JP2018206787A - 圧粉磁心の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】本発明は、鉄損が低い圧粉磁心の製造方法を提供することを目的とする。【解決手段】本発明は、Ｚｒの含有量が０．０２０質量％以下であるＦｅ−Ａｌ−Ｓｉ系軟磁性粉末を１０００℃以下で熱処理して酸化皮膜を形成する工程と、焼鈍温度よりも低い軟化点温度を有する低融点ガラスを添加し、圧粉磁心用粉末を調製する工程と、前記圧粉磁心用粉末を圧縮成形して圧粉成形体を形成する工程と、該圧粉成形体を焼鈍する工程と、を有する、圧粉磁心の製造方法に関する。【選択図】なし

Description

本発明は、圧粉磁心の製造方法に関する。

ハイブリッド自動車、電気自動車、太陽光発電装置などでは、リアクトルが用いられ、このリアクトルは、圧粉磁心であるリング状のコアにコイルを巻いた構造が採用されている。この圧粉磁心の製造に用いられる圧粉磁心用粉末には、優れた特性が求められる。

例えば、特許文献１には、透磁率の周波数特性が良好で、機械的強度の高い圧粉磁心を提供することを目的として、鉄、珪素、アルミニウムを主成分とする強磁性合金粉末と、前記強磁性合金粉末を結着するガラス粉末からなることを特徴とする圧粉磁心が開示されている。具体的には、Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ系合金粉末に酸化性雰囲気中で一次熱処理を行って、合金粉末の表面に酸化皮膜を形成した後、ガラス粉末を混合し、圧縮成形し、酸化性雰囲気で二次熱処理を行い、圧粉磁心を作製している。

また、特許文献２には、重畳特性に優れ、かつ、コアの絶縁も良好に保てるコア用軟磁性粉末を提供することを目的として、Ｓｉ≧２ｍａｓｓ％、Ａｌ≧２ｍａｓｓ％、Ａｌ＋Ｓｉ≦１２ｍａｓｓ％、残部Ｆｅからなるガスアトマイズ粉末を７７３〜１０７３Ｋで０．５ｈｒ以上熱処理することを特徴とするコア用軟磁性粉末が開示されている。

特開平１０−１８９３２３号公報 特開２００４−１２８３２７号公報

リアクトルなどに用いられる軟磁性部材では、鉄損が低いことが求められる。上記従来技術では、１０００℃以下で粉末を熱処理し、粉末表面に酸化皮膜を形成することが開示されているが、１０００℃以下の粉末の熱処理では、熱処理後の結晶粒が十分に大きくならず、鉄損（主にヒステリシス損失）が高くなる傾向がある。

そこで、本発明は、鉄損が低い圧粉磁心の製造方法を提供することを目的とする。

本発明の一態様は、以下の通りに表すことができる。
（１） Ｚｒの含有量が０．０２０質量％以下であるＦｅ−Ａｌ−Ｓｉ系軟磁性粉末を１０００℃以下で熱処理して酸化皮膜を形成する工程と、
焼鈍温度よりも低い軟化点温度を有する低融点ガラスを添加し、圧粉磁心用粉末を調製する工程と、
前記圧粉磁心用粉末を圧縮成形して圧粉成形体を形成する工程と、
該圧粉成形体を焼鈍する工程と、
を有する、圧粉磁心の製造方法。

本発明によれば、鉄損が低い圧粉磁心の製造方法を提供することができる。

本実施例における製造工程を説明するためのフロー図である。 実施例１〜６及び比較例１〜２で得られた結果について、Ｚｒ含有量と鉄損の関係を示すグラフである。 実施例１〜６及び比較例１〜２で得られた結果について、Ｚｒ含有量と結晶粒径の関係を示すグラフである。 実施例７〜１１及び比較例３〜１０で得られた結果について、熱処理温度と鉄損の関係を示すグラフである。 熱処理後の軟磁性粉末の断面ＳＥＭ画像である。

本発明者らは、鋭意検討を重ねた結果、母粒子内に不純物として含まれるジルコニウム（Ｚｒ）が多い程、母粒子内の結晶粒成長が阻害され易くなることを知得した。図５に、熱処理後の軟磁性粉末の断面ＳＥＭ画像を示す。図５において、結晶粒界に沿って存在する不純物と思われる白いコントラストが確認される。この白い部分についてＥＤＸによる成分分析を行ったところ、Ｚｒ、Ｏ、Ｃなどが検出されたことから、この白い部分はＺｒを含む酸化／炭化物と推測された。したがって、熱処理時の結晶粒の成長がＺｒを含む不純物によって阻害されている可能性が考えられた（ピン止め効果）。

そこで、本発明者らは、Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ系軟磁性粉末のＺｒ含有量と酸化熱処理後の結晶粒径の関係、及びＦｅ−Ａｌ−Ｓｉ系軟磁性粉末のＺｒ含有量と鉄損特性との関係を調べることで、１０００℃以下の熱処理においても良好な鉄損特性が得られる技術、すなわち本発明を見出した。

本発明は、Ｚｒの含有量が０．０２０質量％以下であるＦｅ−Ａｌ−Ｓｉ系軟磁性粉末を１０００℃以下で熱処理して酸化皮膜を形成する工程と、焼鈍温度よりも低い軟化点温度を有する低融点ガラスを添加し、圧粉磁心用粉末を調製する工程と、前記圧粉磁心用粉末を圧縮成形して圧粉成形体を形成する工程と、該圧粉成形体を焼鈍する工程と、を有する、圧粉磁心の製造方法である。

本発明において、Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ系軟磁性粉末中のＺｒ含有量を０．０２０質量％以下とすることにより、酸化皮膜を形成するための熱処理後の結晶粒を安定的に成長させることができるため、１０００℃以下の熱処理においても、良好な鉄損特性を有する圧粉磁心を製造することができる。

以下、本発明の構成について詳細に説明する。

以下に、本発明の実施形態について説明する。

（実施形態１：圧粉磁心の製造方法）
１−１．軟磁性粉末について
軟磁性粉末は、Ｚｒの含有量が０．０２０質量％以下であるＦｅ−Ａｌ−Ｓｉ系軟磁性粉末である。Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ系軟磁性粉末は、強磁性元素であるＦｅを主成分とし、Ａｌ及びＳｉを含むＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金である。Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ系軟磁性粉末は、酸化物層を容易に形成することができる。

Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ系軟磁性粉末中のＺｒ含有量は、以下のようにして測定することができる。まず、粉末を秤量し（例えば０．１ｇ）、王水（例えば１５ｍｌ）を加え、加熱溶解させる（例えば４００℃）。次に、過塩素酸（例えば５ｍｌ）、りん酸（例えば５ｍｌ）及び塩酸（例えば５ｍｌ）を加えた後、塩類を加熱溶解させる（例えば３００℃）。得られた溶液をろ過した後、ＩＣＰ分析装置にて元素を定量する。

軟磁性粉末は、その全体に対して（軟磁性粉末全体を１００質量％として）、１．０〜９．０質量％の範囲でＳｉを含有していることが好ましい。Ｓｉの含有量が１．０質量％以上である場合、圧粉磁心の鉄損の増加を効果的に抑えることができる。Ｓｉの含有量が９．０質量％以下である場合、良好な磁気特性や成形性を得られ易い。

ＡｌとＳｉの合計含有量は、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金（鉄合金）の全体を１００質量％としたときに、１５質量％以下であることが好ましく、１０質量％以下であることがより好ましい。

軟磁性粉末の粒径（メディアン径Ｄ_５０）は、特に限定されないが、通常、３０〜１００μｍであることが好ましい。粒径が３０μｍ以上である場合、圧粉磁心のヒステリシス損失の増加を抑制し易くなる。さらに、粒径が１００μｍ以下である場合、圧粉磁心の渦電流損失の増加や圧粉磁心の強度低下を抑制し易くなる。

軟磁性粉末には、例えば、水アトマイズ粉末、ガスアトマイズ粉末、または粉砕粉末などを挙げることができる。

１−２．熱処理（酸化皮膜の形成）について
Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ系軟磁性粉末は、１０００℃以下で熱処理される。これにより、粒子表面に酸化皮膜が形成される。１０００℃超で熱処理を行うと、結晶粒の成長は促進できるが、酸化皮膜が厚くなりすぎ、透磁率が低下してしまう。

Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ系軟磁性粉末の熱処理温度は、６００℃以上であることが好ましく、７００℃以上であることがより好ましく、８００℃以上であることがさらに好ましい。
加熱時間は、特に制限されるものではなく、例えば、０．５〜１０時間である。熱処理は、例えば、大気中で行うことができる。
酸化皮膜の構成成分としては、例えば、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、又は酸化鉄等が挙げられる。酸化皮膜は、絶縁性、磁気特性及びガラスとの相性等の観点から、実質的に酸化アルミニウムからなることが好ましい。合金組成又は形成条件により、標準生成自由エネルギーが低い酸化アルミニウムを軟磁性粉末表面に優先的に形成させることができる。また、酸化皮膜を軟磁性粉末表面に形成されることで、絶縁性を向上できる。また、酸化アルミニウムは、ガラスとの相性がよいため好ましい。
酸化皮膜の膜厚は、厚すぎると透磁率が低くなる場合があるので、０．０５μｍ〜２μｍであることが好ましい。酸化皮膜の膜厚は、例えば以下のような方法で測定できる。まず、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末について、ふるいを用いて規定の粒度に分級し、その粉末を樹脂に埋め込んだ後、鏡面研磨して粉末断面を露出させる。この観察用サンプルをＦＥ−ＳＥＭを用いて観察し、球状粒子の中心を通る断面付近を観察するため、分級したふるいの粒度と同程度の直径の粉末断面像を選択し、その粉末断面像より膜厚を測定する。
なお、良好な鉄損特性を得るためには、酸化処理後の粉末内の結晶粒径が１０．０μｍ以上であることが好ましく、１３．０μｍ以上であることがより好ましい。

１−３．低融点ガラス皮膜の形成について
本実施形態において、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末に、焼鈍温度よりも低い軟化点温度を有する低融点ガラスを添加し、圧粉磁心用粉末を調製する。低融点ガラスを軟磁性粉末に添加し、軟磁性粉末の表面を被覆するように低融点ガラスからなる低融点ガラス皮膜を形成することができる。

低融点ガラスは、例えば、珪酸塩系ガラス、硼酸塩系ガラス、ビスマス珪酸塩系ガラス、硼珪酸塩系ガラス、酸化バナジウム系ガラス、または、リン酸系ガラスなどを挙げることができる。これらの低融点ガラスは、圧粉磁心を焼鈍する際の軟磁性粉末（軟磁性粒）の焼鈍温度よりも低い軟化点温度を有する。

珪酸塩系ガラスには、例えば、ＳｉＯ_２−ＺｎＯ、ＳｉＯ_２−Ｌｉ_２Ｏ、ＳｉＯ_２−Ｎａ_２Ｏ、ＳｉＯ_２−ＣａＯ、ＳｉＯ_２−ＭｇＯ、ＳｉＯ_２−Ａｌ_２Ｏ_３などを主成分とするものがある。ビスマス珪酸塩系ガラスには、例えば、ＳｉＯ_２−Ｂｉ_２Ｏ_３−ＺｎＯ、ＳｉＯ_２−Ｂｉ_２Ｏ_３−Ｌｉ_２Ｏ、ＳｉＯ_２−Ｂｉ_２Ｏ_３−Ｎａ_２Ｏ、ＳｉＯ_２−Ｂｉ_２Ｏ_３−ＣａＯなどを主成分とするものがある。硼酸塩系ガラスには、例えば、Ｂ_２Ｏ_３−ＺｎＯ、Ｂ_２Ｏ_３−Ｌｉ_２Ｏ、Ｂ_２Ｏ_３−Ｎａ_２Ｏ、Ｂ_２Ｏ_３−ＣａＯ、Ｂ_２Ｏ_３−ＭｇＯ、Ｂ_２Ｏ_３−Ａｌ_２Ｏ_３などを主成分とするものがある。硼珪酸塩系ガラスには、例えば、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−ＺｎＯ、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ｌｉ_２Ｏ、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ｎａ_２Ｏ、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−ＣａＯなどを主成分とするものがある。酸化バナジウム系ガラスには、例えば、Ｖ_２Ｏ_５−Ｂ_２Ｏ_３、Ｖ_２Ｏ_５−Ｂ_２Ｏ_３−ＳｉＯ_２、Ｖ_２Ｏ_５−Ｐ_２Ｏ_５、Ｖ_２Ｏ_５−Ｂ_２Ｏ_３−Ｐ_２Ｏ_５などを主成分とするものがある。リン酸系ガラスには、例えば、Ｐ_２Ｏ_５−Ｌｉ_２Ｏ、Ｐ_２Ｏ_５−Ｎａ_２Ｏ、Ｐ_２Ｏ_５−ＣａＯ、Ｐ_２Ｏ_５−ＭｇＯ、Ｐ_２Ｏ_５−Ａｌ_２Ｏ_３などを主成分とするものがある。これら低融点ガラスは、上述した成分以外に、ＳｉＯ_２、ＺｎＯ、Ｎａ_２Ｏ、Ｂ_２Ｏ_３、Ｌｉ_２Ｏ、ＳｎＯ、ＢａＯ、ＣａＯ、Ａｌ_２Ｏ_３等の１種以上を適宜含有し得る。

低融点ガラスの含有量は、圧粉磁心用粉末の全体または圧粉磁心全体を１００質量％としたときに、０．０５〜５．０質量％であることが好ましい。低融点ガラスの含有量が０．０５質量％以上である場合、十分な低融点ガラス皮膜を形成し易くなり、高比抵抗で高強度な圧粉磁心を得易くなる。低融点ガラスの含有量が５．０質量％以下である場合、圧粉磁心の磁気特性の低下を効果的に抑制することができる。

低融点ガラス皮膜は、軟磁性粉末よりも粒径の小さい微粒子として軟磁性粉末の表面に付着した層であってもよく、軟磁性粉末の表面に連続的に付着した層であってもよい。例えば、低融点ガラス皮膜を形成する際には、低融点ガラスからなる微粒子の粉末と軟磁性粉末とを分散媒中で混合してこれを乾燥してもよく、加熱により軟化した低融点ガラスを軟磁性粉末に付着させてもよい。また、低融点ガラスからなる微粒子の粉末と軟磁性粉末とを、ＰＶＡまたはＰＶＢなどの結合剤（バインダー）により結合してもよい。低融点ガラス皮膜が、軟磁性粉末よりも粒径の小さい微粒子として軟磁性粉末の表面に付着した層からなる場合、後工程の圧粉成形及び焼鈍を経て、連続的な皮膜となり得る。

１−４．圧粉磁心の製造について
得らえた圧粉磁心用粉末を圧粉成形して、圧粉成形体を製造し、これを熱処理により焼鈍する。本実施形態では、圧粉磁心用粉末から圧粉成形体を、例えば一般的に知られた金型潤滑や、または内部潤滑剤を含む温間圧縮成形法により成形してもよい。これらの詳細については特開２０１６−１４８１００号公報や特許第６０４８３７８号公報に記載がある。

圧粉成形体は、例えば６００℃以上の焼鈍温度で焼鈍される。これにより、圧粉磁心中の軟磁性粒に導入された残留ひずみおよび残留応力を除去し、圧粉磁心の保磁力及びヒステリシス損失を低減することができる。さらに本実施形態では、この焼鈍時に、低融点ガラスが軟化するため、軟磁性粒間に、低融点ガラス層を介在させることができる。

（実施形態２：圧粉磁心）
得られた圧粉磁心は、酸化皮膜を有する軟磁性粒を含み、前記軟磁性粒中のＺｒの含有量が０．０２０質量％以下である。また、圧粉磁心は、好ましくは、軟磁性粒子同士の間において焼鈍温度よりも低い軟化点温度を有する低融点ガラス層を有する。

以下の本発明を実施例に基づいて説明する。なお、本発明は以下の実施例によって限定されるものではない。

（実施例１）
軟磁性粉末として、Ｓｉを２．８質量％、Ａｌを３．５質量％、残部として主にＦｅを含む鉄−シリコン−アルミニウム合金粉末（Ｆｅ−２．８Ｓｉ−３．５Ａｌ）（ガス水アトマイズ粉末）を用意した。この軟磁性粉末についてＺｒ含有量を測定したところ、Ｚｒは検出されなかった（０．００２質量％未満）。

なお、Ｚｒ含有量の測定は、以下の通りに行った。まず、粉末０．１ｇを秤量し、王水５ｍｌを加え、４００℃で加熱溶解させた。次に、過塩素酸５ｍｌ、りん酸５ｍｌ及び塩酸５ｍｌを加えた後、３００℃で塩類を加熱溶解させた。得られた溶液をろ過した後、ＩＣＰ分析装置にて元素を定量した。

次に、軟磁性粉末を大気中で８７５℃にて２時間熱処理した。この熱処理により、軟磁性粉末の表面に酸化皮膜を形成した。その後、粉末を解砕し、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｅ１を得た。

次に、圧粉成形体を焼鈍する際の焼鈍温度よりも低い軟化点温度を有する低融点ガラスとして、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−ＺｎＯ−ＢａＯ系の低融点ガラス粉末（軟化点５２０℃）を用意した。この低融点ガラス粉末１質量部と、軟磁性粉末９９質量部とを乳鉢を用いて混合し、圧粉磁心用粉末を調製した。

次に、得られた圧粉磁心用粉末を金型に投入し、金型温度１３０℃、成形圧力１０ｔ／ｃｍ^２の条件で、金型潤滑温間成形法により、外径３９ｍｍ、内径３０ｍｍ、厚さ５ｍｍのリング形状の圧粉成形体を作製した。

次に、得られた圧粉成形体を、窒素雰囲気下で、７５０℃で３０分の焼鈍（焼結）を行なった。これによりリング試験片としての圧粉磁心Ｅ１を作製した。

（実施例２）
軟磁性粉末として、Ｓｉを３．０質量％、Ａｌを３．５質量％、残部として主にＦｅを含む鉄−シリコン−アルミニウム合金粉末（Ｆｅ−３．０Ｓｉ−３．５Ａｌ）（ガス水アトマイズ粉末）を用意した。この軟磁性粉末のＺｒ含有量は０．００７質量％であった。この軟磁性粉末を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｅ２及び圧粉磁心Ｅ２を作製した。

（実施例３）
軟磁性粉末として、Ｓｉを３．０質量％、Ａｌを３．６質量％、残部として主にＦｅを含む鉄−シリコン−アルミニウム合金粉末（Ｆｅ−３．０Ｓｉ−３．６Ａｌ）（ガス水アトマイズ粉末）を用意した。この軟磁性粉末のＺｒ含有量は０．０１０質量％であった。この軟磁性粉末を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｅ３及び圧粉磁心Ｅ３を作製した。

（実施例４）
軟磁性粉末として、Ｓｉを３．０質量％、Ａｌを３．３質量％、残部として主にＦｅを含む鉄−シリコン−アルミニウム合金粉末（Ｆｅ−３．０Ｓｉ−３．３Ａｌ）（ガス水アトマイズ粉末）を用意した。この軟磁性粉末についてＺｒ含有量を測定したところ、Ｚｒは検出されなかった（０．００２質量％未満）。この軟磁性粉末を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｅ４及び圧粉磁心Ｅ４を作製した。

（実施例５）
軟磁性粉末として、Ｓｉを３．１質量％、Ａｌを３．６質量％、残部として主にＦｅを含む鉄−シリコン−アルミニウム合金粉末（Ｆｅ−３．１Ｓｉ−３．６Ａｌ）（ガス水アトマイズ粉末）を用意した。この軟磁性粉末についてＺｒ含有量を測定したところ、Ｚｒは検出されなかった（０．００２質量％未満）。この軟磁性粉末を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｅ５及び圧粉磁心Ｅ５を作製した。

（実施例６）
軟磁性粉末として、Ｓｉを３．０質量％、Ａｌを３．５質量％、残部として主にＦｅを含む鉄−シリコン−アルミニウム合金粉末（Ｆｅ−３．０Ｓｉ−３．５Ａｌ）（ガス水アトマイズ粉末）を用意した。この軟磁性粉末のＺｒ含有量は０．０１６質量％であった。この軟磁性粉末を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｅ６及び圧粉磁心Ｅ６を作製した。

（比較例１）
軟磁性粉末として、Ｓｉを３．０質量％、Ａｌを３．５質量％、残部として主にＦｅを含む鉄−シリコン−アルミニウム合金粉末（Ｆｅ−３．０Ｓｉ−３．５Ａｌ）（ガス水アトマイズ粉末）を用意した。この軟磁性粉末のＺｒ含有量は０．０４４質量％であった。この軟磁性粉末を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｃ１及び圧粉磁心Ｃ１を作製した。

（比較例２）
軟磁性粉末として、Ｓｉを２．９質量％、Ａｌを３．７質量％、残部として主にＦｅを含む鉄−シリコン−アルミニウム合金粉末（Ｆｅ−２．９Ｓｉ−３．７Ａｌ）（ガス水アトマイズ粉末）を用意した。この軟磁性粉末のＺｒ含有量は０．０２２質量％であった。この軟磁性粉末を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｃ２及び圧粉磁心Ｃ２を作製した。

（評価）
（結晶粒径の測定）
酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｅ１〜Ｅ６及び軟磁性粉末Ｃ１〜２について、以下の方法により、結晶粒径（平均）を測定した。

まず、各軟磁性粉末を樹脂に埋め込んだ後、鏡面研磨して粉末の断面を露出させた。次に、結晶粒界を優先的に腐食させ(ナイタールエッチング)、観測用サンプルを得た。このサンプルを光学顕微鏡にて観察し、下記切断法にて結晶粒径（ｎ＝５の平均値）を算出した。

粉末一粒の断面中央を通過する縦・横（各１本）の直線を引き、粉末にかかる線分の長さ、直線が通過する結晶粒の数を計測し、式１より算出した。
[平均結晶粒径]＝[粉末にかかる線分の長さ]／[結晶粒の数]・・・式１
結果を表１に示す。

（鉄損の測定）
得られた圧粉磁心Ｅ１〜Ｅ６及び圧粉磁心Ｃ１〜２について、以下の方法により、鉄損を測定した。各圧粉磁心（リング試験片）にφ０．５ｍｍの銅線を用いて、励磁用９０ターンおよび検出用９０ターンの巻き線を巻いた。交流磁気測定装置（ＩＷＡＴＳＵ社製）を用いて、０．１Ｔ、２０ｋＨｚの鉄損を測定した。
結果を表１に示す。

図２に、Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ系軟磁性粉末中のＺｒ含有量と鉄損の関係を表すグラフを示す。なお、図２では、Ｚｒが検出されなかった軟磁性粉末については、Ｚｒ含有量を検出下限である０．００２質量％としてプロットした。図２より、Ｚｒ含有量の減少に応じて鉄損が低くなり、Ｚｒ含有量が０．０２０質量％以下である実施例１〜６において優れた鉄損特性が得られることが確認された。

図３に、Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ系軟磁性粉末中のＺｒ含有量と結晶粒径の関係を表すグラフを示す。なお、図３では、Ｚｒが検出されなかった軟磁性粉末については、Ｚｒ含有量を検出下限である０．００２質量％としてプロットした。図３より、Ｚｒ含有量の減少に応じて結晶粒径が増加し、Ｚｒ含有量が０．０２０質量％以下である場合、同程度の結晶粒径となることが確認された。

（実施例７）
軟磁性粉末を８３０℃にて熱処理したこと以外は、実施例１と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｅ７及び圧粉磁心Ｅ７を作製した。

（実施例８）
軟磁性粉末を８５０℃にて熱処理したこと以外は、実施例１と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｅ８及び圧粉磁心Ｅ８を作製した。

（実施例９）
実施例１で得られた軟磁性粉末Ｅ１及び圧粉磁心Ｅ１を、実施例９の軟磁性粉末Ｅ９及び圧粉磁心Ｅ９として結果を示した。

（実施例１０）
軟磁性粉末を９００℃にて熱処理したこと以外は、実施例１と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｅ１０及び圧粉磁心Ｅ１０を作製した。

（実施例１１）
軟磁性粉末を９２０℃にて熱処理したこと以外は、実施例１と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｅ１１及び圧粉磁心Ｅ１１を作製した。

（比較例３）
軟磁性粉末を１０００℃にて熱処理したこと以外は、比較例１と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｃ３及び圧粉磁心Ｃ３を作製した。

（比較例４）
軟磁性粉末を９００℃にて熱処理したこと以外は、比較例１と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｃ４及び圧粉磁心Ｃ４を作製した。

（比較例５）
軟磁性粉末を８７５℃にて熱処理したこと以外は、比較例１と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｃ５及び圧粉磁心Ｃ５を作製した。

（比較例６）
軟磁性粉末を８５０℃にて熱処理したこと以外は、比較例１と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｃ６及び圧粉磁心Ｃ６を作製した。

（比較例７）
軟磁性粉末を８００℃にて熱処理したこと以外は、比較例１と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｃ７及び圧粉磁心Ｃ７を作製した。

（比較例８）
軟磁性粉末を９００℃にて熱処理したこと以外は、比較例２と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｃ８及び圧粉磁心Ｃ８を作製した。

（比較例９）
軟磁性粉末を８７５℃にて熱処理したこと以外は、比較例２と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｃ９及び圧粉磁心Ｃ９を作製した。

（比較例１０）
軟磁性粉末を８５０℃にて熱処理したこと以外は、比較例２と同様にして、酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｃ１０及び圧粉磁心Ｃ１０を作製した。

酸化皮膜が形成された軟磁性粉末Ｅ７〜Ｅ１１及び軟磁性粉末Ｃ３〜Ｃ１０について、結晶粒径（平均）及び鉄損を測定した。

図４に、Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ系軟磁性粉末の熱処理温度と鉄損の関係を表すグラフを示す。図４より、Ｚｒ含有量を０．０２０質量％以下としたことで、１０００℃以下の熱処理においても良好な鉄損特性が得られたことがわかる。これは、Ｚｒ含有量を低くしたことで、結晶粒成長に必要な入熱量が減少したためと推測される。

以上、本発明の実施の形態を詳述してきたが、具体的な構成はこの実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲における設計変更があっても、それらは本発明に含まれるものである。

Claims (1)

1. Ｚｒの含有量が０．０２０質量％以下であるＦｅ−Ａｌ−Ｓｉ系軟磁性粉末を１０００℃以下で熱処理して酸化皮膜を形成する工程と、
   焼鈍温度よりも低い軟化点温度を有する低融点ガラスを添加し、圧粉磁心用粉末を調製する工程と、
   前記圧粉磁心用粉末を圧縮成形して圧粉成形体を形成する工程と、
   該圧粉成形体を焼鈍する工程と、
   を有する、圧粉磁心の製造方法。