JP3123749B2 - 非水系電解液二次電池 - Google Patents
非水系電解液二次電池Info
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- JP3123749B2 JP3123749B2 JP02220360A JP22036090A JP3123749B2 JP 3123749 B2 JP3123749 B2 JP 3123749B2 JP 02220360 A JP02220360 A JP 02220360A JP 22036090 A JP22036090 A JP 22036090A JP 3123749 B2 JP3123749 B2 JP 3123749B2
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- Japan
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- battery
- carbonate
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- aqueous electrolyte
- secondary battery
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Primary Cells (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【０００１】
本発明は、正極と、リチウムを活物質とする負極と、
溶媒と溶質からなる非水系電解液とを備えた非水系電解
液二次電池において、特に電解液の改良に関するもので
ある。
溶媒と溶質からなる非水系電解液とを備えた非水系電解
液二次電池において、特に電解液の改良に関するもので
ある。
【０００２】
リチウムを活物質とする負極を用いた非水系電解液電
池は、その高エネルギー密度や優れた保存特性などが注
目され、現在も活発な研究開発が行われているが、この
種電池を実用化する上で最も重要な課題となっているの
が、保存特性或るいはサイクル特性が良好な電解液の探
索である。
池は、その高エネルギー密度や優れた保存特性などが注
目され、現在も活発な研究開発が行われているが、この
種電池を実用化する上で最も重要な課題となっているの
が、保存特性或るいはサイクル特性が良好な電解液の探
索である。
【０００３】 特に、この種電池において、負極として活性なリチウ
ムを活物質とするため、また一方、正極では貴な電位に
保たれるため、負極、正極それぞれにおいて、電解液が
分解されやすい状況にある。従って、電解液の選択にお
いて、これらの点を考慮した構成とすることが必要不可
欠である。そのため、種々の電解液を用いることが提案
されているが、それらの大部分は、溶媒としてプロピレ
ンカーボネート、エチレンカーボネート、γ−ブチロラ
クトンなどの高沸点溶媒に、1,2−ジメトキシエタン、
1,3−ジオキソラン、テトラヒドロフランなどの低粘度
溶媒を混合したものである。一方、溶媒としては、過塩
素酸リチウム、テトラフルオロホウ酸リチウム、ヘキサ
フルオロリン酸リチウム、ヘキサフルオロヒ酸リチウ
ム、トリフルオロメタンスルホン酸リチウムなどを使用
することが例示されている。
ムを活物質とするため、また一方、正極では貴な電位に
保たれるため、負極、正極それぞれにおいて、電解液が
分解されやすい状況にある。従って、電解液の選択にお
いて、これらの点を考慮した構成とすることが必要不可
欠である。そのため、種々の電解液を用いることが提案
されているが、それらの大部分は、溶媒としてプロピレ
ンカーボネート、エチレンカーボネート、γ−ブチロラ
クトンなどの高沸点溶媒に、1,2−ジメトキシエタン、
1,3−ジオキソラン、テトラヒドロフランなどの低粘度
溶媒を混合したものである。一方、溶媒としては、過塩
素酸リチウム、テトラフルオロホウ酸リチウム、ヘキサ
フルオロリン酸リチウム、ヘキサフルオロヒ酸リチウ
ム、トリフルオロメタンスルホン酸リチウムなどを使用
することが例示されている。
【０００４】
しかしながら、上述したような電解液を用いても、必
ずしも十分な電池特性が得られるわけではない。
ずしも十分な電池特性が得られるわけではない。
【０００５】 そこで、本発明は前記問題点に鑑みてなされたもので
あって、この種二次電池の高活性な正、負極と、電解液
との反応性を制御することにより、保存特性は優れた非
水系電解液二次電池を提供するものである。更には、サ
イクル特性の向上をも狙ったものである。
あって、この種二次電池の高活性な正、負極と、電解液
との反応性を制御することにより、保存特性は優れた非
水系電解液二次電池を提供するものである。更には、サ
イクル特性の向上をも狙ったものである。
【０００６】
本発明は、コバルト酸化物からなる正極と、リチウム
の吸蔵・放出可能なカーボンからなる負極と、溶媒と溶
質からなる非水系電解液とを備えた非水系電解液二次電
池であって、前記溶媒が、非対称の非環状炭酸エステル
を含有していることを特徴とするものである。
の吸蔵・放出可能なカーボンからなる負極と、溶媒と溶
質からなる非水系電解液とを備えた非水系電解液二次電
池であって、前記溶媒が、非対称の非環状炭酸エステル
を含有していることを特徴とするものである。
【０００７】 そして、前記非対称の非環状炭酸エステルとしては、
メチルエチル炭酸エステル、メチルプロピル炭酸エステ
ル、エチルプロピル炭酸エステル、メチルブチル炭酸エ
ステルからなる群より選択された少なくとも１種を使用
するのが好ましい。
メチルエチル炭酸エステル、メチルプロピル炭酸エステ
ル、エチルプロピル炭酸エステル、メチルブチル炭酸エ
ステルからなる群より選択された少なくとも１種を使用
するのが好ましい。
【０００８】 （作用） 前述した如く、この種二次電池では、電解液の分解反
応が生じやすく、これが種々の電池特性を劣化させる主
因となっていると考えられる。しかしながら、溶媒に非
対称の非環状炭酸エステルを用いると、カーボンからな
る負極を用いた場合であっても、保存特性に優れ、更に
サイクル特性も良好な二次電池が得られることを知得
し、本発明を完成するに至った。即ち、電解液の溶媒に
非対称の非環状炭酸エステルを使用すると、それ自体化
学的に安定であるため、保存した場合であっても、電解
液の分解反応が起こりにくくなると考えられる。
応が生じやすく、これが種々の電池特性を劣化させる主
因となっていると考えられる。しかしながら、溶媒に非
対称の非環状炭酸エステルを用いると、カーボンからな
る負極を用いた場合であっても、保存特性に優れ、更に
サイクル特性も良好な二次電池が得られることを知得
し、本発明を完成するに至った。即ち、電解液の溶媒に
非対称の非環状炭酸エステルを使用すると、それ自体化
学的に安定であるため、保存した場合であっても、電解
液の分解反応が起こりにくくなると考えられる。
【０００９】 ここで、前記非対称の非環状炭酸エステルとしては、
メチルエチル炭酸エステル、メチルプロピル炭酸エステ
ル、エチルプロピル炭酸エステル、メチルブチル炭酸エ
ステルからなる群より選択された少なくとも１種を使用
するのが好ましい。
メチルエチル炭酸エステル、メチルプロピル炭酸エステ
ル、エチルプロピル炭酸エステル、メチルブチル炭酸エ
ステルからなる群より選択された少なくとも１種を使用
するのが好ましい。
【００１０】 そして、この種二次電池の溶質としては、トリフルオ
ロメタンスルホン酸リチウム、ヘキサフルオロリン酸リ
チウム、テトラフルオロホウ酸リチウム、ヘキサフルオ
ロヒ酸リチウム、ヘキサフルオロアンチモン酸リチウ
ム、過塩素酸リチウムなどが使用可能である。
ロメタンスルホン酸リチウム、ヘキサフルオロリン酸リ
チウム、テトラフルオロホウ酸リチウム、ヘキサフルオ
ロヒ酸リチウム、ヘキサフルオロアンチモン酸リチウ
ム、過塩素酸リチウムなどが使用可能である。
【００１１】
以下に本発明の実施例と比較例との対比に言及し、詳
述する。 （実施例） 第１図は、本発明の一実施例としての扁平形非水系電
解液二次電池の半断面図である。１はリチウムの吸蔵・
放出が可能なカーボンより成る負極であり、負極缶２の
内底面に固着せる負極集電体３に圧着されている。４は
正極であって充電可能な活物質であるコバルト酸化物85
重量％に、導電剤としてアセチレンブラック10重量％及
び結着剤としてフッ素樹脂５重量％の割合で加え、十分
混合した後、成型したものである。そして、これを正極
缶５の内底面に固着せる正極集電体６に圧着した。７は
ポリプロピレン製多孔性膜よりなるセパレータであっ
て、本発明の要旨とするメチルエチル炭酸エステル（非
対称の非環状炭酸エステル）とスルホランとの混合物
（30:70体積％）に、リチウム塩としてのヘキサフルオ
ロリン酸リチウム（フッ素系ルイス酸リチウム）を１モ
ル/lの割合で溶解した電解液が含浸されている。尚、こ
の電解液には、缶材の腐食防止剤としての硝酸リチウム
が500ppm添加されている。８は絶縁パッキングであり、
この電池寸法は直径24mm、高さ3mmである。そして、こ
のようにして構成した電池を、本発明電池Ａとした。
述する。 （実施例） 第１図は、本発明の一実施例としての扁平形非水系電
解液二次電池の半断面図である。１はリチウムの吸蔵・
放出が可能なカーボンより成る負極であり、負極缶２の
内底面に固着せる負極集電体３に圧着されている。４は
正極であって充電可能な活物質であるコバルト酸化物85
重量％に、導電剤としてアセチレンブラック10重量％及
び結着剤としてフッ素樹脂５重量％の割合で加え、十分
混合した後、成型したものである。そして、これを正極
缶５の内底面に固着せる正極集電体６に圧着した。７は
ポリプロピレン製多孔性膜よりなるセパレータであっ
て、本発明の要旨とするメチルエチル炭酸エステル（非
対称の非環状炭酸エステル）とスルホランとの混合物
（30:70体積％）に、リチウム塩としてのヘキサフルオ
ロリン酸リチウム（フッ素系ルイス酸リチウム）を１モ
ル/lの割合で溶解した電解液が含浸されている。尚、こ
の電解液には、缶材の腐食防止剤としての硝酸リチウム
が500ppm添加されている。８は絶縁パッキングであり、
この電池寸法は直径24mm、高さ3mmである。そして、こ
のようにして構成した電池を、本発明電池Ａとした。
【００１２】 （比較例） 有機溶媒として、スルホランを用いた以外は、前記実
施例１と同様の電池を作製した。そして、この電池を比
較電池Ｘとした。
施例１と同様の電池を作製した。そして、この電池を比
較電池Ｘとした。
【００１３】 これらの電池Ａ、Ｘを用い、保存前後の放電特性を調
べた。この時の条件は、各電池Ａ、Ｘを充電状態で60℃
で20日間保存した後、放電電流2mAで放電するというも
のである。この結果を、第２図に示す。
べた。この時の条件は、各電池Ａ、Ｘを充電状態で60℃
で20日間保存した後、放電電流2mAで放電するというも
のである。この結果を、第２図に示す。
【００１４】 これより、本発明電池Ａと比較電池Ｘとを対比する
と、保存前の放電特性は同程度（図示せず）であるが、
保存後の放電特性において、本発明電池Ａは、比較電池
Ｘに比べて、優れており、保存特性が良好であることが
理解される。
と、保存前の放電特性は同程度（図示せず）であるが、
保存後の放電特性において、本発明電池Ａは、比較電池
Ｘに比べて、優れており、保存特性が良好であることが
理解される。
【００１５】 （参考例１） 正極として充放電可能なコバルト酸化物、負極として
リチウム・アルミニウム合金を用い、有機溶媒としてメ
チルプロピル炭酸エステル（非対称の非環状炭酸エステ
ル）とγ−ブチロラクトンとの混合物（30:70体積％）
を用いた以外は、前記実施例１と同様の電池を作製し
た。そして、この電池を参考電池R1とした。
リチウム・アルミニウム合金を用い、有機溶媒としてメ
チルプロピル炭酸エステル（非対称の非環状炭酸エステ
ル）とγ−ブチロラクトンとの混合物（30:70体積％）
を用いた以外は、前記実施例１と同様の電池を作製し
た。そして、この電池を参考電池R1とした。
【００１６】 （参考例２） 有機溶媒にγ−ブチロラクトンを用いた以外は、前記
参考例１と同様の電池を作製した。そして、この電池を
参考電池R2とした。
参考例１と同様の電池を作製した。そして、この電池を
参考電池R2とした。
【００１７】 これらの電池R1、R2とを用い、前記実施例と同一条件
にて、電池保存前後の放電性を調べた。この結果を、第
３図に示す。 これより、参考電池R1と参考電池R2とを対比すると、
保存前の放電特性は同程度（図示せず）であるが、保存
後の放電特性において、参考電池R1は、参考電池R2に比
べて、優れており、保存特性が良好である。
にて、電池保存前後の放電性を調べた。この結果を、第
３図に示す。 これより、参考電池R1と参考電池R2とを対比すると、
保存前の放電特性は同程度（図示せず）であるが、保存
後の放電特性において、参考電池R1は、参考電池R2に比
べて、優れており、保存特性が良好である。
【００１８】 次に、各電池R1、R2の保存に伴う内部抵抗の変化を調
べた。この結果を、第４図に示す。 これより、参考電池R1は、参考電池R2に比べて、内部
抵抗の上昇が小さく、保存後の放電特性においても優れ
たものであることが分かる。
べた。この結果を、第４図に示す。 これより、参考電池R1は、参考電池R2に比べて、内部
抵抗の上昇が小さく、保存後の放電特性においても優れ
たものであることが分かる。
【００１９】 （参考例３） 負極としてリチウム・アルミニウム合金よりなるもの
を用い、正極には、充電可能なマンガン酸化物を活物質
として用い、有機溶媒としてメチルエチル炭酸エステル
（比対称の比環状炭酸エステル）とエチレンカーボネー
トとの混合物（50:50体積％）を用いた以外は、前記実
施例と同様の電池を作製した。そして、この電池を参考
電池R3とした。
を用い、正極には、充電可能なマンガン酸化物を活物質
として用い、有機溶媒としてメチルエチル炭酸エステル
（比対称の比環状炭酸エステル）とエチレンカーボネー
トとの混合物（50:50体積％）を用いた以外は、前記実
施例と同様の電池を作製した。そして、この電池を参考
電池R3とした。
【００２０】 （参考例４） 有機溶媒としてプロピレンカーボネートとエチレンカ
ーボネートとの混合物（50:50体積％）を用いた以外
は、前記参考例３と同様の電池を作製した。そして、こ
の電池を参考電池R4とした。
ーボネートとの混合物（50:50体積％）を用いた以外
は、前記参考例３と同様の電池を作製した。そして、こ
の電池を参考電池R4とした。
【００２１】 これらの電池R3、R4を用い、前記実施例と同一条件に
て、電池保存前後の放電特性を調べた。この結果を第５
図に示す。 これより、参考電池R3と参考電池R4とを対比すると、
保存前の放電特性は同程度（図示せず）であるが、保存
後の放電特性において、参考電池R3は、参考電池R4に比
べて、優れており、保存特性が良好であることが理解さ
れる。
て、電池保存前後の放電特性を調べた。この結果を第５
図に示す。 これより、参考電池R3と参考電池R4とを対比すると、
保存前の放電特性は同程度（図示せず）であるが、保存
後の放電特性において、参考電池R3は、参考電池R4に比
べて、優れており、保存特性が良好であることが理解さ
れる。
【００２２】 次に、これらの電池R3、R4を用い、保存後のサイクル
特性を比較した。この時の充放電条件は、充放電電流を
1.5mA、充放電時間を３時間とし、放電時間内に電池電
圧が1.5Vに達した電池をサイクル寿命とするものであ
る。この結果を、第６図に示す。
特性を比較した。この時の充放電条件は、充放電電流を
1.5mA、充放電時間を３時間とし、放電時間内に電池電
圧が1.5Vに達した電池をサイクル寿命とするものであ
る。この結果を、第６図に示す。
【００２３】 これより、参考電池R3を参考電池R4とを対比すると、
保存前のサイクル特性は同程度（図示せず）であるが、
保存後のサイクル特性において参考電池R3は、参考電池
R4に比べて、優れていることが分かる。
保存前のサイクル特性は同程度（図示せず）であるが、
保存後のサイクル特性において参考電池R3は、参考電池
R4に比べて、優れていることが分かる。
【００２４】 尚、参考迄に参考電池R1、R2と参考電池R3、R4を第３
図及び第５図をもとに対比すると、参考電池R1、R2の放
電電圧が高い。これは、正極に使用したコバルト酸化物
の寄与によるものである。よって、二次電池として特性
を向上させるために、コバルト酸化物の使用は最適であ
る。
図及び第５図をもとに対比すると、参考電池R1、R2の放
電電圧が高い。これは、正極に使用したコバルト酸化物
の寄与によるものである。よって、二次電池として特性
を向上させるために、コバルト酸化物の使用は最適であ
る。
【００２５】 ここで、本発明電池Ａと参考電池R1の保存特性を対比
する。この結果は、第２図と第３図の対比から推察でき
る。即ち、リチウム・アルミニウム負極を使った場合
（参考電池R1）に比べ、カーボンよりなる負極を使った
場合、保存特性が向上されていることが理解できる。
する。この結果は、第２図と第３図の対比から推察でき
る。即ち、リチウム・アルミニウム負極を使った場合
（参考電池R1）に比べ、カーボンよりなる負極を使った
場合、保存特性が向上されていることが理解できる。
【００２６】 更に、サイクル特性については、図示はしていない
が、参考電池R1よりも本発明電池Ａの特性が飛躍的に改
善されていた。これは、溶媒に用いた非対称の非環状炭
酸エステルとカーボン負極との組合せが、二次電池の特
性向上に関与しているからであると考察される。
が、参考電池R1よりも本発明電池Ａの特性が飛躍的に改
善されていた。これは、溶媒に用いた非対称の非環状炭
酸エステルとカーボン負極との組合せが、二次電池の特
性向上に関与しているからであると考察される。
【００２７】
上述した如く、本発明は、コバルト酸化物からなる正
極と、リチウムの吸蔵・放出可能なカーボンからなる負
極と、溶媒と溶質からなる非水系電解液とを備えた非水
系電解液二次電池において、前記溶媒が非対称の非環状
炭酸エステルを含有しているものであるから、この種電
池の特に保存特性、更にはサイクル特性を向上させるも
のであり、その工業的価値は極めて大きい。
極と、リチウムの吸蔵・放出可能なカーボンからなる負
極と、溶媒と溶質からなる非水系電解液とを備えた非水
系電解液二次電池において、前記溶媒が非対称の非環状
炭酸エステルを含有しているものであるから、この種電
池の特に保存特性、更にはサイクル特性を向上させるも
のであり、その工業的価値は極めて大きい。
【図１】 本発明電池の半断面図。
【図２】 保存後の電池の放電特性図。
【図３】 保存後の電池の放電特性図。
【図４】 保存による電池内部抵抗の変化を示す図。
【図５】 保存前後の電池の放電特性図。
【図６】 保存後の電池のサイクル特性図。
１……負極 ２……負極缶 ３……負極集電体 ４……正極 ５……正極缶 ６……正極集電体 ７……セバレータ ８……絶縁パッキング Ａ……本発明電池 Ｘ……比較電池 R1、R2、R3、R4……参考電池
フロントページの続き (72)発明者 大下 竜司 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三 洋電機株式会社内 (72)発明者 古川 修弘 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三 洋電機株式会社内 (56)参考文献 特開 平２−148665（ＪＰ，Ａ) Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ ｏｆ ｔｈ ｅ ｓｅｃｏｎｄ ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ ｏｎ ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ ｍａｔｅ ｒｉａｌｓ ａｎｄ ｐｒｏｃｅｓｓｅ ｓ ｆｏｒ ｅｎｅｒｇｙ ｃｏｎｖｅ ｒｓｉｏｎ ａｎｄ ｓｔｏｒａｇｅ, Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ Ｖｏｌ．87− 12（1987）ｐ．456−461 (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 6/16 - 10/40
Claims (2)
- 【請求項１】コバルト酸化物からなる正極と、リチウム
の吸蔵・放出可能なカーボンからなる負極と、溶媒と溶
質からなる非水系電解液とを備える電池であって、前記
溶媒が、非対称の非環状炭酸エステルを含有しているこ
とを特徴とする非水系電解液二次電池。 - 【請求項２】前記非対称の非環状炭酸エステルが、メチ
ルエチル炭酸エステル、メチルプロピル炭酸エステル、
エチルプロピル炭酸エステル、メチルブチル炭酸エステ
ルからなる群より選択された少なくとも１種であること
を特徴とする請求項１記載の非水系電解液二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP02220360A JP3123749B2 (ja) | 1990-08-21 | 1990-08-21 | 非水系電解液二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP02220360A JP3123749B2 (ja) | 1990-08-21 | 1990-08-21 | 非水系電解液二次電池 |
Related Child Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000075581A Division JP2000277145A (ja) | 2000-01-01 | 2000-03-17 | 非水系電解液二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04104468A JPH04104468A (ja) | 1992-04-06 |
| JP3123749B2 true JP3123749B2 (ja) | 2001-01-15 |
Family
ID=16749920
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP02220360A Expired - Lifetime JP3123749B2 (ja) | 1990-08-21 | 1990-08-21 | 非水系電解液二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3123749B2 (ja) |
Families Citing this family (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| EP0599534B1 (en) * | 1992-11-18 | 1997-04-16 | Mitsui Petrochemical Industries, Ltd. | Novel carbonate compounds, non-aqueous electrolytic solutions and batteries comprising nonaqueous electrolytic solutions |
| CA2122092C (en) * | 1993-04-28 | 2006-06-06 | Atsuo Omaru | Secondary battery having non-aqueous electrolyte |
| JP3557240B2 (ja) * | 1993-04-28 | 2004-08-25 | ソニー株式会社 | 非水電解液二次電池 |
| CN101218706B (zh) | 2005-06-10 | 2011-09-28 | 三菱化学株式会社 | 非水电解液、非水电解质二次电池和碳酸酯化合物 |
| JP5109288B2 (ja) * | 2006-05-10 | 2012-12-26 | 三菱化学株式会社 | 非水系電解液及びそれを用いた非水系電解液二次電池 |
-
1990
- 1990-08-21 JP JP02220360A patent/JP3123749B2/ja not_active Expired - Lifetime
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ ｏｆ ｔｈｅ ｓｅｃｏｎｄ ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ ｏｎ ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ ｍａｔｅｒｉａｌｓ ａｎｄ ｐｒｏｃｅｓｓｅｓ ｆｏｒ ｅｎｅｒｇｙ ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ ａｎｄ ｓｔｏｒａｇｅ，Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ Ｖｏｌ．８７−１２（１９８７）ｐ．４５６−４６１ |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04104468A (ja) | 1992-04-06 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |