JP2967540B2 - 透湿性ポリウレタン樹脂フイルム - Google Patents
透湿性ポリウレタン樹脂フイルムInfo
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- resin film
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Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は透湿性ポリウレタン樹脂フイルムに関し、更
に詳しくは耐水膨潤性等に優れた透湿性ポリウレタン樹
脂フイルムに関する。
に詳しくは耐水膨潤性等に優れた透湿性ポリウレタン樹
脂フイルムに関する。
（従来の技術及びその問題点） 従来、透湿性ポリウレタン樹脂フイルムとしては、ポ
リウレタン樹脂に非相溶性の樹脂や無機微粒子を混合し
て成膜し、これを延伸することによってポリウレタン樹
脂フイルム中に多数の微細孔を形成したものや、ポリウ
レタン樹脂エマルジョンの湿式凝固方法や発泡方法でポ
リウレタン樹脂フイルム中に多数の微細孔を形成したも
のが公知である。
リウレタン樹脂に非相溶性の樹脂や無機微粒子を混合し
て成膜し、これを延伸することによってポリウレタン樹
脂フイルム中に多数の微細孔を形成したものや、ポリウ
レタン樹脂エマルジョンの湿式凝固方法や発泡方法でポ
リウレタン樹脂フイルム中に多数の微細孔を形成したも
のが公知である。
これらの透湿性ポリウレタン樹脂フイルムの場合に
は、微細孔がごみ、汗、汚れ等で目詰まりして透湿性が
低下するという問題がある。
は、微細孔がごみ、汗、汚れ等で目詰まりして透湿性が
低下するという問題がある。
この様な問題点を解決するものとして、無孔性透湿性
ポリウレタン樹脂フイルムが提案されている。この透湿
性ポリウレタン樹脂フイルムは、ポリウレタン樹脂中に
ポリエチレンオキシド等の親水性セグメントを含有させ
たものであって、このフイルムはその高湿度側では水分
を吸収し、反対側の低湿度側から水分を放湿するもので
ある。
ポリウレタン樹脂フイルムが提案されている。この透湿
性ポリウレタン樹脂フイルムは、ポリウレタン樹脂中に
ポリエチレンオキシド等の親水性セグメントを含有させ
たものであって、このフイルムはその高湿度側では水分
を吸収し、反対側の低湿度側から水分を放湿するもので
ある。
従ってこの透湿性ポリウレタン樹脂フイルムは微細孔
が存在しない為に、上記の微細孔の目詰りという問題は
解決されている。
が存在しない為に、上記の微細孔の目詰りという問題は
解決されている。
しかしながら、上記の無孔質透湿性ポリウレタン樹脂
フイルムの場合には、水分の吸収によって強度が著しく
低下する為その用途が制限され、又、吸湿によってフイ
ルムが膨潤し、その厚み、サイズが膨脹する為に、形状
変化が嫌われる用途では全く使用出来ないという問題が
ある。
フイルムの場合には、水分の吸収によって強度が著しく
低下する為その用途が制限され、又、吸湿によってフイ
ルムが膨潤し、その厚み、サイズが膨脹する為に、形状
変化が嫌われる用途では全く使用出来ないという問題が
ある。
この様な強度及び水膨潤性の問題は、ポリウレタン樹
脂の親水性セグメントの種類を変化させたり、その量を
低下させることによって容易に解決されるが、その代わ
りに透湿性が低下し、透湿性と耐水膨潤性とを両立させ
ることが出来ないという問題がある。
脂の親水性セグメントの種類を変化させたり、その量を
低下させることによって容易に解決されるが、その代わ
りに透湿性が低下し、透湿性と耐水膨潤性とを両立させ
ることが出来ないという問題がある。
従って本発明の目的は上記従来技術の問題点を解決し
て、耐水膨潤性及び透湿性が両立した透湿性ポリウレタ
ン樹脂フイルムを提供することである。
て、耐水膨潤性及び透湿性が両立した透湿性ポリウレタ
ン樹脂フイルムを提供することである。
（問題点を解決する為の手段） 上記目的は以下の本発明によって達成される。即ち、
本発明は、ポリオールと芳香族ポリイソシアネートと
を、脂肪族ジオール鎖伸長剤の存在下に反応させて得ら
れるポリウレタン樹脂からなるフイルムにおいて、上記
ポリオールがエチレンオキシドとテトラヒドロフランと
のランダム共重合体であって、該共重合体中のエチレン
オキシドとテトラヒドロフランとのモル比が40/60〜80/
20の範囲であることを特徴とする透湿性ポリウレタン樹
脂フイルムである。
本発明は、ポリオールと芳香族ポリイソシアネートと
を、脂肪族ジオール鎖伸長剤の存在下に反応させて得ら
れるポリウレタン樹脂からなるフイルムにおいて、上記
ポリオールがエチレンオキシドとテトラヒドロフランと
のランダム共重合体であって、該共重合体中のエチレン
オキシドとテトラヒドロフランとのモル比が40/60〜80/
20の範囲であることを特徴とする透湿性ポリウレタン樹
脂フイルムである。
（作用） 透湿性ポリウレタン樹脂フイルムの親水性セグメント
として特定のポリオールを選択することによって、耐水
膨潤性及び透湿性が両立した透湿性ポリウレタン樹脂フ
イルムが提供される。
として特定のポリオールを選択することによって、耐水
膨潤性及び透湿性が両立した透湿性ポリウレタン樹脂フ
イルムが提供される。
（好ましい実施態様） 次に好ましい実施態様を挙げて本発明を更に詳しく説
明する。
明する。
本発明で使用するポリウレタン樹脂は、特定のポリオ
ール、芳香族ポリイソシアネート、及び脂肪族ジオール
鎖伸長剤等を反応させて得られる。
ール、芳香族ポリイソシアネート、及び脂肪族ジオール
鎖伸長剤等を反応させて得られる。
本発明で使用するポリオールは、エチレンオキシドと
テトラヒドロフランとをランダム共重合させて得られる
ものであって、この共重合体自体は公知の材料である。
本発明者はかかるランダム共重合体において、その共重
合モル比がエチレンオキシド／テトラヒドロフラン＝40
/60〜80/20の範囲であるときに、優れた透湿性と耐水膨
潤性とを有する透湿性ポリウレタン樹脂フイルムが得ら
れることを見出した。エチレンオキシドのモル比が上記
範囲未満であると、耐水膨潤性は良好であるものの透湿
性が不十分であり、一方、エチレンオキシドが上記範囲
を越えると、透湿性は十分であるものの水膨潤の問題が
発生する。
テトラヒドロフランとをランダム共重合させて得られる
ものであって、この共重合体自体は公知の材料である。
本発明者はかかるランダム共重合体において、その共重
合モル比がエチレンオキシド／テトラヒドロフラン＝40
/60〜80/20の範囲であるときに、優れた透湿性と耐水膨
潤性とを有する透湿性ポリウレタン樹脂フイルムが得ら
れることを見出した。エチレンオキシドのモル比が上記
範囲未満であると、耐水膨潤性は良好であるものの透湿
性が不十分であり、一方、エチレンオキシドが上記範囲
を越えると、透湿性は十分であるものの水膨潤の問題が
発生する。
又、上記ポリオールの分子量は、600〜3,000の範囲で
あるのが好ましく、分子量が上記範囲未満であるとエラ
ストマー性能が悪くなり、特に耐寒特性が悪く、寒冷地
での使用に際して割れ等が発生し、使用耐久性を損ねる
等の点で好ましくなく、一方、分子量が上記範囲を越え
ると合成条件が狭くなり、フイルム化した場合不透明に
なったり、粒子状異物が発生し易い等の点で好ましくな
い。
あるのが好ましく、分子量が上記範囲未満であるとエラ
ストマー性能が悪くなり、特に耐寒特性が悪く、寒冷地
での使用に際して割れ等が発生し、使用耐久性を損ねる
等の点で好ましくなく、一方、分子量が上記範囲を越え
ると合成条件が狭くなり、フイルム化した場合不透明に
なったり、粒子状異物が発生し易い等の点で好ましくな
い。
上記ポリオールと反応させる芳香族ポリイソシアネー
トとしては、従来公知のものも使用出来るが、例えば、
好ましいものとして、 4,4′−ジフェニルメタンジイソシアネート（MDI）、 水添化MDI、 1,3−キシリレンジイソシアネート、 1,4−キシリレンジイソシアネート、 2,4−トリレンジイソシアネート、 2,6−トリレンジイソシアネート、 1,5−ナフタリンジイソシアネート、 ｍ−フェニレンジイソシアネート、 ｐ−フェニレンジイソシアネート等があり、 或いはこれらの有機ポリイソシアネートと低分子量のポ
リオールやポリアミンとを末端イソシアネートとなる様
に反応させて得られるウレタンプレポリマー等も当然使
用することが出来る。
トとしては、従来公知のものも使用出来るが、例えば、
好ましいものとして、 4,4′−ジフェニルメタンジイソシアネート（MDI）、 水添化MDI、 1,3−キシリレンジイソシアネート、 1,4−キシリレンジイソシアネート、 2,4−トリレンジイソシアネート、 2,6−トリレンジイソシアネート、 1,5−ナフタリンジイソシアネート、 ｍ−フェニレンジイソシアネート、 ｐ−フェニレンジイソシアネート等があり、 或いはこれらの有機ポリイソシアネートと低分子量のポ
リオールやポリアミンとを末端イソシアネートとなる様
に反応させて得られるウレタンプレポリマー等も当然使
用することが出来る。
鎖伸長剤としては、 エチレングリコール、 プロピレングリコール、 ジエチレングリコール、 1,4−ブタンジオール、 1,6−へキサンジオール、 等の脂肪族ジオールが挙げられる。
本発明の透湿性ポリウレタン樹脂フイルムに使用する
ポリウレタン樹脂は、上記原料を使用し公知の方法で製
造することが出来る。例えば、適当な有機溶剤中で必要
に応じて触媒を使用し、各原料の当量比をNCO/OH＝0.9
〜1.1程度に調整してを反応させてもよいし、或は無溶
剤で溶融反応させてもよい。更に全原料を同時に反応さ
せてもよいし、所謂プレポリマー方法を採用してもよ
い。
ポリウレタン樹脂は、上記原料を使用し公知の方法で製
造することが出来る。例えば、適当な有機溶剤中で必要
に応じて触媒を使用し、各原料の当量比をNCO/OH＝0.9
〜1.1程度に調整してを反応させてもよいし、或は無溶
剤で溶融反応させてもよい。更に全原料を同時に反応さ
せてもよいし、所謂プレポリマー方法を採用してもよ
い。
以上の如くして得られるポリウレタン樹脂の分子量は
特に限定されないが、フイルム化したときのフイルム強
度や成膜加工性等を考慮すると、200℃の溶融粘度で表
して4,000〜10,000ポイズの範囲が好ましい。
特に限定されないが、フイルム化したときのフイルム強
度や成膜加工性等を考慮すると、200℃の溶融粘度で表
して4,000〜10,000ポイズの範囲が好ましい。
本発明の透湿性ポリウレタン樹脂フイルムは、上記の
ポリウレタン樹脂を公知の成膜方法、例えば、押出成膜
方法、カレンダー方法、溶剤に溶解して剥離性基体に塗
布して成膜する方法等いずれも方法でもよい。又、得ら
れたフイルムの厚みは任意であるが、実用性のある強度
及び透湿性を考慮すると５〜100μｍ程度の厚みが好ま
しい。
ポリウレタン樹脂を公知の成膜方法、例えば、押出成膜
方法、カレンダー方法、溶剤に溶解して剥離性基体に塗
布して成膜する方法等いずれも方法でもよい。又、得ら
れたフイルムの厚みは任意であるが、実用性のある強度
及び透湿性を考慮すると５〜100μｍ程度の厚みが好ま
しい。
（効果） 以上の如き本発明によれば、透湿性ポリウレタン樹脂
フイルムの親水性セグメントとして特定のポリオールを
選択することによって、耐水膨潤性及び透湿性が両立し
た透湿性ポリウレタン樹脂フイルムが提供される。
フイルムの親水性セグメントとして特定のポリオールを
選択することによって、耐水膨潤性及び透湿性が両立し
た透湿性ポリウレタン樹脂フイルムが提供される。
本発明の透湿性ポリウレタン樹脂フイルムは、そのポ
リオールのエチレンオキシドとテトラヒドロフランとの
共重合モル比を変更することによって種々の透湿性と耐
水膨潤性のものが得られるが、本発明の透湿性ポリウレ
タン樹脂フイルムは後に定義するフイルム厚が20μｍ
で、2,000g/m2・24hrs以上の透湿性と５％以下の水膨潤
度を有するものが好ましい。
リオールのエチレンオキシドとテトラヒドロフランとの
共重合モル比を変更することによって種々の透湿性と耐
水膨潤性のものが得られるが、本発明の透湿性ポリウレ
タン樹脂フイルムは後に定義するフイルム厚が20μｍ
で、2,000g/m2・24hrs以上の透湿性と５％以下の水膨潤
度を有するものが好ましい。
（実施例） 次に実施例及び比較例を挙げて本発明を更に具体的に
説明する。尚、文中部とあるのは重量基準である。
説明する。尚、文中部とあるのは重量基準である。
実施例１ エチレンオキシド／テトラヒドロフランのモル比が1.
63であるランダム共重合体ポリオール（平均分子量1,86
0、水酸基価60）4,500部と1,4−ブタンジオール（1,4B
D）500部とを良く混合撹拌し、60℃に加温する。この時
のポリオールと鎖伸長剤のモル比は0.435である。次い
でこの混合物へ50℃に加熱溶融したジフェニルメタンジ
イソシアネート（MDI）2,030部（NCO/OH＝1.02）を加え
撹拌を行う。混合物が均一になった後、100℃で６時間
熟成するとブロック状のポリウレタン樹脂が得られる。
このポリウレタン樹脂を粉砕して押出機にて造粒した。
このポリウレタン樹脂の溶融粘度（200℃）は12,000ポ
イズであった。
63であるランダム共重合体ポリオール（平均分子量1,86
0、水酸基価60）4,500部と1,4−ブタンジオール（1,4B
D）500部とを良く混合撹拌し、60℃に加温する。この時
のポリオールと鎖伸長剤のモル比は0.435である。次い
でこの混合物へ50℃に加熱溶融したジフェニルメタンジ
イソシアネート（MDI）2,030部（NCO/OH＝1.02）を加え
撹拌を行う。混合物が均一になった後、100℃で６時間
熟成するとブロック状のポリウレタン樹脂が得られる。
このポリウレタン樹脂を粉砕して押出機にて造粒した。
このポリウレタン樹脂の溶融粘度（200℃）は12,000ポ
イズであった。
実施例２ 実施例１において鎖伸長剤を800部とし、MDIの量を2,
880部とした以外は実施例１と同様にしてポリウレタン
樹脂を調製した。このポリウレタン樹脂の溶融粘度（20
0℃）は15,300ポイズであった。
880部とした以外は実施例１と同様にしてポリウレタン
樹脂を調製した。このポリウレタン樹脂の溶融粘度（20
0℃）は15,300ポイズであった。
実施例３ 実施例１におけるポリオールに代えて、エチレンオキ
シド／テトラヒドロフランのモル比が2.46であるランダ
ム共重合体ポリオール（平均分子量2,000、水酸基価5
6）とし、MDIの量を1,990部とした以外は実施例１と同
様にしてポリウレタン樹脂を調製した。このポリウレタ
ン樹脂の溶融粘度（200℃）は11,800ポイズであった。
シド／テトラヒドロフランのモル比が2.46であるランダ
ム共重合体ポリオール（平均分子量2,000、水酸基価5
6）とし、MDIの量を1,990部とした以外は実施例１と同
様にしてポリウレタン樹脂を調製した。このポリウレタ
ン樹脂の溶融粘度（200℃）は11,800ポイズであった。
実施例４ 実施例１におけるポリオールに代えて、エチレンオキ
シド／テトラヒドロフランのモル比が1.09であるランダ
ム共重合体ポリオール（平均分子量2,000、水酸基価5
6）とし、MDIの量を1,990部とした以外は実施例１と同
様にしてポリウレタン樹脂を調製した。このポリウレタ
ン樹脂の溶融粘度（200℃）は13,600ポイズであった。
シド／テトラヒドロフランのモル比が1.09であるランダ
ム共重合体ポリオール（平均分子量2,000、水酸基価5
6）とし、MDIの量を1,990部とした以外は実施例１と同
様にしてポリウレタン樹脂を調製した。このポリウレタ
ン樹脂の溶融粘度（200℃）は13,600ポイズであった。
比較例１ 実施例１におけるポリオールに代えて、ポリエチレン
グリコール（平均分子量2,000、水酸基価56）を使用
し、MDIの量を1,990部とした以外は実施例１と同様にし
てポリウレタン樹脂を調製した。このポリウレタン樹脂
の溶融粘度（200℃）は9,600ポイズであった。
グリコール（平均分子量2,000、水酸基価56）を使用
し、MDIの量を1,990部とした以外は実施例１と同様にし
てポリウレタン樹脂を調製した。このポリウレタン樹脂
の溶融粘度（200℃）は9,600ポイズであった。
比較例２ 実施例１におけるポリオールに代えて、ポリエチレン
グリコールとポリテトラメチレングリコールの混合物
（重量比60/40）（平均分子量2,000、水酸基価56）を使
用し、MDIの量を1,990部とした以外は実施例１と同様に
してポリウレタン樹脂を調製した。このポリウレタン樹
脂の溶融粘度（200℃）は7,800ポイズであった。
グリコールとポリテトラメチレングリコールの混合物
（重量比60/40）（平均分子量2,000、水酸基価56）を使
用し、MDIの量を1,990部とした以外は実施例１と同様に
してポリウレタン樹脂を調製した。このポリウレタン樹
脂の溶融粘度（200℃）は7,800ポイズであった。
比較例３ 実施例１におけるポリオールに代えて、ポリエチレン
グリコールとポリテトラメチレングリコールの混合物
（重量比40/60）（平均分子量2,000、水酸基価56）を使
用し、MDIの量を1,990部とした以外は実施例１と同様に
してポリウレタン樹脂を調製した。このポリウレタン樹
脂の溶融粘度（200℃）は14,000ポイズであった。
グリコールとポリテトラメチレングリコールの混合物
（重量比40/60）（平均分子量2,000、水酸基価56）を使
用し、MDIの量を1,990部とした以外は実施例１と同様に
してポリウレタン樹脂を調製した。このポリウレタン樹
脂の溶融粘度（200℃）は14,000ポイズであった。
比較例４ 実施例１におけるポリオールに代えて、ポリテトラメ
チレングリコール（平均分子量2,000、水酸基価56）を
使用し、MDIの量を1,990部とした以外は実施例１と同様
にしてポリウレタン樹脂を調製した。このポリウレタン
樹脂の溶融粘度（200℃）は18,000ポイズであった。
チレングリコール（平均分子量2,000、水酸基価56）を
使用し、MDIの量を1,990部とした以外は実施例１と同様
にしてポリウレタン樹脂を調製した。このポリウレタン
樹脂の溶融粘度（200℃）は18,000ポイズであった。
比較例５ 実施例１におけるポリオールに代えて、1,4−ブタン
アジペートポリエステル（平均分子量2,000、水酸基価5
6）を使用し、MDIの量を1,990部とした以外は実施例１
と同様にしてポリウレタン樹脂を調製した。このポリウ
レタン樹脂の溶融粘度（200℃）は20,200ポイズであっ
た。
アジペートポリエステル（平均分子量2,000、水酸基価5
6）を使用し、MDIの量を1,990部とした以外は実施例１
と同様にしてポリウレタン樹脂を調製した。このポリウ
レタン樹脂の溶融粘度（200℃）は20,200ポイズであっ
た。
フイルム作成 前記実施例及び比較例の夫々のポリウレタン樹脂25部
をジメチルホルムアミド（DMF）75部に溶解し、この樹
脂溶液を離型紙上に80g/m2の割合で塗布し、100℃で４
分間乾燥及び剥離して厚さ20μｍ前後のフイルムを得
た。
をジメチルホルムアミド（DMF）75部に溶解し、この樹
脂溶液を離型紙上に80g/m2の割合で塗布し、100℃で４
分間乾燥及び剥離して厚さ20μｍ前後のフイルムを得
た。
これらのフイルムについてJISZ−0208に従って透湿度
を測定した。
を測定した。
又、水膨潤度は、フイルムを５×5cmのサイズに裁断
し、このフイルム上の対向する角の方向でフイルムの中
心に長さ5cmの線を描いた。このフイルムを40℃の温水
が入っているシャーレに浸し、５分間後の線の伸びを測
定し下記式により水膨潤度を算出した。これらの結果を
下記第１表に示した。
し、このフイルム上の対向する角の方向でフイルムの中
心に長さ5cmの線を描いた。このフイルムを40℃の温水
が入っているシャーレに浸し、５分間後の線の伸びを測
定し下記式により水膨潤度を算出した。これらの結果を
下記第１表に示した。
下記第１表の結果から明らかな様に、本発明の透湿性
ポリウレタン樹脂フイルムは、高い透湿性と共に優れた
耐水膨潤性を示しているのに対して、比較例のフイルム
は両者が両立していない。市場で実際に要求されている
透湿性ポリウレタン樹脂フイルムの透湿性は、フイルム
の厚が20μｍで、2,000g/m2・24hrs以上で耐水膨潤性は
５％以下であるが、本発明の透湿性ポリウレタン樹脂フ
イルムはこの要求に十分に応えることが出来る。
ポリウレタン樹脂フイルムは、高い透湿性と共に優れた
耐水膨潤性を示しているのに対して、比較例のフイルム
は両者が両立していない。市場で実際に要求されている
透湿性ポリウレタン樹脂フイルムの透湿性は、フイルム
の厚が20μｍで、2,000g/m2・24hrs以上で耐水膨潤性は
５％以下であるが、本発明の透湿性ポリウレタン樹脂フ
イルムはこの要求に十分に応えることが出来る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 中村 進 千葉県印旛郡栄町安食台５―14―２ (56)参考文献 特開 昭64−9213（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) C08G 18/48 C08J 5/18
Claims (4)
- 【請求項１】ポリオールと芳香族ポリイソシアネートと
を、脂肪族ジオール鎖伸長剤の存在下に反応させて得ら
れるポリウレタン樹脂からなるフイルムにおいて、上記
ポリオールがエチレンオキシドとテトラヒドロフランと
のランダム共重合体であって、該共重合体中のエチレン
オキシドとテトラヒドロフランとのモル比が40/60〜80/
20の範囲であることを特徴とする透湿性ポリウレタン樹
脂フイルム。 - 【請求項２】ランダム共重合体の分子量が、600〜3,000
の範囲である請求項１に記載の透湿性ポリウレタン樹脂
フイルム。 - 【請求項３】フイルムの厚みが５〜100μｍの範囲であ
る請求項１に記載の透湿性ポリウレタン樹脂フイルム。 - 【請求項４】フイルム厚が20μｍで、透湿度が2,000g/m
2・24hrs以上で水膨潤度が５％以下である請求項１に記
載の透湿性ポリウレタン樹脂フイルム。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1342978A JP2967540B2 (ja) | 1989-12-29 | 1989-12-29 | 透湿性ポリウレタン樹脂フイルム |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1342978A JP2967540B2 (ja) | 1989-12-29 | 1989-12-29 | 透湿性ポリウレタン樹脂フイルム |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03203920A JPH03203920A (ja) | 1991-09-05 |
| JP2967540B2 true JP2967540B2 (ja) | 1999-10-25 |
Family
ID=18357985
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1342978A Expired - Fee Related JP2967540B2 (ja) | 1989-12-29 | 1989-12-29 | 透湿性ポリウレタン樹脂フイルム |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2967540B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP2602273B1 (en) * | 2010-08-06 | 2019-10-23 | DIC Corporation | Urethane resin composition, coating agent, urethane resin composition for forming surface layer of leather-like sheet, laminate, and leather-like sheet |
Families Citing this family (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| JPH06316623A (ja) * | 1993-03-10 | 1994-11-15 | Sumitomo Seika Chem Co Ltd | 吸水性樹脂および該樹脂を含む吸水性樹脂組成物 |
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