JP3011455B2 - 非水電解液電池 - Google Patents
非水電解液電池Info
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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Description
【発明の詳細な説明】 （イ） 産業上の利用分野 本発明は、正極と、リチウムを活物質とする負極と、
非水系電解液とを備えた非水系電解液電池において、特
に電解液の改良に関するものである。
非水系電解液とを備えた非水系電解液電池において、特
に電解液の改良に関するものである。
（ロ） 従来の技術 正極とリチウムを活物質とする負極とを用いた非水系
電解液電池は、その高エネルギー密度や優れた保存特性
などが注目され、現在も活発に研究開発が行われている
が、この種電池を実用化する上で最も重要な課題となっ
ているのが、保存特性あるいはサイクル特性が良好な電
解液の探索である。
電解液電池は、その高エネルギー密度や優れた保存特性
などが注目され、現在も活発に研究開発が行われている
が、この種電池を実用化する上で最も重要な課題となっ
ているのが、保存特性あるいはサイクル特性が良好な電
解液の探索である。
特に、この種電池では、負極側ではリチウムを活物質
とする負極との反応が起こり、また正極側では高電位に
保たれるため、負極、正極それぞれにおいて電解液は分
解され易い状況になる。従って、電解液の選択において
はこれらの点を考慮した組成とすることが必要不可欠で
ある。そのため、これまでにも種々の電解液を用いるこ
とが提案されているが、それらの大部分は、溶媒として
プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、γ−
ブチロラクトンなどの高沸点溶媒に、1,2−ジメトキシ
エタンや、1,3−ジオキソランなどの低粘度溶媒を混合
したものであり、一方、溶質としては過塩素酸リチウ
ム、テトラフルオロホウ酸リチウムなどを使用したもの
であった。
とする負極との反応が起こり、また正極側では高電位に
保たれるため、負極、正極それぞれにおいて電解液は分
解され易い状況になる。従って、電解液の選択において
はこれらの点を考慮した組成とすることが必要不可欠で
ある。そのため、これまでにも種々の電解液を用いるこ
とが提案されているが、それらの大部分は、溶媒として
プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、γ−
ブチロラクトンなどの高沸点溶媒に、1,2−ジメトキシ
エタンや、1,3−ジオキソランなどの低粘度溶媒を混合
したものであり、一方、溶質としては過塩素酸リチウ
ム、テトラフルオロホウ酸リチウムなどを使用したもの
であった。
（ハ） 発明が解決しようとする課題 しかしながら、上述したような電解液を用いても、必
ずしも十分な特性が得られるわけではなかった。
ずしも十分な特性が得られるわけではなかった。
そこで、本発明は前記問題点に鑑みてなされたもので
あって、この種電池の高活性な正負極と、電解液との反
応性を制御することにより、保存特性並びにサイクル特
性に優れた非水系電解液電池を提供することを目的とす
る。
あって、この種電池の高活性な正負極と、電解液との反
応性を制御することにより、保存特性並びにサイクル特
性に優れた非水系電解液電池を提供することを目的とす
る。
（ニ） 課題を解決するための手段 本発明の非水系電解液電池は正極と、リチウムを活物
質とする負極と、非水系電解液とを備えるものであっ
て、前記非水系電解液が、全ての水素をハロゲンで置換
したシラン置換体である溶媒を含有しているものであ
る。
質とする負極と、非水系電解液とを備えるものであっ
て、前記非水系電解液が、全ての水素をハロゲンで置換
したシラン置換体である溶媒を含有しているものであ
る。
ここで、前記非水系電解液の溶質は、トリフルオロメ
タンスルホン酸リチウム、ヘキサフルオロリン酸リチウ
ム、テトラフルオロホウ酸リチウム、ヘキサフルオロヒ
酸リチウム、ヘキサフルオロアンチモン酸リチウム、過
塩素酸リチウムからなる群より選択された少なくとも１
つを使用するのが望ましい。
タンスルホン酸リチウム、ヘキサフルオロリン酸リチウ
ム、テトラフルオロホウ酸リチウム、ヘキサフルオロヒ
酸リチウム、ヘキサフルオロアンチモン酸リチウム、過
塩素酸リチウムからなる群より選択された少なくとも１
つを使用するのが望ましい。
（ホ） 作用 前述した如く、この種電池では、電解液の分解反応が
生じ易く、これが種々の電池特性を劣化させる主因とな
っていると考えられる。しかしながら、溶媒に全ての水
素をハロゲンで置換したシラン置換体を用いると、保存
特性に優れサイクル特性も良好な電池が得られる。即
ち、電解液の溶媒にテトラクロロシラン、テトラブロモ
シラン、テトラヨードシランなど、全ての水素をハロゲ
ンで置換したシラン置換体を使用すると、Ｈ原子を持た
ないため還元され難く、Ｃ原子を持たないため酸化され
難いため、電気化学的に安定で分解反応が起こりにくく
なると考えられる。
生じ易く、これが種々の電池特性を劣化させる主因とな
っていると考えられる。しかしながら、溶媒に全ての水
素をハロゲンで置換したシラン置換体を用いると、保存
特性に優れサイクル特性も良好な電池が得られる。即
ち、電解液の溶媒にテトラクロロシラン、テトラブロモ
シラン、テトラヨードシランなど、全ての水素をハロゲ
ンで置換したシラン置換体を使用すると、Ｈ原子を持た
ないため還元され難く、Ｃ原子を持たないため酸化され
難いため、電気化学的に安定で分解反応が起こりにくく
なると考えられる。
尚、この場合溶質としては、トリフルオロメタンスル
ホン酸リチウム、ヘキサフルオロリン酸リチウム、テト
ラフルオロホウ酸リチウム、ヘキサフルオロヒ酸リチウ
ム、ヘキサフルオロアンチモン酸リチウム、過塩素酸リ
チウムなどが使用可能である。
ホン酸リチウム、ヘキサフルオロリン酸リチウム、テト
ラフルオロホウ酸リチウム、ヘキサフルオロヒ酸リチウ
ム、ヘキサフルオロアンチモン酸リチウム、過塩素酸リ
チウムなどが使用可能である。
（ヘ） 実施例 以下に本発明非水系電解液電池の実施例と比較例との
対比に言及し詳述する。
対比に言及し詳述する。
◎ 実験 １（非水系電解液二次電池の場合） （実施例１） 第１図は本発明の一実施例としての扁平型非水系電解
液二次電池の断面図を示す。
液二次電池の断面図を示す。
同図において１はリチウム・アルミニウム合金より成
る負極であり、負極缶２の内底面に固着せる負極集電体
３に圧着されている。４は正極であって充電可能な活物
質であるマンガン酸化物85重量％に、導電剤としてアセ
チレンブラック10重量％及び結着剤としてフッ素樹脂５
重量％の割合で加え、十分混合したのち、成形したもの
である。そしてこれを正極缶５の内底面に固着せる正極
集電体６に圧着した。７はポリプロピレン製多孔性膜よ
りなるセパレータであって、本発明が要旨とする全ての
水素をハロゲンで置換したシラン置換体としてのテトラ
クロロシランと、エチレンカーボネイトとの混合物（5
0:50体積％）にリチウム塩としてのヘキサフルオロリン
酸リチウム（フッ素系ルイス酸リチウム）を１モル／
の割合で溶解した電解液が含浸されている。尚、この電
解液には缶材の腐食防止剤としての硝酸リチウムが500p
pm添加されている。８は絶縁パッキングであり、この電
池寸法は直径24mm、高さ3mmである。そしてこの電池を
本発明電池Ａとした。
る負極であり、負極缶２の内底面に固着せる負極集電体
３に圧着されている。４は正極であって充電可能な活物
質であるマンガン酸化物85重量％に、導電剤としてアセ
チレンブラック10重量％及び結着剤としてフッ素樹脂５
重量％の割合で加え、十分混合したのち、成形したもの
である。そしてこれを正極缶５の内底面に固着せる正極
集電体６に圧着した。７はポリプロピレン製多孔性膜よ
りなるセパレータであって、本発明が要旨とする全ての
水素をハロゲンで置換したシラン置換体としてのテトラ
クロロシランと、エチレンカーボネイトとの混合物（5
0:50体積％）にリチウム塩としてのヘキサフルオロリン
酸リチウム（フッ素系ルイス酸リチウム）を１モル／
の割合で溶解した電解液が含浸されている。尚、この電
解液には缶材の腐食防止剤としての硝酸リチウムが500p
pm添加されている。８は絶縁パッキングであり、この電
池寸法は直径24mm、高さ3mmである。そしてこの電池を
本発明電池Ａとした。
（比較例１） 有機溶媒としてプロピレンカーボネイトとエチレンカ
ーボネイトとの混合物（50:50体積％）を用いた以外は
前記実施例１と同様の電池を作製した。そしてこの電池
を比較電池Ｗとした。
ーボネイトとの混合物（50:50体積％）を用いた以外は
前記実施例１と同様の電池を作製した。そしてこの電池
を比較電池Ｗとした。
これらの電池を用い、保存前後の放電特性を調べた。
このときの条件は、各電池を充電状態で60℃で20日間保
存したのち、放電電流2mAで放電するものである。この
結果を第２図に示す。同図によれば保存前の各電池Ａ、
Ｗはどちらも40時間の放電時間を有し差がないが、保存
後の電池Ａ′、Ｗ′ではＡ′が33時間であるのに対し、
Ｗ′は30.5時間と2.5時間の寿命の差が生じる。これよ
り本発明電池Ａは、比較電池Ｗに比べて保存特性に優れ
ていることが理解される。
このときの条件は、各電池を充電状態で60℃で20日間保
存したのち、放電電流2mAで放電するものである。この
結果を第２図に示す。同図によれば保存前の各電池Ａ、
Ｗはどちらも40時間の放電時間を有し差がないが、保存
後の電池Ａ′、Ｗ′ではＡ′が33時間であるのに対し、
Ｗ′は30.5時間と2.5時間の寿命の差が生じる。これよ
り本発明電池Ａは、比較電池Ｗに比べて保存特性に優れ
ていることが理解される。
次に、これらの電池を用い、保存後のサイクル特性を
比較した。このときの充放電条件は、充放電電流を1.5m
A、充放電時間を３時間とし、放電時間内に電池電圧が
1.5Vに達した電池をサイクル寿命とした。この結果を第
３図に示す。
比較した。このときの充放電条件は、充放電電流を1.5m
A、充放電時間を３時間とし、放電時間内に電池電圧が
1.5Vに達した電池をサイクル寿命とした。この結果を第
３図に示す。
同図によれば本発明電池Ａは416サイクル目で1.5Vに
達するのに対し、比較電池Ｗは401サイクル目と本発明
電池Ａよりも早く寿命となる。
達するのに対し、比較電池Ｗは401サイクル目と本発明
電池Ａよりも早く寿命となる。
これより、本発明電池Ａは、比較電池Ｗに比べて保存
後のサイクル特性にも優れていることが分かる。
後のサイクル特性にも優れていることが分かる。
（実施例２） 正極に充放電可能なコバルト酸化物を用い、有機溶媒
として全ての水素をハロゲンで置換したシラン置換体と
してのテトラブロモシランとγ−ブチロラクトンとの混
合物（30:70体積％）を用いた以外は前記実施例１と同
様の電池を作製した。そしてこの電池を本発明電池Ｂと
した。
として全ての水素をハロゲンで置換したシラン置換体と
してのテトラブロモシランとγ−ブチロラクトンとの混
合物（30:70体積％）を用いた以外は前記実施例１と同
様の電池を作製した。そしてこの電池を本発明電池Ｂと
した。
（比較例２） 有機溶媒にγ−ブチロラクトンを用いた以外は前記実
施例２と同様の電池を作製した。そしてこの電池を比較
電池Ｘとした。
施例２と同様の電池を作製した。そしてこの電池を比較
電池Ｘとした。
これらの電池を用い、前記実施例１と同一条件にて電
池保存前後の放電特性を調べた。この結果を第４図に示
す。本発明電池Ｂの場合は30時間であり、比較電池Ｘの
29時間に比べて１時間長く放電する。
池保存前後の放電特性を調べた。この結果を第４図に示
す。本発明電池Ｂの場合は30時間であり、比較電池Ｘの
29時間に比べて１時間長く放電する。
これより、本発明電池Ｂは、比較電池Ｘに比べて保存
特性に優れていることが理解される。
特性に優れていることが理解される。
次に、各電池Ｂ、Ｘの保存に伴う内部抵抗の変化をし
らべた。この結果を、第５図に示す。同図によれば10日
間の保存では、本発明電池Ｂでは８Ωから13Ωへ上昇、
比較電池Ｘでは８Ωから略倍の17Ωへ上昇し、20日間に
なるとさらに本発明電池Ｂでは19Ωへ上昇し、比較電池
Ｘにあっては30Ωにも達する。
らべた。この結果を、第５図に示す。同図によれば10日
間の保存では、本発明電池Ｂでは８Ωから13Ωへ上昇、
比較電池Ｘでは８Ωから略倍の17Ωへ上昇し、20日間に
なるとさらに本発明電池Ｂでは19Ωへ上昇し、比較電池
Ｘにあっては30Ωにも達する。
これより本発明電池Ｂは内部抵抗の上昇が比較電池Ｘ
に比べて小さく保存後の放電特性も優れていることが分
かる。
に比べて小さく保存後の放電特性も優れていることが分
かる。
（実施例３） 負極にリチウムの吸蔵・放出可能なカーボンを用い、
有機溶媒として全ての水素をハロゲンで置換したシラン
置換体としてのテトラヨードシランとスルホランとの混
合物（30:70体積％）を用いた以外は前記実施例２と同
様の電池を作製した。そしてこの電池を本発明電池Ｃと
した。
有機溶媒として全ての水素をハロゲンで置換したシラン
置換体としてのテトラヨードシランとスルホランとの混
合物（30:70体積％）を用いた以外は前記実施例２と同
様の電池を作製した。そしてこの電池を本発明電池Ｃと
した。
（比較例３） 有機溶媒にスルホランを用いた以外は前記実施例３と
同様の電池を作製した。そしてこの電池を比較電池Ｙと
した。
同様の電池を作製した。そしてこの電池を比較電池Ｙと
した。
これらの電池を用い、前記実施例１と同一条件にて電
池保存前後の放電特性を調べた。この結果を第６図に示
す。本発明電池Ｃは31時間、比較電池Ｙは29.5時間と1.
5時間の差が生じる。
池保存前後の放電特性を調べた。この結果を第６図に示
す。本発明電池Ｃは31時間、比較電池Ｙは29.5時間と1.
5時間の差が生じる。
これより、本発明電池Ｃは、比較電池Ｙに比べて保存
特性に優れていることが理解される。
特性に優れていることが理解される。
◎ 実験 ２（非水系電解液１次電池の場合） （実施例４） 負極に、リチウム金属を用い、正極には350〜430℃の
温度範囲で熱処理した二酸化マンガンを活物質として用
い、有機溶媒にテトラクロロシランを用いた以外は、実
施例１と同様の電池を作製した。そしてこの電池を、本
発明電池Ｄとした。
温度範囲で熱処理した二酸化マンガンを活物質として用
い、有機溶媒にテトラクロロシランを用いた以外は、実
施例１と同様の電池を作製した。そしてこの電池を、本
発明電池Ｄとした。
（比較例４） 有機溶媒としてプロピレンカーボネイトと1,2−ジメ
トキシエタンとの混合物（30:70体積％）を用いた以外
は、実施例４と同様の電池を作製した。そしてこの電池
を、比較電池Ｚとした。
トキシエタンとの混合物（30:70体積％）を用いた以外
は、実施例４と同様の電池を作製した。そしてこの電池
を、比較電池Ｚとした。
これらの電池を用い、前記実施例１と同一条件にて電
池保存前後の放電特性を調べた。この結果を第７図に示
す。保存前の各電池Ｄ、Ｚはともに103.5時間である。
保存後の本発明電池Ｄ′では97.5時間放電が持続するの
に対し、比較電池Ｚ′では90時間しか持続しない。
池保存前後の放電特性を調べた。この結果を第７図に示
す。保存前の各電池Ｄ、Ｚはともに103.5時間である。
保存後の本発明電池Ｄ′では97.5時間放電が持続するの
に対し、比較電池Ｚ′では90時間しか持続しない。
これより、本発明電池Ｄは、比較電池Ｚに比べて保存
特性の向上に大きな効果があることがわかる。
特性の向上に大きな効果があることがわかる。
（ト） 発明の効果 本発明は上述した如く、正極と、リチウムを活物質と
する負極と、非水系電解液とを備えるものであって、前
記非水系電解液が、テトラクロロシラン、テトラブロモ
シラン、テトラヨードシランなど、全ての水素をハロゲ
ンで置換した硅素化合物である溶媒を用いることによ
り、この種電池の保存特性及びサイクル特性を向上させ
るものであり、その工業的価値は極めて大きい。
する負極と、非水系電解液とを備えるものであって、前
記非水系電解液が、テトラクロロシラン、テトラブロモ
シラン、テトラヨードシランなど、全ての水素をハロゲ
ンで置換した硅素化合物である溶媒を用いることによ
り、この種電池の保存特性及びサイクル特性を向上させ
るものであり、その工業的価値は極めて大きい。
第１図は本発明電池の断面図、第２図及び第７図は保存
前後の電池の放電特性図、第３図は保存後電池のサイク
ル特性図、第４図及び第６図は保存後の電池の放電特性
図、第５図は保存による電池内部抵抗の変化を示す図で
ある。 １……負極、２……負極缶、 ３……負極集電体、４……正極、 ５……正極缶、６……正極集電体、 ７……セパレータ、 ８……絶縁パッキング、 Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ……本発明電池、 Ｗ、Ｘ、Ｙ、Ｚ……比較電池。
前後の電池の放電特性図、第３図は保存後電池のサイク
ル特性図、第４図及び第６図は保存後の電池の放電特性
図、第５図は保存による電池内部抵抗の変化を示す図で
ある。 １……負極、２……負極缶、 ３……負極集電体、４……正極、 ５……正極缶、６……正極集電体、 ７……セパレータ、 ８……絶縁パッキング、 Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ……本発明電池、 Ｗ、Ｘ、Ｙ、Ｚ……比較電池。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 渡辺 浩志 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三 洋電機株式会社内 (72)発明者 古川 修弘 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三 洋電機株式会社内 (56)参考文献 特開 平３−8263（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−155061（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−211873（ＪＰ，Ａ) 特開 昭57−80670（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 10/40 H01M 6/16
Claims (5)
- 【請求項１】正極と、リチウムを活物質とする負極と、
非水系電解液とを備えるものであって、前記非水系電解
液が、全ての水素をハロゲンで置換したシラン置換体で
ある溶媒を含有していることを特徴とする非水系電解液
電池。 - 【請求項２】全ての水素をハロゲンで置換した硅素化合
物である前記溶媒が、テトラクロロシラン、テトラブロ
モシラン、テトラヨードシランであることを特徴とする
上記請求項（１）記載の非水系電解液電池。 - 【請求項３】前記非水系電解液の溶質が、トリフルオロ
メタンスルホン酸リチウム、ヘキサフルオロリン酸リチ
ウム、テトラフルオロホウ酸リチウム、ヘキサフルオロ
ヒ酸リチウム、ヘキサフルオロアンチモン酸リチウム、
過塩素酸リチウムからなる群より選択された少なくとも
１つであることを特徴とする上記請求項（１）または
（２）記載の非水系電解液電池。 - 【請求項４】前記正極が、マンガン酸化物、或いはコバ
ルト酸化物であることを特徴とする上記請求項（１）ま
たは（２）または（３）記載の非水系電解液電池。 - 【請求項５】前記負極が、リチウム金属、或いはリチウ
ムの吸蔵・放出可能な合金、酸化物、カーボンであるこ
とを特徴とする上記請求項（１）または（２）または
（３）または（４）記載の非水系電解液電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2334966A JP3011455B2 (ja) | 1990-11-29 | 1990-11-29 | 非水電解液電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2334966A JP3011455B2 (ja) | 1990-11-29 | 1990-11-29 | 非水電解液電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04206273A JPH04206273A (ja) | 1992-07-28 |
| JP3011455B2 true JP3011455B2 (ja) | 2000-02-21 |
Family
ID=18283221
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2334966A Expired - Fee Related JP3011455B2 (ja) | 1990-11-29 | 1990-11-29 | 非水電解液電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3011455B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE10027626A1 (de) * | 2000-06-07 | 2001-12-13 | Merck Patent Gmbh | Silanverbindungen als Additive in Elektrolyten für elektrochemischen Zellen |
| KR100477751B1 (ko) * | 2002-11-16 | 2005-03-21 | 삼성에스디아이 주식회사 | 비수계 전해액 및 이를 채용한 리튬 전지 |
| CN117497861B (zh) * | 2023-12-28 | 2024-03-12 | 江苏天鹏电源有限公司 | 锂离子电池电解液及锂离子电池 |
-
1990
- 1990-11-29 JP JP2334966A patent/JP3011455B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04206273A (ja) | 1992-07-28 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
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