JP2013045991A - 圧粉軟磁性体、その製造方法及びモータ - Google Patents

Abstract

【課題】鉄損の増加を抑制し、曲げ強度の高い圧粉軟磁性体及びその製造方法を提供し、またその圧粉軟磁性体を用いたモータを提供すること。
【課題を解決する手段】鉄粉又は鉄を主成分とする鉄合金粉の圧粉軟磁性体の表面部にて、個々の鉄粉表面に鉄を主体とする酸化相が形成され、かつ鉄粉界面に鉄酸化相及び無機絶縁物を含む、厚さ０．４〜１．４ｍｍの酸化影響層が形成され、前記酸化影響層の内部の圧粉軟磁性体は非酸化状態である組織を有することを特徴とする圧粉軟磁性体、その製造方及び上記圧粉軟磁性体を用いたモータ。
【選択図】図１

Description

本発明は、圧粉軟磁性体、その製造方法及び前記圧粉軟磁性体を用いたモータに関する。

軟磁性粉末を高圧下で圧縮成形することにより製造する圧粉軟磁性体は、モータや電源回路用リアクトル等の磁心に利用されている。圧粉の磁心は、一般に磁気特性が等方的で且つ３次元形状への成形が容易であり、例えば珪素鋼板を積層して製造する積層型磁心に比べて、モータ等の電動機に適用した場合その小型化、軽量化に寄与すると期待されている。特に軟磁性粉末としてＦｅ粉末を使った圧粉軟磁性体は、安価であると共に、Ｆｅ粉の延性が高いため高密度となり磁束密度が増加する長所があるため、近年実用化に向けての開発が活発化している。

圧粉軟磁性体に必要な特性として磁束密度が高いことに加えて、鉄損と呼ばれる交流磁場下での使用時に生じるエネルギー損失が低いことが重要である。鉄損は主として渦電流損失とヒステリシス損失の和で表される。渦電流損失は、圧粉軟磁性体を構成するＦｅ粉末粒子間を流れる渦電流により生じるエネルギー損失である。渦電流損失を低下する工夫として、磁性体用のＦｅ粉末の表面に薄い絶縁皮膜をコーティングすることが必要となる。

一方ヒステリシス損失は、Ｆｅ粉末内部の磁壁の移動に伴い発生する損失であり、Ｆｅ粉末内部の格子歪、すなわちそれを発生させる構造欠陥である空孔や格子間原子（所謂、点欠陥）、転位及び粒界等の格子欠陥、また化学欠陥であるＦｅ以外の不純物原子やそれらで構成される析出物の存在に強く影響される。ヒステリシス損失の低下には、Ｆｅ粉末の圧縮成形後の成形体に熱処理を行い、成形加工で導入されたＦｅ粉末内部の歪を低減する必要がある。

また圧粉軟磁性体の欠点として、圧粉成形のみで形状を決定するため、鉄心としての抗折強度が著しく低い問題がある。圧粉軟磁性体を用いてモータを構成する場合、圧粉軟磁性体の抗折強度は１０〜３０ＭＰａと電磁鋼板等の鉄叛より著しく低く、衝撃にも弱い。そこで、少なくともモータとして製造される時のハンドリングの荷重、モータとして動作する場合の固定子と回転子の間で生じるトルク反力、および外部からの衝撃、振動などに耐えられる強度対策が必要とされる。

圧粉軟磁性体の強度を向上する方法として、鉄心を樹脂で埋め込んで使用する方法（特許文献１：特開２００８−０２９１４２号公報）や、金属磁性粉末の粒径やその粉末の絶縁コーティング材を工夫することによる強度向上方法（特許文献２：特開２００７−１２９０４５号公報）が開示されている。

圧粉軟磁性体の強度向上のもう一つの方法として、圧粉成形後に水蒸気や大気雰囲気等の酸化雰囲気中における熱処理を行う方法がある。例えば特許文献３：特表２００８−５４４５２０Ａ号公報において、絶縁性無機材による被覆後に有機潤滑剤を混合した鉄粉末を圧粉成型し、これを３００〜６００℃の温度で、水蒸気中で熱処理する事例が示されている。ここでは圧粉成型後の磁性体に５２０℃の水蒸気中の熱処理を実施することで、抗折強度が１００ＭＰａ以上の圧粉軟磁性体として比較的高強度、低鉄損の優れた特性の材料が得られた結果が報告されている。特許文献３によると、水蒸気中の熱処理による圧粉軟磁性体の強度向上の理由として、鉄粉表面に酸化による皮膜が形成され、酸化皮膜を媒介として鉄粉間の結合力が増加するため、と説明されている。

特許文献３においては、個々の鉄粉は無機絶縁被覆で被覆された圧粉成形体の表面に酸化層（クラスタ）が形成され、その内部は非酸化鉄又は鉄基合金の芯であると記載されているが、その酸化層が鉄粉の粒界に充填されてできる酸化影響層の厚さがどのようになっているかについての記載はない。

特開２００８−０２９１４２号公報 特開２００７−１２９０４５号公報 特表２００８−５４４５２０号公報

これらの圧粉軟磁性体の強度を向上する従来技術にはいずれも課題がある。圧粉軟磁性体を樹脂で埋め込む場合は、モータとしての質量が増加する、製造工程が複雑になる等の課題がある。また、水蒸気や大気雰囲気等の酸化雰囲気中における圧粉体の熱処理では、酸化皮膜の成長により鉄損が増大する課題がある。本発明者等は、絶縁性無機被覆を施した鉄粉末に０．４％の潤滑剤を混合、成形した圧粉軟磁性体に対し、３００℃以上の高温での大気、水蒸気等の酸化雰囲気にて６０分以上の熱処理を行った場合、磁束密度１Ｔ、周波数４００Ｈｚ の交流磁場中における圧粉軟磁性体の鉄損Ｗ１０／４００の値は、不活性雰囲気の窒素ガス中熱処理と比較して２０％以上増加する結果が多く得られた。

酸化雰囲気中で熱処理する場合の鉄損の増加は、圧粉軟磁性体の表面部から酸素が鉄粉界面を通じて圧粉体内部に拡散し、鉄粉と酸化反応することで鉄末表面の絶縁皮膜を破壊して渦電流損失を増加する、鉄粉内部へ酸素が拡散し不純物となり磁壁移動を阻害してヒステリシス損失を増加する、等の現象が生じるためと考えられる。

従って本発明の目的は、鉄損の増加を抑制し、曲げ強度の高い圧粉軟磁性体及びその製造方法を提供し、またその圧粉軟磁性体を用いたモータを提供することである。

本発明は、鉄粉又は鉄を主成分とする鉄合金粉（以下、単に鉄粉と称することがある）の圧粉軟磁性体の表面部に、個々の鉄粉表面に酸化相が形成され、かつ鉄粉粒界に酸化相及び無機絶縁物を含む、厚さ０．４〜１．４ｍｍの酸化影響層が充填され、前記酸化影響層の内部の圧粉軟磁性体は非酸化状態である組織を有することを特徴とする圧粉軟磁性体に関する。

本発明によれば、圧粉軟磁性体の鉄損の増加を防ぐと共に、モータ部品としての製造、使用時に必要な強度を有する圧粉軟磁性体を提供することができる。

本発明による圧粉軟磁性体の断面構造を示す模式図。 本発明による圧粉軟磁性体の酸化影響層を示す断面模式図。 本発明による圧粉軟磁性体の非酸化部の界面構造を示す断面模式図。 本発明を適用する圧粉コアを有するステータコアの展開斜視図。

本発明により以下の実施態様が開示される。

（１）鉄を主成分とする圧粉軟磁性体であって、個々の鉄粉表面に鉄を主体とする酸化相及び有機物層、特に潤滑剤層が形成され、鉄粉同士の境界の隙間に前記酸化相が充填された酸化影響層が該圧粉軟磁性体の表面部において形成され、前記圧粉軟磁性体の内部は非酸化状態が保たれた組織を有し、上記酸化影響層の厚さは０．４〜１．４ｍｍであることを特徴とする。れにより、鉄損が低く、曲げ強度の大きい圧粉軟磁性体が得られる。

非酸化状態ではあっても、圧粉軟磁性体の表面からわずかに酸素が内部に侵入することがあり得るので、内部領域が常に完全に非酸化状態であることを意味するものではない。発明の目的を損なわない範囲において、内部の鉄粉がわずかに酸化することは許される。本発明で用いる鉄又は鉄基合金の粉末の平均粒径は７０〜３００μｍ、特に１００〜２５０μｍが好ましい。

また、圧粉成形体を製造する際に、無機絶縁処理された粉末成形体原料重量の０．０５〜２ｗｔ％の潤滑剤を添加する。この潤滑剤として、本発明の属する技術分野でよく知られた潤滑剤は、ステアリン酸亜鉛などの他、たとえば特許文献３に記載の物質を用いることができる。この潤滑剤は、圧粉成形体を形成したときに、圧粉成形体内の粉末の界面に有機物相として存在するが、成形体の熱処理によって、炭化し界面に残留する。この状態が図３に示されている。また、図２において、酸化相は鉄が酸化して形成されるＦｅ_３Ｏ_４が主成分で、鉄粉の絶縁処理に用いた無機絶縁膜（リン酸ガラスなど）は熱処理の際に凝集して、界面に粒状又は塊状で存在し、鉄粉の表面に無機絶縁膜としてはほとんど存在しなくなる。

圧粉軟磁性体内部の非酸化状態の組織において、個々の鉄粉表面には絶縁被膜が存在し、鉄粉界面には有機物層たとえば潤滑剤層が存在することを特徴とする圧粉軟磁性体である。

本発明は、圧粉成形後に大気、水蒸気あるいは２０％以下の酸素を含む不活性ガスなどの酸化性雰囲気において、４５０〜５５０℃で熱処理を行うことを特徴とする圧粉軟磁性体の製造方法を提供する。圧粉軟磁性体を熱処理する際の最高温度での保持時間を除く昇温、冷却の過程において、圧粉軟磁性体が３００℃以上の高温に置かれる時間が１２０ｍｉｎ以下とすることが望ましい。

本発明の方法によれば、圧粉軟磁性体を酸化雰囲気中で熱処理する際の、鉄粉表面に生じる酸化相の成長及び圧粉軟磁性体内部への酸化進行を適切に制御することができる。

（２）上記圧粉軟磁性体において、前記圧粉軟磁性体内部の非酸化状態の組織において、個々の鉄粉表面に絶縁被膜が存在し、かつ鉄粉界面には潤滑剤の有機物層が存在する。

（３）上記圧粉軟磁性体において、その鉄損の値が４３Ｗ／ｋｇ以下であり、実用的な特性である。

（４）鉄を主成分とする粉末の表面に無機絶縁層と有機物層を形成し、これを圧縮成形し、得られた圧縮成形体を酸化雰囲気中で加熱して、前記圧縮成形体の表面領域の粉末の表面に鉄を主体とする酸化相を形成し、これにより鉄粉同士の境界の隙間に前記酸化相が充填された、厚さ０．４〜１．４ｍｍの酸化影響層が該圧粉軟磁性体の表面部に形成され、かつ前記圧粉軟磁性体の内部は非酸化状態が保たれた組織を形成する圧粉軟磁性体の製造方法。

（５）圧粉軟磁性体の製造方法において、前記加熱の雰囲気は大気、水蒸気あるいは２０％以下の酸素を含有する不活性ガスであって、加熱温度は４５０〜５５０℃である。

（６）上記圧粉軟磁性体の製造方法において、前記圧粉軟磁性体を熱処理する際の最高温度での保持時間を除く昇温、冷却の過程において、３００℃以上の高温に置かれる時間が１２０ｍｉｎ以下である。圧粉軟磁性体が過剰に長い時間高温にさらされると、鉄損が増加する。

（７）鉄を主成分とする圧粉軟磁性体であって、個々の鉄粉表面に鉄を主体とする酸化相が形成され、鉄粉同士の境界の隙間に前記酸化相が充填された、厚さ０．４〜１．４ｍｍの酸化影響層が該圧粉軟磁性体の表面部において形成され、前記圧粉軟磁性体の内部は非酸化状態が保たれた組織を有する圧粉軟磁性体をステータコアとするモータ。

本発明の圧粉軟磁性体の特徴は、圧粉成形後に酸化雰囲気において適切な温度条件下で適切な時間熱処理を実施することにより、圧粉軟磁性体の表面近傍部に適切な厚さ（０．４〜１．４ｍｍ）の酸化影響層の酸化影響層及びその内部に非酸化部を形成することにある。本発明で定義する酸化影響層とは、圧粉軟磁性体を構成する個々の鉄粉表面にＦｅ_３Ｏ_４を主体とする鉄を主体とする酸化物層が形成され、鉄粉同士の境界、即ち鉄粉界面の隙間を鉄を主体とする酸化相が充填した状態の組織を意味する。

図１には本発明による圧粉軟磁性体４の断面構造を示し、図２及び図２には、圧粉磁性体の断面ミクロ構造を示した。図１において、圧粉成形体の表面１から或る深さの酸化影響層２が形成され、その内部には酸化されていない非酸化部３が形成される。

図２は鉄粉粒子の界面に酸化影響層即ち酸化相を含む層が形成されている状態を示し、図３は鉄粒子の界面に無機絶縁層１０と有機炭化物層１１が形成されていることを示す。なお、絶縁層１０は無機絶縁物（リン酸ガラス）と鉄が反応してできた物で、さらに潤滑剤（ステアリン酸亜鉛）の亜鉛が含まれることがある。図２は図１に示す酸化影響層における組織を示し、図３は非酸化部の組織を示す。

この鉄を主体とする酸化相は、成形前の鉄粉個々の表面に被覆した絶縁皮膜とは異なり、圧粉成形後の酸化雰囲気中の熱処理の過程で、絶縁皮膜の下部にある純鉄の部分が酸化して、絶縁皮膜の隙間や局所的な欠陥等の箇所から鉄粉表面に成長、拡大することで形成される。

鉄粉間の界面を、鉄を主体とする酸化相が充填する結果、その酸化相がバインダの役割を果たすことで鉄粉同士の結合力を強化して、圧粉軟磁性体の強度は増加する。また圧粉軟磁性体に外力を加えた場合、圧粉体表面の鉄粉界面から亀裂が生じて、鉄粉界面を通じて圧粉体内部に亀裂が伝播し、破壊に至ると考えられるが、鉄粉界面が酸化相で充填されている場合は、亀裂の発生と圧粉軟磁性体内部への亀裂の伝播が抑制され、強度を高める効果もある。

一方で酸化影響層が形成された際の課題として、Ｆｅ_３Ｏ_４を主体とする酸化相の成長により、初期の鉄粉表面を覆っていた絶縁皮膜の大部分が剥離、脱落し、絶縁性が低下することで渦電流損失が増加する、あるいは鉄粉内部に酸素が拡散してヒステリシス損失が増加する、等の鉄損の増加が生じる。熱処理による酸化の影響が圧粉軟磁性体内部のすべてに及ぶと、圧粉軟磁性体の強度は最大となるが、鉄損の増加も最大となり磁気特性が低下し好ましくない。

熱処理後の圧粉軟磁性体の鉄損を低く保つには、酸化影響層を圧粉体の表面近傍に限定し、圧粉体の内部は非酸化の状態を保てばよい。本発明における非酸化の状態とは圧粉軟磁性体を構成する個々の鉄粉表面における、酸化雰囲気中熱処理時に形成されるＦｅ_３Ｏ_４等の鉄を主体とする酸化相が存在しない、あるいは酸化相の厚みが０．５μｍ未満と非常に薄いことにより、鉄粉界面内部をＦｅ_３Ｏ_４等の鉄を主体とする酸化相が充填してない状態を意味する。

図３に鉄粉の界面に形成された非酸化部のミクロ断面構造を示す。非酸化部における鉄粉表面には絶縁被膜が健全な形で残っている。例えばリン酸ガラス系の絶縁材料を用いた場合には、非酸化部における鉄粉表面にはＦｅ−Ｐ複合酸化物の形で絶縁層が存在する。また鉄粉界面には、成形前に添加する潤滑剤が加熱変化して形成される有機炭化物層が存在する。このような組織的特徴により、非酸化部においては渦電流損失が低下して優れた磁気特性を発揮する。

非酸化の領域（非酸化部）の鉄粉界面は酸化皮膜によるバインダ効果が期待できないため、圧粉軟磁性体の強度は酸化影響層に比べて低い。本発明では圧粉軟磁性体の表面部のみに強度の高い酸化影響層を形成することにより、圧粉軟磁性体に外力が加わった際に強度の低い非酸化部までの亀裂伝播を抑制し、強度低下を最小限に留めることが出来る。本発明では、強度は高いが鉄損が大きく磁気特性に劣る表面部の酸化影響層と、強度は低いが低鉄損で磁気特性に優れる磁性体内部の非酸化領域の体積比率を最適に制御することで、高強度且つ優れた磁気特性を兼ね備えた圧粉軟磁性体の提供が可能となる。

圧粉軟磁性体における酸化影響層の最適厚さについて以下に説明する。酸化影響層の厚さは、圧粉軟磁性体の鉄損値、及び強度に密接に関係することが本発明者の検討により明らかになった。酸化影響層は圧粉軟磁性体の表面から内部に向かって形成され、その適切な厚さは、０．４〜１．４ｍｍの範囲にあることが分かった。その具体的なデータについては追って説明する。

本発明者の実験によれば、酸化影響層の厚さが０．４ｍｍ未満であると、熱処理時間が短いことが推測され、ひずみ回復が不十分となり鉄損増加を招くことから好ましくない。また、酸化影響層の厚さが１．４ｍｍを越えると、圧粉軟磁性体の体積に占める非酸化領域の比率が小さくなる。この場合は圧粉軟磁性体の鉄損が増加して磁気特性が低下することから好ましくない。

圧粉軟磁性体をモータコアに適用する際には、断面が円形、矩形などの単純なリング形状ではなく、爪などの突起を有する三次元複雑形状を有する場合がある。複雑形状の圧粉軟磁性体では形状の違いにより、圧粉軟磁性体における酸化物影響層の厚みに差が生じる場合がある。

本発明において、圧粉軟磁性体表面部の酸化影響層の厚さは、磁性体断面のミクロ組織観察による。圧粉軟磁性体の任意の箇所を切断し、断面部を樹脂埋込み、研磨を実施後に断面組織をＥＤＳ（エネルギー分散Ｘ線分光）分析機能等を備えたＳＥＭ等で観察することで、酸化影響層と非酸化領域との組織を明瞭に確認・区別できる。酸化影響層では鉄粉界面にＦｅを主体とする酸化物が形成されているが、非酸化領域の鉄粉界面にはＦｅを主体とする酸化物は存在しない。このため軟磁性体断面のミクロ組織観察において、鉄粉界面にＦｅを含む酸化物が存在する領域の軟磁性体表面からの幅を複数個所で測定することで、酸化影響層の厚さを直接評価することが可能となる。

圧粉軟磁性体の表面に酸化影響層を形成するための熱処理は、大気、水蒸気、あるいは窒素、アルゴン、ヘリウム等の不活性ガスに体積比で０．５〜２０％の酸素ガスを加えた酸化雰囲気中において、４５０〜５５０℃の温度で実施することが好ましい。熱処理温度が４５０℃未満の場合は熱処理時の歪低減が十分でなく、磁性体を構成する鉄粉内部に多くの歪が残留してヒステリシス損失が増加することから好ましくない。熱処理温度が５５０℃を越える場合は、酸化の影響が過大となり、圧粉体内部の非酸化領域の割合が低下すし、鉄損が増加することから好ましくない。

圧粉軟磁性体を熱処理する際の保持時間も、酸化影響層の厚さ制御に重要となる。保持時間は圧粉体の形状、寸法により異なるが、酸化影響層の厚さが、圧粉体厚さの最小箇所、最大箇所の双方において、０．４ｍｍ以上、１．４ｍｍ以下となるように、最適化することが好ましい。設定温度が高温になるにつれて酸化影響層の成長が促進されることから、保持時間も短縮化する必要がある。例えば酸化影響層の厚さを１ｍｍ以下に抑制する熱処理条件としては、設定温度が５００℃の場合は、保持時間は最長３０ｍｉｎ以下、設定温度が５５０℃の場合は保持時間は１０ｍｉｎ以下とすることが好ましい。従って、酸化影響層の厚さを０．４ｍｍとするには、設定温度が５００℃で保持時間は５ｍｉｎ以下、１．４ｍｍにするには、設定温度が５００℃で保持時間は６０ｍｉｎ以下、設定温度が５５０℃で保持時間は２０ｍｉｎ以下が考えられ、本発明は上記の範囲で実施することが好ましいであろう。

熱処理時の昇温速度や保持終了後の冷却速度も、酸化影響層の厚さ制御に重要となる。熱処理温度が３００℃以上の高温では酸化速度は増加するが、昇温速度を過度に遅くして加熱を行う場合は、最高温度で保持する時間以外に３００℃以上の高温に置かれる時間が長くなる。結果として酸化影響層を必要以上に成長させ、鉄損増加につながるため好ましくない。同様の理由で、保持終了後に冷却速度を過度に遅くして冷却を行うことも、酸化影響層を過度に成長させ、鉄損増加につながることから好ましくない。本発明において圧粉軟磁性体の熱処理を行う際には、最高温度における保持を除く昇温、冷却の過程において、圧粉軟磁性体が３００℃以上の高温に置かれる時間を１２０ｍｉｎ以下に留めることが好ましい。

例えば昇温速度、冷却速度を共に５℃／ｍｉｎの一定速度として、５００℃で保持を行う場合、昇温、冷却の段階で３００℃以上の高温に圧粉軟磁性体が置かれる時間は約８０ｍｉｎとなり、本発明で規定する条件の１２０ｍｉｎ以下を満足する。しかし昇温、冷却のどちらかの段階で、例えば４００℃で６０ｍｉｎの保持を別途加えた場合は、３００℃以上に圧粉軟磁性体が置かれる時間が１４０ｍｉｎとなり、本発明の条件から外れるため好ましくない。より好ましくは、予め設定温度（４５０〜５５０℃）に保持した加熱炉中に圧粉軟磁性体を投入して設定温度まで昇温・保持し、冷却時には加熱炉から直ちに圧粉軟磁性体を取出して、３００℃以下まで空冷することが好ましい。

本発明の圧粉軟磁性体の原料となる鉄粉は、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｓｉ、Ｐ、Ｓ等のＦｅ以外の元素の含有量が出来る限り少ない純鉄粉とし、水アトマイズ、またはガスアトマイズ処理により作製されることが好ましい。好ましくは、Ｆｅ以外の元素は合計で５質量％以下、特に１質量％以下である。
アトマイズ処理後の鉄粉は、酸素、炭素、窒素等のガス不純物を多く含むことから、水素を含む還元雰囲気における熱処理を８００〜１０００℃で実施して、鉄粉を純化することが必要となる。鉄粉中のＯの含有量は５００ｐｐｍ以下に低減することが、鉄損の増加を防ぐ目的から好ましい。同様にＣの含有量は３０ｐｐｍ以下、Ｎの含有量は１０ｐｐｍ以下にそれぞれ低減することが、鉄損の増加を防ぐ目的から好ましい。

圧粉軟磁性体を構成する鉄粉の大きさ（粒径）は、熱処理後の磁気特性に影響を及ぼす。粒径が５０μｍを下回る微細な鉄粉の占める割合が高いと、ヒステリシス損失が増加して好ましくない。粒径が４００μｍ上回る粗大な鉄粉の占める割合が高いと、渦電流損失が増加して好ましくない。以上の考えより、重量比で８０％以上の鉄粉が粒径５０〜４００μｍの範囲に含まれることが磁気特性の観点からは好ましい。平均粒径は７０〜３００μｍとすることが好ましく、１００〜２５０μｍとすることがより好ましい。上記の鉄粉粒度の調整は、アトマイズ処理後の鉄粉をメッシュにより篩分けることで実施される。

本発明では、鉄粉表面への絶縁皮膜として、十分な絶縁性と、鉄粉への密着性を備える必要を考慮して、リン酸ガラスかそれに化学組成が近い無機系材料を用いる。この無機絶縁処理は本発明の属する技術分野においてよく知られている方法である。化成処理によりリン酸絶縁被覆を施工する際には、鉄粉表面層が酸化により溶解すると共に、リン酸と反応してＦｅ−Ｐ系の複合酸化相を形成する。Ｆｅ−Ｐ系の複合酸化相は基材の純鉄との密着性が非常に高い一方で、ＳｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３等の他の酸化物系皮膜層と比較して、鉄粉の変形に対する追随性にも非常に優れており、圧粉成形時の表面変形の際にも、剥離、破壊などの絶縁低下を招くような損傷を受けることはない。

Ｆｅ−Ｐ系の複合酸化相は、約５５０℃まではガラス（非晶質）構造を有しており、５５０℃を超える温度の加熱により結晶化するが、皮膜が鉄粉表面に安定に存在しており、表面からの剥離等の著しい損傷が生じない限り被膜の絶縁性は保持される。

圧粉成形の際の成形性を付与する目的で、絶縁被覆処理後の鉄粉に潤滑剤を混入してから成形に用いることが好ましい。潤滑剤の材質は特に規定を設けないが、従来からの公知のものを使用すればよく、具体的にはステアリン酸亜鉛、ステアリン酸リチウム等の金属塩粉末およびその他のワックス等が挙げられる。潤滑剤の添加量を過度に増やすと、圧粉成型体の密度が低下して磁気特性を阻害する要因となる。また添加量が少ないと成形型からの成形体の抜出しが困難になる等の問題がある。特に成形粉末質量に対し、０．０５〜０．８質量％の範囲での潤滑剤の添加が好ましい。

上記の複合粉末を金型成形にて高圧下で過度の塑性変形をさせ、圧粉軟磁性体とする。成形圧力は通常８００ＭＰａ以上として、圧粉軟磁性体に占める金属Ｆｅの割合が体積比で９０％以上（理論密度比）になるように、圧粉軟磁性体の密度を高めることが好ましい。

以下、実施例で更に詳細を説明する。

純鉄インゴット素材を大気溶解後に水アトマイズ処理して粉末化した。アトマイズ後の鉄粉を９５０℃において２時間の水素還元熱処理を２回繰り返すことにより粉末を純化した。純化後に不純物として含まれる酸素濃度は５００質量ｐｐｍ以下、窒素濃度は１０質量ｐｐｍ以下であった。

純化後の鉄粉をメッシュにより１００〜３００μｍの粒度に篩分けした後、鉄粉表面に絶縁層としてリン酸ガラス層を化学的手法で被覆した。リン酸ガラス絶縁層の厚さは５０〜１００ｎｍの範囲とした。絶縁被覆後の鉄粉の平均粒径は１６０μｍであった。さらにステアリン酸亜鉛系の潤滑剤を０．４質量％添加してＶミキサーにより混合して、複合磁性粉末とした。

上記の複合磁性粉を、プレスを用いて圧粉軟磁性体とした。成形圧１２００ＭＰａにおいて磁気測定評価用の外径５０ｍｍ、内径４０ｍｍ、厚さ５ｍｍのリング形状試料と、３点曲げによる強度測定用の１１×３０×５ｍｍの板状試料を作製した。

アルキメデス法により測定した成形後のリング試料の密度は７．５４ｇ／ｃｍ^３であった。成形後のリング材を大気熱処理炉にて加熱して軟磁性圧粉体とした。大気熱処理の保持温度を５００℃とし、室温から昇温速度５℃／ｍｉｎで５００℃まで昇温して、１０ｍｉｎ保持後に炉から取出し室温にて空冷した。熱処理後の試料表面は全体に酸化による影響で黒色を帯びていた。

前述の本発明材に対し、比較材として不活性雰囲気のＮ_２ガス中（酸素無添加）で昇温速度５℃／ｍｉｎで５００℃まで加熱し、１０ｍｉｎ保持後に炉冷した成形体（リング試料及び板状試料）を準備した。比較材の熱処理後の試料表面は、本発明材に比べて色の薄い灰色を帯びた外観であった。

磁気特性評価は、０．５ｍｍの銅線を用いて熱処理後のリング試料に対し、１次側２００ターン，２次側６０ターンの巻線を実施して、周波数４００Ｈｚにおける鉄損Ｗ（Ｗ／ｋｇ）を求めた。測定結果はそれぞれ、本発明材：３８Ｗ／ｋｇ、比較材：３７Ｗ／ｋｇとなり、大気中５００℃で１０ｍｉｎ保持した本発明材は、Ｎ_２ガス中で熱処理した比較材とほぼ同じ鉄損値を示した。

次に熱処理後の板状試料を用いて、３点曲げによる抗折試験を実施して強度を比較した。曲げ応力値は本発明材：７４ＭＰａ、比較材：３３ＭＰａとなり、本発明材の強度はＮ_２雰囲気中で熱処理した比較材よりも２倍以上高い値を示した。

同じく比較材のリング材の亀裂断面部の組織を実態顕微鏡にて観察したところ、Ｎ_２熱処理した比較材２においては、断面の全域が白色組織となり酸化影響層に該当する黒色組織は確認されなかった。

以上の結果から、本発明材の鉄損は比較材と同程度である一方で、曲げ強度は比較材２の２倍以上の強度を確保できることがわかった。本発明材は試料表面部の酸化影響層の作用で一定水準の強度を保つと共に、内部の非酸化部の特性から酸化による鉄損の増加も抑制できると考えられる。

実施例１において観察した本発明の圧粉軟磁性体の断面組織を詳細に調べる目的から、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による断面のミクロ組織観察を行った。観察個所は図１の断面模式図における酸化影響層（表面近傍）と非酸化部（内部）の２箇所に相当する個所とした。ＳＥＭ観察用の試料作製は以下の手順で実施した。本発明材のリングを切断後に樹脂埋め込みし、ＳｉＣ研磨紙による粗研磨、ダイヤモンド粒子（粒径１〜３μｍ）及びコロイダルシリカ（粒径＜１μｍ）による仕上げ研磨を経て断面を鏡面仕上げした。観察には電解放出型の電子線源を有するＳＥＭ（ＦＥ−ＳＥＭ）装置を用いた。

本発明材のリング断面の表面近傍の黒色部を拡大して、鉄粉同士の境界の界面を観察した結果では、界面厚さは１〜２μｍであり界面内部には充填層が存在し、鉄粉同士の隙間を緻密に充填している様子を確認した。界面充填層の構成元素を分析するため、ＳＥＭ装置に付属するエネルギー分散型Ｘ線分光（ＥＤＳ）装置を用いた分析を実施した。

ＥＤＳ分析時には電子線のプローブ径をφ０．５μｍ以下まで絞り、充填層内部を点分析した。得られたＥＤＳスペクトルから充填層は主にＦｅとＯ（酸素）により構成され、ＥＤＳの定量分析から得られた両元素の比率から、充填層はＦｅ_３Ｏ_４であることがわかった。

同様に本発明材のリング断面中央部の白色部の組織を拡大してＳＥＭ観察を行った結果、鉄粉同士の界面部の多くは黒色部で確認された充填層が無く、隙間が空いた状態であった。界面内部に一部残存した物質に対してＥＤＳ分析を実施した結果、スペクトルにおいてＦｅとＯの他にＰ、Ｚｎ、Ｃを検出した。界面の残存物質はＦｅ_３Ｏ_４とは異なり、Ｐ及びＺｎを含むことからリン酸絶縁層および潤滑剤（ステアリン酸亜鉛）が熱処理により変質した物質と考えられる。絶縁及び潤滑材の変質層にはＦｅ_３Ｏ_４に比べて非常に脆いことが推測され、試料研磨の過程で多くが脱落した結果、界面内部に隙間が生じたと推測される。

本発明材断面のＳＥＭ観察及びＥＤＳ分析の結果より、表面近傍の黒色部においては熱処理時の酸化作用より鉄粉界面にＦｅ_３Ｏ_４が形成され、界面内部を緻密に充填していることがわかった。一方で断面内部の白色部の界面には、Ｆｅ_３Ｏ_４の充填層は存在せず、絶縁・潤滑剤の熱処理による変質層が残っていることがわかった。本発明時における酸化影響層と非酸化部の区分については、断面部における組織の色合いの違い（黒色部：酸化影響層、白色部：非酸化領域）、及びＳＥＭ観察した際の界面充填層（Ｆｅ_３Ｏ_４）の有無の手法で確認できることがわかった。

実施例１と同じ複合磁性粉末を同じ条件で成形したリング形状及び板状成形体に対して、大気中で３５０〜６５０℃の範囲で保持温度を５０℃間隔で変えて熱処理を実施した。室温から保持温度までの昇温速度は５℃／ｍｉｎの一定とし、設定温度で１０ｍｉｎ保持後に成形体を炉から取出し室温で空冷した。熱処理後の成形体に対し、実施例１と同じ方法により鉄損及び曲げ強度を評価して、熱処理温度との関係について検討した。

表１に得られた結果の一覧を示す。ここでＮｏ．４の保持温度５５０℃の事例は実施例１で示した結果と同一である。熱処理温度が３５０℃より上昇するにつれて、鉄損は５５Ｗ／ｋｇから徐々に低下し５００℃では３８Ｗ／ｋｇに達する。この温度上昇に伴う鉄損低下は、成形体のひずみ低減に伴い、ヒステリシス損失が低下したためと考える。一方で５５０℃以上では温度上昇に伴い鉄損が増加する傾向が見られる。高温では酸化の影響が徐々に増加して、絶縁性の低下、渦電流損失の増加が生じたと考える。

表１の７種のリング成形体に対し、切断後に断面の埋込、研磨を実施して、ＳＥＭ観察とＥＤＳ分析による酸化影響層の厚さの測定を行った。保持温度の上昇に伴い酸化影響層の厚さは増加し、６５０℃においては成形体内部全域で酸化が進行し非酸化領域は完全に消失した。成形体の曲げ強度も保持温度の上昇に伴い増加し、酸化の進行につれて成形体強度が増加する傾向を確認した。

軟磁性材料の特性としては鉄損が低いことが好ましく、鉄損が４５Ｗ／ｋｇ以下となる保持温度４５０〜５５０℃（試料Ｎｏ．３，４，５）での熱処理実施が適切であることを、本結果から確認した。成形体強度は６００℃以上の高温熱処理により１００ＭＰａを越える値まで増加するが、鉄損との関係を考えると、７０〜９０ＭＰａの強度を有するＮｏ．３，４，５が最もバランスの良い特性と考える。

実施例１と同じ複合磁性粉末を同じ条件で成形したリング形状及び板状成形体に対して、大気中５００、５５０℃において保持時間を１０、３０、６０ｍｉｎと変えて熱処理を実施した。室温から保持温度までの昇温速度は５℃／ｍｉｎとし、保持終了後に成形体を炉から取出し室温にて空冷した。熱処理後の成形体において実施例１、３と同じ方法により鉄損及び曲げ強度を評価した。リング成形体における酸化影響層の厚さを実施例３と同じ方法で評価した。

表２に得られた結果の一覧を示す。Ｎｏ．４、５は実施例３の表１に示す事例と同じである。保持温度が５００℃、５５０℃の両方の場合で、保持時間が長くなるにつれて、鉄損、曲げ強度、酸化影響層厚さが増加する傾向が見られる。この結果はいずれも高温大気中での酸化の進行による影響と考えられる。実施例３と同様に、鉄損の値の目安を４５Ｗ／ｋｇ以下の範囲と考えると、５００℃の場合は保持時間は３０分以下、高温の５５０℃の場合は、保持時間は１０分以下とすることが、軟磁性材料としてバランスの良い特性が得られる熱処理条件と考える。

実施例１と同じ複合磁性粉末を同じ条件で成形したリング形状成形体に対し、大気中５００℃にて保持時間１０ｍｉｎの熱処理を実施する際に、昇温、冷却の段階で別途４００℃での保持を加えた。表３に示すようにＮｏ．１３、１４では昇温段階にて４００℃で２０ｍｉｎ、６０ｍｉｎの保持を行い、その後に５００まで昇温し１０ｍｉｎ保持した。室温から４００℃、および４００℃から５００℃までの昇温速度は５℃／ｍｉｎとした。保持終了後には成形体を加熱炉中に残して５℃／ｍｉｎで３００℃まで冷却後に、加熱炉から取出し室温にて空冷した。Ｎｏ．１５、１６では昇温速度５℃／ｍｉｎで５００℃まで成形体を昇温して１０ｍｉｎ保持し、その後に５℃／ｍｉｎで４００℃まで冷却して２０ｍｉｎ、６０ｍｉｎの保持を実施した。４００℃保持終了後は加熱炉中で３００℃まで５℃／ｍｉｎで冷却してから成形体を取出し、室温にて空冷した。

表３において４００℃の保持を行わないＮｏ．４の鉄損は３８Ｗ／ｋｇであるが、昇温時に４００℃保持を実施したＮｏ．１３、１４では、鉄損は４０Ｗ／ｋｇ以上に増加する。４００℃保持が２０ｍｉｎのＮｏ．１３（鉄損４２Ｗ／ｋｇ）に比べて、保持時間６０ｍｉｎのＮｏ．１４の方が鉄損は４７Ｗ／ｋｇと大きい。Ｎｏ．４、１３、１４と鉄損が増えるにつれて酸化影響層の厚さも増す傾向にあることから、昇温時の４００℃保持の実施と保持時間が長くなるにつれて、リング成形体の酸化が進行すると考えられる。冷却時に４００℃保持を実施したＮｏ．１５、１６でも同様に、４００℃保持の長時間化に伴い、鉄損が増加する結果となっている。

表３の結果は大気中熱処理において、設定温度における保持以外に、昇温、冷却過程における過度の加熱が、圧粉軟磁性体の酸化を促進して鉄損を増加させることを示している。表３の各事例において、５００℃での保持時間を除く昇温、冷却過程において、リング成形体が３００℃を越える高温で加熱された時間を比較した。４００℃保持を行わないＮｏ．４の場合、５００℃保持後に成形体を炉から取出して空冷しているが、冷却時に３００℃以下に達する時間は１０ｍｉｎ未満であった。３００℃以上の加熱時間は、４００℃で２０ｍｉｎ保持したＮｏ．１３、１４では１００ｍｉｎ、４００℃で６０ｍｉｎ保持したＮｏ．１５、１６では１４０ｍｉｎであり、Ｎｏ．１５、１６の鉄損は４５を越える値まで増加している。本結果から圧粉軟磁性体を大気熱処理する際には、保持時間を除く昇温、冷却過程における３００℃以上の加熱時間を短くする、目安として１２０ｍｉｎ以下とすることが、圧粉軟磁性体の鉄損の低下に有効であることがわかった。

本発明の知見に基づき、実施例１で得た圧粉軟磁性体を用いて実機モータ用の圧粉コアを試作し、ステータコア及びモータを作製した。図４にステータコアの構造を示す概略図を示す。爪状の突起１６を有する３次元形状のリングコア（圧粉コア１２、１５；クローティースコア）２個の間に、リング形状に巻線した銅コイル１４を挟みこむことで単相ステータとし、３相に重ねてロータと組み合わせることでモータを構成する。

圧粉コアの作製は、実施例１と同じ複合磁性粉末を１２００ＭＰａで３次元形状に成形後、熱処理は大気中で実施し、４８０℃に保持した加熱炉中にコアを投入し、コア温度が４８０℃に到達後に５ｍｉｎ保持し、加熱炉から取出した。熱処理後のコア断面の酸化影響層の厚さを実施例３と同様の方法で評価した結果、０．４mmであった。

本発明の圧粉軟磁性材料およびその製造方法は、例えばモータコア、電磁弁、リアクトル、もしくは電磁部品一般に利用される。

１…圧粉軟磁性体表面、２…酸化影響層、３…非酸化部、４…圧粉軟磁性体、６…酸化相、７…鉄粉、８…鉄粉界面、１０…無機絶縁層、１１…有機物相。

Claims (8)

1. 鉄粉又は鉄を主成分とする鉄合金粉の圧粉軟磁性体の表面部に、個々の鉄粉又は鉄合金粉の表面に酸化相が形成され、かつ鉄粉又は鉄合金粉の粒界に酸化相及び無機絶縁物を含む、厚さ０．４〜１．４ｍｍの酸化影響層が充填され、前記酸化影響層の内側の圧粉軟磁性体は非酸化状態である組織を有することを特徴とする圧粉軟磁性体。
2. 請求項１に記載された圧粉軟磁性体であって、前記圧粉軟磁性体内部の非酸化状態の組織において、個々の鉄粉表面に無機絶縁層が存在し、かつその外側には有機炭化物層が存在することを特徴とする圧粉軟磁性体。
3. 鉄損の値が４３Ｗ／ｋｇ以下であることを特徴とする請求項１又は２に記載の圧粉軟磁性体。
4. 鉄を主成分とする粉末又は鉄合金の粉末の表面に無機絶縁層と有機物層を形成し、これを圧縮成形し、得られた圧縮成形体を酸化雰囲気中で加熱して、前記圧縮成形体の表面領域の粉末の表面に鉄を主体とする酸化相を形成し、これにより鉄粉同士の境界の隙間に前記酸化相及び凝集した無機絶縁物が充填された、厚さ０．４〜１．４ｍｍの酸化影響層を該圧粉軟磁性体の表面部に形成し、かつ前記圧粉軟磁性体の内部には非酸化状態が保たれた組織を形成することを特徴とする圧粉軟磁性体の製造方法。
5. 前記圧粉軟磁性体の内部の鉄粉又は鉄基合金粉を被覆する無機絶縁膜と有機炭化物層が存在することを特徴とする請求項４記載の圧粉軟磁性体の製造方法。
6. 前記加熱の雰囲気は大気、水蒸気あるいは２０％以下の酸素を含有する不活性ガスであって、加熱温度は４５０〜５５０℃であることを特徴とする請求項４又は５記載の圧粉軟磁性体の製造方法。
7. 請求項４〜６のいずれかに記載された圧粉軟磁性体の製造方法において、前記圧粉軟磁性体を熱処理する際の最高温度での保持時間を除く昇温、冷却の過程において、３００℃以上の高温に置かれる時間が１２０ｍｉｎ以下であることを特徴とする圧粉軟磁性体の製造方法。
8. 鉄粉又は鉄を主成分とする鉄合金粉の圧粉軟磁性体の表面部に、個々の鉄粉表面に酸化相が形成され、かつ鉄粉粒界に酸化相及び無機絶縁物を含む、厚さ０．４〜１．４ｍｍの酸化影響層が充填され、前記酸化影響層の内部の圧粉軟磁性体は非酸化状態である組織を有する圧粉軟磁性体をステータコアとすることを特徴とするモータ。

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