JP3072049B2 - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- JP3072049B2 JP3072049B2 JP8096195A JP9619596A JP3072049B2 JP 3072049 B2 JP3072049 B2 JP 3072049B2 JP 8096195 A JP8096195 A JP 8096195A JP 9619596 A JP9619596 A JP 9619596A JP 3072049 B2 JP3072049 B2 JP 3072049B2
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- positive electrode
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- battery
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はリチウム二次電池に
関する。
関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】近年、
リチウム二次電池が、従前のアルカリ二次電池に比べ
て、正極活物質を適宜選択することにより高エネルギー
密度化が可能であることから注目されている。
リチウム二次電池が、従前のアルカリ二次電池に比べ
て、正極活物質を適宜選択することにより高エネルギー
密度化が可能であることから注目されている。
【０００３】この種の二次電池では、正極活物質として
ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 などが、また負極材料とし
てリチウム金属、リチウム合金、天然黒鉛、コークスな
どが、それぞれ使用されている。
ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 などが、また負極材料とし
てリチウム金属、リチウム合金、天然黒鉛、コークスな
どが、それぞれ使用されている。
【０００４】しかし、これらの正極活物質及び負極材料
を使用した従来のリチウム二次電池には、充放電サイク
ル特性が総じて良くないという問題があった。
を使用した従来のリチウム二次電池には、充放電サイク
ル特性が総じて良くないという問題があった。
【０００５】したがって、本発明の目的は、充放電サイ
クル特性が良好なリチウム二次電池を提供することであ
る。
クル特性が良好なリチウム二次電池を提供することであ
る。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明に係るリチウム二次電池（本発明電池）は、一
般式ＬｉＣｏ1-p Ｎｉp Ｏ2 （０．５≦ｐ≦０．９）で
表されるリチウム含有コバルト・ニッケル複合酸化物を
活物質とする正極と、Ｌｃ（ｃ軸方向の結晶子の大き
さ）が１０００Å以上であり、且つｄ002 （格子面（０
０２）面の面間隔）が３．３５〜３．３６Åである天然
黒鉛と、Ｌｃが１０〜１５０Åであり、且つｄ002 が
３．４０〜３．７０Åであるコークスとの、重量比４／
１の混合物をリチウム吸蔵材とする負極と、非水電解液
とを備える。
の本発明に係るリチウム二次電池（本発明電池）は、一
般式ＬｉＣｏ1-p Ｎｉp Ｏ2 （０．５≦ｐ≦０．９）で
表されるリチウム含有コバルト・ニッケル複合酸化物を
活物質とする正極と、Ｌｃ（ｃ軸方向の結晶子の大き
さ）が１０００Å以上であり、且つｄ002 （格子面（０
０２）面の面間隔）が３．３５〜３．３６Åである天然
黒鉛と、Ｌｃが１０〜１５０Åであり、且つｄ002 が
３．４０〜３．７０Åであるコークスとの、重量比４／
１の混合物をリチウム吸蔵材とする負極と、非水電解液
とを備える。
【０００７】正極活物質として、一般式ＬｉＣｏ1-p Ｎ
ｉp Ｏ2 （０．５≦ｐ≦０．９）で表されるリチウム含
有コバルト・ニッケル複合酸化物が使用される。ｐが上
記範囲を外れると、充放電サイクル特性の良好なリチウ
ム二次電池が得られなくなる。
ｉp Ｏ2 （０．５≦ｐ≦０．９）で表されるリチウム含
有コバルト・ニッケル複合酸化物が使用される。ｐが上
記範囲を外れると、充放電サイクル特性の良好なリチウ
ム二次電池が得られなくなる。
【０００８】負極のリチウム吸蔵材として、天然黒鉛と
コークスとの重量比４／１の混合物が使用される。両者
の重量比がこの値を外れると、充放電サイクル特性の良
好なリチウム二次電池が得られなくなる。天然黒鉛及び
コークスは、粉砕物をそのまま使用してもよく、粉砕物
に、精製処理、加熱処理、酸処理、アルカリ処理、膨張
化処理などを施したものを使用してもよい。
コークスとの重量比４／１の混合物が使用される。両者
の重量比がこの値を外れると、充放電サイクル特性の良
好なリチウム二次電池が得られなくなる。天然黒鉛及び
コークスは、粉砕物をそのまま使用してもよく、粉砕物
に、精製処理、加熱処理、酸処理、アルカリ処理、膨張
化処理などを施したものを使用してもよい。
【０００９】非水電解液は、特に限定されず、従来公知
のものを使用することができる。溶媒の具体例として
は、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、
ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、スルホ
ラン、γ−ブチロラクトン、ジメチルカーボネート、ジ
エチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、１，
２−ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、１，３−
ジオキソラン及びこれらの２種以上の混合溶媒が、また
溶質の具体例としては、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＢＦ4、Ｌｉ
ＣｌＯ4 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 及びＬｉＡｓＦ6 が、それ
ぞれ挙げられる。
のものを使用することができる。溶媒の具体例として
は、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、
ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、スルホ
ラン、γ−ブチロラクトン、ジメチルカーボネート、ジ
エチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、１，
２−ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、１，３−
ジオキソラン及びこれらの２種以上の混合溶媒が、また
溶質の具体例としては、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＢＦ4、Ｌｉ
ＣｌＯ4 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 及びＬｉＡｓＦ6 が、それ
ぞれ挙げられる。
【００１０】本発明電池は、正極材料として一般式Ｌｉ
Ｃｏ1-p Ｎｉp Ｏ2 （０．５≦ｐ≦０．９）で表される
リチウム含有コバルト・ニッケル複合酸化物を、また負
極のリチウム吸蔵材として天然黒鉛とコークスとの特定
の重量比の混合物を、それぞれ使用しているので、充放
電サイクル特性に優れる。
Ｃｏ1-p Ｎｉp Ｏ2 （０．５≦ｐ≦０．９）で表される
リチウム含有コバルト・ニッケル複合酸化物を、また負
極のリチウム吸蔵材として天然黒鉛とコークスとの特定
の重量比の混合物を、それぞれ使用しているので、充放
電サイクル特性に優れる。
【００１１】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明するが、本発明は下記実施例に何ら限定されるも
のではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して
実施することが可能なものである。
に説明するが、本発明は下記実施例に何ら限定されるも
のではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して
実施することが可能なものである。
【００１２】〔正極の作製〕下記の（Ａ）〜（Ｄ）のい
ずれかの正極活物質と、導電剤としての炭素粉末とを重
量比９０：５で混合し、得られた混合物９５重量部を、
ポリフッ化ビニリデン５重量部のＮＭＰ（Ｎ−メチル−
２−ピロリドン）溶液と混練して、正極合剤スラリーを
調製した。次いで、この正極合剤スラリーを正極集電体
としてのアルミニウム箔の両面にドクターブレード法に
より塗布し、１５０°Ｃで２時間真空乾燥して、４種の
正極を作製した。なお、正極活物質量を調節して、正極
容量を互いに等しくした。
ずれかの正極活物質と、導電剤としての炭素粉末とを重
量比９０：５で混合し、得られた混合物９５重量部を、
ポリフッ化ビニリデン５重量部のＮＭＰ（Ｎ−メチル−
２−ピロリドン）溶液と混練して、正極合剤スラリーを
調製した。次いで、この正極合剤スラリーを正極集電体
としてのアルミニウム箔の両面にドクターブレード法に
より塗布し、１５０°Ｃで２時間真空乾燥して、４種の
正極を作製した。なお、正極活物質量を調節して、正極
容量を互いに等しくした。
【００１３】（Ａ）：ＬｉＣｏＯ2 （Ｂ）：式ＬｉＣｏ0.7 Ｎｉ0.3 Ｏ2 で表されるリチウ
ム含有コバルト・ニッケル複合酸化物…水酸化リチウム
と水酸化コバルトと水酸化ニッケルとを、リチウム：コ
バルト：ニッケルの原子比１０：７：３で混合し、８５
０°Ｃで２４時間焼成して作製したもの。 （Ｃ）：式ＬｉＣｏ0.3 Ｎｉ0.7 Ｏ2 で表されるリチウ
ム含有コバルト・ニッケル複合酸化物…水酸化リチウム
と水酸化コバルトと水酸化ニッケルとを、リチウム：コ
バルト：ニッケルの原子比１０：３：７で混合し、８５
０°Ｃで２４時間焼成して作製したもの。 （Ｄ）：ＬｉＮｉＯ2
ム含有コバルト・ニッケル複合酸化物…水酸化リチウム
と水酸化コバルトと水酸化ニッケルとを、リチウム：コ
バルト：ニッケルの原子比１０：７：３で混合し、８５
０°Ｃで２４時間焼成して作製したもの。 （Ｃ）：式ＬｉＣｏ0.3 Ｎｉ0.7 Ｏ2 で表されるリチウ
ム含有コバルト・ニッケル複合酸化物…水酸化リチウム
と水酸化コバルトと水酸化ニッケルとを、リチウム：コ
バルト：ニッケルの原子比１０：３：７で混合し、８５
０°Ｃで２４時間焼成して作製したもの。 （Ｄ）：ＬｉＮｉＯ2
【００１４】〔負極の作製〕下記の（ａ）〜（ｆ）のい
ずれか一の負極材料を使用して、負極を作製した。
（ｃ）〜（ｆ）については、下記の負極材料８５重量部
を、ポリフッ化ビニリデン１５重量部のＮＭＰ溶液と混
練して、負極合剤スラリーを調製し、この負極合剤スラ
リーを負極集電体としての銅箔の両面にドクターブレー
ド法により塗布し、１５０°Ｃで２時間真空乾燥して、
負極を作製した。
ずれか一の負極材料を使用して、負極を作製した。
（ｃ）〜（ｆ）については、下記の負極材料８５重量部
を、ポリフッ化ビニリデン１５重量部のＮＭＰ溶液と混
練して、負極合剤スラリーを調製し、この負極合剤スラ
リーを負極集電体としての銅箔の両面にドクターブレー
ド法により塗布し、１５０°Ｃで２時間真空乾燥して、
負極を作製した。
【００１５】（ａ）：リチウム金属箔 （ｂ）：リチウム−アルミニウム合金箔 （ｃ）：平均粒径約９μｍの天然黒鉛粉末（Ｌｃ＞１０
００Å；ｄ002 ＝３．３５６Å）…天然黒鉛塊（Ｌｃ＞
１０００Å；ｄ002 ＝３．３５６Å）に空気流を噴射し
てこれを粉砕（ジェット粉砕）し、篩にかけて得た粉
末。 （ｄ）：平均粒径約１６μｍのコークス粉末（Ｌｃ＝３
２Å；ｄ002 ＝３．４４Å）…コークス塊（Ｌｃ＝３２
Å；ｄ002 ＝３．４４Å）に空気流を噴射してこれを粉
砕し、篩にかけて得た粉末。 （ｅ）：（ｃ）と（ｄ）との重量比４：１の混合物 （ｆ）：（ｃ）と（ｄ）との重量比３：２の混合物
００Å；ｄ002 ＝３．３５６Å）…天然黒鉛塊（Ｌｃ＞
１０００Å；ｄ002 ＝３．３５６Å）に空気流を噴射し
てこれを粉砕（ジェット粉砕）し、篩にかけて得た粉
末。 （ｄ）：平均粒径約１６μｍのコークス粉末（Ｌｃ＝３
２Å；ｄ002 ＝３．４４Å）…コークス塊（Ｌｃ＝３２
Å；ｄ002 ＝３．４４Å）に空気流を噴射してこれを粉
砕し、篩にかけて得た粉末。 （ｅ）：（ｃ）と（ｄ）との重量比４：１の混合物 （ｆ）：（ｃ）と（ｄ）との重量比３：２の混合物
【００１６】〔電池の組立〕 上記した正極及び負極を種々組み合わせて、正極容量が
負極容量よりも大きい円筒形（ＡＡサイズ）の本発明電
池Ａ１及び比較電池Ａ２，Ｂ１〜Ｂ２２を組み立てた。
なお、非水電解液として、エチレンカーボネートとジエ
チルカーボネートとの体積比１：１の混合溶媒に、Ｌｉ
ＰＦ6 （ヘキサフルオロリン酸リチウム）を１Ｍ（モル
／リットル）溶かしたものを使用した。また、セパレー
タとして、イオン透過性を有するポリプロピレン製の微
多孔膜を用いた。
負極容量よりも大きい円筒形（ＡＡサイズ）の本発明電
池Ａ１及び比較電池Ａ２，Ｂ１〜Ｂ２２を組み立てた。
なお、非水電解液として、エチレンカーボネートとジエ
チルカーボネートとの体積比１：１の混合溶媒に、Ｌｉ
ＰＦ6 （ヘキサフルオロリン酸リチウム）を１Ｍ（モル
／リットル）溶かしたものを使用した。また、セパレー
タとして、イオン透過性を有するポリプロピレン製の微
多孔膜を用いた。
【００１７】〔充放電サイクル特性〕各電池を、室温
（２５°Ｃ）にて、２００ｍＡで４．１Ｖまで充電した
後、２００ｍＡで２．７５Ｖまで放電して、１サイクル
目の放電容量Ｃ１を求めた。また、この充放電を２００
サイクル行って、２００サイクル目の放電容量Ｃ２を求
めた。放電容量Ｃ１及びＣ２から、下式に基づき、２０
０サイクルまでの１サイクル当たりの容量低下率Ｐを算
出した。結果を表１に示す。表１を比較電池Ｂ１を例に
挙げて説明するに、表１は、１サイクル目の放電容量が
５００ｍＡｈ、２００サイクル目の放電容量（ｍＡｈ）
が２５０ｍＡｈ、容量低下率Ｐが０．２５であったこと
を示している。
（２５°Ｃ）にて、２００ｍＡで４．１Ｖまで充電した
後、２００ｍＡで２．７５Ｖまで放電して、１サイクル
目の放電容量Ｃ１を求めた。また、この充放電を２００
サイクル行って、２００サイクル目の放電容量Ｃ２を求
めた。放電容量Ｃ１及びＣ２から、下式に基づき、２０
０サイクルまでの１サイクル当たりの容量低下率Ｐを算
出した。結果を表１に示す。表１を比較電池Ｂ１を例に
挙げて説明するに、表１は、１サイクル目の放電容量が
５００ｍＡｈ、２００サイクル目の放電容量（ｍＡｈ）
が２５０ｍＡｈ、容量低下率Ｐが０．２５であったこと
を示している。
【００１８】Ｐ（％／サイクル）＝｛（Ｃ１−Ｃ２）／
Ｃ１｝×１００×１／２００
Ｃ１｝×１００×１／２００
【００１９】
【表１】
【００２０】表１に示すように、本発明電池Ａ１は、比
較電池Ｂ１〜Ｂ２２に比べて、容量低下率Ｐ（％／サイ
クル）が極めて小さい。この事実から、正極活物質とし
て本発明で規制する特定のリチウム含有コバルト・ニッ
ケル複合酸化物を、また負極のリチウム吸蔵材として天
然黒鉛とコークスとを特定の重量比で含有する本発明で
規制する混合物を、それぞれ使用することにより、充放
電サイクル特性に優れたリチウム二次電池が得られるこ
とが分かる。なお、比較電池Ａ２は、容量低下率Ｐにつ
いては本発明電池Ａ１と同レベルであるが、１サイクル
目及び２００サイクル目の放電容量が本発明電池Ａ１に
比べていずれも小さく、電池容量の点で実用上問題があ
る。
較電池Ｂ１〜Ｂ２２に比べて、容量低下率Ｐ（％／サイ
クル）が極めて小さい。この事実から、正極活物質とし
て本発明で規制する特定のリチウム含有コバルト・ニッ
ケル複合酸化物を、また負極のリチウム吸蔵材として天
然黒鉛とコークスとを特定の重量比で含有する本発明で
規制する混合物を、それぞれ使用することにより、充放
電サイクル特性に優れたリチウム二次電池が得られるこ
とが分かる。なお、比較電池Ａ２は、容量低下率Ｐにつ
いては本発明電池Ａ１と同レベルであるが、１サイクル
目及び２００サイクル目の放電容量が本発明電池Ａ１に
比べていずれも小さく、電池容量の点で実用上問題があ
る。
【００２１】
【発明の効果】本発明電池は、充放電サイクル特性に優
れる。
れる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 能間 俊之 大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三洋電機株式会社内 (72)発明者 西尾 晃治 大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三洋電機株式会社内 (56)参考文献 特開 平７−335262（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−84515（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 4/58 H01M 4/02 H01M 10/40
Claims (1)
- 【請求項１】一般式ＬｉＣｏ1-p Ｎｉp Ｏ2 （０．５≦
ｐ≦０．９）で表されるリチウム含有コバルト・ニッケ
ル複合酸化物を活物質とする正極と、Ｌｃ（ｃ軸方向の
結晶子の大きさ）が１０００Å以上であり、且つｄ002
（格子面（００２）面の面間隔）が３．３５〜３．３６
Åである天然黒鉛と、Ｌｃが１０〜１５０Åであり、且
つｄ002 が３．４０〜３．７０Åであるコークスとの、
重量比４／１の混合物をリチウム吸蔵材とする負極と、
非水電解液とを備えるリチウム二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8096195A JP3072049B2 (ja) | 1996-03-25 | 1996-03-25 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8096195A JP3072049B2 (ja) | 1996-03-25 | 1996-03-25 | リチウム二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09259884A JPH09259884A (ja) | 1997-10-03 |
| JP3072049B2 true JP3072049B2 (ja) | 2000-07-31 |
Family
ID=14158521
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8096195A Expired - Fee Related JP3072049B2 (ja) | 1996-03-25 | 1996-03-25 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3072049B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3691714B2 (ja) * | 2000-03-06 | 2005-09-07 | 三洋電機株式会社 | リチウム二次電池 |
| JP2002063941A (ja) * | 2000-08-17 | 2002-02-28 | Mitsubishi Cable Ind Ltd | リチウムイオン二次電池 |
| WO2004102700A1 (ja) * | 2003-05-15 | 2004-11-25 | Yuasa Corporation | 非水電解質電池 |
| HUE038917T2 (hu) * | 2004-01-16 | 2018-12-28 | Hitachi Chemical Co Ltd | Negatív elektróda lítiumakkumulátorhoz, és lítiumakkumulátor |
-
1996
- 1996-03-25 JP JP8096195A patent/JP3072049B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH09259884A (ja) | 1997-10-03 |
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