JP2557659B2 - 非水電解液二次電池 - Google Patents
非水電解液二次電池Info
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- JP2557659B2 JP2557659B2 JP62233360A JP23336087A JP2557659B2 JP 2557659 B2 JP2557659 B2 JP 2557659B2 JP 62233360 A JP62233360 A JP 62233360A JP 23336087 A JP23336087 A JP 23336087A JP 2557659 B2 JP2557659 B2 JP 2557659B2
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- secondary battery
- battery
- electrolyte secondary
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
- H01M10/056—Accumulators with non-aqueous electrolyte characterised by the materials used as electrolytes, e.g. mixed inorganic/organic electrolytes
- H01M10/0564—Accumulators with non-aqueous electrolyte characterised by the materials used as electrolytes, e.g. mixed inorganic/organic electrolytes the electrolyte being constituted of organic materials only
- H01M10/0566—Liquid materials
- H01M10/0569—Liquid materials characterised by the solvents
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は二酸化マンガン、三酸化モリブデン、五酸化
バナジウム、チタン或いはニオブの硫化物やセレン化物
等の充電可能な正極活物質から成る正極と、リチウム−
アルミニウム合金よりなる負極と、非水電解液とを備え
た非水電解液二次電池に関し、特には、非水電解液に関
するものである。
バナジウム、チタン或いはニオブの硫化物やセレン化物
等の充電可能な正極活物質から成る正極と、リチウム−
アルミニウム合金よりなる負極と、非水電解液とを備え
た非水電解液二次電池に関し、特には、非水電解液に関
するものである。
従来の技術 非水電解液二次電池としては、正極充電可能な活物質
を用いると共に、負極にリチウムを用いたものが知られ
ている。
を用いると共に、負極にリチウムを用いたものが知られ
ている。
しかし、このような二次電池においては、充放電を繰
り返すにしたがい充電時に負極の表面上にリチウムが樹
枝状に析出する。このため、電池の内部で短絡が生じ、
電池の寿命が短くなるという問題点を有していた。
り返すにしたがい充電時に負極の表面上にリチウムが樹
枝状に析出する。このため、電池の内部で短絡が生じ、
電池の寿命が短くなるという問題点を有していた。
このような問題を解決するため、特開昭52−5423号公
報に示すように、上記充電可能な活物質から成る正極
と、リチウム−アルミニウム合金から成る負極とを有す
る非水電解液二次電池が提案されている。このような構
造の二次電池は、充電時に負極表面上にリチウムが樹枝
状に析出するのを防止でき、且つ、高いエネルギー密度
を有しているので、有望な二次電池であると言える。
報に示すように、上記充電可能な活物質から成る正極
と、リチウム−アルミニウム合金から成る負極とを有す
る非水電解液二次電池が提案されている。このような構
造の二次電池は、充電時に負極表面上にリチウムが樹枝
状に析出するのを防止でき、且つ、高いエネルギー密度
を有しているので、有望な二次電池であると言える。
しかしながら、上記構造の二次電池では、リチウム−
アルミニウム合金粒子間の結着性が充分でないことや、
充電時において、リチウムイオンに溶媒和した溶媒分子
がリチウムイオンと共にリチウム−アルミニウム合金内
部へ侵入することによって、合金相の崩壊を生じる。こ
の結果、充放電を繰り返すことによって負極の微細化崩
壊等が生じ、非水電解液二次電池の寿命が短くなる。ま
た、合金の表面近傍に析出したリチウムが溶媒と反応す
ることにより、充放電効率が低下する等の問題点を有し
ていた。
アルミニウム合金粒子間の結着性が充分でないことや、
充電時において、リチウムイオンに溶媒和した溶媒分子
がリチウムイオンと共にリチウム−アルミニウム合金内
部へ侵入することによって、合金相の崩壊を生じる。こ
の結果、充放電を繰り返すことによって負極の微細化崩
壊等が生じ、非水電解液二次電池の寿命が短くなる。ま
た、合金の表面近傍に析出したリチウムが溶媒と反応す
ることにより、充放電効率が低下する等の問題点を有し
ていた。
ところで、近年、上記構造の非水電解液二次電池を実
用化する上で、電解液の種類の重要性が認識されるよう
になってきた。そこで、例えば、特開昭58−214279号公
報に示すように、プロピレンカーボネートと1,2−ジメ
トキシエタンとの混合溶媒を非水電解液の有機溶媒とし
て用いたものや、特開昭59−167971号公報に示すよう
に、γ−ブチロラクトンと、テトラヒドロフランとの混
合溶媒を非水電解液の有機溶媒として用いたものが提案
されている。
用化する上で、電解液の種類の重要性が認識されるよう
になってきた。そこで、例えば、特開昭58−214279号公
報に示すように、プロピレンカーボネートと1,2−ジメ
トキシエタンとの混合溶媒を非水電解液の有機溶媒とし
て用いたものや、特開昭59−167971号公報に示すよう
に、γ−ブチロラクトンと、テトラヒドロフランとの混
合溶媒を非水電解液の有機溶媒として用いたものが提案
されている。
発明が解決しようとする問題点 しかし、上記構成の混合溶媒を非水電解液の有機溶媒
として用いた場合であっても、充放電を繰り返すにした
がって負極の微細化崩壊等が生じ、活性化された合金面
と溶媒との反応が生じたり、合金の表面に析出したりリ
チウムが溶媒と反応する。このため、充放電効率が低下
する等の問題点を解決するには充分とは言い難い。
として用いた場合であっても、充放電を繰り返すにした
がって負極の微細化崩壊等が生じ、活性化された合金面
と溶媒との反応が生じたり、合金の表面に析出したりリ
チウムが溶媒と反応する。このため、充放電効率が低下
する等の問題点を解決するには充分とは言い難い。
本発明は従来のこのような問題点を解決して、充放電
効率を高めると共に、充放電サイクル寿命の低下を防止
し得る非水電解液二次電池の提供を目的とするものであ
る。
効率を高めると共に、充放電サイクル寿命の低下を防止
し得る非水電解液二次電池の提供を目的とするものであ
る。
問題点を解決するための手段 本発明は上記目的を達成するために、充電可能な物質
から成る正極と、リチウム−アルミニウム合金から成る
負極と、非水電解液とを備えた非水電解液二次電池にお
いて、上記非水電解液はブチレンカーボネートと少なく
とも１種類の環状エーテルとを含む混合溶媒にリチウム
塩を溶解させた電解液から成ることを特徴としている。
から成る正極と、リチウム−アルミニウム合金から成る
負極と、非水電解液とを備えた非水電解液二次電池にお
いて、上記非水電解液はブチレンカーボネートと少なく
とも１種類の環状エーテルとを含む混合溶媒にリチウム
塩を溶解させた電解液から成ることを特徴としている。
作用 上記構成の非水電解液を用いると、従来報告されてい
るプロピレンカーボネートと1,2−ジメトキシエタンと
の混合溶媒や、プロピレンカーボネートと２−メチルテ
トラヒドロフランとの混合溶媒を用いた場合と比べて、
放充電特性が向上することが認められる。（特に、環状
エーテルが、テトラヒドロフラン,2−メチルテトラヒド
ロフラン,1,3−ジオキソラン,4−メチル−1,3−ジオキ
ソランからなる場合、あるいはこれら物質を２種類以上
含む場合には、充放電特性が顕著に向上することが確認
されている）。このような特性を示すのは、以下の理由
によるものと考えられる。
るプロピレンカーボネートと1,2−ジメトキシエタンと
の混合溶媒や、プロピレンカーボネートと２−メチルテ
トラヒドロフランとの混合溶媒を用いた場合と比べて、
放充電特性が向上することが認められる。（特に、環状
エーテルが、テトラヒドロフラン,2−メチルテトラヒド
ロフラン,1,3−ジオキソラン,4−メチル−1,3−ジオキ
ソランからなる場合、あるいはこれら物質を２種類以上
含む場合には、充放電特性が顕著に向上することが確認
されている）。このような特性を示すのは、以下の理由
によるものと考えられる。
上述したように、負極がリチウム−アルミニウム合金
の場合、リチウムイオンと溶媒和した溶媒分子が、リチ
ウルイオン共にリチウム−アルミニウム合金内部へ侵入
し、合金相の崩壊が生じやすいが、溶媒にプロピレンカ
ーボネートを用いる場合においてもこの問題は生じる。
の場合、リチウムイオンと溶媒和した溶媒分子が、リチ
ウルイオン共にリチウム−アルミニウム合金内部へ侵入
し、合金相の崩壊が生じやすいが、溶媒にプロピレンカ
ーボネートを用いる場合においてもこの問題は生じる。
しかし、溶媒にブチレンカーボネートが含まれる場合
は、溶媒分子がリチウムイオンと共にリチウム−アルミ
ニウム合金内部へ侵入することが少なくなり、合金相の
崩壊を生じにくい。これは、ブチレンカーボネートが、
プロピレンカーボネートと比べて立体障害が大きいの
で、リチウムイオンとの溶媒和力が弱いためと考えられ
る。
は、溶媒分子がリチウムイオンと共にリチウム−アルミ
ニウム合金内部へ侵入することが少なくなり、合金相の
崩壊を生じにくい。これは、ブチレンカーボネートが、
プロピレンカーボネートと比べて立体障害が大きいの
で、リチウムイオンとの溶媒和力が弱いためと考えられ
る。
即ち、ブチレンカーボネートを用いることによって、
プロピレンカーボネートを用いる場合と比べて合金相の
崩壊による表面活性化は抑制され、溶媒が合金相の表面
活性化された面に接触して反応することも少なくなる。
プロピレンカーボネートを用いる場合と比べて合金相の
崩壊による表面活性化は抑制され、溶媒が合金相の表面
活性化された面に接触して反応することも少なくなる。
また、溶媒に環状エーテルが含まれる場合、環状エー
テルは非プロトン性の溶媒であって耐還元性が大きいた
め、合金の表面に析出したリチウムや表面活性化された
合金面と接触したとしても、これらとの反応が生じにく
い。
テルは非プロトン性の溶媒であって耐還元性が大きいた
め、合金の表面に析出したリチウムや表面活性化された
合金面と接触したとしても、これらとの反応が生じにく
い。
本願発明では、ブチレンカーボネートと環状エーテル
との混合溶媒を用いることにより、上記のブチルカーボ
ネートの作用と環状エーテルとの作用とがあいまって、
溶媒とリチウム−アルミニウム合金相との反応が抑制さ
れ、プロピレンカーボネートと環状エーテルとの混合溶
媒を用いる場合と比べても、充放電サイクル特性の向上
に対して顕著な効果が得られるものと考えられる。
との混合溶媒を用いることにより、上記のブチルカーボ
ネートの作用と環状エーテルとの作用とがあいまって、
溶媒とリチウム−アルミニウム合金相との反応が抑制さ
れ、プロピレンカーボネートと環状エーテルとの混合溶
媒を用いる場合と比べても、充放電サイクル特性の向上
に対して顕著な効果が得られるものと考えられる。
第１実施例 本発明の第１実施例を、第１図に基づいて、以下に説
明する。
明する。
リチウム−アルミニウム合金よりなる負極１は負極集
電体３の内面に圧着されており、この負極集電体３は断
面略コ字状の負極缶２の内底面に固着されている。上記
負極缶２の周端は絶縁パッキング８の内部に固定されて
おり、絶縁パッキング８の外周には上記負極缶２とは反
対方向にコ字状を成す正極缶５が固定されている。この
正極缶５の内底面には正極集電体６が固定されており、
この正極集電体６の内面には正極４が圧着されている。
この正極４は、活物質である二酸化マンガン80重量部
に、導電剤としてアセチレンブラックを10重量部、及び
結着剤としてフッ素樹脂を10重量部の割合で加え、充分
混合した後成型することにより作製される。上記正極４
と前記負極１との間にはポリプロピレン多孔性膜より成
るセパレータ７が介装されており、ポリプロピレン多孔
性膜にはブチレンカーボネートと２−メチルテトラヒド
ロフランとを体積比1:1の割合で混合した溶媒に、過塩
素酸リチウムを１モル／の割合で溶倍した電解液が含
浸されている。このような構造を有する電池の外径寸法
は、直径24.0mm、高さ3.0mmとなるように形成されてい
る。以下、この電池を（Ａ）電池と称する。
電体３の内面に圧着されており、この負極集電体３は断
面略コ字状の負極缶２の内底面に固着されている。上記
負極缶２の周端は絶縁パッキング８の内部に固定されて
おり、絶縁パッキング８の外周には上記負極缶２とは反
対方向にコ字状を成す正極缶５が固定されている。この
正極缶５の内底面には正極集電体６が固定されており、
この正極集電体６の内面には正極４が圧着されている。
この正極４は、活物質である二酸化マンガン80重量部
に、導電剤としてアセチレンブラックを10重量部、及び
結着剤としてフッ素樹脂を10重量部の割合で加え、充分
混合した後成型することにより作製される。上記正極４
と前記負極１との間にはポリプロピレン多孔性膜より成
るセパレータ７が介装されており、ポリプロピレン多孔
性膜にはブチレンカーボネートと２−メチルテトラヒド
ロフランとを体積比1:1の割合で混合した溶媒に、過塩
素酸リチウムを１モル／の割合で溶倍した電解液が含
浸されている。このような構造を有する電池の外径寸法
は、直径24.0mm、高さ3.0mmとなるように形成されてい
る。以下、この電池を（Ａ）電池と称する。
第２実施例 電解液としてビチレンカーボネートと４−メチル−1,
3−ジオキソランとを体積比1:1の割合で混合した溶媒
に、過塩素酸リチウムを１モル／の割合で溶解したも
のを用いた以外は第１実施例と同様の構成である。以
下、この電池を（Ｂ）電池と称する。
3−ジオキソランとを体積比1:1の割合で混合した溶媒
に、過塩素酸リチウムを１モル／の割合で溶解したも
のを用いた以外は第１実施例と同様の構成である。以
下、この電池を（Ｂ）電池と称する。
比 較 例 電解液としてプロピレンカーボネートと1,2−ジメト
キエタンとを体積比1:1の割合で混合した溶媒に、過塩
素酸リチウムを１モル／の割合で溶解したものを用い
た以外は第１実施例と同様の構成である。以下、この電
池を（C1）電池と称する。
キエタンとを体積比1:1の割合で混合した溶媒に、過塩
素酸リチウムを１モル／の割合で溶解したものを用い
た以外は第１実施例と同様の構成である。以下、この電
池を（C1）電池と称する。
電解液としてプロピレンカーボネートと２−メチルテ
トラヒドロフランとを体積比1:1の割合で混合した溶媒
に、過塩素酸リチウムを１モル／の割合で溶解したも
のを用いた以外は第１実施例と同様の構成である。以
下、この電池を（C2）電池と称する。
トラヒドロフランとを体積比1:1の割合で混合した溶媒
に、過塩素酸リチウムを１モル／の割合で溶解したも
のを用いた以外は第１実施例と同様の構成である。以
下、この電池を（C2）電池と称する。
さて、第２図に本発明の（Ａ）電池、（Ｂ）電池、及
び比較例の（C1）電池、（C2）電池の充放電サイクル特
性を示す。尚、充放電条件としては、充放電電流をとも
に2mAとして３時間充放電を行ない、放電時間内に1.5V
に達した場合にその電池の寿命とした。
び比較例の（C1）電池、（C2）電池の充放電サイクル特
性を示す。尚、充放電条件としては、充放電電流をとも
に2mAとして３時間充放電を行ない、放電時間内に1.5V
に達した場合にその電池の寿命とした。
第２図より明らかなように、比較例の（C1）電池、
（C2）電池においては、充放電が300回を越えた場合に
は放電終止電圧が急激に低下するが、本発明の（Ａ）電
池、（Ｂ）電池においては、充放電が300回を越えた場
合であっても放電終止電圧が急激には低下しないことが
認められる。したがって、本発明の（Ａ）電池、（Ｂ）
電池は比較例の（C1）電池、（C2）電池と比較して、充
放電の繰り返しに対する放電終止電圧の降下は少ないと
いえるので、充放電サイクル特性が著しく改善されてい
ることが伺える。
（C2）電池においては、充放電が300回を越えた場合に
は放電終止電圧が急激に低下するが、本発明の（Ａ）電
池、（Ｂ）電池においては、充放電が300回を越えた場
合であっても放電終止電圧が急激には低下しないことが
認められる。したがって、本発明の（Ａ）電池、（Ｂ）
電池は比較例の（C1）電池、（C2）電池と比較して、充
放電の繰り返しに対する放電終止電圧の降下は少ないと
いえるので、充放電サイクル特性が著しく改善されてい
ることが伺える。
ここで、（Ａ）電池の２−メチルテトラヒドロフラン
をテトラヒドロフランに置き換えた場合、（Ｂ）電池の
４−メチル−1,3−ジオキソランを1,3−ジオキソランに
置き換えた場合も、同様の効果が得られることは明らか
である。これらより、ブチレンカーボネートと環状エー
テルの混合溶媒を用いることによって、同様の効果が得
られると考えられる。
をテトラヒドロフランに置き換えた場合、（Ｂ）電池の
４−メチル−1,3−ジオキソランを1,3−ジオキソランに
置き換えた場合も、同様の効果が得られることは明らか
である。これらより、ブチレンカーボネートと環状エー
テルの混合溶媒を用いることによって、同様の効果が得
られると考えられる。
尚、本発明において使用されるブチレンカーボネート
と環状エーテル類との混合比は特に限定されるものでは
ないが、実用上はブチレンカーボネートと環状エーテル
との混合比は体積比1:3から3:2の範囲内であることが望
ましい。
と環状エーテル類との混合比は特に限定されるものでは
ないが、実用上はブチレンカーボネートと環状エーテル
との混合比は体積比1:3から3:2の範囲内であることが望
ましい。
また、上記の実施例においてはリチウム塩として過塩
素酸リチウムを用いたが、過塩素酸リチウムに限定され
るものではなく、混合溶媒中で解離し、リチウムイオン
を充分に伝導するものであればいかなる物質であるかは
限定されないものである。
素酸リチウムを用いたが、過塩素酸リチウムに限定され
るものではなく、混合溶媒中で解離し、リチウムイオン
を充分に伝導するものであればいかなる物質であるかは
限定されないものである。
発明の効果 上記構成によれば、本発明の非水電解液二次電池は、
非水電解液がブチレンカーボネートと少なくとも１種類
の環状エーテルとを含む混合溶媒にリチウム塩を溶解さ
せた電解液から成るような構成であるので、溶媒分子が
リチウムイオンと共にリチウム−アルミニウム合金内部
へ侵入することを防止でき、且つ溶媒と合金相との反応
が防止される。その結果、充放電サイクル特性が著しく
改善され、プロピレンカーボネート環状エーテルとの混
合溶媒を用いたものと比べても、更に高性能な非水電解
液二次電池を作製することができる。
非水電解液がブチレンカーボネートと少なくとも１種類
の環状エーテルとを含む混合溶媒にリチウム塩を溶解さ
せた電解液から成るような構成であるので、溶媒分子が
リチウムイオンと共にリチウム−アルミニウム合金内部
へ侵入することを防止でき、且つ溶媒と合金相との反応
が防止される。その結果、充放電サイクル特性が著しく
改善され、プロピレンカーボネート環状エーテルとの混
合溶媒を用いたものと比べても、更に高性能な非水電解
液二次電池を作製することができる。
また、特に混合溶媒に用いる環状エーテルとして、テ
トラヒドロフラン,2−メチルテトラヒドロフラン,1,3−
ジオキソラン,4−メチル−1,3−ジオキソランの中から
選択することによって、充放電サイクル特性が良好で実
用性の高い非水電解液二次電池を提供することができ
る。
トラヒドロフラン,2−メチルテトラヒドロフラン,1,3−
ジオキソラン,4−メチル−1,3−ジオキソランの中から
選択することによって、充放電サイクル特性が良好で実
用性の高い非水電解液二次電池を提供することができ
る。
第１図は本発明の非水電解液二次電池の半断面図、第２
図は本発明の非水電解液二次電池と従来の非水電解液二
次電池との充放電サイクルの特性を示すグラフである。 １……負極、４……正極、７……セパレータ。
図は本発明の非水電解液二次電池と従来の非水電解液二
次電池との充放電サイクルの特性を示すグラフである。 １……負極、４……正極、７……セパレータ。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 古川 修弘 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三 洋電機株式会社内 (56)参考文献 特開 昭62−22372（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−41776（ＪＰ，Ａ)
Claims (2)
- 【請求項１】充電可能な物質から成る正極と、リチウム
−アルミニウム合金から成る負極と、非水電解液とを備
えた非水電解液二次電池において、 上記非水電解液はブチレンカーボネートと少なくとも１
種類の環状エーテルとを含む混合溶媒にリチウム塩を溶
解させた電解液から成ることを特徴とする非水電解液二
次電池。 - 【請求項２】上記環状エーテルが、テトラヒドロフラ
ン、２−メチルテトラヒドロフラン、1,3−ジオキソラ
ン、及び、４−メチル−1,3−ジオキソランから成る群
から選択された特許請求の範囲第１項記載の非水電解液
二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62233360A JP2557659B2 (ja) | 1987-09-17 | 1987-09-17 | 非水電解液二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62233360A JP2557659B2 (ja) | 1987-09-17 | 1987-09-17 | 非水電解液二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6476684A JPS6476684A (en) | 1989-03-22 |
| JP2557659B2 true JP2557659B2 (ja) | 1996-11-27 |
Family
ID=16953930
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62233360A Expired - Lifetime JP2557659B2 (ja) | 1987-09-17 | 1987-09-17 | 非水電解液二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2557659B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH02215059A (ja) * | 1989-02-15 | 1990-08-28 | Asahi Chem Ind Co Ltd | 非水系二次電池 |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6041776A (ja) * | 1983-08-18 | 1985-03-05 | Sanyo Electric Co Ltd | 非水電解液電池 |
| JPS6222372A (ja) * | 1985-07-19 | 1987-01-30 | Sanyo Electric Co Ltd | 非水電解液電池 |
-
1987
- 1987-09-17 JP JP62233360A patent/JP2557659B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6476684A (en) | 1989-03-22 |
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