JP2983071B2 - 金属酸化物・水素電池 - Google Patents
金属酸化物・水素電池Info
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は金属酸化物を正極活物質
とし、水素を負極活物質とする金属酸化物・水素電池に
関するものである。
とし、水素を負極活物質とする金属酸化物・水素電池に
関するものである。
【０００２】
【従来の技術】現在、金属酸化物・水素電池において、
水素負極を水素吸蔵合金で構成した形式のものが注目を
集めている。その理由は、この電池系が元来、高エネル
ギー密度を有し、容積効率的に有利であり、しかも安全
作動が可能であって、特性的にも信頼度の点でも優れて
いるからである。
水素負極を水素吸蔵合金で構成した形式のものが注目を
集めている。その理由は、この電池系が元来、高エネル
ギー密度を有し、容積効率的に有利であり、しかも安全
作動が可能であって、特性的にも信頼度の点でも優れて
いるからである。
【０００３】この形式の電池の水素負極に用いる水素吸
蔵合金としては、従来から、ＬａＮｉ５が多用されてい
る。また、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍなどのランタ
ン系元素の混合物であるミッシュメタル（以下、Ｍｍと
いう）とＮｉとの合金、すなわちＭｍＮｉ５も広く用い
られている。ＬａＮｉ５のような希土類成分としてＬａ
元素のみを含むような水素吸蔵合金は、たしかに電池負
極材料として優れているが、Ｌａが高価であるために実
用的ではない。このため希土類成分としては、ＭｍやＭ
ｍに簡単な処理を施して得られるような希土類元素の混
合物が用いられている。
蔵合金としては、従来から、ＬａＮｉ５が多用されてい
る。また、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍなどのランタ
ン系元素の混合物であるミッシュメタル（以下、Ｍｍと
いう）とＮｉとの合金、すなわちＭｍＮｉ５も広く用い
られている。ＬａＮｉ５のような希土類成分としてＬａ
元素のみを含むような水素吸蔵合金は、たしかに電池負
極材料として優れているが、Ｌａが高価であるために実
用的ではない。このため希土類成分としては、ＭｍやＭ
ｍに簡単な処理を施して得られるような希土類元素の混
合物が用いられている。
【０００４】また、ＬａＮｉ５及びＭｍＮｉ５に関して
は、Ｎｉの一部をＡｌ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｔｉ、Ｃ
ｕ、Ｚｎ、Ｚｒ、Ｂのような元素で置換した多元素系の
ものも使用されている。
は、Ｎｉの一部をＡｌ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｔｉ、Ｃ
ｕ、Ｚｎ、Ｚｒ、Ｂのような元素で置換した多元素系の
ものも使用されている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
金属酸化物・水素電池は、充放電サイクル寿命がばらつ
くという問題点があった。金属酸化物・水素電池は、充
放電サイクルの進行に伴って、水素吸蔵合金が微粉化
し、水素吸蔵合金から構成された負極の劣下が進行する
ことが、充放電サイクル寿命を決定する直接的な原因と
なっている。従って、サイクル寿命のばらつきは、水素
吸蔵合金の微粉化の進行が合金ロットによって異なるこ
とが原因である。この微粉化の差異は、水素吸蔵合金中
の不純物、合金製造条件の変動による合金均質性のばら
つき等の影響と考えられるが、現段階では明らかではな
い。
金属酸化物・水素電池は、充放電サイクル寿命がばらつ
くという問題点があった。金属酸化物・水素電池は、充
放電サイクルの進行に伴って、水素吸蔵合金が微粉化
し、水素吸蔵合金から構成された負極の劣下が進行する
ことが、充放電サイクル寿命を決定する直接的な原因と
なっている。従って、サイクル寿命のばらつきは、水素
吸蔵合金の微粉化の進行が合金ロットによって異なるこ
とが原因である。この微粉化の差異は、水素吸蔵合金中
の不純物、合金製造条件の変動による合金均質性のばら
つき等の影響と考えられるが、現段階では明らかではな
い。
【０００６】本発明は従来の課題を解決するためになさ
れたもので、充放電サイクル寿命を満足した金属酸化物
・水素電池を提供しようとするものである。
れたもので、充放電サイクル寿命を満足した金属酸化物
・水素電池を提供しようとするものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、希土類系
水素吸蔵合金を主材料としてなる負極を備えた金属酸化
物・水素電池を組み立てたときに、水素化粉砕した水素
吸蔵合金の比表面積と電池の充放電サイクル寿命に相関
があることを見出し、これに着目して本発明に到達し
た。
水素吸蔵合金を主材料としてなる負極を備えた金属酸化
物・水素電池を組み立てたときに、水素化粉砕した水素
吸蔵合金の比表面積と電池の充放電サイクル寿命に相関
があることを見出し、これに着目して本発明に到達し
た。
【０００８】本発明は、正極と、アルカリ電解液と、負
極とを備えた金属酸化物・水素電池において、前記負極
は、１０℃、１０気圧の水素圧力下で１回水素化粉砕し
た際のＢＥＴ法による比表面積が０．０５〜０．２０ｍ
2／ｇである希土類系水素吸蔵合金の粉末を含むことを
特徴とする金属酸化物・水素電池である。 前記１０℃、
１０気圧の水素圧力下で１回水素化粉砕した際のＢＥＴ
法による比表面積が０．０５〜０．２０ｍ 2 ／ｇである
希土類系水素吸蔵合金の粉末としては、１０℃、１０気
圧の水素圧力下での１回の水素化粉砕により得られ、Ｂ
ＥＴ法による比表面積が０．０５〜０．２０ｍ 2 ／ｇの
希土類系水素吸蔵合金粉末、または１０℃、１０気圧の
水素圧力下で１回水素化粉砕した際のＢＥＴ法による比
表面積が０．０５〜０．２０ｍ 2 ／ｇである希土類系水
素吸蔵合金を粉砕したものが用いられる。
極とを備えた金属酸化物・水素電池において、前記負極
は、１０℃、１０気圧の水素圧力下で１回水素化粉砕し
た際のＢＥＴ法による比表面積が０．０５〜０．２０ｍ
2／ｇである希土類系水素吸蔵合金の粉末を含むことを
特徴とする金属酸化物・水素電池である。 前記１０℃、
１０気圧の水素圧力下で１回水素化粉砕した際のＢＥＴ
法による比表面積が０．０５〜０．２０ｍ 2 ／ｇである
希土類系水素吸蔵合金の粉末としては、１０℃、１０気
圧の水素圧力下での１回の水素化粉砕により得られ、Ｂ
ＥＴ法による比表面積が０．０５〜０．２０ｍ 2 ／ｇの
希土類系水素吸蔵合金粉末、または１０℃、１０気圧の
水素圧力下で１回水素化粉砕した際のＢＥＴ法による比
表面積が０．０５〜０．２０ｍ 2 ／ｇである希土類系水
素吸蔵合金を粉砕したものが用いられる。
【０００９】前記希土類系水素吸蔵合金は、一般式Ｌｍ
Ａ X （但し、ＬｍはＬａを含む少なくとも１種の希土類
元素であり、ＡはＮｉ，Ｃｏ，Ｍｎ，Ａｌ，Ｂ，Ｃｕ，
Ｚｒ及びＶから選ばれる少なくとも１種の元素であり、
原子比Ｘは４．８〜５．２を示す）で表される組成を有
するものが、水素吸蔵能力から好ましい。
Ａ X （但し、ＬｍはＬａを含む少なくとも１種の希土類
元素であり、ＡはＮｉ，Ｃｏ，Ｍｎ，Ａｌ，Ｂ，Ｃｕ，
Ｚｒ及びＶから選ばれる少なくとも１種の元素であり、
原子比Ｘは４．８〜５．２を示す）で表される組成を有
するものが、水素吸蔵能力から好ましい。
【００１０】水素化粉砕を行なった水素合金粉末のＢＥ
Ｔ法による比表面積の上限値を０．２０ｍ２／ｇとした
理由は、この値以上の場合、サイクル寿命が著しく短く
なるためである。さらに望ましい比表面積は０．１６〜
０．０５ｍ２／ｇである。０．０５ｍ２／ｇ未満である
と、製造技術上作製が困難になる。
Ｔ法による比表面積の上限値を０．２０ｍ２／ｇとした
理由は、この値以上の場合、サイクル寿命が著しく短く
なるためである。さらに望ましい比表面積は０．１６〜
０．０５ｍ２／ｇである。０．０５ｍ２／ｇ未満である
と、製造技術上作製が困難になる。
【００１１】本発明の水素吸蔵合金負極は、例えば、前
述のような水素化粉砕を行った際にＢＥＴ法による比表
面積が０．２０ｍ2／ｇ〜０．０５ｍ2／ｇになる水素吸
蔵合金を粉砕した粉末に高分子結着剤を配合し、必要に
応じて導電性粉末を配合した合剤を、集電体である導電
性芯体に被覆、固定した構造を有する。ここに負極を作
製するための水素吸蔵合金の粉砕方法は、水素化粉砕に
限定されるものでなく、機械的に粉砕したものでも問題
ない。また比表面積も０．２０ｍ2／ｇ〜０．０５ｍ2／
ｇに限定されるものではない。
述のような水素化粉砕を行った際にＢＥＴ法による比表
面積が０．２０ｍ2／ｇ〜０．０５ｍ2／ｇになる水素吸
蔵合金を粉砕した粉末に高分子結着剤を配合し、必要に
応じて導電性粉末を配合した合剤を、集電体である導電
性芯体に被覆、固定した構造を有する。ここに負極を作
製するための水素吸蔵合金の粉砕方法は、水素化粉砕に
限定されるものでなく、機械的に粉砕したものでも問題
ない。また比表面積も０．２０ｍ2／ｇ〜０．０５ｍ2／
ｇに限定されるものではない。
【００１２】前記合剤中に配合される高分子結着剤とし
ては、ポリアクリル酸ソーダ、ポリテトラフルオロエチ
レン（ＰＴＦＥ）、カルボキシメチルセルロース（ＣＭ
Ｃ）等を挙げることができる。かかる高分子結着剤の配
合割合は、水素吸蔵合金粉末１００重量部に対して０．
５〜５重量部の範囲であることが望ましい。前記合剤中
に配合される導電性粉末としては、例えばカーボンブラ
ック、黒鉛等を挙げることができる。かかる高分子結着
剤の配合割合は、前記水素吸蔵合金粉末１００重量部に
対して０．１〜４重量部であることが望ましい。
ては、ポリアクリル酸ソーダ、ポリテトラフルオロエチ
レン（ＰＴＦＥ）、カルボキシメチルセルロース（ＣＭ
Ｃ）等を挙げることができる。かかる高分子結着剤の配
合割合は、水素吸蔵合金粉末１００重量部に対して０．
５〜５重量部の範囲であることが望ましい。前記合剤中
に配合される導電性粉末としては、例えばカーボンブラ
ック、黒鉛等を挙げることができる。かかる高分子結着
剤の配合割合は、前記水素吸蔵合金粉末１００重量部に
対して０．１〜４重量部であることが望ましい。
【００１３】前記集電体である導電性芯体としては、た
とえばパンチドメタル、エキスパンドメタル、金網等の
二次元構造のもの、発泡メタル、網状焼結金属繊維など
の三次元構造のもの等を挙げることができる。
とえばパンチドメタル、エキスパンドメタル、金網等の
二次元構造のもの、発泡メタル、網状焼結金属繊維など
の三次元構造のもの等を挙げることができる。
【００１４】前記正極として用いる非焼結式ニッケル酸
化物電極は、水酸化ニッケルの他に高分子結着剤などを
含有する組成のペーストを、たとえば焼結繊維基板、発
泡メタル、不織布めっき基板又はパンチドメタル基板な
どに充填する方法により作成される。この高分子結着剤
としては、前記水素吸蔵合金負極における高分子結着剤
と同様のものを挙げることができる。
化物電極は、水酸化ニッケルの他に高分子結着剤などを
含有する組成のペーストを、たとえば焼結繊維基板、発
泡メタル、不織布めっき基板又はパンチドメタル基板な
どに充填する方法により作成される。この高分子結着剤
としては、前記水素吸蔵合金負極における高分子結着剤
と同様のものを挙げることができる。
【００１５】
【作用】本発明に係る金属酸化物・水素電池によれば、
充放電サイクルの進行に伴う希土類系水素吸蔵合金の微
粉化を抑制することができるため、充放電サイクル寿命
を向上することができる。
充放電サイクルの進行に伴う希土類系水素吸蔵合金の微
粉化を抑制することができるため、充放電サイクル寿命
を向上することができる。
【００１６】
【実施例】以下、本発明の金属酸化物・水素電池の実施
例を詳細に説明する。まず、組成が、ＬｍＮｉ４．２Ｃ
ｏ０．２Ｍｎ０．３Ａｌ０．３で示される希土類系水素
吸蔵合金を１０℃、１０気圧の水素圧力下で１回水素化
粉砕し、ＢＥＴ法により比表面積を測定した。この比表
面積が、０．１０，０．１３，０．１６，０．２０，
０．２２ｍ２／ｇを示したものを用意した。また、これ
らの合金粉末の平均粒径をレーザー回折方式により測定
した。上述の組成式中、Ｌｍは希土類元素であり、次の
重量％からなる。 Ｌａ：４５．１％ Ｃｅ： ４．６％ Ｐｒ：１２．１％ Ｎｄ：３７．０％ その他の希土類元素：１．２％
例を詳細に説明する。まず、組成が、ＬｍＮｉ４．２Ｃ
ｏ０．２Ｍｎ０．３Ａｌ０．３で示される希土類系水素
吸蔵合金を１０℃、１０気圧の水素圧力下で１回水素化
粉砕し、ＢＥＴ法により比表面積を測定した。この比表
面積が、０．１０，０．１３，０．１６，０．２０，
０．２２ｍ２／ｇを示したものを用意した。また、これ
らの合金粉末の平均粒径をレーザー回折方式により測定
した。上述の組成式中、Ｌｍは希土類元素であり、次の
重量％からなる。 Ｌａ：４５．１％ Ｃｅ： ４．６％ Ｐｒ：１２．１％ Ｎｄ：３７．０％ その他の希土類元素：１．２％
【００１７】続いて、前記水素吸蔵合金粉末のそれぞれ
に結着剤としてポリテトラフルオロエチレン、ポリアク
リル酸ソーダ及びＣＭＣ、導電剤としてカーボンブラッ
ク並びに水を添加してペーストを混合調製した後、この
ペーストをパンチドメタルに塗布・乾燥・プレスし、裁
断することにより、水素吸蔵合金負極を作製した。
に結着剤としてポリテトラフルオロエチレン、ポリアク
リル酸ソーダ及びＣＭＣ、導電剤としてカーボンブラッ
ク並びに水を添加してペーストを混合調製した後、この
ペーストをパンチドメタルに塗布・乾燥・プレスし、裁
断することにより、水素吸蔵合金負極を作製した。
【００１８】また水酸化ニッケル及び酸化コバルトを含
有するペーストを調製した。このペーストをニッケル焼
結繊維基板に充填・乾燥・プレスし、裁断することによ
り、非焼結式ニッケル正極を作製した。
有するペーストを調製した。このペーストをニッケル焼
結繊維基板に充填・乾燥・プレスし、裁断することによ
り、非焼結式ニッケル正極を作製した。
【００１９】前記水素吸蔵合金電極及び非焼結式ニッケ
ル酸化物電極を、ポリアミド製の０．２０ｍｍ厚不織布
を介して巻回して電極群を作製した。この電極群を、圧
力検出器を付けたアクリル樹脂製容器のＡＡサイズの空
間に挿入し、この空間にＫＯＨ７規定、ＬｉＯＨ１規定
の電解液を注液して封口し、図１に示すような試験セル
を組立てた。すなわち、この試験セルは前記アクリル樹
脂製のケース本体１とキャップ２とからなる電池ケース
を備える。前記ケース本体１の中心部には、ＡＡサイズ
の電池の金属容器と同一の内径及び高さを有する空間３
が形成されており、この空間３内部には電極群４が収納
され、さらに電解液が収容されている。
ル酸化物電極を、ポリアミド製の０．２０ｍｍ厚不織布
を介して巻回して電極群を作製した。この電極群を、圧
力検出器を付けたアクリル樹脂製容器のＡＡサイズの空
間に挿入し、この空間にＫＯＨ７規定、ＬｉＯＨ１規定
の電解液を注液して封口し、図１に示すような試験セル
を組立てた。すなわち、この試験セルは前記アクリル樹
脂製のケース本体１とキャップ２とからなる電池ケース
を備える。前記ケース本体１の中心部には、ＡＡサイズ
の電池の金属容器と同一の内径及び高さを有する空間３
が形成されており、この空間３内部には電極群４が収納
され、さらに電解液が収容されている。
【００２０】前記ケース本体１上には前記キャップ２が
ゴムシート６及びＯリング７を介してボルト８及びナッ
ト９により気密に固定されている。さらに圧力検出器５
で内圧を検出し、異常のないことをチェックした。水素
吸蔵合金負極からの負極リード１０と非焼結式ニッケル
正極からの正極リード１１は前記ゴムシート６と前記Ｏ
リング７との間を通して導出されている。
ゴムシート６及びＯリング７を介してボルト８及びナッ
ト９により気密に固定されている。さらに圧力検出器５
で内圧を検出し、異常のないことをチェックした。水素
吸蔵合金負極からの負極リード１０と非焼結式ニッケル
正極からの正極リード１１は前記ゴムシート６と前記Ｏ
リング７との間を通して導出されている。
【００２１】これらの試験用電池について、それぞれ充
放電サイクル試験を行った。その結果を表１に示す。な
お、表１は、１Ｃ放電及び１Ｃ充電を繰り返し、電池内
圧が２０ｋｇ／ｃｍ２に達したときのサイクル数を示
す。
放電サイクル試験を行った。その結果を表１に示す。な
お、表１は、１Ｃ放電及び１Ｃ充電を繰り返し、電池内
圧が２０ｋｇ／ｃｍ２に達したときのサイクル数を示
す。
【００２２】
【表１】
【００２３】表１より本発明の金属酸化物・水素電池
は、サイクル寿命が長い。また水素吸蔵合金粉末の粒径
とサイクル寿命との相関は見られなかった。
は、サイクル寿命が長い。また水素吸蔵合金粉末の粒径
とサイクル寿命との相関は見られなかった。
【００２４】
【発明の効果】表１より明らかなように、水素化粉砕を
行なった時ＢＥＴ法による比表面積が０．２０ｍ２／ｇ
〜０．０５ｍ２／ｇになる水素吸蔵合金を粉砕して使用
した金属酸化物・水素電池は、サイクル寿命が長く、か
つ安定している。
行なった時ＢＥＴ法による比表面積が０．２０ｍ２／ｇ
〜０．０５ｍ２／ｇになる水素吸蔵合金を粉砕して使用
した金属酸化物・水素電池は、サイクル寿命が長く、か
つ安定している。
【図１】本発明の実施例で用いた試験セルを示す断面図
である。
である。
１…ケース本体 ２…キャップ ４…電極群 １０…負極リード
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 猿渡 一郎 東京都品川区南品川３丁目４番10号 東 芝電池株式会社内 (72)発明者 武野 和太 東京都品川区南品川３丁目４番10号 東 芝電池株式会社内 (56)参考文献 特開 昭61−292855（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−216165（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−65058（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) H01M 4/38 H01M 4/24
Claims (2)
- 【請求項１】 正極と、アルカリ電解液と、負極とを備
えた金属酸化物・水素電池において、前記負極は、１０℃、１０気圧の水素圧力下で１回水素
化粉砕した際の ＢＥＴ法による比表面積が０．０５〜
０．２０ｍ2／ｇである希土類系水素吸蔵合金の粉末を
含むことを特徴とする金属酸化物・水素電池。 - 【請求項２】 前記希土類系水素吸蔵合金は、一般式Ｌ
ｍＡ X （但し、ＬｍはＬａを含む少なくとも１種の希土
類元素であり、ＡはＮｉ，Ｃｏ，Ｍｎ，Ａｌ，Ｂ，Ｃ
ｕ，Ｚｒ及びＶから選ばれる少なくとも１種の元素であ
り、原子比Ｘは４．８〜５．２を示す）で表される組成
を有することを特徴とする請求項１記載の金属酸化物・
水素電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3091775A JP2983071B2 (ja) | 1991-01-29 | 1991-01-29 | 金属酸化物・水素電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3091775A JP2983071B2 (ja) | 1991-01-29 | 1991-01-29 | 金属酸化物・水素電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0668873A JPH0668873A (ja) | 1994-03-11 |
| JP2983071B2 true JP2983071B2 (ja) | 1999-11-29 |
Family
ID=14035962
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3091775A Expired - Fee Related JP2983071B2 (ja) | 1991-01-29 | 1991-01-29 | 金属酸化物・水素電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2983071B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP2013893A2 (en) * | 2006-04-26 | 2009-01-14 | Axcelis Technologies, Inc. | Methods and systems for trapping ion beam particles and focusing an ion beam |
-
1991
- 1991-01-29 JP JP3091775A patent/JP2983071B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0668873A (ja) | 1994-03-11 |
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