JP3306386B2 - 非水系電解液二次電池 - Google Patents
非水系電解液二次電池Info
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- battery
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- lithium
- current collector
- aqueous electrolyte
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Sealing Battery Cases Or Jackets (AREA)
- Cell Electrode Carriers And Collectors (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【０００１】
【発明が属する技術分野】本発明は、マンガン酸化物或
いはコバルト酸化物からなる正極と、リチウムを活物質
とする負極と、非水系電解液と、正極集電体と、正極電
池缶とを備えた非水系電解液二次電池において、特に正
極集電体と正極電池缶の改良に関するものである。
いはコバルト酸化物からなる正極と、リチウムを活物質
とする負極と、非水系電解液と、正極集電体と、正極電
池缶とを備えた非水系電解液二次電池において、特に正
極集電体と正極電池缶の改良に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】正極と、リチウムを活物質とする負極と
を用いた非水系電解液電池は、その高エネルギー密度や
優れた保存特性などが注目され、現在も活発な研究開発
が行われている。この種電池を実用化する上で最も重要
な課題となっているのが、保存特性であり、二次電池を
構成した場合のサイクル特性の向上である。
を用いた非水系電解液電池は、その高エネルギー密度や
優れた保存特性などが注目され、現在も活発な研究開発
が行われている。この種電池を実用化する上で最も重要
な課題となっているのが、保存特性であり、二次電池を
構成した場合のサイクル特性の向上である。
【０００３】特に、この種電池では、正極にマンガン酸
化物やコバルト酸化物などの物質を用いることがあるた
め、正極集電体や、正極電池缶として使用しているＮ
ｉ、Ｆｅなどが電解液中に溶解し、これらがセパレータ
または負極表面に析出し、電池の内部短絡などの原因と
なり、電池保存性に著しく悪影響を与え、電池の保存特
性の低下を巻き起こしていた。
化物やコバルト酸化物などの物質を用いることがあるた
め、正極集電体や、正極電池缶として使用しているＮ
ｉ、Ｆｅなどが電解液中に溶解し、これらがセパレータ
または負極表面に析出し、電池の内部短絡などの原因と
なり、電池保存性に著しく悪影響を与え、電池の保存特
性の低下を巻き起こしていた。
【０００４】そこで、正極集電体若しくは正極電池缶と
してアルミニウムを用いることが提案されているが、十
分な特性は得られなかった。
してアルミニウムを用いることが提案されているが、十
分な特性は得られなかった。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明は前記問題点に
観みてなされたものであって、この種電池の正極集電体
及び正極電池缶の材料を特定することにより、保存特性
を改善し、サイクル特性に優れた非水系電解液二次電池
を提供するものである。
観みてなされたものであって、この種電池の正極集電体
及び正極電池缶の材料を特定することにより、保存特性
を改善し、サイクル特性に優れた非水系電解液二次電池
を提供するものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明は、マンガン酸化
物或いはコバルト酸化物からなる正極と、リチウムを活
物質とする負極と、非水系電解液と、正極集電体と、正
極電池缶とを備える非水系電解液二次電池であって、前
記正極集電体及び正極電池缶の材料としてAl-Fe、Al-C
o、Al-Ni、Al-Cr、Al-Zr、Al-Ｖ、Al-Mn系からなる群か
ら選択された少なくとも１種のアルミニウム合金を用
い、前記アルミニウム合金の第二成分の添加量を0.01〜
５重量％とすることを特徴とするものである。
物或いはコバルト酸化物からなる正極と、リチウムを活
物質とする負極と、非水系電解液と、正極集電体と、正
極電池缶とを備える非水系電解液二次電池であって、前
記正極集電体及び正極電池缶の材料としてAl-Fe、Al-C
o、Al-Ni、Al-Cr、Al-Zr、Al-Ｖ、Al-Mn系からなる群か
ら選択された少なくとも１種のアルミニウム合金を用
い、前記アルミニウム合金の第二成分の添加量を0.01〜
５重量％とすることを特徴とするものである。
【０００７】
【０００８】
【０００９】そして、前記非水系電解液の溶質として
は、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム、ヘキサフ
ルオロリン酸リチウム、テトラフルオロホウ酸リチウ
ム、ヘキサフルオロヒ酸リチウム、ヘキサフルオロアン
チモン酸リチウムからなる群より選択された少なくとも
１つが使用できる。
は、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム、ヘキサフ
ルオロリン酸リチウム、テトラフルオロホウ酸リチウ
ム、ヘキサフルオロヒ酸リチウム、ヘキサフルオロアン
チモン酸リチウムからなる群より選択された少なくとも
１つが使用できる。
【００１０】
【００１１】前述した如く、この種電池では、正極集電
体や正極電池缶において、溶解が生じやすく、これが種
々の電池特性を劣化させる主因となっていると考えられ
る。しかしながら、正極集電体及び正極電池缶にアルミ
ニウム合金を用いると、保存特性に優れ、サイクル特性
を向上させることを知得し、本発明を完成するに至っ
た。即ち、アルミニウム合金を使用すると、その表面に
緻密な被膜が生成されるため、溶解が起こりにくくなる
と考えられる。
体や正極電池缶において、溶解が生じやすく、これが種
々の電池特性を劣化させる主因となっていると考えられ
る。しかしながら、正極集電体及び正極電池缶にアルミ
ニウム合金を用いると、保存特性に優れ、サイクル特性
を向上させることを知得し、本発明を完成するに至っ
た。即ち、アルミニウム合金を使用すると、その表面に
緻密な被膜が生成されるため、溶解が起こりにくくなる
と考えられる。
【００１２】
【実施の形態】以下に、本発明の実施例と比較例、参考
例との対比に言及し、詳述する。
例との対比に言及し、詳述する。
【００１３】実験１ ここでは、非水系電解液二次電池を構成した場合の実施
例に関し、述べる。
例に関し、述べる。
【００１４】（実施例１）図１は、本発明の一実施例と
しての扁平形非水系電解液二次電池の半断面図である。
図１中、１はリチウム・アルミニウム合金より成る負極
であり、負極缶２の内底面に固着せる負極集電体３に圧
着されている。４は正極であって、充電可能な活物質で
あるマンガン酸化物８５重量％に、導電剤としてアセチ
レンブラック１０重量％及び結着剤としてフッ素樹脂５
重量％の割合で加え、十分混合した後、成型して構成し
たものである。そして、この正極４を、Ａｌ−Ｆｅ合金
（Ａｌ：１重量％）より成る正極電池缶５の内底面に固
着せるＡｌ−Ｆｅ合金（Ａｌ：１重量％）より成る正極
集電体６に圧着した。７はポリプロピレン製多孔性膜よ
りなるセパレータであって、エチレンカーボネートとプ
ロピレンカーボネートの混合物（５０：５０体積％）
に、リチウム塩としてのヘキサフルオロリン酸リチウム
（フッ素系ルイス酸リチウム）を１モル／１の割合で溶
解した電解液が含浸されている。８は絶縁パッキングで
ある。
しての扁平形非水系電解液二次電池の半断面図である。
図１中、１はリチウム・アルミニウム合金より成る負極
であり、負極缶２の内底面に固着せる負極集電体３に圧
着されている。４は正極であって、充電可能な活物質で
あるマンガン酸化物８５重量％に、導電剤としてアセチ
レンブラック１０重量％及び結着剤としてフッ素樹脂５
重量％の割合で加え、十分混合した後、成型して構成し
たものである。そして、この正極４を、Ａｌ−Ｆｅ合金
（Ａｌ：１重量％）より成る正極電池缶５の内底面に固
着せるＡｌ−Ｆｅ合金（Ａｌ：１重量％）より成る正極
集電体６に圧着した。７はポリプロピレン製多孔性膜よ
りなるセパレータであって、エチレンカーボネートとプ
ロピレンカーボネートの混合物（５０：５０体積％）
に、リチウム塩としてのヘキサフルオロリン酸リチウム
（フッ素系ルイス酸リチウム）を１モル／１の割合で溶
解した電解液が含浸されている。８は絶縁パッキングで
ある。
【００１５】この電池寸法は、直径２４mm、高さ３mmで
ある。そして、この電池を本発明電池Ａとした。 （比較例１）正極集電体及び正極電池缶として、Ａｌを
用いた以外は、前記実施例１と同様の電池を作製した。
そして、この電池を比較電池Ｗ１とした。 （比較例２）正極集電体及び正極電池缶としてSUS304を
用いた以外は、前記実施例１と同様の電池を作製した。
そして、この電池を比較電池Ｗ２とした。
ある。そして、この電池を本発明電池Ａとした。 （比較例１）正極集電体及び正極電池缶として、Ａｌを
用いた以外は、前記実施例１と同様の電池を作製した。
そして、この電池を比較電池Ｗ１とした。 （比較例２）正極集電体及び正極電池缶としてSUS304を
用いた以外は、前記実施例１と同様の電池を作製した。
そして、この電池を比較電池Ｗ２とした。
【００１６】これらの電池Ａ、Ｗ１、Ｗ２を用い、充電
状態（3.5Ｖｖｓ．Ｌｉ−Ａｌ）で、６０℃で２０日間
保存した。そして、その後の各電池の電圧及び内部抵抗
を比較した。この結果を表１に示す。
状態（3.5Ｖｖｓ．Ｌｉ−Ａｌ）で、６０℃で２０日間
保存した。そして、その後の各電池の電圧及び内部抵抗
を比較した。この結果を表１に示す。
【００１７】
【表１】
【００１８】この表１に示すように、比較電池Ｗ１、Ｗ
２は、保存時において、正極集電体及び正極電池缶の材
料であるＡｌやSUS304が溶解し、負極表面に析出するた
め、電池電圧が低下し、内部抵抗が上昇したと考えられ
る。一方、正極集電体及び正極電池缶の材料にＡｌ−Ｆ
ｅ合金を用いた本発明電池Ａは、充電時においても溶解
せず、優れた保存特性を示すことが理解される。
２は、保存時において、正極集電体及び正極電池缶の材
料であるＡｌやSUS304が溶解し、負極表面に析出するた
め、電池電圧が低下し、内部抵抗が上昇したと考えられ
る。一方、正極集電体及び正極電池缶の材料にＡｌ−Ｆ
ｅ合金を用いた本発明電池Ａは、充電時においても溶解
せず、優れた保存特性を示すことが理解される。
【００１９】次に、これらの電池Ａ、Ｗ１、Ｗ２を用
い、保存後のサイクル特性を比較した。このときの充放
電条件は、充放電電流を1.5mA、充放電時間を３時間と
し、放電時間内に電池電圧が1.5Ｖに達した電池をサイ
クル寿命とするものである。この結果を、図２に示す。
い、保存後のサイクル特性を比較した。このときの充放
電条件は、充放電電流を1.5mA、充放電時間を３時間と
し、放電時間内に電池電圧が1.5Ｖに達した電池をサイ
クル寿命とするものである。この結果を、図２に示す。
【００２０】これより、本発明電池Ａは、比較電池Ｗ
１、Ｗ２に比べて保存後のサイクル特性が優れているこ
とが分かる。 （実施例２）ここでは、正極に充放電可能なコバルト酸
化物を用い、正極集電体及び正極電池缶の材料としてＡ
ｌ−Ｃｏ合金を用いた以外は、前記実施例１と同様の電
池を作製した。
１、Ｗ２に比べて保存後のサイクル特性が優れているこ
とが分かる。 （実施例２）ここでは、正極に充放電可能なコバルト酸
化物を用い、正極集電体及び正極電池缶の材料としてＡ
ｌ−Ｃｏ合金を用いた以外は、前記実施例１と同様の電
池を作製した。
【００２１】そして、前記Ａｌ−Ｃｏ合金中に含まれる
Ｃｏの添加量を0.001重量％、0.01重量％、0.1重量％、
1.0重量％、5.0重量％、10.0重量％とした電池を、それ
ぞれ本発明電池Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３、Ｂ４、Ｂ５、Ｂ６と
した。 （比較例３）正極集電体及び正極電池缶の材料にＡｌを
用いた以外は、前記実施例２と同様の電池を作製した。
そして、この電池を比較電池Ｘとした。
Ｃｏの添加量を0.001重量％、0.01重量％、0.1重量％、
1.0重量％、5.0重量％、10.0重量％とした電池を、それ
ぞれ本発明電池Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３、Ｂ４、Ｂ５、Ｂ６と
した。 （比較例３）正極集電体及び正極電池缶の材料にＡｌを
用いた以外は、前記実施例２と同様の電池を作製した。
そして、この電池を比較電池Ｘとした。
【００２２】これらの電池Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３、Ｂ４、Ｂ
５、Ｂ６、Ｘを用い、前記実施例１と同一条件にて、電
池保存後のサイクル特性を調べた。
５、Ｂ６、Ｘを用い、前記実施例１と同一条件にて、電
池保存後のサイクル特性を調べた。
【００２３】この結果を、図３に示す。図３は、正極集
電体及び正極電池缶材料中のＣｏ量と、サイクル数の関
係を示す図である。
電体及び正極電池缶材料中のＣｏ量と、サイクル数の関
係を示す図である。
【００２４】図３より、正極集電体及び正極電池缶材料
中の第２成分であるＣｏ量としては、0.01〜５重量％が
好適であることが理解される。 実験２ 次に、ここでは、非水系電解液一次電池を構成した場合
の参考例に関し、述べる。 （参考例１）負極に、リチウム金属を用い、正極には、
３５０〜４３０℃の温度範囲で熱処理した二酸化マンガ
ンを活物質として用い、有機溶媒にエチレンカーボネー
トとブチレンカーボネートと１，２−ジメトキシエタン
との混合物（１５：１５：７０体積％）を用い、正極集
電体及び正極電池缶の材料にＡｌ−Ｃｒ（Ｃｒ：１重量
％）を用いた以外は、前記実施例１と同様の電池を作製
した。そしてこの電池を、参考電池Ｓ１とした。 （参考例２）正極集電体及び正極電池缶の材料としてＡ
ｌを用いた以外は、前記参考例１と同様の電池を作製し
た。そしてこの電池を、参考電池Ｓ２とした。 （参考例３）正極集電体及び正極電池缶の材料としてSU
S304を用いた以外は、前記参考例１と同様の電池を作製
した。そして、この電池を参考電池Ｓ３とした。
中の第２成分であるＣｏ量としては、0.01〜５重量％が
好適であることが理解される。 実験２ 次に、ここでは、非水系電解液一次電池を構成した場合
の参考例に関し、述べる。 （参考例１）負極に、リチウム金属を用い、正極には、
３５０〜４３０℃の温度範囲で熱処理した二酸化マンガ
ンを活物質として用い、有機溶媒にエチレンカーボネー
トとブチレンカーボネートと１，２−ジメトキシエタン
との混合物（１５：１５：７０体積％）を用い、正極集
電体及び正極電池缶の材料にＡｌ−Ｃｒ（Ｃｒ：１重量
％）を用いた以外は、前記実施例１と同様の電池を作製
した。そしてこの電池を、参考電池Ｓ１とした。 （参考例２）正極集電体及び正極電池缶の材料としてＡ
ｌを用いた以外は、前記参考例１と同様の電池を作製し
た。そしてこの電池を、参考電池Ｓ２とした。 （参考例３）正極集電体及び正極電池缶の材料としてSU
S304を用いた以外は、前記参考例１と同様の電池を作製
した。そして、この電池を参考電池Ｓ３とした。
【００２５】これらの電池Ｓ１、Ｓ２、Ｓ３を用い、電
池保存後の放電特性を調べた。この時の放電条件は、放
電電流２ｍＡで放電するというものである。この結果
を、図４に示す。
池保存後の放電特性を調べた。この時の放電条件は、放
電電流２ｍＡで放電するというものである。この結果
を、図４に示す。
【００２６】これより、参考電池Ｓ１は、参考電池Ｓ
２、Ｓ３に比べて、保存特性の向上に大きな効果がある
ことがわかる。
２、Ｓ３に比べて、保存特性の向上に大きな効果がある
ことがわかる。
【００２７】尚、前記実施例では示していないが、正極
集電体及び正極電池缶材料の表面のみを、アルミニウム
と合金化させたものを用いても、前記同様の効果が得ら
れた。
集電体及び正極電池缶材料の表面のみを、アルミニウム
と合金化させたものを用いても、前記同様の効果が得ら
れた。
【００２８】そして、この表面のみをアルミニウム合金
化させる方法としては、 アルミニウム基板上に第二成分元素（Ｆｅ、Ｃｏ、Ｃ
ｒなど）をスパッタ、蒸着させるか、箔をのせることに
より、表面にアルミニウム合金を生成させる。 二成分元素基板上（Ｆｅ、Ｃｏ、Ｃｒ、ＳＵＳなど）
にアルミニウムをスパッタ、蒸着させるか、箔をのせる
ことにより、表面にアルミニウム合金を生成させる、な
どの方法を取ることができる。
化させる方法としては、 アルミニウム基板上に第二成分元素（Ｆｅ、Ｃｏ、Ｃ
ｒなど）をスパッタ、蒸着させるか、箔をのせることに
より、表面にアルミニウム合金を生成させる。 二成分元素基板上（Ｆｅ、Ｃｏ、Ｃｒ、ＳＵＳなど）
にアルミニウムをスパッタ、蒸着させるか、箔をのせる
ことにより、表面にアルミニウム合金を生成させる、な
どの方法を取ることができる。
【００２９】
【発明の効果】本発明は、マンガン酸化物或いはコバル
ト酸化物からなる正極と、リチウムを活物質とする負極
と、非水系電解液と、正極集電体と、正極電池缶とを備
える非水系電解液二次電池であって、前記正極集電体及
び正極電池缶の材料としてAl-Fe、Al-Co、Al-Ni、Al-C
r、Al-Zr、Al-Ｖ、Al-Mn系からなる群から選択された少
なくとも１種のアルミニウム合金を用い、前記アルミニ
ウム合金の第二成分の添加量を0.01〜５重量％とするこ
とにより、この種電池の保存特性、サイクル特性を向上
させるものであり、その工業的価値は極めて大きい。
ト酸化物からなる正極と、リチウムを活物質とする負極
と、非水系電解液と、正極集電体と、正極電池缶とを備
える非水系電解液二次電池であって、前記正極集電体及
び正極電池缶の材料としてAl-Fe、Al-Co、Al-Ni、Al-C
r、Al-Zr、Al-Ｖ、Al-Mn系からなる群から選択された少
なくとも１種のアルミニウム合金を用い、前記アルミニ
ウム合金の第二成分の添加量を0.01〜５重量％とするこ
とにより、この種電池の保存特性、サイクル特性を向上
させるものであり、その工業的価値は極めて大きい。
【図１】本発明電池の断面図である。
【図２】保存後の電池のサイクル特性図である。
【図３】Ａｌ合金中の添加Ｃｏ量と電池のサイクル数と
の関係を示す図である。
の関係を示す図である。
【図４】保存後の電池の放電特性図である。
１ 負極 ２ 負極缶 ３ 負極集電体 ４ 正極 ５ 正極電池缶 ６ 正極集電体 ７ セパレータ ８ 絶縁パッキング Ａ、Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３、Ｂ４、Ｂ５、Ｂ６ 本発明電
池 Ｗ１、Ｗ２、Ｘ、 比較電池 Ｓ１、Ｓ２、Ｓ３ 参考電池
池 Ｗ１、Ｗ２、Ｘ、 比較電池 Ｓ１、Ｓ２、Ｓ３ 参考電池
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 大下 竜司 大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三洋電機株式会社内 (72)発明者 古川 修弘 大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三洋電機株式会社内 (56)参考文献 特開 平１−311569（ＪＰ，Ａ) 特開 昭52−154035（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−121260（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 10/40 H01M 2/02 H01M 4/48 H01M 4/66
Claims (3)
- 【請求項１】 マンガン酸化物或いはコバルト酸化物か
らなる正極と、リチウムを活物質とする負極と、非水系
電解液と、正極集電体と、正極電池缶とを備える非水系
電解液二次電池であって、前記正極集電体及び正極電池
缶の材料としてAl-Fe、Al-Co、Al-Ni、Al-Cr、Al-Zr、A
l-Ｖ、Al-Mn系からなる群から選択された少なくとも１
種のアルミニウム合金を用い、前記アルミニウム合金の
第二成分の添加量を0.01〜５重量％とすることを特徴と
する非水系電解液二次電池。 - 【請求項２】 前記非水系電解液の溶質が、トリフルオ
ロメタンスルホン酸リチウム、ヘキサフルオロリン酸リ
チウム、テトラフルオロホウ酸リチウム、ヘキサフルオ
ロヒ酸リチウム、ヘキサフルオロアンチモン酸リチウム
からなる群より選択された少なくとも１つであることを
特徴とする請求項１記載の非水系電解液二次電池。 - 【請求項３】 前記負極が、リチウム金属、或いはリチ
ウムの吸蔵・放出可能な合金、酸化物、炭素材料で構成
されることを特徴とする請求項１記載の非水系電解液二
次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP01429199A JP3306386B2 (ja) | 1999-01-22 | 1999-01-22 | 非水系電解液二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP01429199A JP3306386B2 (ja) | 1999-01-22 | 1999-01-22 | 非水系電解液二次電池 |
Related Parent Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP02220358A Division JP3025696B2 (ja) | 1990-08-21 | 1990-08-21 | 非水系電解液二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11260420A JPH11260420A (ja) | 1999-09-24 |
| JP3306386B2 true JP3306386B2 (ja) | 2002-07-24 |
Family
ID=11856999
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP01429199A Expired - Lifetime JP3306386B2 (ja) | 1999-01-22 | 1999-01-22 | 非水系電解液二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3306386B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2008116694A1 (en) * | 2007-03-26 | 2008-10-02 | Nv Bekaert Sa | Substrate for lithium thin film battery |
-
1999
- 1999-01-22 JP JP01429199A patent/JP3306386B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH11260420A (ja) | 1999-09-24 |
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