JP2022000865A - 扁平形全固体電池およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
本実施形態の扁平形全固体電池に用いる導電性多孔質部材は、厚み方向に押圧力が加わった際に、圧縮されることにより、この押圧力を適切に吸収できるもので、かつ、押圧力がなくなった際に形状を十分に復元できるものであればよいが、炭素材料の繊維で構成された導電性多孔質シート、または、黒鉛の成形体で構成されていて、可撓性を有する導電性多孔質シートが好ましい。これらは、押圧力の吸収能力に優れているとともに、導電性に優れ、さらに、電極積層体の膨張・収縮に応じて圧縮され、また形状を復元することができるため、電極積層体および電池容器の双方との良好な接触状態を維持することができるからである。
本実施形態の扁平形全固体電池の正極としては、正極活物質を含有する正極合剤を成形したもの(正極合剤成形体);正極活物質を含有する正極合剤の層(正極合剤層)を、集電体の片面または両面に有する構造のもの;などが使用できる。
本実施形態の扁平形全固体電池の負極としては、従来から知られているリチウムイオン二次電池に用いられている負極、すなわち、リチウムイオンを吸蔵・放出可能な活物質を含有する負極であれば特に制限はない。例えば、負極活物質として、黒鉛、熱分解炭素類、コークス類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物の焼成体、メソカーボンマイクロビーズ(MCMB)、炭素繊維などのリチウムを吸蔵・放出可能な炭素系材料の1種または2種以上の混合物が用いられる。また、Si、Sn、Ge、Bi、Sb、Inなどの元素を含む単体、化合物およびその合金;リチウム含有窒化物またはリチウム含有酸化物などのリチウム金属に近い低電圧で充放電できる化合物;若しくはリチウム金属やリチウム/アルミニウム合金も負極活物質として用いることができる。
本実施形態の扁平形全固体電池の固体電解質層を構成する固体電解質には、水素化物系固体電解質、硫化物系固体電解質、酸化物系固体電解質などが使用でき、これらのうちの1種のみを用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
本実施形態の扁平形全固体電池の電池容器を構成する外装缶および封口缶には、ステンレス鋼製のものなどが使用できる。また、ガスケットの素材には、ポリプロピレン、ナイロンなどを使用できるほか、電池の用途との関係で耐熱性が要求される場合には、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルコキシエチレン共重合体(PFA)などのフッ素樹脂;ポリフェニレンエーテル(PPE);ポリスルフォン(PSF);ポリアリレート(PAR);ポリエーテルスルフォン(PES);ポリフェニレンスルフィド(PPS);ポリエーテルエーテルケトン(PEEK)などの融点が240℃を超える耐熱樹脂を使用することもできる。また、電池が耐熱性を要求される用途に適用される場合、その封口には、ガラスハーメチックシールを利用することもできる。
本実施形態の扁平形全固体電池は、例えば以下の工程により組み立てることができる。
<正極の作製>
正極活物質である平均粒子径3μmのLiNi0.33Co0.33Mn0.33O2と、アルジロダイト型構造を有する硫化物固体電解質(Li6PS5Cl)と、導電助剤であるカーボンナノチューブ〔昭和電工社製「VGCF」(商品名)〕とを質量比で65:30:5の割合で混合し、よく混練して正極合剤を調製した。次に、前記正極合剤:75mgを粉末成形金型に入れ、プレス機を用いて加圧成型を行い、厚みが0.85mmの正極合剤成形体よりなる正極を作製した。
次に、前記粉末成形金型内の前記正極合剤成形体の上に、前記硫化物固体電解質:24mgを投入し、プレス機を用いて加圧成型を行い、前記正極合剤成形体の上に厚みが0.4mmの固体電解質層を形成した。
負極活物質である平均粒子径35μmのLi4Ti5O12と、前記硫化物固体電解質と、前記カーボンナノチューブとを質量比で55:40:5の割合で混合し、よく混練して負極合剤を調製した。次に、前記負極合剤:122mgを前記粉末成形金型内の前記固体電解質層の上に投入し、プレス機を用いて加圧成型を行い、前記固体電解質層の上に厚みが2.05mmの負極合剤成形体よりなる負極を形成することにより、正極、固体電解質層および負極が積層された、直径が6.4mmで厚みが3.3mmの電極積層体を作製した。
バインダを使用せずに膨張黒鉛を成形してシート状にした、東洋炭素株式会社製の可撓性黒鉛シート「PERMA−FOIL(製品名)」(厚み:0.1mm、見かけ密度:1.1g/cm3)を前記電極積層体と同じ大きさに打ち抜いたものを2枚用意し、そのうちの1枚を、ポリプロピレン製の環状ガスケットをはめ込んだステンレス鋼製の封口缶の内底面上に配置した。次に、前記黒鉛シートの上に、負極を前記黒鉛シート側にして前記電極積層体を重ね、さらに、その上に前記黒鉛シートのもう1枚を配置して図5に示される組立体を形成した。
前記可撓性黒鉛シートを打ち抜いたものを3枚用意し、そのうちの2枚を、封口缶の内底面と電極積層体の負極との間に配置し、残りの1枚を、電極積層体の正極の上に配置した以外は、実施例1と同様にして組立体を形成した。
前記可撓性黒鉛シートの厚みを0.1mmから0.2mmに変更した以外は、実施例1と同様にして組立体を形成し、以下、実施例1と同様にして扁平形全固体電池を作製した。
前記固体電解質層の厚みを0.4mmから0.35mmに変更した以外は、実施例1と同様にして厚みが3.25mmの電極積層体を作製した。また、前記可撓性黒鉛シートの厚みを0.1mmから0.07mmに変更し、前記電極積層体を用いて組立体を形成した以外は、実施例1と同様にして扁平形全固体電池を作製した。
前記可撓性黒鉛シートの厚みを0.07mmから0.3mmに変更した以外は、実施例4と同様にして組立体を形成し、以下、実施例4と同様にして扁平形全固体電池を作製した。
前記可撓性黒鉛シートの厚みを0.1mmから0.2mmに変更し、封口缶の内底面と電極積層体との間にだけ前記黒鉛シートを配置した以外は、実施例1と同様にして組立体を形成し、以下、実施例1と同様にして扁平形全固体電池を作製した。
前記可撓性黒鉛シートに代えて、カーボン繊維の不織布よりなる厚みが0.2mmの導電性シートを用いた以外は、実施例1と同様にして組立体を形成し、以下、実施例1と同様にして扁平形全固体電池を作製した。
前記固体電解質層の厚みを0.4mmから0.6mmに変更した以外は、実施例1と同様にして厚みが3.5mmの電極積層体を作製した。また、前記可撓性黒鉛シートを用いず、前記電極積層体の負極および正極を、それぞれ、封口缶の内底面および外装缶の内底面に直接接触させた以外は、実施例1と同様にして扁平形全固体電池を作製した。
前記可撓性黒鉛シートに代えて、厚みが1mmの銅製の発泡基材(空孔率:97%)を、封口缶の内底面と電極積層体の負極との間に配置し、厚みが1mmのアルミニウム製の発泡基材(空孔率:97%)を、電極積層体の正極の上に配置した以外は、実施例1と同様にして組立体を形成した。
実施例1〜7および比較例1〜2の電池をそれぞれ10個ずつ作製し、作製したそれぞれの扁平形全固体電池に対し、X線CT装置による観察を行い、電極積層体に割れが生じているか否かの確認を行った。
前記の電極積層体の割れの確認を行った実施例1〜7および比較例2の電池について、電極に割れが認められなかった電池を5個ずつ選び、100℃の温度環境下で、以下の条件で充放電を100サイクル繰り返し、2サイクル目の放電容量に対する100サイクル目の放電容量の割合(容量維持率)の平均値を求め、サイクル特性を評価した。
10 外装缶
11 開口端部
20 封口缶
21 開口端部
30 正極
40 負極
50 固体電解質層
60 ガスケット
61 底面部
70 割れ
80 導電性多孔質部材
Claims (4)
- 外装缶および封口缶により構成された電池容器と、正極、固体電解質層および負極が積層された積層体とを含む扁平形全固体電池の製造方法であって、
環状のガスケットが装着された封口缶の内底面に、厚みが0.03mm以上の導電性多孔質部材と前記積層体とを載置して組立体を構成する工程と、
前記組立体に外装缶を被せてかしめることにより、封止を行う工程とを含み、
前記積層体と、前記外装缶の内底面または前記封口缶の内底面との間に、前記導電性多孔質部材が配置されており、
前記導電性多孔質部材が、炭素材料の繊維で構成された導電性多孔質シート、または、黒鉛の成形体で構成され可撓性を有する導電性多孔質シートであり、
前記ガスケットが、前記封口缶の開口端部と前記外装缶の内底面との間に挟まれる底面部を有し、
前記組立体において、前記封口缶の内底面から前記ガスケットの底面部の外装缶側の端部までの高さをt(mm)とし、前記積層体と前記導電性多孔質部材の厚みの合計をa(mm)としたときに、−0.25≦a−t≦0.18となるよう前記組立体を構成する扁平形全固体電池の製造方法。 - 前記積層体と、前記封口缶の内底面との間、および、前記積層体と、前記外装缶の内底面との間に、それぞれ前記導電性多孔質部材を配置する請求項1に記載の扁平形全固体電池の製造方法。
- 前記導電性多孔質部材が、黒鉛の成形体で構成され可撓性を有する導電性多孔質シートである請求項1または2に記載の扁平形全固体電池の製造方法。
- 前記導電性多孔質部材の厚みが、0.5mm以下である請求項1〜3のいずれかに記載の扁平形全固体電池の製造方法。
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