JP3347439B2 - 高分子固体電解質リチウム二次電池及びその製造方法 - Google Patents
高分子固体電解質リチウム二次電池及びその製造方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、高分子固体電解質リチ
ウム二次電池及びその製造方法に関するものである。
ウム二次電池及びその製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】二次電池用極板として、活物質材料をバ
インダと混練し、これを集電体に塗布して活物質層を形
成するものが知られている。バインダを用いて活物質層
を形成すると、活物質の粒子相互間及び活物質と集電体
との間の密着強度が高くなり二次電池の寿命を延ばすこ
とができる。高分子固体電解質を用いる二次電池などで
も活物質材料をポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦ
Ｅ）等のバインダと混練し、これを集電体に塗布して正
極活物質層を形成している。
インダと混練し、これを集電体に塗布して活物質層を形
成するものが知られている。バインダを用いて活物質層
を形成すると、活物質の粒子相互間及び活物質と集電体
との間の密着強度が高くなり二次電池の寿命を延ばすこ
とができる。高分子固体電解質を用いる二次電池などで
も活物質材料をポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦ
Ｅ）等のバインダと混練し、これを集電体に塗布して正
極活物質層を形成している。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、バイン
ダを用いて活物質層を形成すると、バインダの存在が電
池の充放電時のイオンの移動を阻害するため、二次電池
の容量を低下させる問題があった。特に高分子固体電解
質を用いる二次電池では移動度が低く、容量を高めるに
は限界があった。
ダを用いて活物質層を形成すると、バインダの存在が電
池の充放電時のイオンの移動を阻害するため、二次電池
の容量を低下させる問題があった。特に高分子固体電解
質を用いる二次電池では移動度が低く、容量を高めるに
は限界があった。
【０００４】本発明の目的は、活物質粒子相互間及び活
物質と集電体との間の密着強度を低下させることなく、
容量を高めることができる高分子固体電解質リチウム二
次電池及びその製造方法を提供することにある。
物質と集電体との間の密着強度を低下させることなく、
容量を高めることができる高分子固体電解質リチウム二
次電池及びその製造方法を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】請求項１の発明では、高
分子固体電解質を用いたリチウム二次電池を対象にす
る。本発明では、正極活物質をバインダを含有するバイ
ンダ含有層とバインダを含有しないバインダ非含有層と
から構成する。そして、バインダ含有層を集電体側に配
置する。請求項２の発明では、高分子固体電解質リチウ
ム二次電池の製造方法を対象にする。本発明では、正極
集電体上にバインダ含有正極活物質ペーストを塗布し、
バインダ含有正極活物質ペーストが完全に乾燥する前
に、バインダ含有正極活物質ペーストの上にバインダを
含有しない正極活物質ペーストを塗布する。その後、乾
燥処理を行って正極活物質層を形成し、正極活物質層の
上に高分子固体電解質形成用ペーストを塗布して乾燥す
ることにより高分子固体電解質層を形成する。
分子固体電解質を用いたリチウム二次電池を対象にす
る。本発明では、正極活物質をバインダを含有するバイ
ンダ含有層とバインダを含有しないバインダ非含有層と
から構成する。そして、バインダ含有層を集電体側に配
置する。請求項２の発明では、高分子固体電解質リチウ
ム二次電池の製造方法を対象にする。本発明では、正極
集電体上にバインダ含有正極活物質ペーストを塗布し、
バインダ含有正極活物質ペーストが完全に乾燥する前
に、バインダ含有正極活物質ペーストの上にバインダを
含有しない正極活物質ペーストを塗布する。その後、乾
燥処理を行って正極活物質層を形成し、正極活物質層の
上に高分子固体電解質形成用ペーストを塗布して乾燥す
ることにより高分子固体電解質層を形成する。
【０００６】
【作用】高分子固体電解質は電解液に比べてイオン伝導
性がかなり小さい。そのため、高分子固体電解質リチウ
ム二次電池では、極板表面部におけるイオンの拡散性が
電池の容量に大きく作用する。しかしながら、従来は他
の二次電池と同様に活物質全体の強度を高めるために、
活物質全体にバインダを添加していた。
性がかなり小さい。そのため、高分子固体電解質リチウ
ム二次電池では、極板表面部におけるイオンの拡散性が
電池の容量に大きく作用する。しかしながら、従来は他
の二次電池と同様に活物質全体の強度を高めるために、
活物質全体にバインダを添加していた。
【０００７】請求項１の発明のように、正極活物質をバ
インダを含有するバインダ含有層と バインダを含有しな
いバインダ非含有層とから構成し、バインダ含有層を集
電体側に配置すると、活物質と集電体との密着強度を低
下させることなく、高分子固体電解質リチウム二次電池
の容量を大幅に高めることができる。
インダを含有するバインダ含有層と バインダを含有しな
いバインダ非含有層とから構成し、バインダ含有層を集
電体側に配置すると、活物質と集電体との密着強度を低
下させることなく、高分子固体電解質リチウム二次電池
の容量を大幅に高めることができる。
【０００８】請求項２の発明によれば、正極集電体上に
バインダ含有正極活物質ペーストを塗布することによ
り、正極活物質と正極集電体との密着強度を大きく高め
ることができる。またバインダ含有正極活物質ペースト
が完全に乾燥する前に、バインダ含有正極活物質ペース
トの上にバインダを含有しない正極活物質ペーストを塗
布するのでバインダ非含有層はバインダ含有層中のバイ
ンダを介して結合される。そして正極活物質層の上に高
分子固体電解質形成用ペーストを塗布するので高分子固
体電解質がバインダ非含有層内に侵入して、バインダ非
含有層内の負極活物質イオンの拡散性が大きく向上す
る。
バインダ含有正極活物質ペーストを塗布することによ
り、正極活物質と正極集電体との密着強度を大きく高め
ることができる。またバインダ含有正極活物質ペースト
が完全に乾燥する前に、バインダ含有正極活物質ペース
トの上にバインダを含有しない正極活物質ペーストを塗
布するのでバインダ非含有層はバインダ含有層中のバイ
ンダを介して結合される。そして正極活物質層の上に高
分子固体電解質形成用ペーストを塗布するので高分子固
体電解質がバインダ非含有層内に侵入して、バインダ非
含有層内の負極活物質イオンの拡散性が大きく向上す
る。
【０００９】
【実施例】以下、高分子固体電解質リチウム二次電池に
適用した本発明の実施例を詳細に説明する。
適用した本発明の実施例を詳細に説明する。
【００１０】（実施例１〜４） 各電池は図１の概略断面図に示すように正極集電体１の
片面に形成された正極活物質層２と負極集電体３の片面
に形成された負極活物質層４とが高分子固体電解質層５
を介して積層された構造を有しており、次のようにして
製造した。まず基板の上に非晶質五酸化バナジウム（Ｖ
２ Ｏ５ ）を２〜３重量％の割合で蒸留水に溶かした
ゲルまたはゾル状の溶液をスクリーン印刷等で塗布し
た。そしてこれを乾燥させて五酸化バナジウムキセロゲ
ル（Ｖ２ Ｏ５ ・ｎＨ２ Ｏ）膜を得た。次にこの五
酸化バナジウムキセロゲル膜を基板から剥がしてから粉
砕して活物質材料を得た。そして厚み２０μm のニッケ
ル箔からなる正極集電体１の一方の表面１ａの中央部分
に前述の活物質材料と該活物質材料に対して３重量％の
ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）からなるバイ
ンダとをトルエン、アセトニトリル等の有機溶媒中で混
練したものを塗布してからこれを半乾燥して半乾燥状態
のバインダ含有層２ａを形成した。次にこの半乾燥状態
のバインダ含有層２ａの上に前述の活物質材料を載置し
てバインダ非含有層２ｂを形成して正極活物質層２を形
成した。バインダ非含有層２ｂはバインダ含有層２ａ中
のバインダを介して結合される。正極活物質層２は２０
０μm の厚みを有しており、実施例１〜４の電池はバイ
ンダ含有層２ａの厚みがそれぞれ２０、５０、１００、
１５０μm の厚みを有している。次にポリフォスファゼ
ン誘導体の一種である分子量約２００万のメトキシオリ
ゴエチレンオキシポリフォスファゼン（ＭＥＰ７）と該
ＭＥＰ７に対して８重量％のＬｉＣｌＯ４ とを１、２
−ジメトキシエタン（ＤＭＥ）中に２０重量％溶かして
高分子固体電解質用溶液を作り、この溶液を正極活物質
層２を全体的に覆うようにして正極活物質層２上に塗布
した。そして、これを乾燥してＤＭＥを揮発するキャス
ティングにより厚み１００μm の高分子固体電解質層５
を作った。次に高分子固体電解質層５の上に厚み４０μ
m のＬｉ箔からなる負極活物質層４を載置し、正極集電
体１の外周端部１ｂの上にホットメルト６を載置した。
そして、負極活物質層４とホットメルト６とを覆うよう
にして正極集電体１と同寸法のステンレスからなる負極
集電体３を載置した。次に加熱によりホットメルト６を
集電体１及び３の外周端部１ｂ及び３ｂに完全に接続し
て高分子固体電解質リチウム二次電池を完成した。
片面に形成された正極活物質層２と負極集電体３の片面
に形成された負極活物質層４とが高分子固体電解質層５
を介して積層された構造を有しており、次のようにして
製造した。まず基板の上に非晶質五酸化バナジウム（Ｖ
２ Ｏ５ ）を２〜３重量％の割合で蒸留水に溶かした
ゲルまたはゾル状の溶液をスクリーン印刷等で塗布し
た。そしてこれを乾燥させて五酸化バナジウムキセロゲ
ル（Ｖ２ Ｏ５ ・ｎＨ２ Ｏ）膜を得た。次にこの五
酸化バナジウムキセロゲル膜を基板から剥がしてから粉
砕して活物質材料を得た。そして厚み２０μm のニッケ
ル箔からなる正極集電体１の一方の表面１ａの中央部分
に前述の活物質材料と該活物質材料に対して３重量％の
ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）からなるバイ
ンダとをトルエン、アセトニトリル等の有機溶媒中で混
練したものを塗布してからこれを半乾燥して半乾燥状態
のバインダ含有層２ａを形成した。次にこの半乾燥状態
のバインダ含有層２ａの上に前述の活物質材料を載置し
てバインダ非含有層２ｂを形成して正極活物質層２を形
成した。バインダ非含有層２ｂはバインダ含有層２ａ中
のバインダを介して結合される。正極活物質層２は２０
０μm の厚みを有しており、実施例１〜４の電池はバイ
ンダ含有層２ａの厚みがそれぞれ２０、５０、１００、
１５０μm の厚みを有している。次にポリフォスファゼ
ン誘導体の一種である分子量約２００万のメトキシオリ
ゴエチレンオキシポリフォスファゼン（ＭＥＰ７）と該
ＭＥＰ７に対して８重量％のＬｉＣｌＯ４ とを１、２
−ジメトキシエタン（ＤＭＥ）中に２０重量％溶かして
高分子固体電解質用溶液を作り、この溶液を正極活物質
層２を全体的に覆うようにして正極活物質層２上に塗布
した。そして、これを乾燥してＤＭＥを揮発するキャス
ティングにより厚み１００μm の高分子固体電解質層５
を作った。次に高分子固体電解質層５の上に厚み４０μ
m のＬｉ箔からなる負極活物質層４を載置し、正極集電
体１の外周端部１ｂの上にホットメルト６を載置した。
そして、負極活物質層４とホットメルト６とを覆うよう
にして正極集電体１と同寸法のステンレスからなる負極
集電体３を載置した。次に加熱によりホットメルト６を
集電体１及び３の外周端部１ｂ及び３ｂに完全に接続し
て高分子固体電解質リチウム二次電池を完成した。
【００１１】（比較例１） 本比較例の電池は正極活物質層全体をバインダを含有し
ないバインダ非含有層により形成し、その他は実施例１
〜４の電池と同じ構造を有している。
ないバインダ非含有層により形成し、その他は実施例１
〜４の電池と同じ構造を有している。
【００１２】（比較例２） 本比較例の電池は正極活物質層全体をバインダを含有す
るバインダ含有層により形成し、その他は実施例１〜４
の電池と同じ構造を有している。
るバインダ含有層により形成し、その他は実施例１〜４
の電池と同じ構造を有している。
【００１３】次に上記各電池を２５℃雰囲気中において
２０mAで放電して各電池の容量を測定した。図２はその
測定結果を示している。本図よりバインダ含有層の厚み
が大きくなるにつれて電池容量が低下するのが判る。こ
れはバインダにより正極活物質内のリチウムイオンの拡
散が阻害されるためである。
２０mAで放電して各電池の容量を測定した。図２はその
測定結果を示している。本図よりバインダ含有層の厚み
が大きくなるにつれて電池容量が低下するのが判る。こ
れはバインダにより正極活物質内のリチウムイオンの拡
散が阻害されるためである。
【００１４】次に各電池に０．５mA（終止電圧２．０
Ｖ）で放電した後に０．５mA（終止電圧３．８Ｖ）で定
電圧充電する充放電を繰り返して各電池のサイクル寿命
特性を調べた。図３はその測定結果を示している。本図
より正極活物質層全体をバインダ非含有層により形成し
た比較例１の電池では電池の寿命が極端に短いのが判
る。これは電池の充放電によりリチウムイオンが放出、
侵入して活物質が膨脹、収縮する際に、バインダ非含有
層内に亀裂が生じたり、活物質と集電体との間に剥離が
発生するためである。
Ｖ）で放電した後に０．５mA（終止電圧３．８Ｖ）で定
電圧充電する充放電を繰り返して各電池のサイクル寿命
特性を調べた。図３はその測定結果を示している。本図
より正極活物質層全体をバインダ非含有層により形成し
た比較例１の電池では電池の寿命が極端に短いのが判
る。これは電池の充放電によりリチウムイオンが放出、
侵入して活物質が膨脹、収縮する際に、バインダ非含有
層内に亀裂が生じたり、活物質と集電体との間に剥離が
発生するためである。
【００１５】これら図２及び図３より、本実施例の電池
では、活物質と集電体との密着強度が低下することな
く、容量が高くなるのが判る。
では、活物質と集電体との密着強度が低下することな
く、容量が高くなるのが判る。
【００１６】尚上記実施例では、高分子固体電解質リチ
ウム二次電池に本発明を適用した例を示したが、本発明
は鉛蓄電池、ニッケルカドミウム電池等の他の二次電池
にも適用できる。
ウム二次電池に本発明を適用した例を示したが、本発明
は鉛蓄電池、ニッケルカドミウム電池等の他の二次電池
にも適用できる。
【００１７】
【発明の効果】請求項１の発明によれば、正極活物質を
バインダを含有するバインダ含有層とバインダを含有し
ないバインダ非含有層とから構成し、バインダ含有層を
集電体側に配置したので、活物質と集電体との密着強度
を低下させることなく、高分子固体電解質リチウム二次
電池の容量を大幅に高めることができる。
バインダを含有するバインダ含有層とバインダを含有し
ないバインダ非含有層とから構成し、バインダ含有層を
集電体側に配置したので、活物質と集電体との密着強度
を低下させることなく、高分子固体電解質リチウム二次
電池の容量を大幅に高めることができる。
【００１８】請求項２の発明によれば、正極集電体上に
バインダ含有正極活物質ペーストを塗布することによ
り、正極活物質と正極集電体との密着強度を大きく高め
ることができる。またバインダ含有正極活物質ペースト
が完全に乾燥する前に、バインダ含有正極活物質ペース
トの上にバインダを含有しない正極活物質ペーストを塗
布するのでバインダ非含有層はバインダ含有層中のバイ
ンダを介して結合される。そして正極活物質層の上に高
分子固体電解質形成用ペーストを塗布するので高分子固
体電解質がバインダ非含有層内に侵入して、バインダ非
含有層内の負極活物質イオンの拡散性が大きく向上す
る。
バインダ含有正極活物質ペーストを塗布することによ
り、正極活物質と正極集電体との密着強度を大きく高め
ることができる。またバインダ含有正極活物質ペースト
が完全に乾燥する前に、バインダ含有正極活物質ペース
トの上にバインダを含有しない正極活物質ペーストを塗
布するのでバインダ非含有層はバインダ含有層中のバイ
ンダを介して結合される。そして正極活物質層の上に高
分子固体電解質形成用ペーストを塗布するので高分子固
体電解質がバインダ非含有層内に侵入して、バインダ非
含有層内の負極活物質イオンの拡散性が大きく向上す
る。
【図１】 本実施例の電池の概略断面図である。
【図２】 試験に用いた電池の容量特性を示す図であ
る。
る。
【図３】 試験に用いた電池のサイクル寿命特性を示す
図である。
図である。
２ 正極活物質層 ２ａ バインダ含有層 ２ｂ バインダ非含有層 ４ 負極活物質層 ５ 高分子固体電解質層
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 早川 他▲く▼美 東京都新宿区西新宿二丁目１番１号 新 神戸電機株式会社内 (72)発明者 小牧 昭夫 東京都新宿区西新宿二丁目１番１号 新 神戸電機株式会社内 (72)発明者 中長 偉文 徳島県徳島市川内町加賀須野463番地 大塚化学株式会社 徳島研究所内 (72)発明者 犬伏 昭嘉 徳島県徳島市川内町加賀須野463番地 大塚化学株式会社 徳島研究所内 (72)発明者 笹岡 三千雄 徳島県徳島市川内町加賀須野463番地 大塚化学株式会社 徳島研究所内 (56)参考文献 特開 平５−205773（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−226004（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 4/02 H01M 4/04 H01M 4/62 H01M 10/40
Claims (2)
- 【請求項１】 高分子固体電解質を用いたリチウム二次
電池において、 正極活物質層がバインダを含有するバインダ含有層とバ
インダを含有しないバインダ非含有層とからなり、 前記バインダ含有層が集電体側に配置されていることを
特徴とする高分子固体電解質リチウム二次電池 。 - 【請求項２】 正極集電体上にバインダ含有正極活物質
ペーストを塗布し、前記バインダ含有正極活物質ペース
トが完全に乾燥する前に、前記バインダ含有正極活物質
ペーストの上にバインダを含有しない正極活物質ペース
トを塗布した後、乾燥処理を行って正極活物質層を形成
し、前記正極活物質層の上に高分子固体電解質形成用ペ
ーストを塗布して乾燥することにより高分子固体電解質
層を形成することを特徴とする高分子固体電解質リチウ
ム二次電池の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP31175893A JP3347439B2 (ja) | 1993-12-13 | 1993-12-13 | 高分子固体電解質リチウム二次電池及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP31175893A JP3347439B2 (ja) | 1993-12-13 | 1993-12-13 | 高分子固体電解質リチウム二次電池及びその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07161346A JPH07161346A (ja) | 1995-06-23 |
| JP3347439B2 true JP3347439B2 (ja) | 2002-11-20 |
Family
ID=18021132
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP31175893A Expired - Fee Related JP3347439B2 (ja) | 1993-12-13 | 1993-12-13 | 高分子固体電解質リチウム二次電池及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3347439B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2022211447A1 (ko) * | 2021-03-30 | 2022-10-06 | 주식회사 엘지에너지솔루션 | 2종의 고체전해질층을 포함하는 전고체전지 |
Families Citing this family (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4741559B2 (ja) * | 2006-08-31 | 2011-08-03 | 株式会社国際基盤材料研究所 | 二次電池および二次電池ユニット |
| JP4612664B2 (ja) | 2007-09-25 | 2011-01-12 | セイコーエプソン株式会社 | 全固体二次電池、全固体二次電池の製造方法 |
| CN117638425A (zh) | 2016-09-22 | 2024-03-01 | 苹果公司 | 用于叠堆电池设计的集电器 |
| CN110546790A (zh) * | 2017-04-21 | 2019-12-06 | 苹果公司 | 具有电解质扩散材料的电池单元 |
| WO2018213601A2 (en) | 2017-05-19 | 2018-11-22 | Cougeller Research Llc | Rechargeable battery with anion conducting polymer |
| US11862801B1 (en) | 2017-09-14 | 2024-01-02 | Apple Inc. | Metallized current collector for stacked battery |
| US11043703B1 (en) | 2017-09-28 | 2021-06-22 | Apple Inc. | Stacked battery components and configurations |
| US11923494B2 (en) | 2020-09-08 | 2024-03-05 | Apple Inc. | Battery configurations having through-pack fasteners |
| US11600891B1 (en) | 2020-09-08 | 2023-03-07 | Apple Inc. | Battery configurations having balanced current collectors |
| US11588155B1 (en) | 2020-09-08 | 2023-02-21 | Apple Inc. | Battery configurations for cell balancing |
| US11677120B2 (en) | 2020-09-08 | 2023-06-13 | Apple Inc. | Battery configurations having through-pack fasteners |
| JP2022172514A (ja) * | 2021-05-06 | 2022-11-17 | 本田技研工業株式会社 | 二次電池用電極、及びこれを備える固体電池、並びに二次電池用電極の製造方法 |
-
1993
- 1993-12-13 JP JP31175893A patent/JP3347439B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2022211447A1 (ko) * | 2021-03-30 | 2022-10-06 | 주식회사 엘지에너지솔루션 | 2종의 고체전해질층을 포함하는 전고체전지 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH07161346A (ja) | 1995-06-23 |
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