JP2021182616A - 積層体の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】銅箔の表面粗さが小さい場合でも、銅箔と絶縁性ポリマーとの密着性が十分に確保された積層体の製造方法を提供する。【解決手段】銅箔１０と絶縁性ポリマー１２とが積層された積層体１３の製造方法であって、真空チャンバー内で、銅箔の表面に、銅拡散バリア層１１をスパッタリング法により形成する工程（Ａ）と、表面に銅拡散バリア層が形成された銅箔に、絶縁性ポリマーを積層する工程（Ｂ）とを含み、工程（Ａ）は、真空チャンバー内に水蒸気を導入して、銅拡散バリア層の表面に、該銅拡散バリア層を構成する金属の水酸化物を形成する工程を含む。【選択図】図１
Description
本発明は、銅箔と絶縁性ポリマーとが積層された積層体の製造方法に関する。
フレキシブル配線基板の多くは、銅箔と絶縁性ポリマーとを熱圧着して形成した積層体で構成されている。積層体の銅箔をエッチングすることによって、回路パターンが形成される。
フレキシブル配線基板を高温下で長時間使用すると、銅箔を構成する銅が、絶縁性ポリマー内に拡散することによって、銅箔と絶縁性ポリマーとの密着性が低下する。これを防止するために、銅箔と絶縁性ポリマーとの間に、銅拡散バリア層を挿入することが行われている。
また、銅箔と絶縁性ポリマーとの密着性を向上させるために、銅箔の表面を粗化処理したり（特許文献１）、銅箔の表面にシランカップリング剤を付与したり（特許文献２）、絶縁性ポリマーの表面をプラズマ処理したり（特許文献３）することが行われている、
銅箔の表面を粗化処理すると、表皮効果により配線を流れる電流が銅箔表面に集中するため、伝送損失が大きくなり、デバイスの高周波化の妨げとなる。
しかしながら、銅箔の平面を平滑にすると、アンカー効果が低下するため、銅箔と絶縁性ポリマーとの密着性が低下する。特に、数ＧＨｚを超える高周波における伝送損失を抑制するために、銅箔の表面粗さを１μｍ程度に小さくすると、従来、行われていた銅箔表面へのシランカップリング剤の付与や、絶縁性ポリマー表面のプラズマ処理だけでは、銅箔と絶縁性ポリマーとの密着性が十分に確保できないという問題がある。
本発明は、かかる点に鑑みてなされたもので、その主な目的は、銅箔の表面粗さが小さい場合でも、銅箔と絶縁性ポリマーとの密着性が十分に確保された積層体の製造方法を提供することにある。
本発明に係る積層体の製造方法は、銅箔と絶縁性ポリマーとが積層された積層体の製造方法であって、真空チャンバー内で、銅箔の表面に、銅拡散バリア層をスパッタリング法により形成する工程（Ａ）と、表面に銅拡散バリア層が形成された銅箔に、絶縁性ポリマーを積層する工程（Ｂ）とを含み、工程（Ａ）は、真空チャンバー内に水蒸気を導入して、銅拡散バリア層の表面に、該銅拡散バリア層を構成する金属の水酸化物を形成する工程を含む。
本発明によれば、銅箔の表面粗さが小さい場合でも、銅箔と絶縁性ポリマーとの密着性が十分に確保された積層体の製造方法を提供することができる。
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。なお、本発明は、以下の実施形態に限定されるものではない。また、本発明の効果を奏する範囲を逸脱しない範囲で、適宜変更は可能である。
図１（Ａ）〜（Ｄ）は、本発明の一実施形態における積層体の製造方法を模式的に示した図である。
図１（Ａ）に示すように、真空チャンバー（不図示）において、銅箔１０の表面に、銅拡散バリア層１１をスパッタリング法により形成する。ここで、銅箔１０の表面平均粗さ（Ｒｚ）は、１０ＧＨｚ程度の高周波でも伝送損失を抑制できる１．５μｍ以下が好ましく、１．０μｍ以下がより好ましい。
銅拡散バリア層１１の材料としては、ニッケル、クロム、コバルト、マンガン、チタンなどから選ばれる少なくとも一種類の元素を含むことが好ましい。特に、後述する理由により、ニッケル、またはクロムを含むニッケル合金を用いることが好ましい。
なお、銅拡散バリア層１１の厚みが厚すぎると、回路パターンを形成する際、エッチング不良を起こす恐れがある。また、銅拡散バリア層１１の厚みが薄すぎると、銅拡散バリア性が不足する恐れがある。そのため、銅拡散バリア層１１の厚みは、１０ｎｍ〜５０ｎｍの範囲が好ましく、２０ｎｍ〜３０ｎｍの範囲がより好ましい。
本実施形態では、銅箔１０の表面に、銅拡散バリア層１１をスパッタリング法により形成する工程において、真空チャンバー（不図示）内に水蒸気を導入して、銅拡散バリア層１１の表面に、銅拡散バリア層１１を構成する金属の水酸化物（不図示）を形成する。例えば、銅拡散バリア層１１をニッケルで構成した場合、銅拡散バリア層１１の表面には、水酸化ニッケル（Ｎｉ（ＯＨ）２）が形成される。
水蒸気は、アルゴンガスでバブリングして真空チャンバー内に導入してもよい。これにより、アルゴンに対して数原子％程度の少量の水蒸気でも簡単に導入することができる。また、水蒸気は、液体マスフローコントローラーを用いて定量した水を、気化器により水蒸気にして、ノズルから真空チャンバー内に導入することによって、水蒸気分圧を安定化させることができる。いずれの方法によっても、水蒸気は過熱水蒸気として導入されるので、水分子はクラスターではなく単分子で導入されるため、プラズマで活性化されることにより、ＯＨラジカルを効率よく生成することができる。
また、水蒸気の導入は、銅拡散バリア層１１がスパッタリング法により形成されている雰囲気の下流側で行うことが好ましい。これにより、銅拡散バリア層１１の表面に、水酸化物を安定して形成することができる。
次に、図１（Ｂ）に示すように、銅拡散バリア層１１の表面に形成された水酸化物（不図示）の表面に、シランカップリング剤を付与する。シランカップリング剤は、特に限定されないが、例えば、エポキシ官能性シランカップリング剤、アミノ官能性シランカップリング剤、メルカプト官能性シランカップリング剤、ビニル官能性シランカップリング剤、メタクリル官能性シランカップリング剤、アクリル官能性シランカップリング剤、イミダゾ−ル官能性シランカップリング剤、トリアジン官能性シランカップリング剤等を用いることができる。
水酸化物の表面にシランカップリング剤を付与する工程は、例えば、真空チャンバー（不図示）内に、シランカップリング剤の蒸気を導入することによって行うことができる。これにより、銅箔１０の表面に銅拡散バリア層１１を形成する工程と、銅拡散バリア層１１の表面に水酸化物を形成する工程と、水酸化物の表面にシランカップリング剤を付与する工程とを、同一の真空チャンバー内において連続して行うことができる。
この場合、シランカップリング剤の蒸気の導入は、水蒸気を導入する雰囲気の下流側で行うことが好ましい。これにより、水酸化物の表面にシランカップリング剤を安定して付与することができる。
シランカップリング剤の蒸気は、液体マスフローコントローラーを用いて定量したシランカップリング剤を、気化器により蒸気にして、ノズルから真空チャンバー内に導入することによって、シランカップリング剤の蒸気分圧を安定化させることができる。
このとき、シランカップリング剤の蒸気圧は、水の蒸気圧より低いため、ノズルを加熱することによって、シランカップリング剤の蒸気を、真空チャンバー内に安定して導入することができる。ただし、ノズルの加熱温度は、シランカップリング剤が熱分解しない温度、概ね２５０℃以下にすることが好ましい。
なお、水酸化物の表面にシランカップリング剤を付与する工程は、シランカップリング剤を含む溶液を、銅拡散バリア層１１の表面に塗布することによって行ってもよい。
次に、図１（Ｃ）に示すように、表面に銅拡散バリア層１１が形成された銅箔１０に、絶縁性ポリマー１２を積層する。これにより、図１（Ｄ）に示すように、銅箔１０と絶縁性ポリマー１２との積層体１３が形成される。銅箔１０と絶縁性ポリマー１２との積層は、例えば、ラミネート法（熱圧着）、溶融キャスト製膜法、溶液キャスト製膜法等を用いて行うことができる。
絶縁性ポリマー１２は、特に限定されないが、熱可塑性ポリマーとして、例えば、液晶ポリマー、ポリフェニレンサルファイド、シクロオレフィンポリマー、ペルフルオロアルコキシフッ素樹脂、四フッ化エチレン・六フッ化プロピレン共重合体、エチレン・四フッ化エチレン共重合体等を用いることができる。また、非熱可塑性ポリマーとして、例えば、ポリイミド、アラミド、シクロオレフィンポリマー等を用いることができる。
本実施形態によれば、銅拡散バリア層１１の表面に水酸化物を形成することによって、銅拡散バリア層１１の表面に、水酸基（ＯＨ基）の官能基（親水基）が導入される。そして、銅拡散バリア層１１の表面にシランカップリング剤を付与したとき、銅拡散バリア層１１の表面に導入された水酸基（親水基）と、シランカップリング剤の親水基であるシラノール基（ＳｉＯＨ基）のＯＨとが結合して、シランカップリング剤が付与された銅拡散バリア層１１の表面には、絶縁性ポリマーと結合しやすいビニル基、エポキシ基、メタクリル基、メルカプト基、アミノ基などの疎水基が存在する。
これにより、表面に銅拡散バリア層１１が形成された銅箔１０と絶縁性ポリマー１２とを熱圧着等により積層したとき、シランカップリング剤のシラノール基と、銅拡散バリア層１１の表面のＯＨ基が脱水縮重合すると共に、疎水基が絶縁性ポリマー１２表面の官能基と反応することにより、銅拡散バリア層１１と絶縁性ポリマー１２との密着性を向上させることができる。その結果、銅箔１０の表面粗さが小さい場合でも、銅箔１０と絶縁性ポリマー１２との密着性が十分に確保された積層体１３を得ることができる。
本実施形態では、真空チャンバー内に水蒸気を導入して、銅拡散バリア層１１の表面に、銅拡散バリア層１１を構成する金属の水酸化物を形成するが、銅拡散バリア層１１を構成する金属として、水酸化物が形成しやすいニッケル、またはクロムを含むニッケル合金を用いることが好ましい。クロムを含むニッケル合金の場合、ニッケル成分を８０％以上にすることによって、銅拡散バリア性だけでなく、エッチング特性も向上させることができる。
水酸化物の厚みを厚くすると、回路パターンを形成する際、エッチング不良を起こす恐れがある。そのため、水酸化物の厚みは、１０ｎｍ以下が好ましく、５ｎｍ以下がより好ましい。
また、水酸化物は、必ずしも銅拡散バリア層１１全面を覆う必要はないが、銅拡散バリア層１１の表面に導入された水酸基と、シランカップリング剤のシラノール基との結合を十分にするために、水酸化物は、銅拡散バリア層１１の表面の５０％以上を覆うことが好ましく、７０％以上覆うことがより好ましい。水酸化物の水酸基の量は、フーリエ変換赤外分光（ＦＴ−ＩＲ）法や、Ｘ線光電子分光（ＸＰＳ）法などの表面分析法により定量化できる。
また、水蒸気を過剰に導入すると真空チャンバー内の圧力が上昇し、スパッタプロセス全体に水蒸気が不純物として取り込まれるので好ましくない。従って、水蒸気導入部分の近傍に圧力計を配置し、水蒸気の導入量を設定、管理するのが好ましい。
（他の実施形態）
上記実施形態では、表面に水酸化物が形成された銅拡散バリア層１１の表面に、シランカップリング剤を付与したが、シランカップリング剤を付与する代わりに、銅拡散バリア層１１と接合する側の絶縁性ポリマー１２の表面をプラズマ処理しても、同様の効果を得ることができる。
上記実施形態では、表面に水酸化物が形成された銅拡散バリア層１１の表面に、シランカップリング剤を付与したが、シランカップリング剤を付与する代わりに、銅拡散バリア層１１と接合する側の絶縁性ポリマー１２の表面をプラズマ処理しても、同様の効果を得ることができる。
図２（Ａ）〜（Ｄ）は、本発明の他の実施形態における積層体の製造方法を模式的に示した図である。なお、図１（Ａ）〜（Ｄ）に示した積層体の製造方法と共通する工程については、詳細な説明は省略する。
まず、図２（Ａ）に示すように、真空チャンバー（不図示）において、銅箔１０の表面に、銅拡散バリア層１１をスパッタリング法により形成する。本実施形態では、銅拡散バリア層１１をスパッタリング法により形成する工程において、真空チャンバー内に水蒸気を導入して、銅拡散バリア層１１の表面に、銅拡散バリア層１１を構成する金属の水酸化物（不図示）を形成する。
次に、図２（Ｂ）に示すように、絶縁性ポリマー１２の表面１２ａをプラズマ処理する。これにより、絶縁性ポリマー１２の表面１２ａに、水酸基（ＯＨ基）やカルボキシル基（ＣＯＯＨ基）などの官能基（親水基）が導入される。
プラズマ処理に用いるガスは、特に限定されないが、例えば、Ｈｅ、Ａｒ、Ｎ２、Ｏ２、ＣＯ２、空気等を用いることができる。Ｎ２や空気を用いれば、コストを抑えられるのでよい。また、プラズマガスに水蒸気を混入することによって、絶縁性ポリマー１２の表面１２ａに水酸基を導入しやすくなる。
また、プラズマガスに水蒸気を用いる場合、プラズマガスＡｒを添加すると、ペニング効果により、プラズマ中でアルゴンラジカルが水分子を解離して、水酸基の生成を促進するので好ましい。
次に、図２（Ｃ）に示すように、絶縁性ポリマー１２のプラズマ処理した面１２ａを銅拡散バリア層１１に対向させて、銅拡散バリア層１１の表面に、絶縁性ポリマー１２を熱圧着等により積層する。これにより、図２（Ｄ）に示すように、銅箔１０と絶縁性ポリマー１２との積層体１３が形成される。
本実施形態によれば、銅拡散バリア層１１の表面に水酸化物を形成することによって、銅拡散バリア層１１の表面に、水酸基（ＯＨ基）の官能基（親水基）が導入される。一方、絶縁性ポリマー１２の表面１２ａをプラズマ処理することによって、絶縁性ポリマー１２の表面１２ａに、水酸基（ＯＨ基）やカルボキシル基（ＣＯＯＨ基）などの官能基（親水基）が導入される。
これにより、銅拡散バリア層１１と絶縁性ポリマー１２とを熱圧着等により積層したとき、銅拡散バリア層１１の表面に導入された水酸基（親水基）と、絶縁性ポリマー１２の表面に導入された水酸基やカルボキシル基（親水基）とが水素結合される、その結果、銅拡散バリア層１１と絶縁性ポリマー１２との密着性が向上し、銅箔１０の表面粗さが小さい場合でも、銅箔１０と絶縁性ポリマー１２との密着性が十分に確保された積層体１３を得ることができる。
銅拡散バリア層１１と絶縁性ポリマー１２との密着性を向上させる効果を発揮するためには、銅拡散バリア層１１の表面に導入された水酸基（親水基）と、絶縁性ポリマー１２の表面に導入された水酸基やカルボキシル基（親水基）とが、分子間力が働く程度に十分近接することが好ましい。従って、銅拡散バリア層１１および絶縁性ポリマー１２の表面は、それぞれ分子間距離よりも大きな凹凸を有しているため、積層する際は、プレス機などを用いて圧着することが好ましい。
また、積層する際、絶縁性ポリマー１２をガラス転移点以上、融点以下の温度に加熱すると、銅拡散バリア層１１と絶縁性ポリマー１２との表面が、十分に近接し易くなるので良い。また、加熱温度を、１２０℃以上、好ましくは１５０℃以上とすると、水酸基の脱水縮重合反応を促進するので好ましい。
本実施形態において、絶縁性ポリマー１２の表面のプラズマ処理を、大気圧プラズマを用いて行うことによって、絶縁性ポリマー１２の表面のプラズマ処理と、銅拡散バリア層１１と絶縁性ポリマー１２との積層工程とを、大気圧下において、連続して行うことができる。
大気圧プラズマの生成方法としては、誘電体バリア放電を用いると、広幅の絶縁性ポリマー１２に熱的ダメージを与えず、かつ均一に処理できるので良い。また、誘導結合型プラズマを用いると、水酸基などの活性種を高密度に導入し易いので良い。
また、絶縁性ポリマー１２を、ガラス転移点以上、融点以下の温度に加熱した状態でプラズマ処理を行うと、非晶質部分の分子運動が活性化するため、プラズマで生成した官能基が、絶縁性ポリマー１２の表面に導入されやすくなるので良い。
なお、表面に水酸化物が形成された銅拡散バリア層１１に、シランカップリング剤を付与した上で、絶縁性ポリマー１２の表面をプラズマ処理して、表面にシランカップリング剤が付与された銅拡散バリア層１１と、表面がプラズマ処理された絶縁性ポリマー１２とを熱圧着等により積層して、積層体１３を形成することは、以下の理由により好ましくない。
上述したように、表面に水酸化物が形成された銅拡散バリア層１１に、シランカップリング剤を付与した場合、銅拡散バリア層１１の表面に導入された水酸基（親水基）と、シランカップリング剤の親水基とが結合することによって、銅拡散バリア層１１の表面には疎水基が存在する。一方、プラズマ処理された絶縁性ポリマー１２の表面１２ａには、水酸基（ＯＨ基）やカルボキシル基（ＣＯＯＨ基）などの官能基（親水基）が存在する。
すなわち、銅拡散バリア層１１の表面と、絶縁性ポリマー１２の表面には、それぞれ、密着性を阻害する疎水基と親水基とが存在する。従って、表面にシランカップリング剤が付与された銅拡散バリア層１１と、表面がプラズマ処理された絶縁性ポリマー１２とを熱圧着等により積層しても、密着性が向上した積層体１３を得ることは難しい。
（ロールツーロール方式による積層体の製造方法）
図３は、ロールツーロール方式により、銅箔１０の表面に、銅拡散バリア層１１をスパッタリング法により形成する工程と、銅拡散バリア層１１の表面に、銅拡散バリア層１１を構成する金属の水酸化物を形成する工程と、水酸化物の表面にシランカップリング剤を付与する工程を、スパッタリング装置（真空チャンバー）内で、連続して行う方法を示した図である。
図３は、ロールツーロール方式により、銅箔１０の表面に、銅拡散バリア層１１をスパッタリング法により形成する工程と、銅拡散バリア層１１の表面に、銅拡散バリア層１１を構成する金属の水酸化物を形成する工程と、水酸化物の表面にシランカップリング剤を付与する工程を、スパッタリング装置（真空チャンバー）内で、連続して行う方法を示した図である。
図３に示すように、スパッタリング装置２０は、１つの搬送ドラム２１ａと、３つのカソード２２ａ、２２ｂ、２２ｃを備える。各カソード２２ａ、２２ｂ、２２ｃには、タ−ゲット材２３として、ニッケルクロム合金（Ｎｉ８０：Ｃｒ２０）がセットされ、スパッタ電源（不図示）に接続されている。各カソード２２ａ、２２ｂ、２２ｃの近傍には、マスフローコントローラー（不図示）を介してアルゴンガスが供給される。
最下流のカソード２２ｃの下流部分近傍には、水蒸気供給源２４から水蒸気を導入するノズル２４ｄが配置されている。これにより、銅拡散バリア層１１の表層のみに水酸化物を形成しやすいのでよい。水蒸気供給源２４は、水容器２４ａ、液体マスフローコントローラー２４ｂ、加熱式気化器２４ｃの順で連結されている。ノズル２４ｄに加熱用ヒーターを備えていると、気化熱が奪われることによるノズル温度の低下、及びこれによる凝結を抑制できる。
カソ−ド２２ｃのさらに下流には、シランカップリング剤供給源２５からシランカップリング剤の蒸気を導入するノズル２５ｄが配置されている。シランカップリング剤供給源２５は、シランカップリング剤容器２５ａ、液体マスフローコントローラー２５ｂ、加熱式気化器２５ｃの順で連結されている。
なお、ノズル２４ｄ、２５ｄに加熱用ヒーターを備えていると、気化熱が奪われることによるノズル温度の低下、及びこれによる凝結を抑制できる。なお、シランカップリング剤は、必ずしも銅拡散バリア層１１全面を覆う必要はないが、銅拡散バリア層１１の表面の５０％以上、好ましくは７０％以上覆うと、絶縁性ポリマー１２と密着し易くなるので良い。
蒸気で供給されるシランカップリング剤は、銅拡散バリア層１１表面の水酸基に優先的に吸着するため、絶縁性ポリマー１２と密着し易くなるので良い。
シランカップリング剤の量は、フーリエ変換赤外分光（ＦＴ−ＩＲ）法や、Ｘ線光電子分光（ＸＰＳ）法などの表面分析法により定量化できる。シランカップリング剤を過剰に導入すると、真空チャンバー内の圧力が上昇し、スパッタプロセス全体にシランカップリング剤が不純物として取り込まれるので好ましくない。従って、シランカップリング剤導入部分の近傍に圧力計を配置し、シランカップリング剤蒸気の導入量を設定、管理するのが好ましい。
未処理銅箔ロール１０Ａは、搬送ドラム２１ｂから繰り出された後、搬送ドラム２１ａに把持されながら所定の処理をされ、搬送ドラム２１ｃで、処理銅箔ロール１０Ｂとして巻き取られる。
搬送ドラム２１ｂと最上流のカソード２２ａとの間に、未処理銅箔ロール１０Ａに対して、前処理を行う前処理部２６が配置されている。前処理部２６は、ヒーターやプラズマ源などを選択できる。
搬送ドラム２１ｂ、前処理部２６、各カソード２２ａ、２２ｂ、２２ｃ、ノズル２５ｄ、搬送ドラム２１ｃの各々は、隔壁２７で概ね仕切られており、真空ポンプ（不図示）で個別に排気される。
図４は、図３に示したスパッタリング装置２０において処理された処理銅箔ロール１０Ｂに、絶縁性ポリマー１２をロールツーロール方式でラミネート（熱圧着）する方法を示した図である。
図４に示すように、搬送ドラム２１ｃから繰り出された処理銅箔ロール１０Ｂのシランカップリング剤が付与された面を、搬送ドラム２１ｄから繰り出された絶縁性ポリマー１２に対向させた状態で、一対の熱圧着ローラー３０によりラミネートし、冷却ローラー３１を経由して、積層体ロール１３Ａとして、搬送ドラム２１ｅに巻き取られる。
なお、図３に示したスパッタリング装置２０において、銅拡散バリア層１１に形成された水酸化物の表面にシランカップリング剤を付与する工程を実施しなかった場合は、図５に示すような装置で、スパッタリング装置２０で処理された処理銅箔ロール１０Ｂに、絶縁性ポリマー１２をロールツーロール方式でラミネートすることができる。
図５に示すように、搬送ドラム２１ｄから繰り出された絶縁性ポリマー１２は、大気圧プラズマ装置４０で、絶縁性ポリマー１２の表面がプラズマ処理される。その後、搬送ドラム２１ｃから繰り出された処理銅箔ロール１０Ｂの水酸化物が形成された面を、絶縁性ポリマー１２のプラズマ処理された面に対向させた状態で、一対の熱圧着ローラー３０によりラミネートし、冷却ローラー３１を経由して、積層体ロール１３Ａとして、搬送ドラム２１ｅに巻き取られる。
なお、大気圧プラズマ装置４０の上流にヒーター４１を設置して、絶縁性ポリマー１２を、ガラス転移点または軟化点のうちのいずれか低い方に近い温度に予熱することによって、プラズマ処理効果を高め、ラミネート時の密着力をより高くすることができる。
図６は、図３に示したスパッタリング装置２０において処理された処理銅箔ロール１０Ｂに、絶縁性ポリマー１２をロールツーロール方式で、溶融キャスト法により積層する方法を示した図である。
図６に示すように、冷却されたキャストドラム５０の上に、搬送ドラム２１ｃから繰り出された処理銅箔ロール１０Ｂが、処理された面を非ドラム面側として供給される。そして、処理銅箔ロール１０Ｂの処理された面に、口金５１から熱可塑性の絶縁性ポリマー１２がキャストされる。熱可塑性の絶縁性ポリマー１２は、処理銅箔ロール１０Ｂの上で急冷され、積層体ロール１３Ａとして、搬送ドラム２１ｆに巻き取られる。
図７は、図３に示したスパッタリング装置２０において処理された処理銅箔ロール１０Ｂに、絶縁性ポリマー１２をロールツーロール方式で、溶融キャスト法により積層する他の方法を示した図である。
図７に示すように、２つのドラム６０に架けられたシ−ムレス金属ベルトからなるキャストベルト６１上に、搬送ドラム２１ｃから繰り出された処理銅箔ロール１０Ｂが、処理された面を非ドラム面側として供給される。そして、処理銅箔ロール１０Ｂの処理された面に、口金６２からポリマー溶解液１２がキャストされる。ポリマー溶解液１２は、キュアゾ−ン６３において乾燥、硬化され、積層体ロール１３Ａとして、搬送ドラム２１ｇに巻き取られる。
以上、本発明を好適な実施形態により説明してきたが、こうした記述は限定事項ではなく、もちろん、種々の改変が可能である。
１０ 銅箔
１０Ａ 未処理銅箔ロール
１０Ｂ 処理銅箔ロール
１１ 銅拡散バリア層
１２ 絶縁性ポリマー
１３ 積層体
１３Ａ 積層体ロール
２０ スパッタリング装置（真空チャンバー）
２１ａ〜２１ｇ 搬送ドラム
２２ａ、２２ｂ、２２ｃ カソード
２３ タ−ゲット材
２４ 水蒸気供給源
２４ａ 水容器
２４ｂ 液体マスフローコントローラー
２４ｃ 加熱式気化器
２４ｄ ノズル
２５ シランカップリング剤供給源
２５ａ シランカップリング剤容器
２５ｂ 液体マスフローコントローラー
２５ｃ 加熱式気化器
２５ｄ ノズル
２６ 前処理部
２７ 隔壁
３０ 熱圧着ローラー
３１ 冷却ローラー
４０ 大気圧プラズマ装置
４１ ヒーター
５０ キャストドラム
５１ 口金
６０ ドラム
６１ キャストベルト
６２ 口金
６３ キュアゾ−ン
１０Ａ 未処理銅箔ロール
１０Ｂ 処理銅箔ロール
１１ 銅拡散バリア層
１２ 絶縁性ポリマー
１３ 積層体
１３Ａ 積層体ロール
２０ スパッタリング装置（真空チャンバー）
２１ａ〜２１ｇ 搬送ドラム
２２ａ、２２ｂ、２２ｃ カソード
２３ タ−ゲット材
２４ 水蒸気供給源
２４ａ 水容器
２４ｂ 液体マスフローコントローラー
２４ｃ 加熱式気化器
２４ｄ ノズル
２５ シランカップリング剤供給源
２５ａ シランカップリング剤容器
２５ｂ 液体マスフローコントローラー
２５ｃ 加熱式気化器
２５ｄ ノズル
２６ 前処理部
２７ 隔壁
３０ 熱圧着ローラー
３１ 冷却ローラー
４０ 大気圧プラズマ装置
４１ ヒーター
５０ キャストドラム
５１ 口金
６０ ドラム
６１ キャストベルト
６２ 口金
６３ キュアゾ−ン
Claims (6)
- 銅箔と絶縁性ポリマーとが積層された積層体の製造方法であって、
真空チャンバー内で、前記銅箔の表面に、銅拡散バリア層をスパッタリング法により形成する工程（Ａ）と、
表面に前記銅拡散バリア層が形成された銅箔に、絶縁性ポリマーを積層する工程（Ｂ）と
を含み、
前記工程（Ａ）は、前記真空チャンバー内に水蒸気を導入して、前記銅拡散バリア層の表面に、該銅拡散バリア層を構成する金属の水酸化物を形成する工程を含む、積層体の製造方法。 - 前記工程（Ａ）は、前記水酸化物の表面にシランカップリング剤を付与する工程を含む、請求項１に記載の積層体の製造方法。
- 前記銅拡散バリア層を構成する金属は、ニッケル、またはクロムを含むニッケル合金である、請求項１または２に記載の積層体の製造方法。
- 前記工程（Ａ）において、前記水酸化物は、前記銅拡散バリア層の表面の５０％以上を覆っている、請求項１または２に記載の積層体の製造方法。
- 前記水酸化物の表面にシランカップリング剤を付与する工程は、真空チャンバー内に、前記シランカップリング剤の蒸気を導入することにより行われ、
前記工程（Ａ）において、前記銅箔の表面に銅拡散バリア層を形成する工程と、前記銅拡散バリア層の表面に前記水酸化物を形成する工程と、前記水酸化物の表面にシランカップリング剤を付与する工程とは、同一の真空チャンバー内において、連続して行われる、請求項２に記載の積層体の製造方法。 - 前記工程（Ｂ）は、前記絶縁性ポリマーの表面をプラズマ処理する工程を含み、
前記工程（Ｂ）において、前記絶縁性ポリマーのプラズマ処理した面を前記銅拡散バリア層に対向させて、前記銅拡散バリア層の表面に、前記絶縁性ポリマーを積層する、請求項１に記載の積層体の製造方法。
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