JP3184607B2 - 金属酸化物・水素電池 - Google Patents
金属酸化物・水素電池Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は金属酸化物を正極活物質
とし、水素を負極活物質とする金属酸化物・水素電池の
負極の改良に関するものである。
とし、水素を負極活物質とする金属酸化物・水素電池の
負極の改良に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】現在、金属酸化物・水素電池において、
水素負極を水素吸蔵合金で構成した形式のものが注目を
集めている。その理由は、この電池系が元来、高エネル
ギー密度を有し、容積効率的に有利であり、しかも安全
作動が可能であって、特性的にも信頼度の点でも優れて
いるからである。
水素負極を水素吸蔵合金で構成した形式のものが注目を
集めている。その理由は、この電池系が元来、高エネル
ギー密度を有し、容積効率的に有利であり、しかも安全
作動が可能であって、特性的にも信頼度の点でも優れて
いるからである。
【０００３】この形式の電池の水素負極に用いる水素吸
蔵合金としては、従来から、ＬａＮｉ５が多用されてい
る。また、Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍなどのランタ
ン系元素の混合物であるミッシュメタル（以下、Ｍｍと
いう）とＮｉとの合金、すなわちＭｍＮｉ５も広く用い
られている。ＬａＮｉ５のような希土類成分としてＬａ
元素のみを含むような水素吸蔵合金は、たしかに電池負
極材料として優れているが、Ｌａが高価であるために実
用的ではない。このため希土類成分としては、ＭｍやＭ
ｍに簡単な処理を施して得られるような希土類元素の混
合物が用いられている。また、ＬａＮｉ５及びＭｍＮｉ
５に関しては、Ｎｉの一部をＡｌ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，
Ｔｉ，Ｃｕ，Ｚｎ，Ｚｒ，Ｃｒ，Ｂのような元素で置換
した多元素系のものも使用されている。負極材料として
上記の水素吸蔵合金は電極を製造する際、機械粉砕又は
水素化粉砕し粉末状としたものを使用している。
蔵合金としては、従来から、ＬａＮｉ５が多用されてい
る。また、Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍなどのランタ
ン系元素の混合物であるミッシュメタル（以下、Ｍｍと
いう）とＮｉとの合金、すなわちＭｍＮｉ５も広く用い
られている。ＬａＮｉ５のような希土類成分としてＬａ
元素のみを含むような水素吸蔵合金は、たしかに電池負
極材料として優れているが、Ｌａが高価であるために実
用的ではない。このため希土類成分としては、ＭｍやＭ
ｍに簡単な処理を施して得られるような希土類元素の混
合物が用いられている。また、ＬａＮｉ５及びＭｍＮｉ
５に関しては、Ｎｉの一部をＡｌ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，
Ｔｉ，Ｃｕ，Ｚｎ，Ｚｒ，Ｃｒ，Ｂのような元素で置換
した多元素系のものも使用されている。負極材料として
上記の水素吸蔵合金は電極を製造する際、機械粉砕又は
水素化粉砕し粉末状としたものを使用している。
【０００４】この電池の電極を低コストで連続的にかつ
容易に製造する方法としてペースト式方法があるが、負
極材料として上記の水素吸蔵合金粉末を用い、これを高
分子結着材と混練しペーストとしたものを電極に成形す
る場合、合金粉末粒子間の接触が不完全となり電気的に
接続されない合金粒子が生じてしまうため、ペースト製
造時水素吸蔵合金粉末に導電性粉末を混入している。
容易に製造する方法としてペースト式方法があるが、負
極材料として上記の水素吸蔵合金粉末を用い、これを高
分子結着材と混練しペーストとしたものを電極に成形す
る場合、合金粉末粒子間の接触が不完全となり電気的に
接続されない合金粒子が生じてしまうため、ペースト製
造時水素吸蔵合金粉末に導電性粉末を混入している。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上述の
ように水素吸蔵合金粉末に導電性粉末としてのカーボン
ブラック及び高分子結着材を混練して電極を製造した場
合、ペーストの組成、混練条件を一定にしても、電極中
のカーボンの分散状態が均一でないものがあるという問
題点があった。すなわち、カーボンの分散状態が悪くな
ると、水素吸蔵合金粒子相互の電気的接触が悪くなるこ
とにより、電極容量の低下をきたすことに加え、充電末
期のセル内圧の上昇をもたらしてしまう。
ように水素吸蔵合金粉末に導電性粉末としてのカーボン
ブラック及び高分子結着材を混練して電極を製造した場
合、ペーストの組成、混練条件を一定にしても、電極中
のカーボンの分散状態が均一でないものがあるという問
題点があった。すなわち、カーボンの分散状態が悪くな
ると、水素吸蔵合金粒子相互の電気的接触が悪くなるこ
とにより、電極容量の低下をきたすことに加え、充電末
期のセル内圧の上昇をもたらしてしまう。
【０００６】通常、正極に金属酸化物、負極に水素吸蔵
合金を使用した電池で過充電を行った場合、充電末期に
正極から酸素ガス発生があるが、この酸素ガスは負極表
面の水素と反応して水となるので内圧上昇は起こらな
い。しかし、水素吸蔵合金粒子の電気的接触が悪いと、
水素の吸蔵、放出に関与しない粒子が存在してしまい、
酸素との反応性を低下させ、セルの内圧を上昇させるの
である。
合金を使用した電池で過充電を行った場合、充電末期に
正極から酸素ガス発生があるが、この酸素ガスは負極表
面の水素と反応して水となるので内圧上昇は起こらな
い。しかし、水素吸蔵合金粒子の電気的接触が悪いと、
水素の吸蔵、放出に関与しない粒子が存在してしまい、
酸素との反応性を低下させ、セルの内圧を上昇させるの
である。
【０００７】カーボンの電極中での分散状態の差異は、
カーボンの液中での分散性によるものと思われる。従っ
て、液中での分散性がカーボンのロットによって異なる
ことが原因であると思われる。
カーボンの液中での分散性によるものと思われる。従っ
て、液中での分散性がカーボンのロットによって異なる
ことが原因であると思われる。
【０００８】本発明は従来の問題を解決するためになさ
れたもので、導電性粉末として、カーボンブラックが均
一に分散した水素吸蔵合金負極を用いた電池特性の優れ
た金属酸化物・水素電池を提供しようとするものであ
る。
れたもので、導電性粉末として、カーボンブラックが均
一に分散した水素吸蔵合金負極を用いた電池特性の優れ
た金属酸化物・水素電池を提供しようとするものであ
る。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明はペースト混練の
際のカーボンの分散性が、水中でのカーボンの塊量に関
係があることを見出し、これに着目したものである。す
なわち本発明は、金属酸化物からなる正極と、アルカリ
電解液と、水素吸蔵合金及び導電性粉末を主材料として
なる負極とを備えた金属酸化物・水素電池において、前
記導電性粉末として、２０μｍにおける湿式遠心フルイ
残分が、１３重量％以下となる特性を有するカーボンブ
ラックを用いることを特徴とする金属酸化物・水素電池
である。
際のカーボンの分散性が、水中でのカーボンの塊量に関
係があることを見出し、これに着目したものである。す
なわち本発明は、金属酸化物からなる正極と、アルカリ
電解液と、水素吸蔵合金及び導電性粉末を主材料として
なる負極とを備えた金属酸化物・水素電池において、前
記導電性粉末として、２０μｍにおける湿式遠心フルイ
残分が、１３重量％以下となる特性を有するカーボンブ
ラックを用いることを特徴とする金属酸化物・水素電池
である。
【００１０】上記負極は、水素吸蔵合金粉末とカーボン
ブラックと高分子結着材とを含む混合物を、混練してペ
ーストとしたものを集電体に塗布、乾燥し、加圧形成処
理をすることにより製造してもよい。
ブラックと高分子結着材とを含む混合物を、混練してペ
ーストとしたものを集電体に塗布、乾燥し、加圧形成処
理をすることにより製造してもよい。
【００１１】カーボンブラックの２０μｍにおける湿式
遠心フルイ分け残分を１３重量％以下品とした理由は、
残分が１３重量％より多いカーボンを導電性粉末として
使用した場合、ペースト混練の際の分散が悪く、電極に
した時カーボンブラックの分散状態が不均一となり、充
電末期の電池内圧の上昇及び電池容量の低下をきたすか
らである。
遠心フルイ分け残分を１３重量％以下品とした理由は、
残分が１３重量％より多いカーボンを導電性粉末として
使用した場合、ペースト混練の際の分散が悪く、電極に
した時カーボンブラックの分散状態が不均一となり、充
電末期の電池内圧の上昇及び電池容量の低下をきたすか
らである。
【００１２】
【作用】本発明により、負極中での導電性粉末としての
カーボンブラックの分散状態が均一となり、水素吸蔵合
金粉末の電気的接触を向上し、正極より発生する酸素ガ
スとの反応性を高め、電池内圧の上昇を防ぐことができ
る。
カーボンブラックの分散状態が均一となり、水素吸蔵合
金粉末の電気的接触を向上し、正極より発生する酸素ガ
スとの反応性を高め、電池内圧の上昇を防ぐことができ
る。
【００１３】前記カーボンブラックは約１０〜３０ｎｍ
の炭素粒子（一次粒子）が二次凝集し、立体的鎖状構造
を有するもので、比表面積が７００ｍ２／ｇ以上のもの
が好ましい。またかかるカーボンブラックの配合割合
は、水素吸蔵合金粉末１００重量部に対して、０．１〜
４．０重量部であることが望ましい。これは０．１重量
部未満であると添加効果を達成することが困難であり、
４重量部以上であると電極の単位体積当りの水素吸蔵合
金量が減少し、電極容量に影響する恐れがあるためであ
る。
の炭素粒子（一次粒子）が二次凝集し、立体的鎖状構造
を有するもので、比表面積が７００ｍ２／ｇ以上のもの
が好ましい。またかかるカーボンブラックの配合割合
は、水素吸蔵合金粉末１００重量部に対して、０．１〜
４．０重量部であることが望ましい。これは０．１重量
部未満であると添加効果を達成することが困難であり、
４重量部以上であると電極の単位体積当りの水素吸蔵合
金量が減少し、電極容量に影響する恐れがあるためであ
る。
【００１４】負極に用いられる水素吸蔵合金としては、
水素の吸蔵・放出能力のあるものであれば格別制限され
るものではないが、一般式ＬｍＡｘ（式中ＬｍはＬａを
含む少なくとも一種の希土類元素であり、ＡはＮｉ，Ｃ
ｏ，Ｍｎ，Ａｌ，Ｂ，Ｃｕ，Ｚｒ及びＶよりなる群から
選択される少なくとも一種の元素であり、ｘは４．８〜
５．２である）で示される組成のものが水素吸蔵能力か
ら好ましい。
水素の吸蔵・放出能力のあるものであれば格別制限され
るものではないが、一般式ＬｍＡｘ（式中ＬｍはＬａを
含む少なくとも一種の希土類元素であり、ＡはＮｉ，Ｃ
ｏ，Ｍｎ，Ａｌ，Ｂ，Ｃｕ，Ｚｒ及びＶよりなる群から
選択される少なくとも一種の元素であり、ｘは４．８〜
５．２である）で示される組成のものが水素吸蔵能力か
ら好ましい。
【００１５】前記負極のペースト中に配合される高分子
結着剤としては、例えばポリアクリル酸ソーダ、ポリテ
トラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、カルボキシメチル
セルロース（ＣＭＣ）等を挙げることができる。かかる
高分子結着剤の配合割合は、水素吸蔵合金粉末１００重
量部に対して０．５〜５重量部の範囲であることが望ま
しい。前記集電体である導電性芯体としては、例えばパ
ンチドメタル、エキスパンドメタル、金網等の二次元構
造のもの等を挙げることができる。
結着剤としては、例えばポリアクリル酸ソーダ、ポリテ
トラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、カルボキシメチル
セルロース（ＣＭＣ）等を挙げることができる。かかる
高分子結着剤の配合割合は、水素吸蔵合金粉末１００重
量部に対して０．５〜５重量部の範囲であることが望ま
しい。前記集電体である導電性芯体としては、例えばパ
ンチドメタル、エキスパンドメタル、金網等の二次元構
造のもの等を挙げることができる。
【００１６】前記正極として用いる非焼結式ニッケル酸
化物電極は、水酸化ニッケルの他に高分子結着剤などを
含有する組成のペーストを、例えば焼結繊維基板、発砲
メタル、不織布めっき基板又はパンチドメタル基板など
に充填する方法により作成される。この高分子結着剤と
しては、前記水素吸蔵合金負極における高分子結着剤と
同様のものを挙げることができる。
化物電極は、水酸化ニッケルの他に高分子結着剤などを
含有する組成のペーストを、例えば焼結繊維基板、発砲
メタル、不織布めっき基板又はパンチドメタル基板など
に充填する方法により作成される。この高分子結着剤と
しては、前記水素吸蔵合金負極における高分子結着剤と
同様のものを挙げることができる。
【００１７】
【実施例】以下、本発明の金属酸化物・水素電池の実施
例を詳細に説明する。組成がＬｎＨｉ４．２Ｃｏ０．２
Ｍｎ０．３Ａｌ０．３で示される合金をガス状水素を吸
収・放出させて微粉化し、２００ｍｅｓｈパスした粉末
に、結着剤としてポリテトラフルオロエチレン、ポリア
クリル酸ソーダ及びＣＭＣ、並びに導電材として、２０
μｍにおける湿式フルイ残分が、５％（実施例１）、１
２％（実施例２）、１６％（比較例１）、２０％（比較
例２）となる特性を有するカーボンブラックをそれぞれ
加え、水を添加して負極ペーストを混合調製した。
例を詳細に説明する。組成がＬｎＨｉ４．２Ｃｏ０．２
Ｍｎ０．３Ａｌ０．３で示される合金をガス状水素を吸
収・放出させて微粉化し、２００ｍｅｓｈパスした粉末
に、結着剤としてポリテトラフルオロエチレン、ポリア
クリル酸ソーダ及びＣＭＣ、並びに導電材として、２０
μｍにおける湿式フルイ残分が、５％（実施例１）、１
２％（実施例２）、１６％（比較例１）、２０％（比較
例２）となる特性を有するカーボンブラックをそれぞれ
加え、水を添加して負極ペーストを混合調製した。
【００１８】集電体としてのパンチドメタルに上記負極
ペーストを塗布し、乾燥後ローラープレスにより加圧成
形することにより、４種の水素吸蔵合金電極を作製し
た。また、水酸化ニッケル及び酸化コバルトを含有する
正極ペーストを調製した。このペーストをニッケル焼結
繊維基板に充填、乾燥、プレス、裁断することにより、
非焼結式ニッケル正極を作製した。
ペーストを塗布し、乾燥後ローラープレスにより加圧成
形することにより、４種の水素吸蔵合金電極を作製し
た。また、水酸化ニッケル及び酸化コバルトを含有する
正極ペーストを調製した。このペーストをニッケル焼結
繊維基板に充填、乾燥、プレス、裁断することにより、
非焼結式ニッケル正極を作製した。
【００１９】次いで図１に示すように、これらの作製し
た４種類の水素吸蔵合金電極からなる負極１を、非焼結
式ニッケル酸化物電極からなる正極２と共にセパレータ
３を介してそれぞれ捲回し、ＡＡサイズの電池缶４内に
挿入し、８規定の水酸化カリウム水溶液を注液し、封口
し、４種類の蓄電池を組立てた。前記電池缶４の上部開
口部には、中央に穴６を有する正極端子を兼ねる封口板
７が絶縁ガスケット８を介して支持固定されている。前
記封口板７には、安全弁９及び該安全弁９を保持するキ
ャップ１０からなる防爆機構が設けられている。なお、
負極１は前記負極端子を兼ねる電池缶４内面に直接接触
して接続され、前記正極２はタブ５を介して前記正極端
子を兼ねる封口板７に接続されている。
た４種類の水素吸蔵合金電極からなる負極１を、非焼結
式ニッケル酸化物電極からなる正極２と共にセパレータ
３を介してそれぞれ捲回し、ＡＡサイズの電池缶４内に
挿入し、８規定の水酸化カリウム水溶液を注液し、封口
し、４種類の蓄電池を組立てた。前記電池缶４の上部開
口部には、中央に穴６を有する正極端子を兼ねる封口板
７が絶縁ガスケット８を介して支持固定されている。前
記封口板７には、安全弁９及び該安全弁９を保持するキ
ャップ１０からなる防爆機構が設けられている。なお、
負極１は前記負極端子を兼ねる電池缶４内面に直接接触
して接続され、前記正極２はタブ５を介して前記正極端
子を兼ねる封口板７に接続されている。
【００２０】上記蓄電池を各実施例につき２０個づつ用
意し、それぞれ１Ｃ．１５０％充電及び１Ａ放電を２０
０サイクル繰り返し、この時の安全弁作動の有無を調査
した。弁作動の有無は充放電前後のセル重量により、重
量減少の著しいものは弁作動有りとした。各実施例につ
き２０個評価した時の弁作動数を表１に示す。
意し、それぞれ１Ｃ．１５０％充電及び１Ａ放電を２０
０サイクル繰り返し、この時の安全弁作動の有無を調査
した。弁作動の有無は充放電前後のセル重量により、重
量減少の著しいものは弁作動有りとした。各実施例につ
き２０個評価した時の弁作動数を表１に示す。
【００２１】
【表１】
【００２２】
【発明の効果】表１より明らかなように、２０μｍにお
ける湿式遠心フルイ残分が１３％以下となる特性を有す
るカーボンブラックを使用した負極は、カーボンブラッ
クの分散状態が均一となり、水素吸蔵合金粒子相互の電
気的接触が十分になされることより、電池内圧の上昇を
防ぐことのできる電池特性の優れた金属酸化物・水素電
池を提供することができる。
ける湿式遠心フルイ残分が１３％以下となる特性を有す
るカーボンブラックを使用した負極は、カーボンブラッ
クの分散状態が均一となり、水素吸蔵合金粒子相互の電
気的接触が十分になされることより、電池内圧の上昇を
防ぐことのできる電池特性の優れた金属酸化物・水素電
池を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の金属酸化物・水素電池の実施例の断面
図である。
図である。
１ 負極 ２ 正極 ３ セパレータ ４ 電池缶 ６ 穴 ９ 安全弁
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 千葉 信昭 東京都品川区南品川三丁目４番10号 東 芝電池株式会社内 (56)参考文献 特開 昭62−264557（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−102766（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 4/24 - 4/38 H01M 4/38 H01M 4/62
Claims (2)
- 【請求項１】 金属酸化物からなる正極と、アルカリ電
解液と、水素吸蔵合金及び導電性粉末を主材料としてな
る負極とを備えた金属酸化物・水素電池において、該導
電性粉末として、２０μｍにおける湿式遠心フルイ残分
が、１３重量％以下となる特性を有するカーボンブラッ
クを用いることを特徴とする金属酸化物・水素電池。 - 【請求項２】 該負極が、水素吸蔵合金粉末とカーボン
ブラックと高分子結着材とを含む混合物を、混錬してペ
ーストとしたものを、集電体に塗布、乾燥し、加圧成形
してなることを特徴とする請求項１記載の金属酸化物・
水素電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13409092A JP3184607B2 (ja) | 1992-04-10 | 1992-04-10 | 金属酸化物・水素電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13409092A JP3184607B2 (ja) | 1992-04-10 | 1992-04-10 | 金属酸化物・水素電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05307952A JPH05307952A (ja) | 1993-11-19 |
| JP3184607B2 true JP3184607B2 (ja) | 2001-07-09 |
Family
ID=15120195
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP13409092A Expired - Fee Related JP3184607B2 (ja) | 1992-04-10 | 1992-04-10 | 金属酸化物・水素電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3184607B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3561646B2 (ja) * | 1998-11-20 | 2004-09-02 | 三洋電機株式会社 | アルカリ蓄電池用ペースト式水素吸蔵合金電極 |
-
1992
- 1992-04-10 JP JP13409092A patent/JP3184607B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH05307952A (ja) | 1993-11-19 |
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| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
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