JP2503534B2 - コネクタ―用樹脂組成物 - Google Patents
コネクタ―用樹脂組成物Info
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- JP2503534B2 JP2503534B2 JP62259590A JP25959087A JP2503534B2 JP 2503534 B2 JP2503534 B2 JP 2503534B2 JP 62259590 A JP62259590 A JP 62259590A JP 25959087 A JP25959087 A JP 25959087A JP 2503534 B2 JP2503534 B2 JP 2503534B2
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- Japan
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- antioxidant
- connector
- butyl
- resin composition
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- Connector Housings Or Holding Contact Members (AREA)
- Organic Insulating Materials (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は電気・電子機器回路接続のためのコネクター
用樹脂組成物に関するもので、特に改良された離型性と
耐熱安定性とを有し、コネクター射出成形時の生産性向
上を可能にした組成物に関する。
用樹脂組成物に関するもので、特に改良された離型性と
耐熱安定性とを有し、コネクター射出成形時の生産性向
上を可能にした組成物に関する。
コネクター用プラスチック材料としてポリブチレンテ
レフタレート（以下PBTと略す）は、優れた耐熱変形
性、耐薬品性、寸法安定性、耐衝撃性を武器に今後の使
用量は著しく伸長するものと見込まれている。とりわけ
自動車ワイヤハーネス用コネクターの場合、ポリアミド
等の他材料からのPBTへの置換が進むものと予想され
る。しかしながら、コネクターに要求される機能が増す
とともに形状は複雑化し、コストダウン、軽量化を目的
に薄肉化しつつある。さらに、コネクター射出成形時の
生産性向上のため、成形サイクルの短縮と一回の射出成
形により得られるコネクター数を増すための金型の多数
個取り化が必要とされる。
レフタレート（以下PBTと略す）は、優れた耐熱変形
性、耐薬品性、寸法安定性、耐衝撃性を武器に今後の使
用量は著しく伸長するものと見込まれている。とりわけ
自動車ワイヤハーネス用コネクターの場合、ポリアミド
等の他材料からのPBTへの置換が進むものと予想され
る。しかしながら、コネクターに要求される機能が増す
とともに形状は複雑化し、コストダウン、軽量化を目的
に薄肉化しつつある。さらに、コネクター射出成形時の
生産性向上のため、成形サイクルの短縮と一回の射出成
形により得られるコネクター数を増すための金型の多数
個取り化が必要とされる。
このような要求に対応するためにはPBT樹脂の高流動
化、易離型化、高温での射出成形時の耐熱安定化が必要
であるが、これらの条件をすべて満足するコネクター用
樹脂組成物を得ることは従来技術では困難であった。
化、易離型化、高温での射出成形時の耐熱安定化が必要
であるが、これらの条件をすべて満足するコネクター用
樹脂組成物を得ることは従来技術では困難であった。
本発明者等は前記の問題を解決するために鋭意検討の
結果本発明を完成するに致った。
結果本発明を完成するに致った。
即ち、本発明は、極限粘度数0.60〜1.50dl/gのPBTに
対し、離型剤0.01〜３重量％、酸化防止剤0.01〜３重量
％を配合して得られるコネクター用樹脂組成物を提供す
る。
対し、離型剤0.01〜３重量％、酸化防止剤0.01〜３重量
％を配合して得られるコネクター用樹脂組成物を提供す
る。
本発明の組成物では従来技術では困難であった高流動
化、易離型化及び射出成形時の耐熱安定化を同時に達成
できるため、コネクターの複雑化、軽量化さらには射出
成形時の生産性向上が可能となる。
化、易離型化及び射出成形時の耐熱安定化を同時に達成
できるため、コネクターの複雑化、軽量化さらには射出
成形時の生産性向上が可能となる。
本発明でのPBTは、例えば1,4−ブタンジオールとジメ
チルテレフタレートから製造されるものが用いられる
が、代りに製造の際に必要に応じてエチレングリコー
ル、1,3−プロパンジオール等のジオールや、テレフタ
ル酸以外のジカルボン酸などの少量の第三成分を共縮合
させたポリマーを用いてもよい。本発明では、テトラク
ロルエタン／フェノールの40/60（重量％）混合溶媒
中、30℃で測定した相対粘度に基いて算出した極限粘度
数が0.60〜1.50dl/g、好ましくは0.70〜1.40dl/gのPBT
が用いられ、かかるPBTの極限粘度値が0.60dl/g未満の
場合は組成物の機械的強度が著しく低下し、又、1.50dl
/gを越える場合は流動性が低下し射出成形が困難とな
る。
チルテレフタレートから製造されるものが用いられる
が、代りに製造の際に必要に応じてエチレングリコー
ル、1,3−プロパンジオール等のジオールや、テレフタ
ル酸以外のジカルボン酸などの少量の第三成分を共縮合
させたポリマーを用いてもよい。本発明では、テトラク
ロルエタン／フェノールの40/60（重量％）混合溶媒
中、30℃で測定した相対粘度に基いて算出した極限粘度
数が0.60〜1.50dl/g、好ましくは0.70〜1.40dl/gのPBT
が用いられ、かかるPBTの極限粘度値が0.60dl/g未満の
場合は組成物の機械的強度が著しく低下し、又、1.50dl
/gを越える場合は流動性が低下し射出成形が困難とな
る。
本発明で用いられる離型剤としてはモンタンワックス
塩及び／又はモンタンワックスエステル塩が有効であ
る。かかるモンタンワックス塩としては、モンタン酸と
0.1〜１当量の金属の酸化物又は水酸化物との反応によ
って製造される塩で、金属としては周期律表の第１〜第
３主属の金属、例えばナトリウム、カリウム、ベリリウ
ム、マグネシウム、カルシウム、リチウムならびにアル
ミニウム等が挙げられる。ここで言うモンタン酸とは26
〜32個の炭素原子を有する脂肪族モノカルボン酸を主成
分とする酸混合物である。又、モンタンワックスエステ
ル塩としては、モンタン酸をアルキレン基中に２〜４個
の炭素を有する２価のアルコール0.1〜0.9当量で部分的
にエステル化し、ついで上記した金属の酸化物又は水酸
化物で中和することによって得られる。特に好適なジオ
ールは、例えばエチレングリコール、1,2又は1,3−プロ
パンジオール、1,3又は1,4−ブタンジオールである。
塩及び／又はモンタンワックスエステル塩が有効であ
る。かかるモンタンワックス塩としては、モンタン酸と
0.1〜１当量の金属の酸化物又は水酸化物との反応によ
って製造される塩で、金属としては周期律表の第１〜第
３主属の金属、例えばナトリウム、カリウム、ベリリウ
ム、マグネシウム、カルシウム、リチウムならびにアル
ミニウム等が挙げられる。ここで言うモンタン酸とは26
〜32個の炭素原子を有する脂肪族モノカルボン酸を主成
分とする酸混合物である。又、モンタンワックスエステ
ル塩としては、モンタン酸をアルキレン基中に２〜４個
の炭素を有する２価のアルコール0.1〜0.9当量で部分的
にエステル化し、ついで上記した金属の酸化物又は水酸
化物で中和することによって得られる。特に好適なジオ
ールは、例えばエチレングリコール、1,2又は1,3−プロ
パンジオール、1,3又は1,4−ブタンジオールである。
離型剤の使用量は0.01〜３重量部、好ましくは0.1〜
１重量部であり、0.01重量部未満では射出成形時の離型
性が低下し、又、３重量部を越えると成形品表面への印
刷、接着等の２次加工が困難となったり、ワックス成分
の表面への移行（ブリード現象）を生じたりする。
１重量部であり、0.01重量部未満では射出成形時の離型
性が低下し、又、３重量部を越えると成形品表面への印
刷、接着等の２次加工が困難となったり、ワックス成分
の表面への移行（ブリード現象）を生じたりする。
本発明での酸化防止剤としては、ヒンダードフェノー
ル系酸化防止剤及びホスファイト系酸化防止剤が有効で
ある。
ル系酸化防止剤及びホスファイト系酸化防止剤が有効で
ある。
かかるヒンダードフェノール系酸化防止剤とは、下式 で示される基を分子中に有するヒンダードフェノール化
合物であり、トリエチレングリコール−ビス〔３−（３
−tert−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニ
ル）プロピオネート〕、1,6−ヘキサンジオール−ビス
〔３−（3,5−ジ−tert−ブチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロピオネート〕、2,4−ビス−（ｎ−オクチル
チオ）−６−（４−ヒドロキシ−3,5−ジ−tert−ブチ
ルアニリノ）−1,3,5−トリアジン、ペンタエリスリチ
ル−テトラキス〔３−（3,5−ジ−tert−ブチル−４−
ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、2,2−チオ−
ジエチレンビス〔３−（3,5−ジ−tert−ブチル−４−
ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、オクタデシル
−３−（3,5−ジ−tert−ブチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロピオネート、2,2−チオビス（４−メチル−
６−tert−ブチルフェノール）、N,N′−ヘキサメチレ
ンビス（3,5−ジ−tert−ブチル−４−ヒドロキシ−ヒ
ドロシンナマミド）、3,5−ジ−tert−ブチル−４−ヒ
ドロキシ−ベンジルフォスフォネート−ジエチルエステ
ル、1,3,5−トリメチル−2,4,6−トリス（3,5−ジ−ter
t−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス
（3,5−ジ−tert−ブチル−４−ヒドロキシベンジルホ
スホン酸エチル）カルシウム等が例示される。
合物であり、トリエチレングリコール−ビス〔３−（３
−tert−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニ
ル）プロピオネート〕、1,6−ヘキサンジオール−ビス
〔３−（3,5−ジ−tert−ブチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロピオネート〕、2,4−ビス−（ｎ−オクチル
チオ）−６−（４−ヒドロキシ−3,5−ジ−tert−ブチ
ルアニリノ）−1,3,5−トリアジン、ペンタエリスリチ
ル−テトラキス〔３−（3,5−ジ−tert−ブチル−４−
ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、2,2−チオ−
ジエチレンビス〔３−（3,5−ジ−tert−ブチル−４−
ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、オクタデシル
−３−（3,5−ジ−tert−ブチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロピオネート、2,2−チオビス（４−メチル−
６−tert−ブチルフェノール）、N,N′−ヘキサメチレ
ンビス（3,5−ジ−tert−ブチル−４−ヒドロキシ−ヒ
ドロシンナマミド）、3,5−ジ−tert−ブチル−４−ヒ
ドロキシ−ベンジルフォスフォネート−ジエチルエステ
ル、1,3,5−トリメチル−2,4,6−トリス（3,5−ジ−ter
t−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス
（3,5−ジ−tert−ブチル−４−ヒドロキシベンジルホ
スホン酸エチル）カルシウム等が例示される。
又、ホスファイト系酸化防止剤とは、下式 （式中、Ｏに隣接する原子は炭素原子（Ｃ）である）で
示される基を分子中に有する化合物で、以下の式で示さ
れる化合物が例示される。尚、式中、ｔ−Buはtert−ブ
チル基を示す。
示される基を分子中に有する化合物で、以下の式で示さ
れる化合物が例示される。尚、式中、ｔ−Buはtert−ブ
チル基を示す。
本発明における酸化防止剤の使用量は0.01〜３重量％
であり、ヒンダードフェノール系酸化防止剤とホスファ
イト系酸化防止剤を併用する場合の使用量については各
々0.01〜2.99重量％、好ましくは0.1〜2.9重量％で、両
成分の一方が0.01重量％より少ない場合は併用効果が生
じず、また両成分を併せても0.01重量％より少ない場合
は本発明の目的が達成されず、又、両成分併せて３重量
％より多い場合は得られるコネクターの色調が悪くなっ
たり、表面に酸化防止剤が移行（ブリード）して好まし
くない。
であり、ヒンダードフェノール系酸化防止剤とホスファ
イト系酸化防止剤を併用する場合の使用量については各
々0.01〜2.99重量％、好ましくは0.1〜2.9重量％で、両
成分の一方が0.01重量％より少ない場合は併用効果が生
じず、また両成分を併せても0.01重量％より少ない場合
は本発明の目的が達成されず、又、両成分併せて３重量
％より多い場合は得られるコネクターの色調が悪くなっ
たり、表面に酸化防止剤が移行（ブリード）して好まし
くない。
本発明においては、無機及び／又は有機の充填剤は必
須でないが、必要に応じて下記充填剤を使用することに
よって剛性等の向上をはかることができる。好適な充填
剤としては、ガラス繊維、炭素繊維、金属繊維、アラミ
ド繊維、チタン酸カリウム、アスベスト、炭化ケイ素、
セラミック繊維、窒化ケイ素などの繊維状強化剤、硫酸
バリウム、硫酸カルシウム、カオリン、クレー、パイロ
フィライト、ベントナイト、セリサイト、ゼオライト、
マイカ、雲母、ネフェリンシナイト、タルク、アタルパ
ルジャイト、ウオラストナイト、PMF、フェライト、硅
酸カルシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ド
ロマイト、三酸化アンモン、酸化亜鉛、酸化チタン、酸
化マグネシウム、酸化鉄、二硫化モリブテン、黒鉛、石
こう、ガラスビーズ、ガラスパウダー、ガラスバルー
ン、石英、石英ガラスなどの強化充填剤を挙げることが
できる。他の核剤、離型剤、カップリング剤、着色剤、
滑剤、耐熱安定剤、耐候性安定剤、発泡剤、難燃剤、三
酸化アンチモン等の難燃助剤、２−エチルヘキシル−ｐ
−ヒドロキシベンゾエート、ベンゼンスルホン酸ブチル
アミド等の可塑剤等を添加してもよい。
須でないが、必要に応じて下記充填剤を使用することに
よって剛性等の向上をはかることができる。好適な充填
剤としては、ガラス繊維、炭素繊維、金属繊維、アラミ
ド繊維、チタン酸カリウム、アスベスト、炭化ケイ素、
セラミック繊維、窒化ケイ素などの繊維状強化剤、硫酸
バリウム、硫酸カルシウム、カオリン、クレー、パイロ
フィライト、ベントナイト、セリサイト、ゼオライト、
マイカ、雲母、ネフェリンシナイト、タルク、アタルパ
ルジャイト、ウオラストナイト、PMF、フェライト、硅
酸カルシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ド
ロマイト、三酸化アンモン、酸化亜鉛、酸化チタン、酸
化マグネシウム、酸化鉄、二硫化モリブテン、黒鉛、石
こう、ガラスビーズ、ガラスパウダー、ガラスバルー
ン、石英、石英ガラスなどの強化充填剤を挙げることが
できる。他の核剤、離型剤、カップリング剤、着色剤、
滑剤、耐熱安定剤、耐候性安定剤、発泡剤、難燃剤、三
酸化アンチモン等の難燃助剤、２−エチルヘキシル−ｐ
−ヒドロキシベンゾエート、ベンゼンスルホン酸ブチル
アミド等の可塑剤等を添加してもよい。
さらに、必要に応じて、ポリエチレンテレフタレー
ト、ポリアミド、ウレタン化PBT、ポリエチレン、ポリ
プロピレン、ポリスチレン、ポリアクリレート、ABS、A
S、ポリ塩化ビニル、ポリアセタール、ポリカーボネー
ト、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリフェニ
レンオキシド、ポリフェニレンサルファイド等のプラス
チック類やポリエステル系、ポリアミド系、ポリウレタ
ン系、アクリル系、オレフィン系、塩ビ系、スチレン
系、ABS系等の熱可塑性エラストマー類を添加すること
も可能である。
ト、ポリアミド、ウレタン化PBT、ポリエチレン、ポリ
プロピレン、ポリスチレン、ポリアクリレート、ABS、A
S、ポリ塩化ビニル、ポリアセタール、ポリカーボネー
ト、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリフェニ
レンオキシド、ポリフェニレンサルファイド等のプラス
チック類やポリエステル系、ポリアミド系、ポリウレタ
ン系、アクリル系、オレフィン系、塩ビ系、スチレン
系、ABS系等の熱可塑性エラストマー類を添加すること
も可能である。
本発明において前記発明の組成物の調製は種々の公知
の方法で可能である。例えば、原料を予めタンブラー又
はヘンシェルミキサーのような混合機で均一に混合した
後、一軸又は二軸の押出機等に供給して溶融混練した
後、ペレットとして調製する方法がある。
の方法で可能である。例えば、原料を予めタンブラー又
はヘンシェルミキサーのような混合機で均一に混合した
後、一軸又は二軸の押出機等に供給して溶融混練した
後、ペレットとして調製する方法がある。
以下に、本発明を実施例により具体的に説明するが、
本発明はこれらの実施例のみに限定されるものではな
い。
本発明はこれらの実施例のみに限定されるものではな
い。
尚、例中の部は重量部を意味する。
実施例１ テトラクロルエタン／フェノールの40/60（重量％）
の混合溶媒中で測定した極限粘度数〔η〕が0.92dl/gの
PBT99.1部、モンタンワックスエステルカルシウム塩0.3
部、ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（3,5−ジ
−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネー
ト〕0.3部、下式で示される化合物 0.3部を均一に混合した後、40mmφ１軸押出機を用いて2
40℃のシリンダー温度で溶融混練、ペレット化した。
の混合溶媒中で測定した極限粘度数〔η〕が0.92dl/gの
PBT99.1部、モンタンワックスエステルカルシウム塩0.3
部、ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（3,5−ジ
−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネー
ト〕0.3部、下式で示される化合物 0.3部を均一に混合した後、40mmφ１軸押出機を用いて2
40℃のシリンダー温度で溶融混練、ペレット化した。
得られたペレットから3.5オンスのスクリュー型射出
成形機を用いてシリンダー温度260℃、金型温度45℃、
射出圧1400〜500kg/cm2、射出速度中速で物性試験用の
テストピース及び自動車ワイヤハーネスト用コネクター
を成形した。テストピースについては、通常の成形法に
加え、シリンダー内の樹脂を５分滞留させて成形した場
合の物性も評価した。
成形機を用いてシリンダー温度260℃、金型温度45℃、
射出圧1400〜500kg/cm2、射出速度中速で物性試験用の
テストピース及び自動車ワイヤハーネスト用コネクター
を成形した。テストピースについては、通常の成形法に
加え、シリンダー内の樹脂を５分滞留させて成形した場
合の物性も評価した。
比較例１ 実施例１のモンタンワックスカルシウム塩を用いなか
ったこと及び〔η〕が0.92dl/gのPBTを99.1部に代えて9
9.4部用いたことを除いて実施例１と全く同様の評価を
行なった。
ったこと及び〔η〕が0.92dl/gのPBTを99.1部に代えて9
9.4部用いたことを除いて実施例１と全く同様の評価を
行なった。
比較例２ 実施例１のモンタンワックスカルシウム塩0.3部に代
えてタルク0.3部を用いたことを除いて実施例１と全く
同様の評価を行なった。
えてタルク0.3部を用いたことを除いて実施例１と全く
同様の評価を行なった。
比較例３ 実施例１の２種類の酸化防止剤を用いなかったこと及
び〔η〕が0.92dl/gのPBTを99.1部に代えて99.4部用い
たことを除いて実施例１と全く同様の評価を行なった。
び〔η〕が0.92dl/gのPBTを99.1部に代えて99.4部用い
たことを除いて実施例１と全く同様の評価を行なった。
各例のテストピース及びコネクターの評価結果を表１
に示す。曲げ強度はASTM D−790、アイゾット衝撃強度
（ノッチ付）はASTM D−256に準拠して測定した。MFR
（メルトフローレイト）は東洋精機製作所製メルトイン
デクサーを使用し、温度250℃、荷重325gで測定した。
に示す。曲げ強度はASTM D−790、アイゾット衝撃強度
（ノッチ付）はASTM D−256に準拠して測定した。MFR
（メルトフローレイト）は東洋精機製作所製メルトイン
デクサーを使用し、温度250℃、荷重325gで測定した。
又、コネクターについては射出成形が連続的に可能な
成形サイクル及び得られたコネクターをデュポン式落錘
衝撃試験機により落錘荷重500gでテストした際にコネク
ターにクラックが入る落錘の最低落下距離を測定した。
成形サイクル及び得られたコネクターをデュポン式落錘
衝撃試験機により落錘荷重500gでテストした際にコネク
ターにクラックが入る落錘の最低落下距離を測定した。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 //(Ｃ０８Ｌ 67/02 (Ｃ０８Ｌ 67/02 91:06） 91:06）
Claims (1)
- 【請求項１】極限粘度数0.60〜1.50dl/gのポリブチレン
テレフタレートに、離型剤として、モンタンワックス塩
及び／又はモンタンワックスエステル塩0.01〜３重量
％、酸化防止剤として、ヒンダードフェノール系酸化防
止剤及びホスファイト系酸化防止剤0.01〜３重量％を配
合して得られるコネクター用樹脂組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62259590A JP2503534B2 (ja) | 1987-10-16 | 1987-10-16 | コネクタ―用樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62259590A JP2503534B2 (ja) | 1987-10-16 | 1987-10-16 | コネクタ―用樹脂組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01103654A JPH01103654A (ja) | 1989-04-20 |
| JP2503534B2 true JP2503534B2 (ja) | 1996-06-05 |
Family
ID=17336219
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62259590A Expired - Lifetime JP2503534B2 (ja) | 1987-10-16 | 1987-10-16 | コネクタ―用樹脂組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2503534B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0660246B2 (ja) * | 1988-10-07 | 1994-08-10 | 住友電装株式会社 | 樹脂成型方法ならびに成型体 |
| JP2928266B2 (ja) * | 1989-05-08 | 1999-08-03 | ポリプラスチックス株式会社 | ポリエステル樹脂組成物及び成形品 |
| EP2565234B1 (en) * | 2010-04-30 | 2020-09-02 | Kyoeisha Chemical Co., Ltd. | Resin comprising a wax and method for producing same |
Family Cites Families (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS586745B2 (ja) * | 1974-02-28 | 1983-02-05 | 三菱レイヨン株式会社 | ネツアンテイカポリエステルソセイブツ |
| JPS5232942A (en) * | 1975-09-09 | 1977-03-12 | Adeka Argus Chem Co Ltd | Synthetic resin composition |
| JPS5490255A (en) * | 1977-12-28 | 1979-07-17 | Toray Ind Inc | Polyester molding composition |
| JPS5560552A (en) * | 1978-10-30 | 1980-05-07 | Teijin Ltd | Polyester resin composition |
| DE3118015A1 (de) * | 1981-05-07 | 1982-11-25 | Dynamit Nobel Ag, 5210 Troisdorf | Flammgeschuetzte polyetramethylenterephthalat-formmassen mit verbesserten eigenschaften |
| JPS60217256A (ja) * | 1984-04-12 | 1985-10-30 | Unitika Ltd | ポリエステル組成物 |
| JPH0670169B2 (ja) * | 1985-11-05 | 1994-09-07 | 東レ株式会社 | ポリエステル樹脂組成物 |
-
1987
- 1987-10-16 JP JP62259590A patent/JP2503534B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH01103654A (ja) | 1989-04-20 |
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