参考例５のアミン変性ＰＰを表２〜３に示
す組成で配合し、二軸押出機（３０ｍｍΦ）を用いて溶
融混練し、ペレット化した。

【００５８】（比較例７） 参考例１のＭＡＨ変性ＰＰＥに代えて参考例８のＭＡＨ
変成ＰＰＥを、参考例５のアミン変成ＰＰに代えて参考
例７のアミン変成ＰＰを用いる以外は実施例１１と同じ
方法を行ない比較例７とした。 （比較例８） 固有粘度０．５５（３０℃、クロロホルム中）であるＰ
ＰＥ７１．５重量部、未変性のＰＰ（エースポリプロ
Ｅ１２００、旭化成工業（株）製）２８．５重量部およ
び、スチレン−ブタジエン共重合体（アサフレックス８
１０、旭化成工業（株）製）７．５重量部を配合し、二
軸押出機（３０ｍｍΦ）を用いて溶融混練し、ペレット
化した。

【００５９】（比較例９） 固有粘度０．５５（３０℃、クロロホルム中）であるＰ
ＰＥ７１．５部、未変性のＰＰ（エースポリプロ Ｅ１
２００、旭化成工業（株）製）２８．５部および、スチ
レン−ブタジエン共重合体（アサフレックス８１０、旭
化成工業（株）製）２０部を配合し、二軸押出機（３０
ｍｍΦ）を用いて溶融混練し、ペレット化した。実施例
９〜１１及び比較例５〜９で得られたペレットをそれぞ
れシリンダー温度２９０℃、金型温度８０℃にて射出成
形を行い、物性を測定した。各原料のＭＩと物性測定結
果を表２〜３に示した。

【００６０】

【表２】

【００６１】

【表３】 注）ＰＰＥ／変性ＰＰＥ／ＰＰ／変性ＰＰ＝６６．２／
５．３／２３．２／５．３重量部 比較例８：ＰＰＥ／ＰＰ／スチレン−ブタジエン共重合
体＝７１．５／２８．５／７．５ 比較例９：ＰＰＥ／ＰＰ／スチレン−ブタジエン共重合
体＝７１．５／２８／５／２０．０

【００６２】（実施例１２〜１４） 実施例９〜１１で配合した原料組成を１００重量部と
し、これにエラストマーとして、スチレン−ブタジエン
ブロック共重合体（タフプレン２００ 旭化成工業
（株）製）を１２重量部配合し、二軸押出機（３０ｍｍ
Φ）を用いて溶融混練し、ペレット化した。

【００６３】（比較例１０〜１２） 比較例５〜７で配合した原料組成を１００重量部とし、
これにエラストマーとして、水添スチレン−ブタジエン
ブロック共重合体（タフテックＨ１２７１ 旭化成工業
（株）製）を１２重量部配合し、二軸押出機（３０ｍｍ
Φ）を用いて溶融混練し、ペレット化した。実施例１２
〜１４及び比較例１０〜１２で得られたペレットをそれ
ぞれシリンダー温度２９０℃、金型温度８０℃にて射出
成形を行い、物性を測定した。各原料のＭＩと物性測定
結果を表４に示した。

【００６４】

【表４】 注）（ＰＰＥ／変性ＰＰＥ／ＰＰ／変性ＰＰ）／エラス
トマー＝（６６．２／５．３／２３．２／５．３）／１
２．０重量部

【００６５】（実施例１５） 実施例１で用いたアミン変性ＰＰＥ５０重量部と、ＭＡ
Ｈ変性ポリプロピレン５０重量部に、さらにエラストマ
ーとして、水添スチレン−ブタジエンブロック共重合体
（タフテックＨ１２７１ 旭化成工業（株）製）を１２
重量部配合し、二軸押出機（３０ｍｍΦ）を用いて溶融
混練し、ペレット化した。同様に実施例２〜８で用いた
のと同じ組合わせの変性ＰＰＥと変性ポリプロピレン各
５０重量部にエラストマーとして、水添スチレン−ブタ
ジエンブロック共重合体（タフテックＨ１２７１ 旭化
成工業（株）製）を１２重量部配合し、二軸押出機（３
０ｍｍΦ）を用いて溶融混練し、ペレット化した。これ
らを順に実施例１６〜２２とした。

【００６６】（比較例１３〜１６） 比較例１〜４で用いたのと同じ組合わせの変性ＰＰＥと
変性ポリプロピレン各５０重量部にエラストマーとし
て、水添スチレン−ブタジエンプロック共重合体（タフ
テックＨ１２７１ 旭化成工業（株）製）を１２重量部
配合し、二軸押出機（３０ｍｍΦ）を用いて溶融混練
し、ペレット化した。これらを順に比較例１３〜１６と
した。実施例１５〜２２及び比較例１３〜１６で得られ
たペレットをそれぞれシリンダー温度２９０℃、金型温
度８０℃にて射出成形を行い、物性を測定した。各原料
のＭＩと物性測定結果を表５に示した。

【００６７】

【表５】

【００６８】以上の実施例より、特定の範囲の溶融粘度
を有する変性ＰＰＥと変性ＰＰを特定の様式にて共有結
合させる事により、剥離がなく優れた機械的強度を発揮
させることができた。

【００６９】

【発明の効果】本発明のポリフェニレンエーテル−ポリ
オレフィン共重合体、及びこれを含む樹脂組成物は、耐
熱性、熱安定性、機械的強度、耐溶剤性に優れ、自動車
外板、外装部品、電気・電子機器等の用途に有用であ
る。

【図面の簡単な説明】

【図１】実施例１〜２、比較例１で得られた樹脂粒子の
表面形状を示す透過型電子顕微鏡写真である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｌ 21:00） (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) C08G 81/02 C08G 65/48 C08L 23/00 C08L 71/12 C08L 21/00 ＣＡ（ＳＴＮ) ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ)

Claims (4)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （A)ＭＩ（２８０℃、１０ｋｇ荷重）が
   ０．０１〜１０ｇ／１０分の変性ポリフェニレンエーテ
   ルとＭＩ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１．０〜５
   ０ｇ／１０分である変性ポリオレフィンとを、結合剤の
   存在下または非存在下に反応させて得られる、ポリフェ
   ニレンエーテルブロックとポリオレフィンブロックが下
   記式（1)の形で共有結合していることを特徴とする、ポ
   リフェニレンエーテル−ポリオレフィン共重合体。 Ｐ−Ｚ₁ −Ｒ₁ −Ｚ₂ −Ｑ ・・・・（1) 〔式中、Ｐはポリフェニレンエーテル成分、Ｑはポリオ
   レフィン成分であり、Ｚ₁ ：酸イミド残基、酸アミド残
   基、式（2)または式（3)で表される結合残基であり、 【化１】 (Ｘはアルキレン基、アリレン基、シクロアルキレン
   基、イソシアナートの二量体または三量体からなる環化
   物を表す。） 【化２】 Ｚ₂ ：酸イミド残基、酸アミド残基、または式(4) で表
   される結合残基であり、 【化３】 Ｒ₁ はアルキレン基、アリレン基、シクロアルキレン基
   である。〕
2. 【請求項２】 （A) ＭＩ（２８０℃、１０ｋｇ荷重）
   が０．０１〜１０ｇ／１０分の変性ポリフェニレンエー
   テルとＭＩ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１．０〜
   ５０ｇ／１０分である変性ポリオレフィンとを、結合剤
   の存在下または非存在下に反応させて得られる、ポリフ
   ェニレンエーテルブロックとポリオレフィンブロックが
   式（1)の形で共有結合していることを特徴とする、ポリ
   フェニレンエーテル−ポリオレフィン共重合体、 Ｐ−Ｚ₁ −Ｒ₁ −Ｚ₂ −Ｑ ・・・・（1) 〔式中、Ｐはポリフェニレンエーテル成分、Ｑはポリオ
   レフィン成分であり、Ｚ₁ ：酸イミド残基、酸アミド残
   基、式（2)または式（3)で表される結合残基であり、 【化４】 (Ｘはアルキレン基、アリレン基、シクロアルキレン
   基、イソシアナートの二量体または三量体からなる環化
   物を表す。） 【化５】 Ｚ₂ ：酸イミド残基、酸アミド残基、または式(4) で表
   される結合残基であり、 【化６】 Ｒ₁ はアルキレン基、アリレン基、シクロアルキレン基
   である。〕 (B) ポリフェニレンエーテルおよび／またはカルボン酸
   基、そのエステル誘導体基、酸無水物基、エポキシ基、
   アミノ基、イソシアネート基から選ばれる官能基を有す
   る変性ポリフェニレンエーテル、 (C) ポリオレフィンおよび／またはカルボン酸基、その
   エステル誘導体基、酸無水物基、エポキシ基、アミノ基
   から選ばれる官能基を有する変性ポリオレフィン、 (D) エラストマー、 からなり、（A)、(B) 、(C) の合計１００重量部に対し
   て （A)１〜９９重量部、 (B) ０〜９５重量部、 (C) ０〜９５重量部、 (D) ０〜３０重量部含むことを特徴とする、熱可塑性樹
   脂組成物。
3. 【請求項３】 請求項２において、エラストマー(D) が
   ０重量部である熱可塑性樹脂組成物。
4. 【請求項４】 請求項１記載の（A)ポリフェニレンエー
   テル−ポリオレフィン共重合体１００重量部及び(D) が
   １〜３０重量部である熱可塑性樹脂組成物。