JP3014425B2 - ガス密閉形金属酸化物・水素−ボタン形電池 - Google Patents
ガス密閉形金属酸化物・水素−ボタン形電池Info
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- JP3014425B2 JP3014425B2 JP2232617A JP23261790A JP3014425B2 JP 3014425 B2 JP3014425 B2 JP 3014425B2 JP 2232617 A JP2232617 A JP 2232617A JP 23261790 A JP23261790 A JP 23261790A JP 3014425 B2 JP3014425 B2 JP 3014425B2
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- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
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Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、金属酸化物を含む正電極、水素貯蔵合金を
含む負電極、正および負電極の間に配置されアルカリ性
電解液を含むセパレータを有しならびに過充電の際に正
電極に発生した酸素を触媒的に再結合する手段を有する
ガス密閉形金属酸化物／水素−蓄電池に関する。
含む負電極、正および負電極の間に配置されアルカリ性
電解液を含むセパレータを有しならびに過充電の際に正
電極に発生した酸素を触媒的に再結合する手段を有する
ガス密閉形金属酸化物／水素−蓄電池に関する。
［従来の技術］ 前述の類概念に属し得る二次電池のうち良く知られて
いるのは例えば金属酸化物／水素−蓄電池で、その負電
極はLa/NiまたはTi/Ni系の合金より構成されていて、こ
の際これらの合金は屡々なお副成分としてV,Cr,Zr,Mn,A
l,Co等を含有する。
いるのは例えば金属酸化物／水素−蓄電池で、その負電
極はLa/NiまたはTi/Ni系の合金より構成されていて、こ
の際これらの合金は屡々なお副成分としてV,Cr,Zr,Mn,A
l,Co等を含有する。
これらの電池のガス密閉形作動はガス密閉形ニッケル
／カドミウム−蓄電池の際のように、過充電の際に正電
極で発生する酸素を持続的に除去する事を前提として必
要とするが、このことは正電極の少くなめの容量設計の
ために通例負電極での直接の電気化学的還元による結果
生じる。電池は“酸素の循環”で作動する。
／カドミウム−蓄電池の際のように、過充電の際に正電
極で発生する酸素を持続的に除去する事を前提として必
要とするが、このことは正電極の少くなめの容量設計の
ために通例負電極での直接の電気化学的還元による結果
生じる。電池は“酸素の循環”で作動する。
しかしながらニッケル／カドミウム−蓄電池の際と異
なるのは当該電池の際に発生した酸素は水素貯蔵の金属
水化物である負電極で反応しなければならないことであ
る。このために、この電極で貯蔵された水素Hspと酸素
の化学的結合（式１）も電極の表面で電気化学的方法で
の酸素の分解式（２）も行われることを想定する： （１）4Hsp＋O2＝2H2O （２）2H2O＋O2＋4e-＝4OH- しかしまたこれらの、貯蔵物質の機能性のため問題の
ない過程のほかに、貯蔵合金の電気化学的特性に不利に
作用する寄生的副反応が問題になり得る。正電極から来
る酸素はすなわち貯蔵合金の成分と酸素物を生成するこ
とができる： （３）２×Me＋O2＝2MexO これらの酸化物は主として金属水化物−粒子の表面に
生じるから、これらは充電および放電過程の際に水素吸
収および放出の運動力学を特に著しく妨げ得る。
なるのは当該電池の際に発生した酸素は水素貯蔵の金属
水化物である負電極で反応しなければならないことであ
る。このために、この電極で貯蔵された水素Hspと酸素
の化学的結合（式１）も電極の表面で電気化学的方法で
の酸素の分解式（２）も行われることを想定する： （１）4Hsp＋O2＝2H2O （２）2H2O＋O2＋4e-＝4OH- しかしまたこれらの、貯蔵物質の機能性のため問題の
ない過程のほかに、貯蔵合金の電気化学的特性に不利に
作用する寄生的副反応が問題になり得る。正電極から来
る酸素はすなわち貯蔵合金の成分と酸素物を生成するこ
とができる： （３）２×Me＋O2＝2MexO これらの酸化物は主として金属水化物−粒子の表面に
生じるから、これらは充電および放電過程の際に水素吸
収および放出の運動力学を特に著しく妨げ得る。
従って金属酸化物／水素−蓄電池の負電極は腐食の危
険があり、そしてこの危険を回避するため、例えば西ド
イツ特許第2838857号明細書によれば、酸素消費反応を
合金電極と電気的接触にのみある補助電極目ざして反応
せしむることをすでに提案している。この目的で、電極
集積体において常に１つの補助電極を２つの正電極の間
に置き補助電極を包囲するセパレータはその多孔性、疎
水性特性により補助電極に流れ来る酸素ガスを促進し、
一方他の、親水性のより少いガス透過性の、そのつど正
極を負極から隔離するセパレータ物質は酸素の負極への
導入を妨げる。
険があり、そしてこの危険を回避するため、例えば西ド
イツ特許第2838857号明細書によれば、酸素消費反応を
合金電極と電気的接触にのみある補助電極目ざして反応
せしむることをすでに提案している。この目的で、電極
集積体において常に１つの補助電極を２つの正電極の間
に置き補助電極を包囲するセパレータはその多孔性、疎
水性特性により補助電極に流れ来る酸素ガスを促進し、
一方他の、親水性のより少いガス透過性の、そのつど正
極を負極から隔離するセパレータ物質は酸素の負極への
導入を妨げる。
２つの相違するセパレータ品質および人手による組立
により特に注意を要求する極板間のその機能に合った配
置の必要のみがこの公知の蓄電池の組立を複雑ならしめ
ている。
により特に注意を要求する極板間のその機能に合った配
置の必要のみがこの公知の蓄電池の組立を複雑ならしめ
ている。
［発明が解決しようとする課題］ 従って本発明の課題は、負電極が発生する酸素の腐食
作用をなお効果的に回避し、消費によるその分解が非常
に簡な手段で達成される冒頭に述べた形式の蓄電池を提
供することである。
作用をなお効果的に回避し、消費によるその分解が非常
に簡な手段で達成される冒頭に述べた形式の蓄電池を提
供することである。
［課題を解決するための手段］ 上記課題は本発明により、請求項１に定義されるよう
な金属酸化物／水素−蓄電池で解決される。
な金属酸化物／水素−蓄電池で解決される。
それによれば本発明の要旨は、負蓄電池電極を酸素の
流入に対して効果的に遮蔽しかつ酸素の分解はできる限
り電極配置の外域で、少くとも負電極の周域部で行うこ
とにある。
流入に対して効果的に遮蔽しかつ酸素の分解はできる限
り電極配置の外域で、少くとも負電極の周域部で行うこ
とにある。
電極を有利に防護することはその基盤にある水化物を
生成する合金の粒子を水素に対して大きな吸収能ですぐ
れていて、しかも一方で少しも酸素を透過させない金属
で皮膜ないしは被覆を構成することが見出された。従っ
て被覆物質として問題になるこの特性を持った金属は有
利にはPd,NiおよびCuである。
生成する合金の粒子を水素に対して大きな吸収能ですぐ
れていて、しかも一方で少しも酸素を透過させない金属
で皮膜ないしは被覆を構成することが見出された。従っ
て被覆物質として問題になるこの特性を持った金属は有
利にはPd,NiおよびCuである。
粒子の被覆は、該合金粉末を金属水化物電極にプレス
する前に前記金属イオンを含有する浴液体で電気化学的
に処理するかまたは塩溶液から当該金属を化学的還元剤
により粒子に析出するようにもたらすことにより行うこ
とができる。
する前に前記金属イオンを含有する浴液体で電気化学的
に処理するかまたは塩溶液から当該金属を化学的還元剤
により粒子に析出するようにもたらすことにより行うこ
とができる。
金属水化物粒子を本発明により被覆することにより負
電極に対して蓄電池の長期のサイクル寿命の間水素吸収
および放出に関して同一にとどまる高い活性が確認され
た。
電極に対して蓄電池の長期のサイクル寿命の間水素吸収
および放出に関して同一にとどまる高い活性が確認され
た。
負電極の代りに他の手段ないしは装置で触媒的酸素還
元を行う。その機能からしてこの手段の際には補助電極
が重要である。これらは本発明による原則で電池におい
て、それらは一方において確かに負電極と電導性接触に
あるが、他方で正および負電極の間のイオン通路の外部
にあるように配置すべきである。このような配置によれ
ば補助電極は例えば電極板群の端末電極である負電極の
外側面に配置することができる；さらにこれは負電極に
より両面正電極に対して遮蔽されるかまたは正および負
電極により構成される配置から空間的に全くはずすこと
もできる。
元を行う。その機能からしてこの手段の際には補助電極
が重要である。これらは本発明による原則で電池におい
て、それらは一方において確かに負電極と電導性接触に
あるが、他方で正および負電極の間のイオン通路の外部
にあるように配置すべきである。このような配置によれ
ば補助電極は例えば電極板群の端末電極である負電極の
外側面に配置することができる；さらにこれは負電極に
より両面正電極に対して遮蔽されるかまたは正および負
電極により構成される配置から空間的に全くはずすこと
もできる。
酸素消費を保持する補助電極は活性炭を若干の電導性
カーボンおよびバインダーと共に簡単な混合ならびに引
き続いての圧延によりフィルムに製造される。本発明に
よる出発混合物の組成は活性炭20〜30重量％、電導性カ
ーボン３〜20重量％およびPTFE10〜30重量％にあるべき
である。特に有利であるのは活性炭約75重量％、導電性
カーボン約7.5重量％およびPTFE約17.5重量％からなる
圧延混合物である。
カーボンおよびバインダーと共に簡単な混合ならびに引
き続いての圧延によりフィルムに製造される。本発明に
よる出発混合物の組成は活性炭20〜30重量％、電導性カ
ーボン３〜20重量％およびPTFE10〜30重量％にあるべき
である。特に有利であるのは活性炭約75重量％、導電性
カーボン約7.5重量％およびPTFE約17.5重量％からなる
圧延混合物である。
このような酸素消費フィルムの装着のために非常に有
利な場所は、本発明による蓄電池の有利な実施態様、渦
巻形電池では、渦巻電極においてとにかく外側のスパイ
ラル渦巻を構成する負極の帯状電極の外側であって、そ
れでこの位置に圧着または圧延されるフィルムは同時に
ケース容器に電気的および機械的に接触する 似たような有利な方法でボタン電池の形状の水素−蓄
電池における本発明による手段は実現される。
利な場所は、本発明による蓄電池の有利な実施態様、渦
巻形電池では、渦巻電極においてとにかく外側のスパイ
ラル渦巻を構成する負極の帯状電極の外側であって、そ
れでこの位置に圧着または圧延されるフィルムは同時に
ケース容器に電気的および機械的に接触する 似たような有利な方法でボタン電池の形状の水素−蓄
電池における本発明による手段は実現される。
［実施例］ 若干の図に基づき本発明の可能な態様を明らかにす
る。
る。
第１図による金属酸化物／水素−渦巻形電池の断面で
は腐食防護性の負金属水化物電極１は内面正電極２から
セパレータフリース３により隔離され、そのケース容器
４に向いている外側面は酸素消費層の形の補助電極５で
覆れている。消費層は活性炭、PTFE−粒末および電導性
カーボンの乾燥混合物から構成されたフィルムで負帯状
電極に直接積層されている。
は腐食防護性の負金属水化物電極１は内面正電極２から
セパレータフリース３により隔離され、そのケース容器
４に向いている外側面は酸素消費層の形の補助電極５で
覆れている。消費層は活性炭、PTFE−粒末および電導性
カーボンの乾燥混合物から構成されたフィルムで負帯状
電極に直接積層されている。
正極から流れ出る酸素に対し負電極の活性物質の本発
明による遮蔽のためにこれは電極渦巻の外側領域に向き
が変りそこに存在する消費層で分解される。
明による遮蔽のためにこれは電極渦巻の外側領域に向き
が変りそこに存在する消費層で分解される。
第２図による断面拡大で負電極１に行った本発明によ
る手段がわかる。これは活性金属水化物粒子ないしは水
素貯蔵合金粒子７の金属被覆６からなる。その高比プロ
トン伝導度によりないしはその水素に対する高比溶解能
によりPd,NiまたはCuからの被覆金属は一方で水素貯蔵
電極の良好な機能性を保証し、他方で長期にわたって酸
化的破壊からそれらを防止する。
る手段がわかる。これは活性金属水化物粒子ないしは水
素貯蔵合金粒子７の金属被覆６からなる。その高比プロ
トン伝導度によりないしはその水素に対する高比溶解能
によりPd,NiまたはCuからの被覆金属は一方で水素貯蔵
電極の良好な機能性を保証し、他方で長期にわたって酸
化的破壊からそれらを防止する。
渦巻形電池における電極配置は、酸素消費のための補
助電極を電極渦巻の全く外側でも負電極に導電性接触す
る配置をとることが可能である。すなわち、１つの円形
−または複数の円形からなる１個の集積体の形で−渦巻
の正面に、例えば底円板として電池底に近くに配置す
る。
助電極を電極渦巻の全く外側でも負電極に導電性接触す
る配置をとることが可能である。すなわち、１つの円形
−または複数の円形からなる１個の集積体の形で−渦巻
の正面に、例えば底円板として電池底に近くに配置す
る。
特に有利であるのは第３図に示すように、該補助電極
５を多重接触板８と、結合せしむることである。この場
合後者は負電極のための電流導出体を形成し舌状突起９
を介して外側電池極としてしケース容器４と電気的接触
している。この場合ここに示すように円形の補助電極は
多重接触板に組込部品として１体にすることができる。
５を多重接触板８と、結合せしむることである。この場
合後者は負電極のための電流導出体を形成し舌状突起９
を介して外側電池極としてしケース容器４と電気的接触
している。この場合ここに示すように円形の補助電極は
多重接触板に組込部品として１体にすることができる。
第４図では本発明による手段−金属水化物粒子を酸素
不透過性被覆することによる負電極の腐食防護、消費電
極を用いて負電極から空間に隔離せられた電池中の酸素
圧の除去−をタブレット形電極を有するボタン電池へ適
用させている。該模式図は、他の実施例も包含すること
のできるケース構造に無関係に、負の、酸素流入から防
護された金属水化物電極１、正の金属酸化物２ならびに
両電極の間にあって電解液を含有するセパレータ３の本
発明と原則的に一致する配置を示し、その際酸素消費電
極５は負電極の外側面に載っている。接触バネ10は蓋部
11および消費電極５間の間隔を保つようになっているか
ら酸素は後者で妨げられずに拡散して求めることができ
る。
不透過性被覆することによる負電極の腐食防護、消費電
極を用いて負電極から空間に隔離せられた電池中の酸素
圧の除去−をタブレット形電極を有するボタン電池へ適
用させている。該模式図は、他の実施例も包含すること
のできるケース構造に無関係に、負の、酸素流入から防
護された金属水化物電極１、正の金属酸化物２ならびに
両電極の間にあって電解液を含有するセパレータ３の本
発明と原則的に一致する配置を示し、その際酸素消費電
極５は負電極の外側面に載っている。接触バネ10は蓋部
11および消費電極５間の間隔を保つようになっているか
ら酸素は後者で妨げられずに拡散して求めることができ
る。
第１図は本発明による実施例の金属酸化物／水素渦巻形
蓄電池の略示断面図、第２図はその一部拡大を示し、第
３図は別の実施例略示図、第４図は本発明によるボタン
形電池の略示断面図である。 １……負電極、２……正電極、３……セパレータ、４…
…ケース容器、５……補助電極
蓄電池の略示断面図、第２図はその一部拡大を示し、第
３図は別の実施例略示図、第４図は本発明によるボタン
形電池の略示断面図である。 １……負電極、２……正電極、３……セパレータ、４…
…ケース容器、５……補助電極
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ギユンター・ホフマン ドイツ連邦共和国ホフハイム・ブリユツ ケン シユトラーセ 16 (56)参考文献 特開 昭64−6366（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−175341（ＪＰ，Ａ) 特開 昭51−69147（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−314777（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 4/24 H01M 10/24 - 10/30 H01M 10/34,10/52
Claims (2)
- 【請求項１】金属酸化物を含む正電極、水素貯蔵合金を
含む負電極、正および負電極の間に配置されアルカリ性
電解液を含むセパレータを有しならびに過充電の際に正
電極に発生した酸素を触媒的に再結合する酸素消費電極
を有するガス密閉形金属酸化物・水素−ボタン形電池に
おいて、流れ来る酸素に対し負電極を防護するため金属
水素化物粒子が金属からなる被膜を持ち、これは酸素に
対して僅少の親和性、それに対して水素に対しては高い
吸収能を有し、酸素消費電極は正および負電極の間のイ
オン通路の外部に配置され、負電極の上に導電性接触で
直接配置されていることを特徴とする、ガス密閉形金属
酸化物・水素−ボタン形電池。 - 【請求項２】被覆物質が金属Ni、PdまたはCuのいずれか
１つからなる請求項１記載のボタン形電池。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE3929306A DE3929306C2 (de) | 1989-09-04 | 1989-09-04 | Gasdicht verschlossener Metalloxid/Wasserstoff-Akkumulator |
| DE3929306.8 | 1989-09-04 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0398258A JPH0398258A (ja) | 1991-04-23 |
| JP3014425B2 true JP3014425B2 (ja) | 2000-02-28 |
Family
ID=6388582
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2232617A Expired - Fee Related JP3014425B2 (ja) | 1989-09-04 | 1990-09-04 | ガス密閉形金属酸化物・水素−ボタン形電池 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5128219A (ja) |
| JP (1) | JP3014425B2 (ja) |
| DE (1) | DE3929306C2 (ja) |
| FR (1) | FR2651607B1 (ja) |
Families Citing this family (19)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| FR2691981B1 (fr) * | 1992-06-03 | 1995-02-10 | Alsthom Cge Alcatel | Matériau hydrurable pour électrode négative d'accumulateur nickel-hydrure et son procédé de préparation. |
| KR940005745B1 (ko) * | 1992-08-31 | 1994-06-23 | 금성전선 주식회사 | 희토류-니켈계 금속 수소화물 전극의 제조방법 |
| DE4305560A1 (de) * | 1993-02-24 | 1994-08-25 | Varta Batterie | Gasdicht verschlossener Nickel/Hydrid-Akkumulator |
| US5290640A (en) * | 1993-03-10 | 1994-03-01 | Acme Electric Corporation | Sealed rechargeable battery |
| US5393617A (en) * | 1993-10-08 | 1995-02-28 | Electro Energy, Inc. | Bipolar electrochmeical battery of stacked wafer cells |
| FR2715509B1 (fr) * | 1994-01-27 | 1996-02-16 | Accumulateurs Fixes | Générateur électrochimique secondaire à électrolyte aqueux sans maintenance. |
| DE4426958A1 (de) * | 1994-07-29 | 1996-02-01 | Varta Batterie | Gasdicht verschlossener Metalloxid-Metallhydrid-Akkumulator |
| US5569554A (en) * | 1994-09-15 | 1996-10-29 | Acme Electric Corporation | Sealed rechargeable battery with stabilizer |
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| DE102009060800A1 (de) | 2009-06-18 | 2011-06-09 | Varta Microbattery Gmbh | Knopfzelle mit Wickelelektrode und Verfahren zu ihrer Herstellung |
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