JPH07161346A - 二次電池用極板並びに高分子固体電解質リチウム二次電池及びその製造方法 - Google Patents
二次電池用極板並びに高分子固体電解質リチウム二次電池及びその製造方法Info
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- JPH07161346A JPH07161346A JP5311758A JP31175893A JPH07161346A JP H07161346 A JPH07161346 A JP H07161346A JP 5311758 A JP5311758 A JP 5311758A JP 31175893 A JP31175893 A JP 31175893A JP H07161346 A JPH07161346 A JP H07161346A
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- Japan
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- binder
- layer
- positive electrode
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 活物質と集電体との密着強度を低下させるこ
となく、容量を高めることができる高分子固体電解質リ
チウム二次電池を得る。 【構成】 正極活物質層２をポリテトラフルオロエチレ
ン（ＰＴＦＥ）からなるバインダを含有するバインダ含
有層２ａとバインダを含有しないバインダ非含有層２ｂ
とから構成する。バインダ含有層２ａを正極集電体１側
に配置する。
となく、容量を高めることができる高分子固体電解質リ
チウム二次電池を得る。 【構成】 正極活物質層２をポリテトラフルオロエチレ
ン（ＰＴＦＥ）からなるバインダを含有するバインダ含
有層２ａとバインダを含有しないバインダ非含有層２ｂ
とから構成する。バインダ含有層２ａを正極集電体１側
に配置する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、二次電池用極板並びに
高分子固体電解質リチウム二次電池及びその製造方法に
関するものである。
高分子固体電解質リチウム二次電池及びその製造方法に
関するものである。
【０００２】
【従来の技術】二次電池用極板として、活物質材料をバ
インダと混練し、これを集電体に塗布して活物質層を形
成するものが知られている。バインダを用いて活物質層
を形成すると、活物質の粒子相互間及び活物質と集電体
との間の密着強度が高くなり二次電池の寿命を延ばすこ
とができる。高分子固体電解質を用いる二次電池などで
も活物質材料をポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦ
Ｅ）等のバインダと混練し、これを集電体に塗布して正
極活物質層を形成している。
インダと混練し、これを集電体に塗布して活物質層を形
成するものが知られている。バインダを用いて活物質層
を形成すると、活物質の粒子相互間及び活物質と集電体
との間の密着強度が高くなり二次電池の寿命を延ばすこ
とができる。高分子固体電解質を用いる二次電池などで
も活物質材料をポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦ
Ｅ）等のバインダと混練し、これを集電体に塗布して正
極活物質層を形成している。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、バイン
ダを用いて活物質層を形成すると、バインダの存在が電
池の充放電時のイオンの移動を阻害するため、二次電池
の容量を低下させる問題があった。特に高分子固体電解
質を用いる二次電池では移動度が低く、容量を高めるに
は限界があった。
ダを用いて活物質層を形成すると、バインダの存在が電
池の充放電時のイオンの移動を阻害するため、二次電池
の容量を低下させる問題があった。特に高分子固体電解
質を用いる二次電池では移動度が低く、容量を高めるに
は限界があった。
【０００４】本発明の目的は、活物質粒子相互間及び活
物質と集電体との間の密着強度を低下させることなく、
容量を高めることができる二次電池用極板並びに高分子
固体電解質リチウム二次電池及びその製造方法を提供す
ることにある。
物質と集電体との間の密着強度を低下させることなく、
容量を高めることができる二次電池用極板並びに高分子
固体電解質リチウム二次電池及びその製造方法を提供す
ることにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】請求項１の発明では、集
電体上に活物質層が形成されてなる二次電池用極板を対
象にして、活物質層をバインダを含有するバインダ含有
層とバインダを含有しないバインダ非含有層とから構成
する。そして、バインダ含有層を集電体側に配置する。
電体上に活物質層が形成されてなる二次電池用極板を対
象にして、活物質層をバインダを含有するバインダ含有
層とバインダを含有しないバインダ非含有層とから構成
する。そして、バインダ含有層を集電体側に配置する。
【０００６】請求項２の発明では、高分子固体電解質リ
チウム二次電池の正極活物質層を請求項１の発明を用い
て構成する。
チウム二次電池の正極活物質層を請求項１の発明を用い
て構成する。
【０００７】請求項３の発明では、高分子固体電解質リ
チウム二次電池の製造方法を対象にする。本発明では、
正極集電体上にバインダ含有正極活物質ペーストを塗布
し、バインダ含有正極活物質ペーストが完全に乾燥する
前に、バインダ含有正極活物質ペーストの上にバインダ
を含有しない正極活物質ペーストを塗布する。その後、
乾燥処理を行って正極活物質層を形成し、正極活物質層
の上に高分子固体電解質形成用ペーストを塗布して乾燥
することにより高分子固体電解質層を形成する。
チウム二次電池の製造方法を対象にする。本発明では、
正極集電体上にバインダ含有正極活物質ペーストを塗布
し、バインダ含有正極活物質ペーストが完全に乾燥する
前に、バインダ含有正極活物質ペーストの上にバインダ
を含有しない正極活物質ペーストを塗布する。その後、
乾燥処理を行って正極活物質層を形成し、正極活物質層
の上に高分子固体電解質形成用ペーストを塗布して乾燥
することにより高分子固体電解質層を形成する。
【０００８】
【作用】請求項１の発明のように、活物質層をバインダ
含有層とバインダ非含有層とから構成し、バインダ含有
層を集電体側に配置すると、活物質と集電体との密着強
度がバインダ含有層により高められ、電解質側に位置す
る極板表面部ではイオン拡散性が高くなる。電池の放電
反応は極板表面部から進行するので、集電体近傍の活物
質内のイオン拡散性が低くても極板表面部のイオン拡散
性が高ければ電池全体の容量を高めることができる。そ
のため、本発明の極板を用いれば、活物質と集電体との
密着強度を低下させることなく、二次電池の容量を高め
ることができる。
含有層とバインダ非含有層とから構成し、バインダ含有
層を集電体側に配置すると、活物質と集電体との密着強
度がバインダ含有層により高められ、電解質側に位置す
る極板表面部ではイオン拡散性が高くなる。電池の放電
反応は極板表面部から進行するので、集電体近傍の活物
質内のイオン拡散性が低くても極板表面部のイオン拡散
性が高ければ電池全体の容量を高めることができる。そ
のため、本発明の極板を用いれば、活物質と集電体との
密着強度を低下させることなく、二次電池の容量を高め
ることができる。
【０００９】高分子固体電解質は電解液に比べてイオン
伝導性がかなり小さい。そのため、高分子固体電解質リ
チウム二次電池では極板表面部におけるイオンの拡散性
が電池の容量に大きく作用する。しかしながら、従来は
他の二次電池と同様に活物質層全体の強度を高めるため
に、活物質層全体にバインダを添加していた。請求項２
の発明のように、高分子固体電解質リチウム二次電池に
おいて、請求項１の発明を用いると、活物質と集電体と
の密着強度を低下させることなく、高分子固体電解質リ
チウム二次電池の容量を大幅に高めることができる。
伝導性がかなり小さい。そのため、高分子固体電解質リ
チウム二次電池では極板表面部におけるイオンの拡散性
が電池の容量に大きく作用する。しかしながら、従来は
他の二次電池と同様に活物質層全体の強度を高めるため
に、活物質層全体にバインダを添加していた。請求項２
の発明のように、高分子固体電解質リチウム二次電池に
おいて、請求項１の発明を用いると、活物質と集電体と
の密着強度を低下させることなく、高分子固体電解質リ
チウム二次電池の容量を大幅に高めることができる。
【００１０】請求項３の発明によれば、正極集電体上に
バインダ含有正極活物質ペーストを塗布することによ
り、正極活物質と正極集電体との密着強度を大きく高め
ることができる。またバインダ含有正極活物質ペースト
が完全に乾燥する前に、バインダ含有正極活物質ペース
トの上にバインダを含有しない正極活物質ペーストを塗
布するのでバインダ非含有層はバインダ含有層中のバイ
ンダを介して結合される。そして正極活物質層の上に高
分子固体電解質形成用ペーストを塗布するので高分子固
体電解質がバインダ非含有層内に侵入して、バインダ非
含有層内の負極活物質イオンの拡散性が大きく向上す
る。
バインダ含有正極活物質ペーストを塗布することによ
り、正極活物質と正極集電体との密着強度を大きく高め
ることができる。またバインダ含有正極活物質ペースト
が完全に乾燥する前に、バインダ含有正極活物質ペース
トの上にバインダを含有しない正極活物質ペーストを塗
布するのでバインダ非含有層はバインダ含有層中のバイ
ンダを介して結合される。そして正極活物質層の上に高
分子固体電解質形成用ペーストを塗布するので高分子固
体電解質がバインダ非含有層内に侵入して、バインダ非
含有層内の負極活物質イオンの拡散性が大きく向上す
る。
【００１１】
【実施例】以下、高分子固体電解質リチウム二次電池に
適用した本発明の実施例を詳細に説明する。
適用した本発明の実施例を詳細に説明する。
【００１２】（実施例１〜４）各電池は図１の概略断面
図に示すように正極集電体１の片面に形成された正極活
物質層２と負極集電体３の片面に形成された負極活物質
層４とが高分子固体電解質層５を介して積層された構造
を有しており、次のようにして製造した。まず基板の上
に非晶質五酸化バナジウム（Ｖ2 Ｏ5 ）を２〜３重量％
の割合で蒸留水に溶かしたゲルまたはゾル状の溶液をス
クリーン印刷等で塗布した。そしてこれを乾燥させて五
酸化バナジウムキセロゲル（Ｖ2 Ｏ5 ・ｎＨ2 Ｏ）膜を
得た。次にこの五酸化バナジウムキセロゲル膜を基板か
ら剥がしてから粉砕して活物質材料を得た。そして厚み
２０μm のニッケル箔からなる正極集電体１の一方の表
面１ａの中央部分に前述の活物質材料と該活物質材料に
対して３重量％のポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦ
Ｅ）からなるバインダとをトルエン、アセトニトリル等
の有機溶媒中で混練したものを塗布してからこれを半乾
燥して半乾燥状態のバインダ含有層２ａを形成した。次
にこの半乾燥状態のバインダ含有層２ａの上に前述の活
物質材料を載置してバインダ非含有層２ｂを形成して正
極活物質層２を形成した。バインダ非含有層２ｂはバイ
ンダ含有層２ａ中のバインダを介して結合される。正極
活物質層２は２００μm の厚みを有しており、実施例１
〜４の電池はバインダ含有層２ａの厚みがそれぞれ２
０、５０、１００、１５０μm の厚みを有している。次
にポリフォスファゼン誘導体の一種である分子量約２０
０万のメトキシオリゴエチレンオキシポリフォスファゼ
ン（ＭＥＰ７）と該ＭＥＰ７に対して８重量％のＬｉＣ
ｌＯ4 とを１、２−ジメトキシエタン（ＤＭＥ）中に２
０重量％溶かして高分子固体電解質用溶液を作り、この
溶液を正極活物質層２を全体的に覆うようにして正極活
物質層２上に塗布した。そして、これを乾燥してＤＭＥ
を揮発するキャスティングにより厚み１００μm の高分
子固体電解質層５を作った。次に高分子固体電解質層５
の上に厚み４０μm のＬｉ箔からなる負極活物質層４を
載置し、正極集電体１の外周端部１ｂの上にホットメル
ト６を載置した。そして、負極活物質層４とホットメル
ト６とを覆うようにして正極集電体１と同寸法のステン
レスからなる負極集電体３を載置した。次に加熱により
ホットメルト６を集電体１及び３の外周端部１ｂ及び３
ｂに完全に接続して高分子固体電解質リチウム二次電池
を完成した。
図に示すように正極集電体１の片面に形成された正極活
物質層２と負極集電体３の片面に形成された負極活物質
層４とが高分子固体電解質層５を介して積層された構造
を有しており、次のようにして製造した。まず基板の上
に非晶質五酸化バナジウム（Ｖ2 Ｏ5 ）を２〜３重量％
の割合で蒸留水に溶かしたゲルまたはゾル状の溶液をス
クリーン印刷等で塗布した。そしてこれを乾燥させて五
酸化バナジウムキセロゲル（Ｖ2 Ｏ5 ・ｎＨ2 Ｏ）膜を
得た。次にこの五酸化バナジウムキセロゲル膜を基板か
ら剥がしてから粉砕して活物質材料を得た。そして厚み
２０μm のニッケル箔からなる正極集電体１の一方の表
面１ａの中央部分に前述の活物質材料と該活物質材料に
対して３重量％のポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦ
Ｅ）からなるバインダとをトルエン、アセトニトリル等
の有機溶媒中で混練したものを塗布してからこれを半乾
燥して半乾燥状態のバインダ含有層２ａを形成した。次
にこの半乾燥状態のバインダ含有層２ａの上に前述の活
物質材料を載置してバインダ非含有層２ｂを形成して正
極活物質層２を形成した。バインダ非含有層２ｂはバイ
ンダ含有層２ａ中のバインダを介して結合される。正極
活物質層２は２００μm の厚みを有しており、実施例１
〜４の電池はバインダ含有層２ａの厚みがそれぞれ２
０、５０、１００、１５０μm の厚みを有している。次
にポリフォスファゼン誘導体の一種である分子量約２０
０万のメトキシオリゴエチレンオキシポリフォスファゼ
ン（ＭＥＰ７）と該ＭＥＰ７に対して８重量％のＬｉＣ
ｌＯ4 とを１、２−ジメトキシエタン（ＤＭＥ）中に２
０重量％溶かして高分子固体電解質用溶液を作り、この
溶液を正極活物質層２を全体的に覆うようにして正極活
物質層２上に塗布した。そして、これを乾燥してＤＭＥ
を揮発するキャスティングにより厚み１００μm の高分
子固体電解質層５を作った。次に高分子固体電解質層５
の上に厚み４０μm のＬｉ箔からなる負極活物質層４を
載置し、正極集電体１の外周端部１ｂの上にホットメル
ト６を載置した。そして、負極活物質層４とホットメル
ト６とを覆うようにして正極集電体１と同寸法のステン
レスからなる負極集電体３を載置した。次に加熱により
ホットメルト６を集電体１及び３の外周端部１ｂ及び３
ｂに完全に接続して高分子固体電解質リチウム二次電池
を完成した。
【００１３】（比較例１）本比較例の電池は正極活物質
層全体をバインダを含有しないバインダ非含有層により
形成し、その他は実施例１〜４の電池と同じ構造を有し
ている。
層全体をバインダを含有しないバインダ非含有層により
形成し、その他は実施例１〜４の電池と同じ構造を有し
ている。
【００１４】（比較例２）本比較例の電池は正極活物質
層全体をバインダを含有するバインダ含有層により形成
し、その他は実施例１〜４の電池と同じ構造を有してい
る。
層全体をバインダを含有するバインダ含有層により形成
し、その他は実施例１〜４の電池と同じ構造を有してい
る。
【００１５】次に上記各電池を２５℃雰囲気中において
２０mAで放電して各電池の容量を測定した。図２はその
測定結果を示している。本図よりバインダ含有層の厚み
が大きくなるにつれて電池容量が低下するのが判る。こ
れはバインダにより正極活物質内のリチウムイオンの拡
散が阻害されるためである。
２０mAで放電して各電池の容量を測定した。図２はその
測定結果を示している。本図よりバインダ含有層の厚み
が大きくなるにつれて電池容量が低下するのが判る。こ
れはバインダにより正極活物質内のリチウムイオンの拡
散が阻害されるためである。
【００１６】次に各電池に０．５mA（終止電圧２．０
Ｖ）で放電した後に０．５mA（終止電圧３．８Ｖ）で定
電圧充電する充放電を繰り返して各電池のサイクル寿命
特性を調べた。図３はその測定結果を示している。本図
より正極活物質層全体をバインダ非含有層により形成し
た比較例１の電池では電池の寿命が極端に短いのが判
る。これは電池の充放電によりリチウムイオンが放出、
侵入して活物質が膨脹、収縮する際に、バインダ非含有
層内に亀裂が生じたり、活物質と集電体との間に剥離が
発生するためである。
Ｖ）で放電した後に０．５mA（終止電圧３．８Ｖ）で定
電圧充電する充放電を繰り返して各電池のサイクル寿命
特性を調べた。図３はその測定結果を示している。本図
より正極活物質層全体をバインダ非含有層により形成し
た比較例１の電池では電池の寿命が極端に短いのが判
る。これは電池の充放電によりリチウムイオンが放出、
侵入して活物質が膨脹、収縮する際に、バインダ非含有
層内に亀裂が生じたり、活物質と集電体との間に剥離が
発生するためである。
【００１７】これら図２及び図３より、本実施例の電池
では、活物質と集電体との密着強度が低下することな
く、容量が高くなるのが判る。
では、活物質と集電体との密着強度が低下することな
く、容量が高くなるのが判る。
【００１８】尚上記実施例では、高分子固体電解質リチ
ウム二次電池に本発明を適用した例を示したが、本発明
は鉛蓄電池、ニッケルカドミウム電池等の他の二次電池
にも適用できる。
ウム二次電池に本発明を適用した例を示したが、本発明
は鉛蓄電池、ニッケルカドミウム電池等の他の二次電池
にも適用できる。
【００１９】
【発明の効果】請求項１の発明によれば、活物質層をバ
インダ含有層とバインダ非含有層とから構成し、バイン
ダ含有層を集電体側に配置するので、活物質と集電体と
の密着強度がバインダ含有層により高められ、電解質側
に位置する極板表面部ではイオン拡散性が高くなる。し
たがって、本発明の極板を用いれば、活物質と集電体と
の密着強度を低下させることなく、二次電池の容量を高
めることができる。
インダ含有層とバインダ非含有層とから構成し、バイン
ダ含有層を集電体側に配置するので、活物質と集電体と
の密着強度がバインダ含有層により高められ、電解質側
に位置する極板表面部ではイオン拡散性が高くなる。し
たがって、本発明の極板を用いれば、活物質と集電体と
の密着強度を低下させることなく、二次電池の容量を高
めることができる。
【００２０】請求項２の発明によれば、高分子固体電解
質リチウム二次電池において、請求項１の発明を用いる
ので、活物質と集電体との密着強度を低下させることな
く、高分子固体電解質リチウム二次電池の容量を大幅に
高めることができる。
質リチウム二次電池において、請求項１の発明を用いる
ので、活物質と集電体との密着強度を低下させることな
く、高分子固体電解質リチウム二次電池の容量を大幅に
高めることができる。
【００２１】請求項３の発明によれば、正極集電体上に
バインダ含有正極活物質ペーストを塗布することによ
り、正極活物質と正極集電体との密着強度を大きく高め
ることができる。またバインダ含有正極活物質ペースト
が完全に乾燥する前に、バインダ含有正極活物質ペース
トの上にバインダを含有しない正極活物質ペーストを塗
布するのでバインダ非含有層はバインダ含有層中のバイ
ンダを介して結合される。そして正極活物質層の上に高
分子固体電解質形成用ペーストを塗布するので高分子固
体電解質がバインダ非含有層内に侵入して、バインダ非
含有層内の負極活物質イオンの拡散性が大きく向上す
る。
バインダ含有正極活物質ペーストを塗布することによ
り、正極活物質と正極集電体との密着強度を大きく高め
ることができる。またバインダ含有正極活物質ペースト
が完全に乾燥する前に、バインダ含有正極活物質ペース
トの上にバインダを含有しない正極活物質ペーストを塗
布するのでバインダ非含有層はバインダ含有層中のバイ
ンダを介して結合される。そして正極活物質層の上に高
分子固体電解質形成用ペーストを塗布するので高分子固
体電解質がバインダ非含有層内に侵入して、バインダ非
含有層内の負極活物質イオンの拡散性が大きく向上す
る。
【図１】 本実施例の電池の概略断面図である。
【図２】 試験に用いた電池の容量特性を示す図であ
る。
る。
【図３】 試験に用いた電池のサイクル寿命特性を示す
図である。
図である。
２ 正極活物質層 ２ａ バインダ含有層 ２ｂ バインダ非含有層 ４ 負極活物質層 ５ 高分子固体電解質層
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 早川 他▲く▼美 東京都新宿区西新宿二丁目１番１号 新神 戸電機株式会社内 (72)発明者 小牧 昭夫 東京都新宿区西新宿二丁目１番１号 新神 戸電機株式会社内 (72)発明者 中長 偉文 徳島県徳島市川内町加賀須野463番地 大 塚化学株式会社徳島研究所内 (72)発明者 犬伏 昭嘉 徳島県徳島市川内町加賀須野463番地 大 塚化学株式会社徳島研究所内 (72)発明者 笹岡 三千雄 徳島県徳島市川内町加賀須野463番地 大 塚化学株式会社徳島研究所内
Claims (3)
- 【請求項１】 集電体上に活物質層が形成されてなる二
次電池用極板において、 前記活物質層はバインダを含有するバインダ含有層とバ
インダを含有しないバインダ非含有層とからなり、 前記バインダ含有層が集電体側に配置されていることを
特徴とする二次電池用極板。 - 【請求項２】 高分子固体電解質を用いたリチウム二次
電池において、 正極活物質層がバインダを含有するバインダ含有層とバ
インダを含有しないバインダ非含有層とからなり、 前記バインダ含有層が集電体側に配置されていることを
特徴とする高分子固体電解質リチウム二次電池 - 【請求項３】 正極集電体上にバインダ含有正極活物質
ペーストを塗布し、前記バインダ含有正極活物質ペース
トが完全に乾燥する前に、前記バインダ含有正極活物質
ペーストの上にバインダを含有しない正極活物質ペース
トを塗布した後、乾燥処理を行って正極活物質層を形成
し、前記正極活物質層の上に高分子固体電解質形成用ペ
ーストを塗布して乾燥することにより高分子固体電解質
層を形成することを特徴とする高分子固体電解質リチウ
ム二次電池の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP31175893A JP3347439B2 (ja) | 1993-12-13 | 1993-12-13 | 高分子固体電解質リチウム二次電池及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP31175893A JP3347439B2 (ja) | 1993-12-13 | 1993-12-13 | 高分子固体電解質リチウム二次電池及びその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07161346A true JPH07161346A (ja) | 1995-06-23 |
| JP3347439B2 JP3347439B2 (ja) | 2002-11-20 |
Family
ID=18021132
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP31175893A Expired - Fee Related JP3347439B2 (ja) | 1993-12-13 | 1993-12-13 | 高分子固体電解質リチウム二次電池及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3347439B2 (ja) |
Cited By (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2008084851A (ja) * | 2006-08-31 | 2008-04-10 | Kokusai Kiban Zairyo Kenkyusho:Kk | 二次電池および二次電池ユニット |
| US8614020B2 (en) | 2007-09-25 | 2013-12-24 | Seiko Epson Corporation | Electrochemical device |
| CN110546790A (zh) * | 2017-04-21 | 2019-12-06 | 苹果公司 | 具有电解质扩散材料的电池单元 |
| JP2022172514A (ja) * | 2021-05-06 | 2022-11-17 | 本田技研工業株式会社 | 二次電池用電極、及びこれを備える固体電池、並びに二次電池用電極の製造方法 |
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