JP2912467B2 - 樹脂組成物 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、耐熱性、耐クラック性
に優れた樹脂組成物に関する。すなわち、電子・電気部
品、半導体分野等の絶縁材料、積層板材料、樹脂封止用
材料として、耐熱性、耐クラック性の向上をはかる樹脂
組成物に関わり、特に耐半田クラック性を要求される半
導体装置を封止するのに適した樹脂組成物に関する。

【０００２】

【従来の技術】近年、電気・電子部品、半導体等の分野
で耐熱性、耐クラック性の優れた樹脂組成物が求められ
ている。例えば、電気・電子部品等、とりわけ半導体の
分野では、これを使用する機器、装置の小型化、薄型化
にともなって部品を取り付ける配線基板への実装密度が
高くなる傾向にあり、また、部品そのものも多機能化の
傾向にある。これを封止する材料には、配線基板への半
田付け工程における高温半田に対して、耐熱性に優れた
樹脂組成物の開発が強く望まれている。

【０００３】従来、このような用途に対する樹脂組成
物、いわゆる半導体封止用樹脂組成物としては、O-クレ
ゾ−ルノボラック型エポキシ樹脂に代表されるエポキシ
樹脂、その硬化剤としてフェノールノボラック樹脂およ
びシリカを主成分とする樹脂組成物が成形性、信頼性の
点で優れており、この分野での主流となっている。「垣
内弘編著；エポキシ樹脂，Ｐ８０、（株）昭晃堂」

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、樹脂封
止型半導体装置について言えば、前述の高密度実装化の
流れにより表面実装型の半導体装置に変わりつつある。
このような表面実装型の半導体装置においては、従来の
挿入型半導体装置と違って、基板への半田付け工程で半
導体装置全体が 200℃以上の半田付け温度に曝される。
この際、封止樹脂にクラックが発生し、半導体装置の信
頼性を大幅に低下させるという問題が生じてきた。「雑
誌；日経エレクトロニクス１９８８年６月１３日号１１
４〜１１８頁」 この半田付け時におけるクラックは、
半導体装置の保管中に吸湿した水分が 200℃以上の温度
で爆発的に膨張し、応力が発生し、これが封止樹脂の強
度を超えるとクラックが発生する。この際、樹脂に加わ
る応力は、近似的に次式で表される。「成岡、丹羽、山
田、白石編著；構造力学ＩＩＩ，丸善」 σ＝ｋ・ｐ・ａ²／ｔ² ただしσ：樹脂に加わる応力 ｋ：定数 ｐ：水蒸気圧 ａ：ダイパッドの短辺の長さ ｔ：ダイパッド下部の樹脂の厚み 従って、例えば特開平１−２１３３３５号公報、特開平
１−２５４７３５号公報、特開平２−３２１１７号公報
等に示すように、封止樹脂のガラス転移温度を高くし水
分の膨張により発生する応力に打ち勝つだけの十分な樹
脂強度をもたせる目的で、イミド系の樹脂が検討されて
きた。しかし、イミド系樹脂の硬化物は吸水率が増大す
る傾向に有り、前述の式から考えると、樹脂に加わる応
力を増大させイミド樹脂の特徴である高強度を活かすこ
とが出来なくなる。従って、吸水率を小さくして半田付
け時の水蒸気圧を下げることはクラックの発生を抑える
上で有効な手段である。

【０００５】本発明の目的は、実装時に於ける耐半田ク
ラック性を要求される樹脂封止型半導体装置にも適用で
きる、耐熱性、耐クラック性が優れ、低吸湿性の樹脂組
成物を提供することにあり、さらに、絶縁材料、積層板
等の耐熱性、耐クラック性の向上をはかる電子・電気部
品にも幅広く応用できる樹脂組成物を提供することであ
る。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
を解決するため、鋭意研究を重ねた結果、イミド樹脂と
して比較的低温度で硬化が可能なポリマレイミドを使用
し、更に吸水率の低いナフタレン環を有するエポキシ化
合物を併用することで封止樹脂の吸水率を増大させるこ
となく強度を大幅に向上させることに成功し、本発明を
完成するに至った。

【０００７】すなわち本発明は、一般式（１）で表わさ
れるポリマレイミド、一般式（２）で表されるナフタレ
ン環を有するエポキシ化合物及び２個以上のフェノール
性水酸基を有する化合物を含む有機成分、及び無機充填
剤とを含有してなる樹脂組成物である。

【０００８】より詳しくは、（１）．（Ａ）成分とし
て、 （ａ）一般式（１）；

【０００９】

【化１３】 （式中、R₁は少なくとも２個の炭素原子を有するｍ価の
有機基を示し、ｍは２以上の正の整数を示す）で表され
るポリマレイミド化合物と （ｂ）一般式（２）；

【００１０】

【化１４】 （式中、ｎは０〜５の整数を表わす。）で表されるエポ
キシ化合物または該化合物３０〜１００％を含むエポキ
シ化合物類と、 （ｃ）２個以上のフェノール性水酸基を有するフェノー
ル化合物を主体とする有機成分、および （Ｂ）成分として、無機充填剤 とを含有してなる樹脂組成物、 （２）．実質的に（１）項記載の樹脂組成物からなる半
導体封止用樹脂組成物、 （３）．（ａ）成分のポリマレイミド化合物100重量部
に対して、（ｂ）成分と（ｃ）成分の合計量が10〜500
重量部である（１）または（２）項記載の樹脂組成物、 （４）．（ｂ）成分と（ｃ）成分の割合が（ｂ）成分の
エポキシ基に対して、（ｃ）成分のフェノール性水酸基
の比が0.1〜10の範囲である（１）または（２）項記載
の樹脂組成物、 （５）．（Ｂ）成分の無機充填剤の配合量が、（Ａ）成
分の有機成分の総量100重量部に対して100〜900重量部
である（１）または（２）項記載の樹脂組成物、 （６）．（ａ）成分のポリマレイミド化合物が一般式
（３）〔化３〕

【００１１】

【化１５】 で表わされるポリマレイミドを含むことを特徴とする
（１）または（２）項記載の樹脂組成物、 （７）．（ｂ）成分のエポキシ化合物類中に、０〜７０
重量％の一般式（４）、（５）および／または（６）で
表わされるエポキシ化合物を含むことを特徴とする
（１）または（２）項記載の樹脂組成物、

【００１２】

【化１６】

【００１３】

【化１７】

【００１４】

【化１８】 （８）．（ｃ）成分のフェノール化合物が一般式
（７）、（８）、（９）、（１０）または（１１）で表
わされるアラルキル樹脂および／または一般式（１２）
で表わされるジシクロペンタジエンフェノール樹脂を含
むことを特徴とする（１）または（２）項記載の樹脂組
成物、

【００１５】

【化１９】

【００１６】

【化２０】

【００１７】

【化２１】

【００１８】

【化２２】

【００１９】

【化２３】

【００２０】

【化２４】 （９）．（Ｂ）成分の無機充填剤が結晶性シリカ、溶融
シリカ、アルミナ、窒化ケイソ、炭化ケイソ、タルク、
ケイ酸カルシウム、炭酸カルシウム、マイカ、クレー、
チタンホワイト、ガラス繊維およびカーボン繊維からな
る群より選ばれた少なくとも１種である（１）または
（２）項記載の樹脂組成物である。

【００２１】本発明の組成物において、有機成分（Ａ）
として使用される（ａ）成分は、一般式（１）で表され
るポリマレイミド化合物である。

【００２２】一般式（１）で表されるポリマレイミド化
合物は、１分子中に２個以上のマレイミド基を有する化
合物である。

【００２３】このようなポリマレイミド化合物として
は、例えば、N,N'-エチレンビスマレイミド、N,N'- ヘ
キサメチレンビスマレイミド、N,N'-(1,3-フェニレン)
ビスマレイミド、N,N'-(1,4-フェニレン) ビスマレイミ
ド、ビス(4- マレイミドフェニル) メタン、ビス(4- マ
レイミドフェニル) エーテル、ビス(3- クロロ-4- マレ
イミドフェニル) メタン、ビス(4- マレイミドフェニ
ル) スルホン、ビス(4- マレイミドシクロヘキシル) メ
タン、1,4-ビス(4- マレイミドフェニル) シクロヘキサ
ン、1,4-ビス (マレイミドメチル) シクロヘキサン、1,
4-ビス (マレイミドメチル) ベンゼン、1,3-ビス(4- マ
レイミドフェノキシ) ベンゼン、1,3-ビス(3- マレイミ
ドフェノキシ) ベンゼン、ビス [4-(3- マレイミドフェ
ノキシ) フェニル] メタン、ビス [4-(4- マレイミドフ
ェノキシ) フェニル] メタン、1,1-ビス [4-(3- マレイ
ミドフェノキシ) フェニル] エタン、1,1-ビス [4-(4-
マレイミドフェノキシ) フェニル] エタン、1,2-ビス
[4-(3- マレイミドフェノキシ)フェニル] エタン、1,2-
ビス [4-(4- マレイミドフェノキシ) フェニル] エタ
ン、2,2-ビス [4-(3- マレイミドフェノキシ) フェニ
ル] プロパン、2,2-ビス [4-(4- マレイミドフェノキ
シ) フェニル] プロパン、2,2-ビス [4-(3-マレイミド
フェノキシ) フェニル] ブタン、2,2-ビス[4-(4- マレ
イミドフェノキシ) フェニル] ブタン、2,2-ビス [4-(3
- マレイミドフェノキシ) フェニル]-1,1,1,3,3,3-ヘキ
サフルオロプロパン、2,2-ビス [4-(4- マレイミドフェ
ノキシ) フェニル]-1,1,1,3,3,3-ヘキサフルオロプロパ
ン、4,4'- ビス(3-マレイミドフェノキシ) ビフェニ
ル、4,4'- ビス(4- マレイミドフェノキシ) ビフェニ
ル、ビス [4-(3- マレイミドフェノキシ) フェニル] ケ
トン、ビス [4-(4- マレイミドフェノキシ) フェニル]
ケトン、ビス [4-(3- マレイミドフェノキシ) フェニ
ル] スルフィド、ビス [4-(4- マレイミドフェノキシ)
フェニル] スルフィド、ビス [4-(3- マレイミドフェノ
キシ) フェニル] スルホキシド、ビス [4-(4- マレイミ
ドフェノキシ) フェニル] スルホキシド、ビス [4-(3-
マレイミドフェノキシ) フェニル] スルホン、ビス [4-
(4- マレイミドフェノキシ) フェニル] スルホン、ビス
[4-(3- マレイミドフェノキシ) フェニル] エーテル、
ビス [4-(4- マレイミドフェノキシ) フェニル] エーテ
ル、ポリマレイミドフェニルメチレン、及び一般式
（３）：

【００２４】

【化２５】 （式中、ｌは平均値で 0〜10である）で表されるポリマ
レイミド化合物が挙げられる。また、これらのポリマレ
イミド化合物は、単独で用いても２種類以上を混合して
用いてもよい。

【００２５】また、本発明の組成物において有機成分
（Ａ）として使用される（ｂ）成分は、一般式（２）で
表されるエポキシ化合物または該化合物を含むエポキシ
化合物類である。すなはち、（ｂ）成分としては一般式
（２）で表されるエポキシ化合物を単独で使用しても、
またはその他のエポキシ化合物類を混合して使用しても
良い。

【００２６】一般式（２）で表されるエポキシ化合物
は、α-ヒドロキシナフタレンまたはβ−ヒドロキシナ
フタレンとホルムアルデヒドとの縮合反応によって得ら
れたノボラック型ナフトール化合物とエピクロルヒドリ
ンとを反応させる事により得られる。

【００２７】必須成分である一般式（２）で表されるエ
ポキシ化合物と併用して使用される多価エポキシ化合物
としては、耐熱性、電気特性の点からフェノールおよ
び、置換フェノールとアルデヒド類との反応生成物であ
るノボラック型フェノール樹脂より誘導される一般式
（４）；

【００２８】

【化２６】 （式中、R₄は水素原子または炭素数１〜９のアルキル基
を示し、pは１以上の整数を示す。）で表されるエポキ
シ樹脂が最も好ましく用いられるが、１分子中に少なく
とも２個のエポキシ基を有するものであれば全て使用可
能である。具体的には、１分子中に２個以上の活性水素
を有する化合物から誘導されるエポキシ樹脂、例えば、
ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、レゾルシン、ビ
スヒドロキシジフェニルエーテル、ビスヒドロキシビフ
ェニル、テトラブロムビスフェノールＡ、トリヒドロキ
シフェニルメタン、テトラヒドロキシフェニルエタン、
アルカンテトラキスフェノール等の多価フェノール類；
エチレングリコール、ネオペンチルグリコール、グリセ
リン、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトー
ル、ジエチレングリコール、ポリプロピレングリコール
等の多価アルコール類；エチレンジアミン、アニリン、
ビス（４−アミノフェニル）メタン等のアミン類；アジ
ピン酸、フタル酸、イソフタル酸等の多価カルボン酸類
とエピクロルヒドリンまたは２−メチルエピクロルヒド
リンを反応させて得られるエポキシ樹脂、および一般式
（５）、（６）；

【００２９】

【化２７】

【００３０】

【化２８】 （式中、いずれもｘは０〜５の整数を示す。）等が挙げ
られ、これらのエポキシ樹脂の１種類または２種類以上
が使用される。また、前記のエポキシ樹脂は、オイル
状、ゴム状等のシリコーン化合物で変性して使用するこ
ともできる。例えば、特開昭 62-270617号、特開昭 62-
273222号に開示されたごとく、エポキシ樹脂とビニルポ
リマーとの反応物中にシリコーンポリマーの微粒子を分
散させることにより製造されるシリコーン変性エポキシ
樹脂である。

【００３１】また、本発明の組成物において、（Ｃ）成
分として１分子中に２個以上のフェノール性水酸基を有
するフェノール化合物としては、フェノールおよび、置
換フェノールとアルデヒド類との反応生成物である一般
式（７）

【００３２】

【化２９】 （式中、R₃は水素原子、水酸基または炭素数１〜９のア
ルキル基を示し、ｒは１以上の整数を示す）で表される
ノボラック型フェノール樹脂が最も好ましく用いられ
が、これ以外のフェノール化合物、例えば、一般式
（８）、（９）、（１０）または（１１）；

【００３３】

【化３０】

【００３４】

【化３１】

【００３５】

【化３２】

【００３６】

【化３３】 （式中、いずれもｑは０〜５の整数を示す。）で表され
るアラルキル樹脂、一般式（１２）

【００３７】

【化３４】 （式中、R₂は水素原子または炭素原子数４以下のアルキ
ル基を示し、ｎは０〜５の整数を示す。）で表されるジ
シクロペンタジエンフェノール樹脂、及びトリヒドロキ
シフェニルメタン、テトラヒドロキシフェニルエタン、
アルカンテトラキスフェノール等が挙げられる。これら
のフェノール化合物は単独または２種以上を混合して用
いることができる。

【００３８】本発明の組成物において、（ａ）成分の一
般式（１）で表されるポリマレイミド化合物、（ｂ）成
分の一般式（２）で表されるエポキシ化合物または該化
合物を含むエポキシ化合物類および（ｃ）成分の２個以
上のフェノール性水酸基を有するフェノール化合物の配
合量は、（ａ）成分100 重量部に対して、（ｂ）成分と
（ｃ）成分の合計量が10〜500 重量部、好ましくは25〜
300 重量部であり、（ｂ）成分の一般式（２）で表され
るエポキシ化合物または該化合物を含むエポキシ化合物
類に対して（ｃ）成分の２個以上のフェノール性水酸基
を有する化合物が当量比で0.1〜10 の範囲、好ましくは
0.5〜2.0の範囲である。

【００３９】本発明において樹脂組成物を通常のように
配合、混練させてもよいし、ポリマレイミド化合物を上
記、（ｂ）成分または（ｂ）成分と（ｃ）成分の混合物
の一部または全部に予め溶解させておいてもよく、また
これらを反応させたプレポリマーとして使用してもよ
い。

【００４０】本発明の組成物において（Ｂ）成分として
使用される無機充填剤は、無機質の粉体、または繊維体
の物が使用可能で、例えば、結晶性シリカ、溶融シリ
カ、アルミナ、窒化ケイ素、炭化ケイ素、タルク、ケイ
酸カルシュウム、炭酸カルシュウム、マイカ、クレー、
チタンホワイト等の粉体；ガラス繊維、カーボン繊維等
の繊維体があるが、熱膨張率と熱伝導率の点から、結晶
性、溶融性のシリカ粉末が好ましい。さらに、成形時の
流動性の点から球形、または球形と不定形のシリカ粉末
の混合物が好ましい。

【００４１】（Ｂ）成分の無機充填剤の配合量は、
（ａ）成分の一般式（１）で表されるポリマレイミド化
合物、（ｂ）成分の一般式（２）で表されるエポキシ化
合物または該化合物を含むエポキシ化合物類及び（ｃ）
成分の２個以上のフェノール性水酸基を有するフェノー
ル化合物の合計量100 重量部に対して、100〜900重量部
であることが必要であり、好ましくは200〜600重量部で
ある。

【００４２】また、上記の無機充填剤は、機械的強度、
耐熱性の点から、樹脂との接着性向上の目的でカップリ
ング剤を併用することが好ましく、かかるカップリング
剤としては、シラン系、チタネート系、アルミネート系
およびジルコアルミネート系等のカップリング剤が使用
できる。それらの中でも、シラン系カップリング剤が好
ましく、特に、反応性の官能基を有するシラン系カップ
リング剤が最も好ましい。

【００４３】かかるシラン系カップリング剤の例として
は、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシ
ラン、Ｎ−（２−アミノエチル）３−アミノプロピルメ
チルジメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）３−
アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピ
ルトリエトキシシラン、３−アニリノプロピルトリメト
キシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシ
ラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラ
ン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルト
リメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメ
トキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシ
ラン等を挙げることができ、これらの１種類または２種
類以上が使用される。これらのシラン系カップリング剤
は、予め無機充填剤表面に吸着ないしは反応により固定
されていることが好ましい。

【００４４】本発明において、樹脂組成物を硬化するに
あたっては、硬化促進剤を含有させることが望ましく、
かかる硬化促進剤としては、２−メチルイミダゾール、
２−メチル−４−エチルイミダゾール、２−ヘプタデシ
ルイミダゾール等のイミダゾール類；トリエタノールア
ミン、トリエチレンジアミン、Ｎ−メチルモルホリン等
のアミン類；トリブチルホスフィン、トリフェニルホス
フィン、トリトリルホスフィン等の有機ホスフィン類；
テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、
トリエチルアンモニウムテトラフェニルボレート等のテ
トラフェニルボロン塩類；１，８−ジアザ−ビシクロ
（５，４，０）ウンデセン−７およびその誘導体が挙げ
られる。これらの硬化促進剤は、単独で用いても２種類
以上を併用してもよく、また、必要に応じて、有機過酸
化物やアゾ化合物を併用することもできる。

【００４５】これら硬化促進剤の含有量は、（ａ）成分
の一般式（１）で表されるポリマレイミド化合物、
（ｂ）成分の一般式（２）で表されるエポキシ化合物ま
たは該化合物を含むエポキシ化合物類及び（ｃ）成分の
２個以上のフェノール性水酸基を有する化合物の合計量
に対して、0.01〜10重量％の範囲である。

【００４６】本発明の樹脂組成物は各種成分の他、必要
に応じてジアリルフタレート、トリアリルイソシアヌレ
ート、o,o'- ジアリルビスフェノールＡ等のイミド樹脂
に対して一般的に使用される反応性希釈剤；各種シリコ
ーンオイル；脂肪酸、脂肪酸塩、ワックスなどの離型
剤；ブロム化合物、アンチモン、リン等の難燃剤；カー
ボンブラック等の着色剤等を配合し、混合・混練し、成
形材料とすることができる。

【００４７】

【実施例】以下、本発明を実施例により具体的に説明す
る。 なお、実施例において、組成物の性能の試験方法
は次の通りである。 ・ガラス転移温度：TMA 法 ・曲げ強さ及び、曲げ弾性率：JIS K-6911 ・吸水率：曲げ試験用の試験片を用い、65 C、95 ％の
恒温恒湿槽に 168時間放置した後の重量増 加を測定。 ・ＶＰＳテスト：試験用の半導体装置を65 C、95 ％の
恒温恒湿槽に 168時間放置した後、直ちに 260 Cの溶
融半田浴に投入し、パッケージ樹脂 にクラックの発生
した半導体装置の数を数えた。 （分子はクラックの発
生した半導体装置の数、 分母は試験に供した半導体装
置の総数）。 エポキシ化合物の合成例 温度計、撹拌機および冷却器を取り付けた反応容器中
に、α-ヒドロキシナフタレン720g、37%ホルマリン水溶
液284gおよび濃塩酸１mlを仕込み、150 ℃で撹拌しなが
ら６時間反応させた。反応終了後5mmHgの減圧下にて水
を除去し水酸基当量152 のノボラック型ナフトール化合
物を得た。

【００４８】温度計、撹拌機、分離管及び滴下ロートを
取り付けた反応器中で、上記ノボラック型ナフトール化
合物152gをエピクロルヒドリン945gに溶解した。次い
で、60℃に加熱し40%水酸化ナトリウム水溶液150gを２
時間かけて連続的に滴下した。この間、エピクロルヒド
リンと水を共沸させて液化し、分離管で有機層と水層に
分離し、水層は系外に除去し有機層は系内に循環した。
反応終了ご減圧蒸留（150 ℃、5mmHg）で未反応のエピ
クロルヒドリンを除去した後反応生成物をメチルイソブ
チルケトンに溶解した。次に、副生塩を濾別した後、メ
チルイソブチルケトンを蒸留により除去してエポキシ化
合物を得た。この化合物の軟化点は87℃、エポキシ当量
は235であった。 実施例１〜４および比較例１、２ 第１表に示す組成（重量部）の配合物をヘンシェルミキ
サーで混合し、さらに100〜130 Cの熱ロールにて３分
間溶融・混練した。この混合物を冷却、粉砕し、打錠し
て成形用樹脂組成物を得た。

【００４９】なお、第１表中で使用した原料で、合成例
以外の物は、次のものを使用した。 ・ポリマレイミド化合物(1)；ビス（４−マレイミドフ
ェニル）メタン（三井東圧化学（株）製） ・ポリマレイミド化合物(2)；４，４’−ビス（３−マ
レイミドフェノキシ）ビフェニル（三井東圧化学（株）
製） ・エポキシ樹脂；ｏ−クレゾールノボラック型エポキシ
樹脂（EOCN-1020、日本化薬（株）製） ・フェノール化合物； ノボラック型フェノール樹脂
（PN-80 、日本化薬（株）製）・無機充填剤； 球形溶
融シリカ（ハリミックS-CO、 （株）マイクロン製）50
重量部と不定形溶融シリカ（ヒューズレックス RD-8
（株）龍森製）50重量部との混合物 ・シランカップリング剤（SZ-6083、東レダウコーニン
グシリコーン（株）製） 以上のようにして得られた成形用樹脂組成物を用いてト
ランスファー成形（ 180 C、30kg/cm²、３分間）によ
り、物性測定用の試験片を成形した。また、フラットパ
ッケージ型半導体装置用リードフレームの素子搭載部
に、試験用素子（10mm×10mm角）を搭載した後トランス
ファー成形（ 180 C、30kg/cm²、３分間）により、試験
用半導体装置を得た。これらの試験用成形物は、各試験
を行う前に、 180 Cで６時間、後硬化を行った。試験結
果を第２表に示す。

【００５０】

【表１】

【００５１】

【表２】

【００５２】

【発明の効果】実施例および比較例にて説明したごと
く、本発明による樹脂組成物は、耐吸水性を損なう事な
くイミド樹脂の耐熱性を効率良く付与することのできる
ものである。

【００５３】従って、この樹脂組成物でリフローおよび
フロー半田付け方法が適用される表面実装型の半導体装
置を封止した場合、優れた耐半田クラック性を示し、信
頼性の高い樹脂封止型半導体装置を得ることができ、工
業的に有益な発明である。

フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 ＦＩ Ｈ０１Ｌ 23/31 (Ｃ０８Ｋ 13/02 3:00 5:3417） (72)発明者 朝比奈 浩太郎 神奈川県横浜市栄区笠間町1190番地 三 井東圧化学株式会社内 (72)発明者 田中 淳介 神奈川県横浜市栄区笠間町1190番地 三 井東圧化学株式会社内 審査官 小林 均 (56)参考文献 特開 平２−255825（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−302424（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−189326（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−138330（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−136128（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−237081（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁶，ＤＢ名) C08G 59/20 - 59/38 C08G 59/62 C08L 63/00 - 63/10 C08K 3/3417 H01L 23/29

Claims (9)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】（Ａ）成分として、 （ａ）一般式（１）〔化１〕； 【化１】 （式中、 R₁ は少なくとも２個の炭素原子を有するｍ価
   の有機基を示し、ｍは２以上の正の整数を示す。）で表
   されるポリマレイミド化合物と （ｂ）一般式（２）〔化２〕； 【化２】 （式中、ｎは０〜５の整数を表す。）で表されるエポキ
   シ化合物または該化合物３０〜１００％を含むエポキシ
   化合物類と、 （ｃ）２個以上のフェール性水酸基を有するフェノール
   化合物とを主体とする有機成分、および （Ｂ）成分として、無機充填剤とを含有してなる樹脂組
   成物。
2. 【請求項２】実質的に請求項１記載の樹脂組成物からな
   る半導体封止用樹脂組成物。
3. 【請求項３】（ａ）成分のポリマレイミド化合物100重
   量部に対して、（ｂ）成分と（ｃ）成分の合計量が10〜
   500重量部である請求項１または２記載の樹脂組成物。
4. 【請求項４】（ｂ）成分と（ｃ）成分の割合が（ｂ）成
   分のエポキシ基に対して、（ｃ）成分のフェノール性水
   酸基の比が0.1〜10の範囲である請求項１または２記載
   の樹脂組成物。
5. 【請求項５】（Ｂ）成分の無機充填剤の配合量が、
   （Ａ）成分の有機成分の総量100重量部に対して100〜90
   0重量部である請求項１または２記載の樹脂組成物。
6. 【請求項６】（ａ）成分のポリマレイミド化合物が一般
   式（３）〔化３〕 【化３】 （式中、ｌは平均値で 0〜10である。) で表されるポリ
   マレイミドを含むことを特徴とする請求項１または２記
   載の樹脂組成物。
7. 【請求項７】（ｂ）成分のエポキシ化合物類中に、０〜
   ７０重量％の一般式（４）〔化４〕、（５）〔化５〕お
   よび／または（６）〔化６〕で表されるエポキシ化合物
   を含むことを特徴とする請求項１または２記載の樹脂組
   成物。 【化４】 （式中、 R ₄ は水素原子または炭素数１〜９のアルキル
   基を示し、ｐは１以上の整数を示す。） 【化５】 （式中、ｘは０〜５の整数を示す。） 【化６】 （式中、ｘは０〜５の整数を示す。）
8. 【請求項８】（ｃ）成分のフェノール化合物が、一般式
   （７）〔化７〕、（８）〔化８〕、（９）〔化９〕、
   （１０）〔化１０〕または（１１）〔化１１〕で表され
   るアラルキル樹脂および／または一般式（１２）〔化１
   ２〕で表されるジシクロペンタジエンフェノール樹脂を
   含むことを特徴とする請求項１または２記載の樹脂組成
   物。 【化７】 （式中、R ₃ は水素原子、水酸基または炭素数１〜９のア
   ルキル基を示し、ｒは１以上の整数を示す。） 【化８】 （式中、ｑは０〜５の整数を示す。） 【化９】 （式中、ｑは０〜５の整数を示す。） 【化１０】 （式中、ｑは０〜５の整数を示す。） 【化１１】 （式中、ｑは０〜５の整数を示す。） 【化１２】 （式中、R ₂ は水素原子または炭素原子数４以下のアルキ
   ル基を示し、ｎは０〜５の整数を示す。）
9. 【請求項９】（Ｂ）成分の無機充填剤が結晶性シリカ、
   溶融シリカ、アルミナ、窒化ケイソ、炭化ケイソ、タル
   ク、ケイ酸カルシウム、炭酸カルシウム、マイカ、クレ
   ー、チタンホワイト、ガラス繊維およびカーボン繊維か
   らなる群より選ばれた少なくとも１種である請求項１ま
   たは２記載の樹脂組成物。