JP2018118438A - 複層フィルム及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】高い透明性を有し、かつ滑り性及び巻取り性に優れ、さらに耐擦傷性に優れる複層フィルム及びその製造方法、並びに該複層フィルムからなる偏光子保護フィルムの提供。【解決手段】熱可塑性樹脂層と易滑層とを有する複層フィルムであって、該易滑層がポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有し、該複層フィルムのヘイズが０．５％以下であり、２枚の該複層フィルムを該熱可塑性樹脂層と該易滑層とが接するように重ね合わせたときの、該熱可塑性樹脂層と該易滑層との間の動摩擦係数と静摩擦係数の差が０．２０以下である、複層フィルム及びその製造方法、並びに該複層フィルムからなる偏光子保護フィルムである。【選択図】なし
Description
本発明は、熱可塑性樹脂層と易滑層とを有する複層フィルム及びその製造方法などに関する。
熱可塑性樹脂フィルムは成形体の材料として有用であり、高い透明性を有し、光学部材、照明部材、看板部材、装飾部材等に用いられる。しかし、熱可塑性樹脂フィルムによっては、フィルム同士の滑り性や、フィルムと製造装置（例えばローラーやシリンダー）との滑り性が低く、巻取りが困難となることがあった。また、フィルムを重ねたときやロール状に巻き取ったときにフィルム間で固着（ブロッキング）し、フィルムロールからフィルムを巻き出す時にフィルムが傷ついたり、破断する等の問題が生じやすかった。
熱可塑性樹脂フィルムの低滑り性により生じる問題を解決するために、金属塩又は酸化物の不活性粒子を添加して該フィルムの表面に凹凸を作り、該フィルムの表面粗さを大きくする方法がしばしば用いられる。
例えば、特許文献１では、透明性と、アンチブロッキング性とを両立させることを目的として、アクリル樹脂と、平均粒径が特定の範囲の粒子を特定量含む光学フィルムが記載されている。
特許文献２では、巻取り時に生じるブロッキングを抑制することを目的として、カルボキシル基を有するウレタン樹脂と、コロイダルシリカを特定量含む易接着剤組成物で形成された易接着層と、アクリル系樹脂フィルムとを有する偏光子保護フィルムが記載されている。
例えば、特許文献１では、透明性と、アンチブロッキング性とを両立させることを目的として、アクリル樹脂と、平均粒径が特定の範囲の粒子を特定量含む光学フィルムが記載されている。
特許文献２では、巻取り時に生じるブロッキングを抑制することを目的として、カルボキシル基を有するウレタン樹脂と、コロイダルシリカを特定量含む易接着剤組成物で形成された易接着層と、アクリル系樹脂フィルムとを有する偏光子保護フィルムが記載されている。
しかしながら、熱可塑性樹脂と不活性粒子の組合せによってはヘイズが大きくなりやすい。例えば特許文献１のフィルムはヘイズが０．５％以上と大きい。そのため、ヘイズが低く、透明性の高いフィルムが求められるような用途、例えば光学用途への適用には不十分である。
特許文献２のように無機微粒子を分散させた易滑層を塗布する方法も知られているが、無機微粒子を添加しているため、フィルムを重ねたときやロール状に巻き取ったときに易滑層の無機微粒子とアクリル系樹脂フィルムが擦れ、アクリル系樹脂フィルムが傷つきやすいという問題がある。そのため、円滑に走行でき（以下、「滑り性」とも称する）、巻取りやハンドリングが容易（以下、「巻取り性」とも称する）で、さらに易滑層と熱可塑性樹脂層が接した際の擦過による傷つきを抑制できる（以下、「耐擦傷性」とも称する）、外観品位の良いフィルムが求められている。
本発明は、高い透明性を有し、かつ滑り性及び巻取り性に優れ、さらに耐擦傷性に優れる複層フィルム及びその製造方法、並びに該複層フィルムからなる偏光子保護フィルムを提供することを目的とする。
特許文献２のように無機微粒子を分散させた易滑層を塗布する方法も知られているが、無機微粒子を添加しているため、フィルムを重ねたときやロール状に巻き取ったときに易滑層の無機微粒子とアクリル系樹脂フィルムが擦れ、アクリル系樹脂フィルムが傷つきやすいという問題がある。そのため、円滑に走行でき（以下、「滑り性」とも称する）、巻取りやハンドリングが容易（以下、「巻取り性」とも称する）で、さらに易滑層と熱可塑性樹脂層が接した際の擦過による傷つきを抑制できる（以下、「耐擦傷性」とも称する）、外観品位の良いフィルムが求められている。
本発明は、高い透明性を有し、かつ滑り性及び巻取り性に優れ、さらに耐擦傷性に優れる複層フィルム及びその製造方法、並びに該複層フィルムからなる偏光子保護フィルムを提供することを目的とする。
本発明者らは、鋭意検討を行った結果、熱可塑性樹脂層と易滑層とを有する複層フィルムであって、該易滑層がポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有し、該複層フィルムのヘイズを特定値以下とし、２枚の該複層フィルムを該熱可塑性樹脂層と該易滑層とが接するように重ね合わせたときの、該熱可塑性樹脂層と該易滑層との間の動摩擦係数と静摩擦係数の差を特定の範囲とすることにより、上記課題を解決し得ることを見出し、当該知見に基づいてさらに検討を重ねて本発明を完成した。
すなわち、本発明は下記［１］〜［１０］に関する。
［１］ 熱可塑性樹脂層と易滑層とを有する複層フィルムであって、
該易滑層がポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有し、
該複層フィルムのヘイズが０．５％以下であり、
２枚の該複層フィルムを該熱可塑性樹脂層と該易滑層とが接するように重ね合わせたときの、該熱可塑性樹脂層と該易滑層との間の動摩擦係数と静摩擦係数の差が０．２０以下である、複層フィルム。
［２］ ２枚の前記複層フィルムを前記熱可塑性樹脂層と前記易滑層とが接するように重ね合わせたときの、該熱可塑性樹脂層と該易滑層との間の動摩擦係数が０．１０以上０．４０未満である、前記［１］の複層フィルム。
［３］ 前記易滑層が、前記ポリウレタン系樹脂１００質量部に対して前記アクリル系微粒子を１〜１０質量部含有する、前記［１］又は［２］の複層フィルム。
［４］ 前記アクリル系微粒子の平均粒子径が５０〜３００ｎｍである、前記［１］〜［３］のいずれかの複層フィルム。
［５］ 前記易滑層の厚さ変動係数が１５％以下である、前記［１］〜［４］のいずれかの複層フィルム。
［６］ 少なくとも前記熱可塑性樹脂層が二軸延伸された層である、前記［１］〜［５］のいずれかの複層フィルム。
［７］ 前記［１］〜［６］のいずれかの複層フィルムからなる、偏光子保護フィルム。
［８］ 複層フィルムの製造方法であって、
熱可塑性樹脂層の少なくとも一方の表面に、ポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有する分散体を塗布して該分散体の塗布層を形成する工程１、及び熱処理によって該熱可塑性樹脂層の表面に該ポリウレタン系樹脂及び該アクリル系微粒子を含有する易滑層を形成する工程２を有し、
該易滑層が、該ポリウレタン系樹脂１００質量部に対して該アクリル系微粒子１〜１０質量部を含有する、複層フィルムの製造方法。
［９］ 前記工程１の前に、前記熱可塑性樹脂層の前記塗布層を形成する面にコロナ放電処理又はプラズマ処理を施す工程１−１を有する、前記［８］の複層フィルムの製造方法。
［１０］ 前記工程２において、前記熱処理と同時に延伸処理を行う、前記［８］又は［９］の複層フィルムの製造方法。
［１］ 熱可塑性樹脂層と易滑層とを有する複層フィルムであって、
該易滑層がポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有し、
該複層フィルムのヘイズが０．５％以下であり、
２枚の該複層フィルムを該熱可塑性樹脂層と該易滑層とが接するように重ね合わせたときの、該熱可塑性樹脂層と該易滑層との間の動摩擦係数と静摩擦係数の差が０．２０以下である、複層フィルム。
［２］ ２枚の前記複層フィルムを前記熱可塑性樹脂層と前記易滑層とが接するように重ね合わせたときの、該熱可塑性樹脂層と該易滑層との間の動摩擦係数が０．１０以上０．４０未満である、前記［１］の複層フィルム。
［３］ 前記易滑層が、前記ポリウレタン系樹脂１００質量部に対して前記アクリル系微粒子を１〜１０質量部含有する、前記［１］又は［２］の複層フィルム。
［４］ 前記アクリル系微粒子の平均粒子径が５０〜３００ｎｍである、前記［１］〜［３］のいずれかの複層フィルム。
［５］ 前記易滑層の厚さ変動係数が１５％以下である、前記［１］〜［４］のいずれかの複層フィルム。
［６］ 少なくとも前記熱可塑性樹脂層が二軸延伸された層である、前記［１］〜［５］のいずれかの複層フィルム。
［７］ 前記［１］〜［６］のいずれかの複層フィルムからなる、偏光子保護フィルム。
［８］ 複層フィルムの製造方法であって、
熱可塑性樹脂層の少なくとも一方の表面に、ポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有する分散体を塗布して該分散体の塗布層を形成する工程１、及び熱処理によって該熱可塑性樹脂層の表面に該ポリウレタン系樹脂及び該アクリル系微粒子を含有する易滑層を形成する工程２を有し、
該易滑層が、該ポリウレタン系樹脂１００質量部に対して該アクリル系微粒子１〜１０質量部を含有する、複層フィルムの製造方法。
［９］ 前記工程１の前に、前記熱可塑性樹脂層の前記塗布層を形成する面にコロナ放電処理又はプラズマ処理を施す工程１−１を有する、前記［８］の複層フィルムの製造方法。
［１０］ 前記工程２において、前記熱処理と同時に延伸処理を行う、前記［８］又は［９］の複層フィルムの製造方法。
本発明は、高い透明性を有し、かつ滑り性及び巻取り性に優れ、さらに耐擦傷性に優れる複層フィルム及びその製造方法、並びに該複層フィルムからなる偏光子保護フィルムを提供することができる。
以下、本発明を適用した実施形態の一例について説明する。本明細書において特定する数値は、実施形態又は実施例に開示した方法により求められる値である。なお、本発明の趣旨に合致する限り、他の実施形態も本発明の範疇に含まれる。
［複層フィルム］
本発明の複層フィルムは、熱可塑性樹脂層と易滑層とを有する複層フィルムであって、該易滑層がポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有し、該複層フィルムのヘイズが０．５％以下であり、２枚の該複層フィルムを該熱可塑性樹脂層と該易滑層とが接するように重ね合わせたときの、該熱可塑性樹脂層と該易滑層との間の動摩擦係数と静摩擦係数の差が０．２０以下である。
本発明の複層フィルムは、上記構成を有することにより、高い透明性を有し、かつ滑り性及び巻取り性に優れ、さらに耐擦傷性に優れるという本発明の効果が得られる。
このような効果が得られる理由については定かではないが、下記のように推察される。
前記易滑層がアクリル系微粒子を含有し、ヘイズが特定値以下であるため、高い透明性を有し、さらに耐擦傷性が向上する。また、前記熱可塑性樹脂層と前記易滑層との間の動摩擦係数と静摩擦係数が特定の関係を充足することにより、滑り性及び巻取り性が向上すると考えられる。
本発明の複層フィルムは、熱可塑性樹脂層と易滑層とを有する複層フィルムであって、該易滑層がポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有し、該複層フィルムのヘイズが０．５％以下であり、２枚の該複層フィルムを該熱可塑性樹脂層と該易滑層とが接するように重ね合わせたときの、該熱可塑性樹脂層と該易滑層との間の動摩擦係数と静摩擦係数の差が０．２０以下である。
本発明の複層フィルムは、上記構成を有することにより、高い透明性を有し、かつ滑り性及び巻取り性に優れ、さらに耐擦傷性に優れるという本発明の効果が得られる。
このような効果が得られる理由については定かではないが、下記のように推察される。
前記易滑層がアクリル系微粒子を含有し、ヘイズが特定値以下であるため、高い透明性を有し、さらに耐擦傷性が向上する。また、前記熱可塑性樹脂層と前記易滑層との間の動摩擦係数と静摩擦係数が特定の関係を充足することにより、滑り性及び巻取り性が向上すると考えられる。
＜熱可塑性樹脂層＞
本発明に係る熱可塑性樹脂層は基材として機能するものである。熱可塑性樹脂層を形成する熱可塑性樹脂としては、例えばノルボルネン系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリスルホン系樹脂、ポリエーテルスルホン系樹脂、（メタ）アクリル系樹脂、ポリアリレート系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂等が挙げられる。熱可塑性樹脂層は、このような熱可塑性樹脂の１種を単独で含んでいてもよいし、２種以上を含んでいてもよい。これらの中でも透明性の観点から、熱可塑性樹脂は（メタ）アクリル系樹脂であることが好ましく、熱可塑性樹脂層として（メタ）アクリル系樹脂を主成分とするアクリルフィルムを用いることが好ましい。なお、本明細書において、「（メタ）アクリル」はアクリル又はメタクリルを意味する。
本発明に係る熱可塑性樹脂層は基材として機能するものである。熱可塑性樹脂層を形成する熱可塑性樹脂としては、例えばノルボルネン系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリスルホン系樹脂、ポリエーテルスルホン系樹脂、（メタ）アクリル系樹脂、ポリアリレート系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂等が挙げられる。熱可塑性樹脂層は、このような熱可塑性樹脂の１種を単独で含んでいてもよいし、２種以上を含んでいてもよい。これらの中でも透明性の観点から、熱可塑性樹脂は（メタ）アクリル系樹脂であることが好ましく、熱可塑性樹脂層として（メタ）アクリル系樹脂を主成分とするアクリルフィルムを用いることが好ましい。なお、本明細書において、「（メタ）アクリル」はアクリル又はメタクリルを意味する。
（メタ）アクリル系樹脂は、アクリル酸エステル単位及びメタクリル酸エステル単位からなる群より選択される少なくとも１種の単量体単位を含む（メタ）アクリル系重合体を主成分とするものである。（メタ）アクリル系重合体は、アクリル酸エステル単位又はメタクリル酸エステル単位からなる単独重合体のみならず、アクリル酸エステル単位及びメタクリル酸エステル単位からなる群より選択される２種以上の単量体単位のみからなる共重合体や、アクリル酸エステル単位及びメタクリル酸エステル単位からなる群より選択される少なくとも１種に、さらにこれら以外の他の単量体単位が共重合された共重合体であってもよい。（メタ）アクリル系重合体におけるアクリル酸エステル単位及びメタクリル酸エステル単位の含有量は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、更に好ましくは９０質量％以上である。
（メタ）アクリル系樹脂は、上記のような（メタ）アクリル系重合体の１種を単独で含んでいてもよいし、２種以上を含んでいてもよい。また（メタ）アクリル系樹脂は、（メタ）アクリル系重合体のみからなっていてもよいし、（メタ）アクリル系重合体以外の他の成分（その他の重合体や添加剤等）を含んでいてもよい。
前記アクリルフィルムにおける、前記（メタ）アクリル系重合体の含有量は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは８０質量％以上、より更に好ましくは９０質量％以上、特に好ましくは９６質量％以上であり、１００質量％であってもよい。
前記アクリルフィルムにおける、前記（メタ）アクリル系重合体の含有量は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは８０質量％以上、より更に好ましくは９０質量％以上、特に好ましくは９６質量％以上であり、１００質量％であってもよい。
（メタ）アクリル系樹脂が含むことのできる前記他の重合体としては、例えばセルロース系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、環状ポリオレフィン樹脂（ノルボルネン系樹脂）、ポリアリレート系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリビニルアルコール系樹脂、ポリスルホン系樹脂、フェノキシ樹脂等が挙げられる。（メタ）アクリル系樹脂は、これらの重合体の１種を単独で含んでいてもよいし、２種以上を含んでいてもよい。（メタ）アクリル系樹脂が含むことのできる他の重合体は、非晶性のものであることが好ましい。
前記アクリルフィルムにおける、（メタ）アクリル系重合体以外の前記他の重合体の含有量は、好ましくは０〜５０質量％、より好ましくは０〜３０質量％、更に好ましくは０〜２０質量％、より更に好ましくは０〜１０質量％、特に好ましくは０〜４質量％である。
前記アクリルフィルムにおける、（メタ）アクリル系重合体以外の前記他の重合体の含有量は、好ましくは０〜５０質量％、より好ましくは０〜３０質量％、更に好ましくは０〜２０質量％、より更に好ましくは０〜１０質量％、特に好ましくは０〜４質量％である。
具体的な（メタ）アクリル系樹脂の種類に特に制限はないが、当該（メタ）アクリル系樹脂の一態様として、例えば国際公開第２０１４／１８５５０９号に記載されたような、三連子表示のシンジオタクティシティ（ｒｒ）が６５％以上であるメタクリル樹脂と、三連子表示のシンジオタクティシティ（ｒｒ）が４５〜５８％であるメタクリル樹脂とを、質量比（前者／後者）４０／６０〜７０／３０で含むようなメタクリル樹脂組成物が挙げられる。
また、（メタ）アクリル系樹脂の別の一態様として、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単位及びＮ−シクロアルキルマレイミド単位を含む共重合体；（メタ）アクリル酸アルキルエステル単位及びスチレン系単量体単位を含む共重合体；並びに（メタ）アクリル酸アルキルエステル単位、Ｎ−シクロアルキルマレイミド単位及びスチレン系単量体単位を含む共重合体からなる群より選択される少なくとも１種を含むものが挙げられる。このような（メタ）アクリル系樹脂は、当該共重合体のみからなるものであってもよいし、当該共重合体以外の他の成分を含むものであってもよい。当該他の成分としては、例えば主鎖にカーボネート部を有する芳香族含有ポリカーボネート系樹脂などが挙げられる。
前記（メタ）アクリル酸アルキルエステル単位のアルキル基は炭素数１〜１０であることが好ましく、炭素数１〜４であることがより好ましい。
前記Ｎ−シクロアルキルマレイミド単位のＮ−シクロアルキル基は炭素数４〜１２であることが好ましく、炭素数５〜８であることがより好ましい。
前記スチレン系単量体単位は、特に限定されないが、例えばスチレン、α−メチルスチレン、３−メチルスチレン、４−メチルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、２，５−ジメチルスチレン、２−メチル−４−クロロスチレン、２，４，６−トリメチルスチレン、ｃｉｓ−β−メチルスチレン、ｔｒａｎｓ−β−メチルスチレン、４−メチル−α−メチルスチレン、４−フルオロ−α−メチルスチレン、４−クロロ−α−メチルスチレン、４−ブロモ−α−メチルスチレン、４−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、２−フルオロスチレン、３−フルオロスチレン、４−フルオロスチレン、２，４−ジフルオロスチレン、２，３，４，５，６−ペンタフルオロスチレン、２−クロロスチレン、３−クロロスチレン、４−クロロスチレン、２，４−ジクロロスチレン、２，６−ジクロロスチレン、オクタクロロスチレン、２−ブロモスチレン、３−ブロモスチレン、４−ブロモスチレン、２，４−ジブロモスチレン、α−ブロモスチレン、β−ブロモスチレン、２−ヒドロキシスチレン及び４−ヒドロキシスチレンからなる群より選択される１種以上であることができ、スチレン及びα−メチルスチレンからなる群より選択される１種以上であることが好ましい。
前記Ｎ−シクロアルキルマレイミド単位のＮ−シクロアルキル基は炭素数４〜１２であることが好ましく、炭素数５〜８であることがより好ましい。
前記スチレン系単量体単位は、特に限定されないが、例えばスチレン、α−メチルスチレン、３−メチルスチレン、４−メチルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、２，５−ジメチルスチレン、２−メチル−４−クロロスチレン、２，４，６−トリメチルスチレン、ｃｉｓ−β−メチルスチレン、ｔｒａｎｓ−β−メチルスチレン、４−メチル−α−メチルスチレン、４−フルオロ−α−メチルスチレン、４−クロロ−α−メチルスチレン、４−ブロモ−α−メチルスチレン、４−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、２−フルオロスチレン、３−フルオロスチレン、４−フルオロスチレン、２，４−ジフルオロスチレン、２，３，４，５，６−ペンタフルオロスチレン、２−クロロスチレン、３−クロロスチレン、４−クロロスチレン、２，４−ジクロロスチレン、２，６−ジクロロスチレン、オクタクロロスチレン、２−ブロモスチレン、３−ブロモスチレン、４−ブロモスチレン、２，４−ジブロモスチレン、α−ブロモスチレン、β−ブロモスチレン、２−ヒドロキシスチレン及び４−ヒドロキシスチレンからなる群より選択される１種以上であることができ、スチレン及びα−メチルスチレンからなる群より選択される１種以上であることが好ましい。
また、（メタ）アクリル系樹脂の別の一態様として、ラクトン環構造を有する（メタ）アクリル系樹脂が挙げられる。ラクトン環構造を有する（メタ）アクリル系樹脂の具体的な例としては、例えば、特開２０００−２３００１６号公報、特開２００１−１５１８１４号公報、特開２００２−１２０３２６号公報等に記載されたものが挙げられる。
また、（メタ）アクリル系樹脂の別の一態様として、芳香族環を有する（メタ）アクリル系樹脂が挙げられる。芳香族環を有する（メタ）アクリル系樹脂の具体的な例としては、例えば、特表２０１１−５１９３８９号公報に記載された（ａ）１種以上の（メタ）アクリル酸エステル誘導体を含む（メタ）アクリル酸エステル単位と、（ｂ）ヒドロキシ基含有部を有する鎖及び芳香族部を有する芳香族系単量体単位と、（ｃ）１種以上のスチレン系誘導体を含むスチレン系単量体単位と、（ｄ）環部を有する環系単量体単位と、を含む樹脂組成物を挙げることができる。上記（ａ）〜（ｄ）単位は、それぞれ別個の重合体を構成する単量体単位として含まれることができるが、上記（ａ）〜（ｄ）の単位のうち２つ以上の単位が１つの共重合体に含まれることもできる。
前記芳香族環を有する（メタ）アクリル系樹脂に含まれる重合体（共重合体）の具体的な例として、例えば（メタ）アクリル酸メチル単位のような（ａ）単位と、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド単位のような（ｄ）単位とを含む共重合体、即ち、ポリ（Ｎ−シクロヘキシルマレイミド−ｃｏ−メチル（メタ）アクリレート）や、スチレン単位のような（ｃ）単位と無水マレイン酸単位のような（ｄ）単位とを含む共重合体などが挙げられる。また、（ａ）単位としてメタクリル酸メチル単位、（ｃ）単位としてスチレン単位及びα−メチルスチレン単位、（ｄ）単位としてＮ−シクロヘキシルマレイミド単位を含む共重合体や、（ａ）単位としてメタクリル酸メチル単位、（ｃ）単位としてスチレン単位又はα−メチルスチレン単位、（ｄ）単位としてＮ−シクロヘキシルマレイミド単位及び無水マレイン酸単位を含む共重合体などを用いることもできる。
熱可塑性樹脂層は、上記のような熱可塑性樹脂のみからなっていてもよいし、熱可塑性樹脂以外の他の成分（添加剤等）を含んでいてもよい。熱可塑性樹脂層における熱可塑性樹脂の含有量は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは８０質量％以上、より更に好ましくは９０質量％以上、特に好ましくは９６質量％以上であり、１００質量％であってもよい。
上記添加剤としては、例えばフィラー、酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、光安定剤、滑剤、離型剤、高分子加工助剤、帯電防止剤、難燃剤、着色剤、染料、顔料、光拡散剤、有機色素、艶消し剤、耐衝撃性改質剤、蛍光体、充填剤等が挙げられる。熱可塑性樹脂層における当該添加剤の含有量は、熱可塑性樹脂層の物性を損なわないよう、好ましくは７質量％以下、より好ましくは４質量％以下である。
また熱可塑性樹脂層はゴム成分を含んでいてもよい。ゴム成分は熱可塑性樹脂に包含されるものであってもよいし、包含されないものであってもよい。当該ゴム成分の種類は特に限定されず、例えばジエン系ゴム、非ジエン系ゴム、熱可塑性エラストマー等が挙げられる。これらの中でも熱可塑性エラストマーが好ましく、特にコアシェル型グラフト共重合体、並びに、ソフトブロック及びハードブロックからなるブロック共重合体からなる群より選択される少なくとも１種の熱可塑性エラストマーが、他の物性を損なわずに耐衝撃性や靭性を付与できる点でより好ましい。
前記熱可塑性樹脂層におけるゴム成分の含有量は、耐熱性と靭性とを両立させる観点から、１〜３０質量％の範囲内であることが好ましく、２〜２５質量％の範囲内であることがより好ましく、５〜２０質量％の範囲内であることが更に好ましい。ゴム成分が３０質量％以下であると耐熱性が向上し、１質量％以上であると靭性が向上する傾向がある。
前記熱可塑性樹脂層におけるゴム成分の含有量は、耐熱性と靭性とを両立させる観点から、１〜３０質量％の範囲内であることが好ましく、２〜２５質量％の範囲内であることがより好ましく、５〜２０質量％の範囲内であることが更に好ましい。ゴム成分が３０質量％以下であると耐熱性が向上し、１質量％以上であると靭性が向上する傾向がある。
（熱可塑性樹脂層の成形方法）
熱可塑性樹脂層の成形方法としては、例えば溶融押出法、溶液キャスト法（溶液流延法）、カレンダー法、圧縮成形法、射出成形法等が挙げられる。これらの中でも、溶融押出法が好ましい。溶融押出法としては、特に制限されないが、当該技術分野において知られている溶融押出法によって行われ、例えばＴダイ法やインフレーション法等を用いることができる。このとき、成形温度は、１５０〜３５０℃であることが好ましく、２００〜３００℃であることがより好ましく、２４０〜２８０℃であることが更に好ましい。
前記Ｔダイ法によって熱可塑性樹脂層を成形する場合は、公知の単軸押出機又は二軸押出機の先端部にＴダイを装着し、シート状に押出されたフィルムを巻取り、ロール状のフィルムを得ることができる。
熱可塑性樹脂層の成形方法としては、例えば溶融押出法、溶液キャスト法（溶液流延法）、カレンダー法、圧縮成形法、射出成形法等が挙げられる。これらの中でも、溶融押出法が好ましい。溶融押出法としては、特に制限されないが、当該技術分野において知られている溶融押出法によって行われ、例えばＴダイ法やインフレーション法等を用いることができる。このとき、成形温度は、１５０〜３５０℃であることが好ましく、２００〜３００℃であることがより好ましく、２４０〜２８０℃であることが更に好ましい。
前記Ｔダイ法によって熱可塑性樹脂層を成形する場合は、公知の単軸押出機又は二軸押出機の先端部にＴダイを装着し、シート状に押出されたフィルムを巻取り、ロール状のフィルムを得ることができる。
上記のような成形方法を採用するにあたっては、熱可塑性樹脂を単独で用いて成形してもよいし、熱可塑性樹脂と上記したような熱可塑性樹脂以外の他の成分（添加剤やゴム成分など）とを任意の適切な混合方法によって十分に混合することにより熱可塑性樹脂組成物とした後、この熱可塑性樹脂組成物を用いて成形してもよい。後者の場合には、熱可塑性樹脂と他の成分とをそれぞれ別々の溶液として調製してから混合し、均一な混合液を得た後、これを用いて成形してもよい。
前記熱可塑性樹脂層は、無延伸のものでも延伸されたものでもよい。延伸されたものである場合は、一軸延伸されたものであってもよいし、二軸延伸されたものであってもよい。二軸延伸は、同時二軸延伸であってもよいし逐次二軸延伸であってもよい。本発明の複層フィルムにおいて、機械的強度が向上し、フィルムの性能が向上する観点から、少なくとも熱可塑性樹脂層が二軸延伸された層であることが好ましい
前記のＴダイ法によって熱可塑性樹脂層を成形する場合、適切な温度において延伸ロールを用いて押出方向に延伸を行うことで、一軸延伸することもできる。また、テンター等の横方向延伸機を用いて押出方向に対して垂直方向にフィルムを延伸することで、同時二軸延伸や逐次二軸延伸等を行うこともできる。
前記のＴダイ法によって熱可塑性樹脂層を成形する場合、適切な温度において延伸ロールを用いて押出方向に延伸を行うことで、一軸延伸することもできる。また、テンター等の横方向延伸機を用いて押出方向に対して垂直方向にフィルムを延伸することで、同時二軸延伸や逐次二軸延伸等を行うこともできる。
前記熱可塑性樹脂層としてアクリルフィルムを製造する際に（メタ）アクリル系樹脂に他の熱可塑性樹脂を混合して延伸することにより、位相差が増加するのを抑制して光学的等方性を維持することができる。また、前記アクリルフィルムを製造する際に異方性が大きい位相差調節剤を添加して延伸すれば、位相差を大きく増加させることができ、光視野角のための補償フィルムなどとしても用いることができる。
前記熱可塑性樹脂層の厚さは、好ましくは１０〜１，０００μｍであり、より好ましくは２０〜５００μｍであり、更に好ましくは２５〜３００μｍであり、より更に好ましくは３０〜１００μｍである。
＜易滑層＞
本発明の複層フィルムは、前記熱可塑性樹脂層と易滑層とを有し、該易滑層は、ポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有する。本発明の複層フィルムにおいて前記易滑層は、例えば、前記熱可塑性樹脂層の少なくとも一方の表面、好ましくは一方の表面のみに積層されている。前記複層フィルムは、好ましくは前記熱可塑性樹脂層と前記易滑層のみからなる。
前記易滑層は、例えばポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有する分散体を用いて形成することができる。熱可塑性樹脂層としてアクリルフィルムのような耐溶剤性が不足するものを用いる場合、ポリウレタン系樹脂を含有する分散体を用いることにより、溶剤の浸食による機械的物性の低下や表面不良等を誘発することなく、均一な層の形成が可能となる。
本発明の複層フィルムは、前記熱可塑性樹脂層と易滑層とを有し、該易滑層は、ポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有する。本発明の複層フィルムにおいて前記易滑層は、例えば、前記熱可塑性樹脂層の少なくとも一方の表面、好ましくは一方の表面のみに積層されている。前記複層フィルムは、好ましくは前記熱可塑性樹脂層と前記易滑層のみからなる。
前記易滑層は、例えばポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有する分散体を用いて形成することができる。熱可塑性樹脂層としてアクリルフィルムのような耐溶剤性が不足するものを用いる場合、ポリウレタン系樹脂を含有する分散体を用いることにより、溶剤の浸食による機械的物性の低下や表面不良等を誘発することなく、均一な層の形成が可能となる。
（ポリウレタン系樹脂）
前記ポリウレタン系樹脂は、カルボキシル基を含有することが好ましい。ポリウレタン系樹脂がカルボキシル基を含有することにより、ポリウレタン系樹脂の分散媒（水等）への分散性が向上し、得られる易滑層と前記熱可塑性樹脂層との密着性が向上する。
前記ポリウレタン系樹脂は、例えば、ポリオール（ポリエステルポリオール、ポリカーボネートポリオール、ポリエーテルポリオール等）及びポリイソシアネート（芳香族ジイソシアネート化合物、脂肪族ジイソシアネート化合物、脂環式ジイソシアネート化合物等）に、カルボキシル基を有する鎖延長剤（ジヒドロキシカルボン酸、ジヒドロキシコハク酸等）を反応させることで得ることができる。
前記ポリウレタン系樹脂は、カルボキシル基を含有することが好ましい。ポリウレタン系樹脂がカルボキシル基を含有することにより、ポリウレタン系樹脂の分散媒（水等）への分散性が向上し、得られる易滑層と前記熱可塑性樹脂層との密着性が向上する。
前記ポリウレタン系樹脂は、例えば、ポリオール（ポリエステルポリオール、ポリカーボネートポリオール、ポリエーテルポリオール等）及びポリイソシアネート（芳香族ジイソシアネート化合物、脂肪族ジイソシアネート化合物、脂環式ジイソシアネート化合物等）に、カルボキシル基を有する鎖延長剤（ジヒドロキシカルボン酸、ジヒドロキシコハク酸等）を反応させることで得ることができる。
前記ポリウレタン系樹脂の重量平均分子量は、１０，０００〜１，０００，０００であることが好ましい。重量平均分子量が１０，０００以上であると熱可塑性樹脂層と易滑層の接着性が良好となり、１，０００，０００以下であると製造が容易となる。
前記ポリウレタン系樹脂は架橋構造を有してもよい。これにより耐湿熱性に優れる複層フィルムが得られる。携帯電話やモバイル型コンピュータ等の情報端末を屋外で使用する機会が増えている。さらに、カーナビゲーション等に用いられるタッチパネルのように、夏場に高温になる車内で使用される画像表示装置も増えている。ポリウレタン系樹脂が架橋構造を有することにより、高温、高湿の過酷な環境下でも品質劣化が少ない耐湿熱性に優れた複層フィルムが得られる。
架橋構造は、例えばポリウレタン系樹脂を含有する分散体に架橋剤を添加し、次いで熱処理を行うことにより形成することができる。架橋剤としては、例えばエポキシ系架橋剤、メラミン系架橋剤、オキサゾリン系架橋剤、イソシアネート系架橋剤からなる群より選択される少なくとも１種が好ましい。なお、過度な架橋は適度な膨潤性を損なうことがあるため好ましくない場合がある。
架橋構造は、例えばポリウレタン系樹脂を含有する分散体に架橋剤を添加し、次いで熱処理を行うことにより形成することができる。架橋剤としては、例えばエポキシ系架橋剤、メラミン系架橋剤、オキサゾリン系架橋剤、イソシアネート系架橋剤からなる群より選択される少なくとも１種が好ましい。なお、過度な架橋は適度な膨潤性を損なうことがあるため好ましくない場合がある。
（アクリル系微粒子）
アクリル系微粒子は、（メタ）アクリル系樹脂を主成分とする微粒子であり、透明性の観点から、架橋構造を有するアクリル系架橋微粒子であることが好ましい。アクリル系架橋微粒子は、該粒子を構成する単量体として多官能単量体を用いることにより形成することができる。例えば、メタクリル酸メチル等の単官能単量体と、トリ（メタ）アクリル酸トリメチロールプロパン、（メタ）アクリル酸アリル、ジ（メタ）アクリル酸エチレングリコール等の多官能単量体とを、懸濁重合させてなるアクリル系架橋微粒子等が挙げられる。懸濁重合時に、スチレン、α−メチルスチレン、ジビニルベンゼン等のスチレン系単量体をさらに共重合させたアクリル系架橋微粒子であってもよい。
また、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸エステル及びスチレン系単量体からなる群より選択される少なくとも１種と前述の多官能単量体とを、乳化重合、ソープフリー乳化重合、ミニエマルジョン重合、分散重合又はシード重合等により重合させてなるアクリル系架橋微粒子であってもよい。
アクリル系微粒子における、（メタ）アクリル系樹脂の含有量は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは９０質量％以上であり、１００質量％であってもよい。
アクリル系微粒子は、（メタ）アクリル系樹脂を主成分とする微粒子であり、透明性の観点から、架橋構造を有するアクリル系架橋微粒子であることが好ましい。アクリル系架橋微粒子は、該粒子を構成する単量体として多官能単量体を用いることにより形成することができる。例えば、メタクリル酸メチル等の単官能単量体と、トリ（メタ）アクリル酸トリメチロールプロパン、（メタ）アクリル酸アリル、ジ（メタ）アクリル酸エチレングリコール等の多官能単量体とを、懸濁重合させてなるアクリル系架橋微粒子等が挙げられる。懸濁重合時に、スチレン、α−メチルスチレン、ジビニルベンゼン等のスチレン系単量体をさらに共重合させたアクリル系架橋微粒子であってもよい。
また、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸エステル及びスチレン系単量体からなる群より選択される少なくとも１種と前述の多官能単量体とを、乳化重合、ソープフリー乳化重合、ミニエマルジョン重合、分散重合又はシード重合等により重合させてなるアクリル系架橋微粒子であってもよい。
アクリル系微粒子における、（メタ）アクリル系樹脂の含有量は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは９０質量％以上であり、１００質量％であってもよい。
前記アクリル系微粒子の平均粒子径は、好ましくは５０ｎｍ以上、より好ましくは６０ｎｍ以上、更に好ましくは７０ｎｍ以上、より更に好ましくは８０ｎｍ以上であり、そして、好ましくは３００ｎｍ以下、より好ましくは２００ｎｍ以下、更に好ましくは１５０ｎｍ以下、より更に好ましくは１２０ｎｍ以下である。アクリル系微粒子の平均粒子径が５０ｎｍ以上であると、良好な滑り性、巻取り性を有する複層フィルムを得ることができる。アクリル系微粒子の平均粒子径が３００ｎｍ以下であると、易滑層からの微粒子の脱落を防止し、高い透明性を有し、耐擦傷性に優れる複層フィルムを得ることができる。
なお、前記アクリル系微粒子の平均粒子径は、レーザー回折散乱式粒子径分布測定装置を用いて測定されるメジアン径であり、アクリル系微粒子を含む分散液、又は粉体の該アクリル系微粒子をレーザー回折散乱式粒子径分布測定装置に投入し、測定に適切な光量になるよう適宜水を加えて微粒子分散液の濃度を調節して測定することができ、より具体的には実施例に記載の方法により測定することができる。
なお、前記アクリル系微粒子の平均粒子径は、レーザー回折散乱式粒子径分布測定装置を用いて測定されるメジアン径であり、アクリル系微粒子を含む分散液、又は粉体の該アクリル系微粒子をレーザー回折散乱式粒子径分布測定装置に投入し、測定に適切な光量になるよう適宜水を加えて微粒子分散液の濃度を調節して測定することができ、より具体的には実施例に記載の方法により測定することができる。
前記アクリル系微粒子の形状は特に限定されず、球状、針状、板状、鱗片状、破砕状、俵状、繭状、金平糖状等の任意の形状をとることができる。微粒子の形状は球状であることが好ましく、これにより高い透明性を有し、滑り性、巻取り性及び耐擦傷性に優れる複層フィルムを得ることができる。
前記アクリル系微粒子の市販品としては、例えば日本ペイント・インダストリアルコーティング社製の商品名「ＭＧ−１５５」、商品名「ＭＧ−４５１」、日本触媒社製のエポスターシリーズ等が挙げられる。
前記アクリル系微粒子の市販品としては、例えば日本ペイント・インダストリアルコーティング社製の商品名「ＭＧ−１５５」、商品名「ＭＧ−４５１」、日本触媒社製のエポスターシリーズ等が挙げられる。
前記アクリル系微粒子は、平均粒子径の異なる粒子を２種類以上混合させたものであってもよい。また、２種以上の異なる組成のアクリル系微粒子を混合させたものであってもよい。
（多層構造重合体）
本発明において、滑り性及び巻取り性の観点から、アクリル系微粒子は多層粒子構造を有する多層構造重合体であってもよい。該多層構造重合体としては、弾性体層と、該弾性体層を覆う外層と、を有する多層粒子構造のものが挙げられる。
弾性体層は、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単位及び共役ジエン系単量体単位からなる群より選択される少なくとも１種の単量体単位（Ｉ−１）（以下、単に「単量体単位（Ｉ−１）」とも称する）を５０質量％以上有する架橋ゴム重合体成分（Ｉ）を含むことが好ましい。
架橋ゴム重合体成分（Ｉ）としては、例えばアクリル酸アルキルエステルの単独重合体、アクリル酸アルキルエステル単位５０質量％以上及びアクリル酸アルキルエステル以外の単量体単位５０質量％以下を有する共重合体、共役ジエン系単量体の単独重合体、共役ジエン系単量体単位を５０質量％以上有する共重合体等が挙げられる。これらの中でも、透明性の点から、アクリル酸アルキルエステル単位５０質量％以上及びアクリル酸アルキルエステル以外の単量体単位５０質量％以下を有する共重合体が好ましい。
架橋ゴム重合体成分（Ｉ）中の単量体単位（Ｉ−１）の含有量は、透明性、滑り性、巻取り性及び耐擦傷性の観点から、好ましくは６０〜９９質量％、より好ましくは７０〜９５質量％、更に好ましくは７５〜９０質量％である。
本発明において、滑り性及び巻取り性の観点から、アクリル系微粒子は多層粒子構造を有する多層構造重合体であってもよい。該多層構造重合体としては、弾性体層と、該弾性体層を覆う外層と、を有する多層粒子構造のものが挙げられる。
弾性体層は、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単位及び共役ジエン系単量体単位からなる群より選択される少なくとも１種の単量体単位（Ｉ−１）（以下、単に「単量体単位（Ｉ−１）」とも称する）を５０質量％以上有する架橋ゴム重合体成分（Ｉ）を含むことが好ましい。
架橋ゴム重合体成分（Ｉ）としては、例えばアクリル酸アルキルエステルの単独重合体、アクリル酸アルキルエステル単位５０質量％以上及びアクリル酸アルキルエステル以外の単量体単位５０質量％以下を有する共重合体、共役ジエン系単量体の単独重合体、共役ジエン系単量体単位を５０質量％以上有する共重合体等が挙げられる。これらの中でも、透明性の点から、アクリル酸アルキルエステル単位５０質量％以上及びアクリル酸アルキルエステル以外の単量体単位５０質量％以下を有する共重合体が好ましい。
架橋ゴム重合体成分（Ｉ）中の単量体単位（Ｉ−１）の含有量は、透明性、滑り性、巻取り性及び耐擦傷性の観点から、好ましくは６０〜９９質量％、より好ましくは７０〜９５質量％、更に好ましくは７５〜９０質量％である。
前記アクリル酸アルキルエステルとしては、そのアルキル基の炭素数が１〜８のものが用いられ、４〜８のものが好ましい。具体的には、例えばアクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−プロピル、アクリル酸ｉｓｏ−プロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸ｉｓｏ−ブチル、アクリル酸ｔｅｒｔ−ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル等が挙げられる。これらの中でも、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシルが好ましく、アクリル酸ｎ−ブチルがより好ましい。
架橋ゴム重合体成分（Ｉ）は架橋構造を有する。係る架橋構造は、電子線の照射により形成してもよく、架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の単量体として多官能単量体を用いることにより形成してもよいが、多官能単量体を用いることが好ましい。これにより、架橋ゴム重合体成分（Ｉ）は多官能単量体由来の単位を有し、多層構造重合体中で架橋構造を形成し、滑り性及び巻取り性が向上する。
係る多官能単量体としては、例えば（メタ）アクリル酸アリル、（メタ）アクリル酸メタリル等の不飽和カルボン酸のアルケニルエステル；マレイン酸ジアリル等の二塩基酸のジアルケニルエステル；アルキレングリコールジ（メタ）アクリレート等のグリコール類の不飽和カルボン酸ジエステルなどが挙げられる。これらの中でも、不飽和カルボン酸のアルケニルエステルが好ましく、（メタ）アクリル酸アリルがより好ましく、メタクリル酸アリルが更に好ましい。
架橋ゴム重合体成分（Ｉ）中の多官能単量体単位の含有量は、滑り性及び巻取り性の観点から、好ましくは１質量％以上、より好ましくは１．５質量％以上、更に好ましくは２質量％以上であり、そして、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは７質量％以下、更に好ましくは３．５質量％以下、特に好ましくは３質量％以下、最も好ましくは２．８質量％以下である。
係る多官能単量体としては、例えば（メタ）アクリル酸アリル、（メタ）アクリル酸メタリル等の不飽和カルボン酸のアルケニルエステル；マレイン酸ジアリル等の二塩基酸のジアルケニルエステル；アルキレングリコールジ（メタ）アクリレート等のグリコール類の不飽和カルボン酸ジエステルなどが挙げられる。これらの中でも、不飽和カルボン酸のアルケニルエステルが好ましく、（メタ）アクリル酸アリルがより好ましく、メタクリル酸アリルが更に好ましい。
架橋ゴム重合体成分（Ｉ）中の多官能単量体単位の含有量は、滑り性及び巻取り性の観点から、好ましくは１質量％以上、より好ましくは１．５質量％以上、更に好ましくは２質量％以上であり、そして、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは７質量％以下、更に好ましくは３．５質量％以下、特に好ましくは３質量％以下、最も好ましくは２．８質量％以下である。
また、架橋ゴム重合体成分（Ｉ）は、アクリル酸アルキルエステル及び多官能単量体以外の単量体単位を含んでもよい。係る単量体としては、例えばメタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル等のメタクリル酸アルキルエステル；（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸フェニル等の芳香族基含有（メタ）アクリル酸エステル；スチレン、アルキルスチレン等のスチレン系単量体；アクリロニトリル、メタクリロニトリル等の不飽和ニトリルなどが挙げられる。
架橋ゴム重合体成分（Ｉ）は、屈折率を調整する観点から、単量体単位（Ｉ−１）に加えて、さらに芳香族化合物に由来する単位を有することが好ましい。係る芳香族化合物としては、前述のスチレン系単量体；前述の芳香族基含有（メタ）アクリル酸エステルが好ましく、スチレン系単量体がより好ましく、スチレンが更に好ましい。
架橋ゴム重合体成分（Ｉ）中の芳香族化合物に由来する単位の含有量は、屈折率の観点から、好ましくは１〜４０質量％、より好ましくは５〜３０質量％、更に好ましくは１０〜２０質量％である。
架橋ゴム重合体成分（Ｉ）は、屈折率を調整する観点から、単量体単位（Ｉ−１）に加えて、さらに芳香族化合物に由来する単位を有することが好ましい。係る芳香族化合物としては、前述のスチレン系単量体；前述の芳香族基含有（メタ）アクリル酸エステルが好ましく、スチレン系単量体がより好ましく、スチレンが更に好ましい。
架橋ゴム重合体成分（Ｉ）中の芳香族化合物に由来する単位の含有量は、屈折率の観点から、好ましくは１〜４０質量％、より好ましくは５〜３０質量％、更に好ましくは１０〜２０質量％である。
弾性体層は、架橋ゴム重合体成分（Ｉ）として異なる組成の複数の架橋ゴム重合体成分を含むものであってよく、該弾性体層は、架橋ゴム重合体成分（Ｉ）以外の成分を含有してもよい。弾性体層中の架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の含有量は、８０質量％以上が好ましく、９０質量％以上がより好ましく、１００質量％であることが更に好ましい。
前記多層構造重合体は、弾性体層及び外層の２層構造であってもよく、弾性体層及び外層に加え更に他の層を有する３層以上の構造であってもよい。多層構造重合体は、滑り性及び巻取り性の観点から、さらに弾性体層の内側に、メタクリル酸アルキルエステル単位を５０質量％以上有する重合体成分（ｉ）を含む内層を有することが好ましい。重合体成分（ｉ）は架橋ゴム重合体成分（Ｉ）と共有結合をしていてもよい。重合体成分（ｉ）中のメタクリル酸アルキルエステル単位の含有量は、好ましくは６０〜９９質量％、より好ましくは７０〜９９質量％、更に好ましくは８０〜９９質量％、より更に好ましくは８５〜９８質量％、特に好ましくは９０〜９７質量％である。
メタクリル酸アルキルエステルとしては、例えばメタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル等が挙げられ、これらの中でも、メタクリル酸メチルが好ましい。
重合体成分（ｉ）は、その分子中に架橋構造を有してもよい。係る架橋構造は重合体成分（ｉ）の単量体として、多官能単量体を用いることにより形成されることが好ましい。係る多官能単量体としては、前述の架橋ゴム重合体成分（Ｉ）と同様のものが挙げられる。それらの中でも、不飽和カルボン酸のアルケニルエステルが好ましく、（メタ）アクリル酸アリルがより好ましく、メタクリル酸アリルが更に好ましい。重合体成分（ｉ）中の多官能単量体単位は、ブロッキング防止性の観点から、好ましくは０．１〜５質量％、より好ましくは０．１５〜１質量％、更に好ましくは０．１８〜０．５質量％である。
重合体成分（ｉ）は、その分子中に架橋構造を有してもよい。係る架橋構造は重合体成分（ｉ）の単量体として、多官能単量体を用いることにより形成されることが好ましい。係る多官能単量体としては、前述の架橋ゴム重合体成分（Ｉ）と同様のものが挙げられる。それらの中でも、不飽和カルボン酸のアルケニルエステルが好ましく、（メタ）アクリル酸アリルがより好ましく、メタクリル酸アリルが更に好ましい。重合体成分（ｉ）中の多官能単量体単位は、ブロッキング防止性の観点から、好ましくは０．１〜５質量％、より好ましくは０．１５〜１質量％、更に好ましくは０．１８〜０．５質量％である。
重合体成分（ｉ）は、メタクリル酸アルキルエステル及び多官能単量体以外の単量体に由来する単位を有してもよい。係る単量体としては、例えばアクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル等のアクリル酸アルキルエステル；スチレン、アルキルスチレン等のスチレン系単量体；アクリロニトリル、メタクリロニトリル等の不飽和ニトリルなどが挙げられる。これらの中でも、滑り性及び巻取り性の観点から、アクリル酸アルキルエステルが好ましく、アクリル酸メチルがより好ましい。
重合体成分（ｉ）中のメタクリル酸アルキルエステル以外の単量体に由来する単位の含有量は、好ましくは４０質量％以下、より好ましくは３０質量％以下、更に好ましくは２０質量％以下、より更に好ましくは１５質量％以下、特に好ましくは１０質量％以下である。
内層は、重合体成分（ｉ）として異なる組成の複数の重合体成分を含むものであってよく、重合体成分（ｉ）以外の成分を含有してもよい。内層中の重合体成分（ｉ）の含有量は、８０質量％以上が好ましく、９０質量％以上がより好ましく、１００質量％であることが更に好ましい。
重合体成分（ｉ）中のメタクリル酸アルキルエステル以外の単量体に由来する単位の含有量は、好ましくは４０質量％以下、より好ましくは３０質量％以下、更に好ましくは２０質量％以下、より更に好ましくは１５質量％以下、特に好ましくは１０質量％以下である。
内層は、重合体成分（ｉ）として異なる組成の複数の重合体成分を含むものであってよく、重合体成分（ｉ）以外の成分を含有してもよい。内層中の重合体成分（ｉ）の含有量は、８０質量％以上が好ましく、９０質量％以上がより好ましく、１００質量％であることが更に好ましい。
架橋ゴム重合体成分（Ｉ）に対する重合体成分（ｉ）の質量比〔重合体成分（ｉ）／架橋ゴム重合体成分（Ｉ）〕は、好ましくは５／９５〜９０／１０、より好ましくは１０／９０〜７０／３０、更に好ましくは２０／８０〜６０／４０、より更に好ましくは３０／７０〜５０／５０、特に好ましくは３０／７０〜４５／５５である。
なお、上記質量比は、これらの重合体成分の単量体混合物の質量比から算出される。
なお、上記質量比は、これらの重合体成分の単量体混合物の質量比から算出される。
前記多層構造重合体を構成する外層は、メタクリル酸メチル単位を７５質量％以上有し、架橋ゴム重合体成分（Ｉ）に共有結合をした硬質重合体成分（II）を含むことが好ましい。当該硬質重合体成分（II）中のメタクリル酸メチル単位の含有量は、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上である。
硬質重合体成分（II）は、さらにアクリル酸エステル単位を有してもよい。係るアクリル酸エステルのエステル基としては、例えば炭素数が１〜１２である、アルキル基、シクロアルキル基、フェニル基及びこれらの誘導体等が挙げられる。具体的なアクリル酸エステルとしては、例えばアクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−プロピル、アクリル酸ｉｓｏ−プロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸ｉｓｏ−ブチル、アクリル酸ｔｅｒｔ−ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ｎ−オクチル、アクリル酸ｎ−ラウリル、アクリル酸２−ヒドロキシエチルヘキシル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸イソボルニル、アクリル酸テトラヒドロフリル、アクリル酸ベンジル、アクリル酸フェニル等が挙げられる。これらの中でも、耐熱性、取扱い性、及び易滑層の表面にさらに活性エネルギー線硬化型のハードコート層や接着層を有する場合のこれらの層との密着性等のバランスの観点から、アクリル酸メチル、アクリル酸ベンジル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸テトラヒドロフルフリル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸ｔｅｒｔ−ブチルが好ましく、アクリル酸メチル、アクリル酸ベンジルがより好ましい。
また、易滑層の表面に活性エネルギー線硬化型のハードコートや接着剤を塗布する場合において、これらを塗布する前にコロナ処理を施す場合には、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸ｔｅｒｔ−ブチルが好ましい。
また、易滑層の表面に活性エネルギー線硬化型のハードコートや接着剤を塗布する場合において、これらを塗布する前にコロナ処理を施す場合には、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸ｔｅｒｔ−ブチルが好ましい。
外層は、硬質重合体成分（II）として異なる組成の複数の硬質重合体成分を含むものであってよく、硬質重合体成分（II）以外の成分を含有してもよい。外層中の硬質重合体成分（II）の含有量は、８０質量％以上が好ましく、９０質量％以上がより好ましく、１００質量％であることが更に好ましい。
多層構造重合体に占める硬質重合体成分（II）の割合は、好ましくは５〜５０質量％、より好ましくは１０〜３０質量％、更に好ましくは１５〜２５質量％である。
多層構造重合体に占める硬質重合体成分（II）の割合は、好ましくは５〜５０質量％、より好ましくは１０〜３０質量％、更に好ましくは１５〜２５質量％である。
前記多層構造重合体は、好ましくは硬質重合体成分（II）が架橋ゴム重合体成分（Ｉ）に共有結合をしたグラフト共重合体である。多層構造重合体のグラフト率は、好ましくは１１〜３３質量％であり、より好ましくは１５〜３０質量％であり、更に好ましくは２０〜３０質量％である。
グラフト率は、架橋ゴム重合体成分（Ｉ）に対する、共有結合をしている硬質重合体成分（II）の質量比で定義され、該グラフト率が１１質量％以上であると耐熱性が向上し、３３質量％以下であると接着剤層として活性エネルギー線硬化型樹脂層を有する場合、該活性エネルギー線硬化型樹脂層との密着性が向上する。
係るグラフト率は、多層構造重合体をアセトンに浸漬して遠心分離機にて遠心分離し、アセトン可溶分を除去して乾燥させて得たアセトン不溶分の質量を測定して下記式より算出した値である。
グラフト率＝｛〔アセトン不溶分の質量−架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の質量〕／架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の質量｝×１００
ここで、架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の質量は、重合における架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の単量体の質量の合計である。多層構造重合体が弾性体層の内側に更に前記内層を有する場合には、上記式において架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の質量は、架橋ゴム重合体成分（Ｉ）と重合体成分（ｉ）の単量体の質量の合計である。
グラフト率は、架橋ゴム重合体成分（Ｉ）に対する、共有結合をしている硬質重合体成分（II）の質量比で定義され、該グラフト率が１１質量％以上であると耐熱性が向上し、３３質量％以下であると接着剤層として活性エネルギー線硬化型樹脂層を有する場合、該活性エネルギー線硬化型樹脂層との密着性が向上する。
係るグラフト率は、多層構造重合体をアセトンに浸漬して遠心分離機にて遠心分離し、アセトン可溶分を除去して乾燥させて得たアセトン不溶分の質量を測定して下記式より算出した値である。
グラフト率＝｛〔アセトン不溶分の質量−架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の質量〕／架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の質量｝×１００
ここで、架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の質量は、重合における架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の単量体の質量の合計である。多層構造重合体が弾性体層の内側に更に前記内層を有する場合には、上記式において架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の質量は、架橋ゴム重合体成分（Ｉ）と重合体成分（ｉ）の単量体の質量の合計である。
硬質重合体成分（II）の式量の数平均値は、好ましくは１０，０００〜１００，０００であり、より好ましくは１５，０００〜６０，０００であり、更に好ましくは３０，０００〜５０，０００である。
なお、硬質重合体成分（II）の式量の数平均値は、多層構造重合体の硬質重合体成分（II）を製造する際の単量体混合物を、架橋ゴム重合体成分（Ｉ）が存在しない条件、前記内層を有する場合は架橋ゴム重合体成分（Ｉ）と重合体成分（ｉ）が存在しない条件で、多層構造重合体の硬質重合体成分（II）を製造するときと同様の条件で重合して得られる重合体の数平均分子量とする。より具体的には実施例に記載の方法により測定される。係る式量は、チオール等の連鎖移動剤の配合量により調整することができる。
なお、硬質重合体成分（II）の式量の数平均値は、多層構造重合体の硬質重合体成分（II）を製造する際の単量体混合物を、架橋ゴム重合体成分（Ｉ）が存在しない条件、前記内層を有する場合は架橋ゴム重合体成分（Ｉ）と重合体成分（ｉ）が存在しない条件で、多層構造重合体の硬質重合体成分（II）を製造するときと同様の条件で重合して得られる重合体の数平均分子量とする。より具体的には実施例に記載の方法により測定される。係る式量は、チオール等の連鎖移動剤の配合量により調整することができる。
多層構造重合体は、乳化重合法により製造されることが好ましい。乳化重合に使用される乳化剤の種類と量は、重合系の安定性、目的とする粒子径等によって選択されるが、アニオン界面活性剤、カチオン界面活性剤、ノニオン界面活性剤等の公知の乳化剤を単独で又は２種以上を併用して用いることができる。これらの中でも特にアニオン界面活性剤が好ましい。
易滑層中のアクリル系微粒子の含有量は、ポリウレタン系樹脂１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上であり、より好ましくは１．５質量部以上、更に好ましくは２質量部以上、より更に好ましくは３質量部以上であり、そして、好ましくは１０質量部以下であり、より好ましくは８質量部以下、更に好ましくは６質量部以下、より更に好ましくは５質量部以下である。アクリル系微粒子の含有量が１質量部以上であると滑り性及び巻取り性が向上し、１０質量部以下であると透明性及び耐擦傷性が向上する。
易滑層中のポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子の合計量は、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、更に好ましくは１００質量％である。
易滑層中のポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子の合計量は、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、更に好ましくは１００質量％である。
本発明において、易滑層の厚さは、５０ｎｍ〜２，０００ｎｍであることが好ましく、１００ｎｍ〜１，０００ｎｍであることがより好ましく、２００ｎｍ〜７００ｎｍであることがさらに好ましい。易滑層の厚さが５０ｎｍ以上であると、易滑層からアクリル系微粒子が脱落せず該易滑層中にアクリル系微粒子を保持することができ、良好な滑り性及び巻取り性が得られる。また、２，０００ｎｍ以下であると、乾燥が十分となり、アクリル系微粒子が易滑層に埋没することなく、滑り性及び巻取り性が向上する。なお、易滑層の厚さは、実施例に記載の方法により測定される。
易滑層の厚さ変動係数（以下、単に「厚さ変動係数」とも称する）は２０％以下であることが好ましい。フィルム幅方向の厚さ変動係数が２０％以下であると、滑り性が均一となり、巻きずれやシワの発生を抑制することができ巻取り性が向上する。また、巻出し時のフィルムの滑り性が十分となり耐擦傷性が向上する。このような観点から、厚さ変動係数は、好ましくは１５％以下、より好ましくは１２％以下、更に好ましくは１０％以下、より更に好ましくは８％以下である。
厚さ変動係数の調整方法は、前記分散体の粘度、熱可塑性樹脂層の厚さムラ、前記分散体を塗布する際の熱可塑性樹脂層の厚さ方向の振動の振幅及び振動数、前記分散体の塗布速度等により調整することができる。
なお、厚さ変動係数は、実施例に記載の方法により算出される。
厚さ変動係数の調整方法は、前記分散体の粘度、熱可塑性樹脂層の厚さムラ、前記分散体を塗布する際の熱可塑性樹脂層の厚さ方向の振動の振幅及び振動数、前記分散体の塗布速度等により調整することができる。
なお、厚さ変動係数は、実施例に記載の方法により算出される。
［複層フィルムの製造方法］
本発明の複層フィルムは、熱可塑性樹脂層の少なくとも一方の表面に、ポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有する分散体を塗布して該分散体の塗布層を形成する工程１、及び熱処理によって該熱可塑性樹脂層の表面に該ポリウレタン系樹脂及び該アクリル系微粒子を含有する易滑層を形成する工程２を有する製造方法により製造することができる。
本発明の複層フィルムは、熱可塑性樹脂層の少なくとも一方の表面に、ポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有する分散体を塗布して該分散体の塗布層を形成する工程１、及び熱処理によって該熱可塑性樹脂層の表面に該ポリウレタン系樹脂及び該アクリル系微粒子を含有する易滑層を形成する工程２を有する製造方法により製造することができる。
（工程１）
工程１は、熱可塑性樹脂層の少なくとも一方の表面に、ポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有する分散体を塗布して該分散体の塗布層を形成する工程である。前記塗布層の形成は、当該技術分野において知られている方法、例えば、バーコート、グラビア、スロットダイコート等を用いて行われる。
工程１は、熱可塑性樹脂層の少なくとも一方の表面に、ポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有する分散体を塗布して該分散体の塗布層を形成する工程である。前記塗布層の形成は、当該技術分野において知られている方法、例えば、バーコート、グラビア、スロットダイコート等を用いて行われる。
（分散体の調製）
前記分散体は、ポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子の固形分が分散媒に分散されたものである。前記分散体は、さらに必要に応じて、界面活性剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、有機潤滑剤、抗菌剤、光酸化触媒等の添加剤を含有してもよい。
また、前記分散体には、ポリウレタン系樹脂の熱架橋反応を促進させるため、触媒を添加してもよく、該触媒としては、例えば無機物質、塩類、有機物質、アルカリ性物質、酸性物質及び含金属有機化合物等が挙げられる。また、前記分散体のｐＨを調節するために、アルカリ性物質又は酸性物質を添加してもよい。
前記分散体は、上記したポリウレタン系樹脂、アクリル系微粒子、分散媒及び必要に応じて更に任意成分を混合後、撹拌することによって製造することができる。ポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子のそれぞれは固形状態で混合してもよいし、分散媒に分散されたエマルジョンの状態で混合してもよい。後者の場合は、固形状態のポリウレタン系樹脂ないしアクリル系微粒子を分散媒に分散して調製してもよいし、これらの製造過程で得られるエマルジョンをそのままあるいは濃縮ないし希釈した後に使用してもよい。
また、前記分散体のポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を均一に分散させるため、さらに粗大な粒子凝集物及び工程内埃等の異物を除去するために、分散体を精密濾過することが好ましい。当該精密濾過は分散体の塗布直前に行うことが好ましい。
前記分散体は、ポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子の固形分が分散媒に分散されたものである。前記分散体は、さらに必要に応じて、界面活性剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、有機潤滑剤、抗菌剤、光酸化触媒等の添加剤を含有してもよい。
また、前記分散体には、ポリウレタン系樹脂の熱架橋反応を促進させるため、触媒を添加してもよく、該触媒としては、例えば無機物質、塩類、有機物質、アルカリ性物質、酸性物質及び含金属有機化合物等が挙げられる。また、前記分散体のｐＨを調節するために、アルカリ性物質又は酸性物質を添加してもよい。
前記分散体は、上記したポリウレタン系樹脂、アクリル系微粒子、分散媒及び必要に応じて更に任意成分を混合後、撹拌することによって製造することができる。ポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子のそれぞれは固形状態で混合してもよいし、分散媒に分散されたエマルジョンの状態で混合してもよい。後者の場合は、固形状態のポリウレタン系樹脂ないしアクリル系微粒子を分散媒に分散して調製してもよいし、これらの製造過程で得られるエマルジョンをそのままあるいは濃縮ないし希釈した後に使用してもよい。
また、前記分散体のポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を均一に分散させるため、さらに粗大な粒子凝集物及び工程内埃等の異物を除去するために、分散体を精密濾過することが好ましい。当該精密濾過は分散体の塗布直前に行うことが好ましい。
前記分散体におけるアクリル系微粒子の含有量は、ポリウレタン系樹脂１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上であり、より好ましくは１．５質量部以上、更に好ましくは２質量部以上、より更に好ましくは３質量部以上であり、そして、好ましくは１０質量部以下であり、より好ましくは８質量部以下、更に好ましくは６質量部以下、より更に好ましくは５質量部以下である。アクリル系微粒子の含有量が１質量部以上であると滑り性及び巻取り性が向上し、１０質量部以下であると透明性及び耐擦傷性が向上する。
本発明に係る分散体において、固形分中のポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子の合計量は、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、更に好ましくは１００質量％である。
前記分散体の固形分濃度は、好ましくは５〜４０質量％、より好ましくは１０〜３０質量％、更に好ましくは１５〜２０質量％である。
本発明に係る分散体において、固形分中のポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子の合計量は、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、更に好ましくは１００質量％である。
前記分散体の固形分濃度は、好ましくは５〜４０質量％、より好ましくは１０〜３０質量％、更に好ましくは１５〜２０質量％である。
前記分散媒は、取扱い性の観点から水を主成分とすることが好ましい。これにより、環境負荷が小さく、別途に防曝設備を必要としないため、複層フィルムの製造時にインライン（ｉｎ−ｌｉｎｅ）で分散体を熱可塑性樹脂層に塗布することができる。分散媒はアルコール類を含んでもよい。この場合、水とアルコール類の合計量を１００質量％としたアルコール類の割合は、好ましくは５０質量％未満であり、より好ましくは３０質量％未満であり、更に好ましくは１０質量％未満である。５０質量％未満であると密着性や打ち抜き加工性が向上する。用いるアルコール類は特に限定されず、例えばメタノール、エタノール、イソプロパノール等が挙げられる。
（工程１−１）
本発明の製造方法において、前記熱可塑性樹脂層と前記易滑層との接着力を向上させるために、工程１の前に、前記熱可塑性樹脂層の前記塗布層を形成する面に表面処理を施す工程１−１を有してもよい。前記表面処理は、当該技術分野において知られている方法、例えばコロナ放電処理、プラズマ処理、グロー放電処理、火炎処理、紫外線照射処理、電子線照射処理、オゾン処理等の表面活性化処理を用いることができる。これらの中でも、コロナ放電処理又はプラズマ処理が好ましい。
本発明の製造方法において、前記熱可塑性樹脂層と前記易滑層との接着力を向上させるために、工程１の前に、前記熱可塑性樹脂層の前記塗布層を形成する面に表面処理を施す工程１−１を有してもよい。前記表面処理は、当該技術分野において知られている方法、例えばコロナ放電処理、プラズマ処理、グロー放電処理、火炎処理、紫外線照射処理、電子線照射処理、オゾン処理等の表面活性化処理を用いることができる。これらの中でも、コロナ放電処理又はプラズマ処理が好ましい。
（工程２）
工程２は、熱処理によって熱可塑性樹脂層の表面にポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有する易滑層を形成する工程である。当該熱処理により、工程１で形成された塗布層を乾燥させることができる。
熱処理は、コンベクション（convection）オーブン等を通じて行うことができるが、これに制限されない。熱処理は、好ましくは８０〜２００℃、より好ましくは９０〜１８０℃、更に好ましくは１１０〜１５０℃の温度条件下で、例えば１０秒間〜５分間行われる。また、前記温度条件は、分散体が塗布される段階によって異なっていてもよい。
具体的には、本発明の複層フィルムが無延伸フィルム又は分散体の塗布前に延伸が完了したフィルム（すなわち、熱可塑性樹脂層のみが延伸されている複層フィルム）の場合は、熱可塑性樹脂層のガラス転移温度（Ｔｇ）を超えない範囲において熱処理を行うことが好ましい。
工程２は、熱処理によって熱可塑性樹脂層の表面にポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有する易滑層を形成する工程である。当該熱処理により、工程１で形成された塗布層を乾燥させることができる。
熱処理は、コンベクション（convection）オーブン等を通じて行うことができるが、これに制限されない。熱処理は、好ましくは８０〜２００℃、より好ましくは９０〜１８０℃、更に好ましくは１１０〜１５０℃の温度条件下で、例えば１０秒間〜５分間行われる。また、前記温度条件は、分散体が塗布される段階によって異なっていてもよい。
具体的には、本発明の複層フィルムが無延伸フィルム又は分散体の塗布前に延伸が完了したフィルム（すなわち、熱可塑性樹脂層のみが延伸されている複層フィルム）の場合は、熱可塑性樹脂層のガラス転移温度（Ｔｇ）を超えない範囲において熱処理を行うことが好ましい。
また、分散体の塗布後に延伸する場合は、工程２において、前記熱処理と同時に延伸処理を行ってもよい。具体的には、９０〜１８０℃の温度条件下で１０秒間〜３分間乾燥と共に延伸することができ、または延伸と共に延伸温度において乾燥させることもできる。
延伸と共に乾燥させる場合には、前記延伸温度は、本発明に用いる熱可塑性樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）以上、及びガラス転移温度より３０℃高い温度（Ｔｇ＋３０℃）以下であることが好ましく、ガラス転移温度より２℃高い温度（Ｔｇ＋２℃）以上であり、及びガラス転移温度より２０℃高い温度（Ｔｇ＋２０）℃以下であることがより好ましい。延伸温度がＴｇ以上であると、延伸処理において破断の発生を抑制することができる。また、延伸温度がガラス転移温度より３０℃高い温度（Ｔｇ＋３０℃）以下であると、安定して延伸することができる。
延伸と共に乾燥させる場合には、前記延伸温度は、本発明に用いる熱可塑性樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）以上、及びガラス転移温度より３０℃高い温度（Ｔｇ＋３０℃）以下であることが好ましく、ガラス転移温度より２℃高い温度（Ｔｇ＋２℃）以上であり、及びガラス転移温度より２０℃高い温度（Ｔｇ＋２０）℃以下であることがより好ましい。延伸温度がＴｇ以上であると、延伸処理において破断の発生を抑制することができる。また、延伸温度がガラス転移温度より３０℃高い温度（Ｔｇ＋３０℃）以下であると、安定して延伸することができる。
本発明の複層フィルムは、ヘイズが０．５％以下である。ヘイズが０．５％超であると、透明性が十分でなく複層フィルムが液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）パネル等に適用される場合にコントラスト比が大きく低下する可能性がある。このような観点から、複層フィルムのヘイズは０．４％以下であることが好ましく、０．３％以下であることがより好ましく、０．２％以下であることが更に好ましい。なお、複層フィルムのヘイズは、実施例に記載の方法により測定される。
前記複層フィルムにおいて、２枚の該複層フィルムを熱可塑性樹脂層と易滑層とが接するように重ね合わせたときの、該熱可塑性樹脂層と該易滑層との間の動摩擦係数は、好ましくは０．４０未満、より好ましくは０．３８以下、更に好ましくは０．３５以下であり、そして、好ましくは０．１０以上、より好ましくは０．２０以上、更に好ましくは０．２５以上である。動摩擦係数が０．４０未満であると、滑り性、巻取り性及び耐擦傷性が向上する。動摩擦係数が０．１０以上であると、フィルムの搬送と停止を切り替える際の取扱い性が向上する。前記動摩擦係数は、実施例に記載の方法により測定される。
前記複層フィルムにおいて、２枚の該複層フィルムを熱可塑性樹脂層と易滑層とが接するように重ね合わせたときの、該熱可塑性樹脂層と該易滑層との間の静摩擦係数は、好ましくは０．６０以下、より好ましくは０．５０以下、更に好ましくは０．４０以下、より更に好ましくは０．３５以下である。静摩擦係数が０．６０以下であると、滑り性、巻取り性及び耐擦傷性が向上する。前記静摩擦係数は、実施例に記載の方法により測定される。
前記複層フィルムにおいて、２枚の該複層フィルムを熱可塑性樹脂層と易滑層とが接するように重ね合わせたときの、該熱可塑性樹脂層と該易滑層との間の動摩擦係数と静摩擦係数の差（絶対値）は、０．２０以下であり、好ましくは０．１５以下、より好ましくは０．１０以下、更に好ましくは０．０５以下、より更に好ましくは０である。動摩擦係数と静摩擦係数の差が０．２０以下であると、滑り性、巻取り性及び耐擦傷性が向上する。動摩擦係数と静摩擦係数の差は、実施例に記載の方法により測定される動摩擦係数及び静摩擦係数から算出される。
本発明の複層フィルムの用途は特に限定されず、例えば車両外装、車両内装等の車両加飾部品；壁材、ウィンドウフィルム、浴室壁材等の建材部品；食器、玩具、楽器等の日用雑貨；掃除機ハウジング、テレビジョンハウジング、エアコンハウジング等の家電加飾部品；キッチンドア表装材等のインテリア部材；船舶部材；タッチパネル表装材、パソコンハウジング、携帯電話ハウジング等の電子通信機；液晶保護板、導光板、導光フィルム、偏光子保護フィルム、偏光板保護フィルム、位相差フィルム、偏光板、各種ディスプレイの前面板及び表装材、拡散板等の光学関係部品；太陽電池又は太陽光発電用パネル表装材等の太陽光発電部材などが挙げられる。
また、係る複層フィルムは、画像表示装置に組み込んで使用することができる。画像表示装置としては、例えば液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）、陰極線管表示装置（ＣＲＴ）、プラズマディスプレイ（ＰＤＰ）、エレクトロルミネッセンスディスプレイ（ＥＬＤ）、フィールドエミッションディスプレイ（ＦＥＤ）、タッチパネル、タブレットＰＣ、電子ペーパー、ヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）等が挙げられる。
これらの中でも、本発明の複層フィルムは、高い透明性を有し、かつ滑り性及び巻取り性に優れ、さらに耐擦傷性に優れるため、光学フィルム、特に偏光子保護フィルムとして用いることが好ましい。
また、係る複層フィルムは、画像表示装置に組み込んで使用することができる。画像表示装置としては、例えば液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）、陰極線管表示装置（ＣＲＴ）、プラズマディスプレイ（ＰＤＰ）、エレクトロルミネッセンスディスプレイ（ＥＬＤ）、フィールドエミッションディスプレイ（ＦＥＤ）、タッチパネル、タブレットＰＣ、電子ペーパー、ヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）等が挙げられる。
これらの中でも、本発明の複層フィルムは、高い透明性を有し、かつ滑り性及び巻取り性に優れ、さらに耐擦傷性に優れるため、光学フィルム、特に偏光子保護フィルムとして用いることが好ましい。
［偏光子保護フィルム］
本発明の複層フィルムを偏光子保護フィルムとして用いる偏光板について具体的に説明する。
偏光板は、本発明の複層フィルムを偏光子保護フィルムとし、被着体を偏光子とし、偏光子の少なくとも一方の面に接着剤を介して該偏光子保護フィルムを接合することで得られる。
本発明の複層フィルムを偏光子保護フィルムとして用いる偏光板について具体的に説明する。
偏光板は、本発明の複層フィルムを偏光子保護フィルムとし、被着体を偏光子とし、偏光子の少なくとも一方の面に接着剤を介して該偏光子保護フィルムを接合することで得られる。
偏光板は、偏光子の少なくとも一方の面に偏光子保護フィルムが積層されてなるものであり、偏光子の両面に偏光子保護フィルムが積層されていてもよい。また、偏光子の一方の面に偏光子保護フィルムが積層され、もう一方の面に他の偏光子保護フィルムが積層されていてもよいし、偏光子の一方の面に偏光子保護フィルムが積層され、もう一方の面には偏光子保護フィルムが積層されていないものであってもよい。
偏光子は特に限定されないが、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）系樹脂フィルムをヨウ素で染色した延伸フィルムが好ましい。ポリビニルアルコール系樹脂はポリ酢酸ビニル系樹脂をケン化することにより得られる。ポリ酢酸ビニル系樹脂としては、酢酸ビニルの単独重合体であるポリ酢酸ビニルがある。他の例として、酢酸ビニルとそれに共重合可能な他の単量体との共重合体がある。他の単量体としては、例えば、不飽和カルボン酸類、不飽和スルホン酸類、オレフィン類、ビニルエーテル類、アンモニウム基を有するアクリルアミド類等が挙げられる。偏光子の厚さは、好ましくは５〜１００μｍ、より好ましくは１０〜８０μｍである。
本発明の複層フィルムを偏光子に貼り合わせる方法は特に限定されず、易滑層の片面に活性エネルギー線硬化型樹脂層を有する複層フィルムを偏光子と貼り合わせる方法、偏光子に接着剤として活性エネルギー線硬化型樹脂を塗布し、偏光子上に形成された活性エネルギー線硬化型樹脂層の面に、複層フィルムの易滑層の面を貼り合わせる方法等が挙げられる。
偏光子に活性エネルギー線硬化型樹脂を塗布する方法は限定されない。例えば、ドクターブレード、ワイヤーバー、ダイコーター、カンマコーター、グラビアコーター等の種々の塗布装置を利用できる。複層フィルムを偏光子に貼り合わせる前に、偏光子の表面に、ケン化処理、コロナ処理、プライマー処理、アンカーコーティング処理等の易接着処理を施してもよい。
本発明の複層フィルムを偏光子保護フィルムとして用いた偏光板は、高い透明性を有していることから、液晶ディスプレイの使用環境の厳しい機器にもその用途を広げるものであり、例えば大型テレビ、カーナビゲーションシステム、スマートホン、パブレット型やモバイル型等のパーソナルコンピュータ、ウェラブルディスプレイ等が挙げられる。
偏光子に活性エネルギー線硬化型樹脂を塗布する方法は限定されない。例えば、ドクターブレード、ワイヤーバー、ダイコーター、カンマコーター、グラビアコーター等の種々の塗布装置を利用できる。複層フィルムを偏光子に貼り合わせる前に、偏光子の表面に、ケン化処理、コロナ処理、プライマー処理、アンカーコーティング処理等の易接着処理を施してもよい。
本発明の複層フィルムを偏光子保護フィルムとして用いた偏光板は、高い透明性を有していることから、液晶ディスプレイの使用環境の厳しい機器にもその用途を広げるものであり、例えば大型テレビ、カーナビゲーションシステム、スマートホン、パブレット型やモバイル型等のパーソナルコンピュータ、ウェラブルディスプレイ等が挙げられる。
以下に実施例及び比較例を示して本発明をより具体的に説明する。なお、本発明は以下の実施例によって制限されるものではない。また、本発明は、上記実施形態及び下記実施例に述べる、特性値、形態、製法、用途等の技術的特徴を表す事項を、任意に組み合わせてなるすべての態様を包含している。
［硬質重合体成分（II）の式量の数平均値］
硬質重合体成分（II）の式量の数平均値は、以下の装置及び測定条件でＧＰＣ（ゲル・パーミエイション・クロマトグラフィー）によりポリスチレン換算分子量で求めた。
装置：東ソー社製ＧＰＣ装置「ＨＬＣ−８３２０」
分離カラム：東ソー社製の「ＴＳＫｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎ ＳｕｐｅｒＨＺ−Ｈ」、「ＴＳＫｇｅｌ ＨＺＭ−Ｍ」及び「ＴＳＫｇｅｌ ＳｕｐｅｒＨＺ４０００」を直列に連結
溶離液：テトラヒドロフラン
溶離液流量：０．３５ｍｌ／分
カラム温度：４０℃
検出方法：示差屈折率（ＲＩ）
硬質重合体成分（II）の式量の数平均値は、以下の装置及び測定条件でＧＰＣ（ゲル・パーミエイション・クロマトグラフィー）によりポリスチレン換算分子量で求めた。
装置：東ソー社製ＧＰＣ装置「ＨＬＣ−８３２０」
分離カラム：東ソー社製の「ＴＳＫｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎ ＳｕｐｅｒＨＺ−Ｈ」、「ＴＳＫｇｅｌ ＨＺＭ−Ｍ」及び「ＴＳＫｇｅｌ ＳｕｐｅｒＨＺ４０００」を直列に連結
溶離液：テトラヒドロフラン
溶離液流量：０．３５ｍｌ／分
カラム温度：４０℃
検出方法：示差屈折率（ＲＩ）
［多層構造重合体（Ｃ）のグラフト率］
（１）調合液の作製
多層構造重合体（Ｃ）のエマルジョンを凍結して乾燥し、多層構造重合体（Ｃ）の粉末を得た。該粉末２ｇを精秤し、これをサンプルの質量（Ｗ）とした。該粉末をアセトン１１８ｇに、２５℃で２４時間浸漬した。その後、粉末及びアセトンを撹拌することで、多層構造重合体（Ｃ）をアセトン中に均一に分散させ、調合液を作製した。
（２）グラフト率の算出
次いで、予め秤量しておいた４本のステンレス製遠沈管に調合液を各３０ｇ分取した。高速冷却遠心機（日立製作所社製、機種名「ＣＲ２２ＧＩＩＩ」）にて、０℃、２０，０００ｒｐｍ、６０分間の条件にて、遠沈管を遠心した。それぞれの遠沈管から上澄み液を、デカンテーションにより除去した。
その後、各遠沈管に新たにアセトン３０ｇを入れた。沈殿物及びアセトンを撹拌した。再び遠沈管を上記と同じ条件にて遠心した後、それぞれの遠沈管から上澄み液を除去した。撹拌、遠心分離及び上澄み除去を計４回繰り返した。以上により、アセトン可溶分を十分に除去した。
その後、沈殿物を、遠沈管ごと真空乾燥にて乾燥させた。乾燥後に沈殿物を秤量することで、アセトン不溶分の質量を求めた。下記式に基づいて多層構造重合体（Ｃ）のグラフト率を算出した。
グラフト率＝｛〔アセトン不溶分の質量−架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の質量〕／架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の質量｝×１００
ここで、架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の質量は、質量（Ｗ）のサンプル中に含まれる架橋ゴム重合体成分（Ｉ）を合成するために用いた単量体の質量の合計である。
なお、多層構造重合体が弾性体層の内側に更に前記内層を有する場合には、上記式において架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の質量は、質量（Ｗ）のサンプル中に含まれる架橋ゴム重合体成分（Ｉ）と重合体成分（ｉ）を合成するために用いた単量体の質量の合計である。
（１）調合液の作製
多層構造重合体（Ｃ）のエマルジョンを凍結して乾燥し、多層構造重合体（Ｃ）の粉末を得た。該粉末２ｇを精秤し、これをサンプルの質量（Ｗ）とした。該粉末をアセトン１１８ｇに、２５℃で２４時間浸漬した。その後、粉末及びアセトンを撹拌することで、多層構造重合体（Ｃ）をアセトン中に均一に分散させ、調合液を作製した。
（２）グラフト率の算出
次いで、予め秤量しておいた４本のステンレス製遠沈管に調合液を各３０ｇ分取した。高速冷却遠心機（日立製作所社製、機種名「ＣＲ２２ＧＩＩＩ」）にて、０℃、２０，０００ｒｐｍ、６０分間の条件にて、遠沈管を遠心した。それぞれの遠沈管から上澄み液を、デカンテーションにより除去した。
その後、各遠沈管に新たにアセトン３０ｇを入れた。沈殿物及びアセトンを撹拌した。再び遠沈管を上記と同じ条件にて遠心した後、それぞれの遠沈管から上澄み液を除去した。撹拌、遠心分離及び上澄み除去を計４回繰り返した。以上により、アセトン可溶分を十分に除去した。
その後、沈殿物を、遠沈管ごと真空乾燥にて乾燥させた。乾燥後に沈殿物を秤量することで、アセトン不溶分の質量を求めた。下記式に基づいて多層構造重合体（Ｃ）のグラフト率を算出した。
グラフト率＝｛〔アセトン不溶分の質量−架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の質量〕／架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の質量｝×１００
ここで、架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の質量は、質量（Ｗ）のサンプル中に含まれる架橋ゴム重合体成分（Ｉ）を合成するために用いた単量体の質量の合計である。
なお、多層構造重合体が弾性体層の内側に更に前記内層を有する場合には、上記式において架橋ゴム重合体成分（Ｉ）の質量は、質量（Ｗ）のサンプル中に含まれる架橋ゴム重合体成分（Ｉ）と重合体成分（ｉ）を合成するために用いた単量体の質量の合計である。
［平均粒子径］
微粒子を含む分散液、又は粉体の微粒子を、レーザー回折／散乱式粒子径分布測定装置（堀場製作所社製、装置名「Ｐａｒｔｉｃａ ＬＡ−９５０Ｖ２」）に投入し、測定に適切な光量になるよう適宜水を加えて濃度を調節し、メジアン径を測定して微粒子の平均粒子径とした。この際、アクリル系微粒子、シリカ微粒子、及び水の絶対屈折率を、それぞれ１．４９００、１．４３００、及び１．３３３３とした。
微粒子を含む分散液、又は粉体の微粒子を、レーザー回折／散乱式粒子径分布測定装置（堀場製作所社製、装置名「Ｐａｒｔｉｃａ ＬＡ−９５０Ｖ２」）に投入し、測定に適切な光量になるよう適宜水を加えて濃度を調節し、メジアン径を測定して微粒子の平均粒子径とした。この際、アクリル系微粒子、シリカ微粒子、及び水の絶対屈折率を、それぞれ１．４９００、１．４３００、及び１．３３３３とした。
［ヘイズ］
実施例及び比較例で得た複層フィルムを５０ｍｍ×５０ｍｍに切り出して試験片とし、ＪＩＳ Ｋ７１０５：２００８に準拠してヘイズメーター（村上色彩技術研究所社製、商品名「ＨＭ−１５０」）を用いて２３℃にてヘイズを測定した。
実施例及び比較例で得た複層フィルムを５０ｍｍ×５０ｍｍに切り出して試験片とし、ＪＩＳ Ｋ７１０５：２００８に準拠してヘイズメーター（村上色彩技術研究所社製、商品名「ＨＭ−１５０」）を用いて２３℃にてヘイズを測定した。
［動摩擦係数及び静摩擦係数］
実施例及び比較例で得た複層フィルムを７０ｍｍ×８０ｍｍに切り出して、試験片とした。係る試験片を２枚用意し、一方の試験片の熱可塑性樹脂層と、他方の試験片の易滑層とが接するように重ね合わせ、小型卓上試験機（島津製作所社製、型名「ＥＺ−ＳＸ」）を用いて、２２０ｇ重の荷重（垂直抗力２．２Ｎ）を乗せ、移動速度２００ｍｍ／ｍｉｎの条件で一方の試験片を動かして摩擦力（Ｎ）を測定し、次式により摩擦係数μを算出した。
摩擦係数μ＝Ｆ／Ｎ
ここで、Ｆは摩擦力（Ｎ）、Ｎは垂直抗力（Ｎ）である。
複層フィルムを動かした変位（ｍｍ）に対して摩擦係数μをプロットし、μの最大値を静摩擦係数とした。また、摩擦係数μが最大値となった変位をｘとしたとき、（ｘ＋１０）〜（ｘ＋４０）ｍｍの変位における摩擦係数の平均値を動摩擦係数とした。
実施例及び比較例で得た複層フィルムを７０ｍｍ×８０ｍｍに切り出して、試験片とした。係る試験片を２枚用意し、一方の試験片の熱可塑性樹脂層と、他方の試験片の易滑層とが接するように重ね合わせ、小型卓上試験機（島津製作所社製、型名「ＥＺ−ＳＸ」）を用いて、２２０ｇ重の荷重（垂直抗力２．２Ｎ）を乗せ、移動速度２００ｍｍ／ｍｉｎの条件で一方の試験片を動かして摩擦力（Ｎ）を測定し、次式により摩擦係数μを算出した。
摩擦係数μ＝Ｆ／Ｎ
ここで、Ｆは摩擦力（Ｎ）、Ｎは垂直抗力（Ｎ）である。
複層フィルムを動かした変位（ｍｍ）に対して摩擦係数μをプロットし、μの最大値を静摩擦係数とした。また、摩擦係数μが最大値となった変位をｘとしたとき、（ｘ＋１０）〜（ｘ＋４０）ｍｍの変位における摩擦係数の平均値を動摩擦係数とした。
［易滑層の厚さ及び厚さ変動係数（Ｃｖ）］
実施例及び比較例で得た複層フィルムをエポキシ樹脂で固め、複層フィルムの断面が出るようにミクロトーム（ライカ マイクロシステムズ社製、装置名「ＬＥＩＣＡ ＥＭ ＵＣ６／ＦＣ６」）にて薄膜切片を作製した。これを、反射型電子顕微鏡（ＪＥＯＬ製、商品名「ＪＳＭ−７６００Ｆ」）を用いて反射測定にて観察し、易滑層の厚さを測定した。係る操作を複層フィルム全幅から、幅方向に等間隔に５点切り出して行い、易滑層の厚さμ、標準偏差σ及び変動係数Ｃｖを、下記式（１）〜（３）より算出した。
Ｘ1〜Ｘn:各厚さ、ｎ:データ数
実施例及び比較例で得た複層フィルムをエポキシ樹脂で固め、複層フィルムの断面が出るようにミクロトーム（ライカ マイクロシステムズ社製、装置名「ＬＥＩＣＡ ＥＭ ＵＣ６／ＦＣ６」）にて薄膜切片を作製した。これを、反射型電子顕微鏡（ＪＥＯＬ製、商品名「ＪＳＭ−７６００Ｆ」）を用いて反射測定にて観察し、易滑層の厚さを測定した。係る操作を複層フィルム全幅から、幅方向に等間隔に５点切り出して行い、易滑層の厚さμ、標準偏差σ及び変動係数Ｃｖを、下記式（１）〜（３）より算出した。
Ｘ1〜Ｘn:各厚さ、ｎ:データ数
（複層フィルムの滑り性）
実施例及び比較例で得た複層フィルムを５０ｍｍ×５０ｍｍに切り出して試験片とした。係る試験片を２枚用意し、一方の試験片の熱可塑性樹脂層と、他方の試験片の易滑層とが接するように、係る２枚の試験片を手でこすり合わせ、その感触を以下の通り評価した。下記評価基準でＢ以上であれば実用に供することができる。
Ａ：引っ掛からず滑る。
Ｂ：僅かに引っ掛かるが滑る。
Ｃ：引っ掛かり、滑らない。
実施例及び比較例で得た複層フィルムを５０ｍｍ×５０ｍｍに切り出して試験片とした。係る試験片を２枚用意し、一方の試験片の熱可塑性樹脂層と、他方の試験片の易滑層とが接するように、係る２枚の試験片を手でこすり合わせ、その感触を以下の通り評価した。下記評価基準でＢ以上であれば実用に供することができる。
Ａ：引っ掛からず滑る。
Ｂ：僅かに引っ掛かるが滑る。
Ｃ：引っ掛かり、滑らない。
（複層フィルムの巻取り性）
複層フィルムを巻取機により連続的に１００ｍ巻き取った後、フィルムの搬送を停止した。その後、再度、フィルムの搬送を再開した際の、フィルム幅方向における巻きずれを以下の通り評価した。下記評価基準でＢ以上であれば実用に供することができる。
Ａ：巻きずれが５ｍｍ以下である。
Ｂ：巻きずれが５ｍｍ超１０ｍｍ以下である。
Ｃ：巻きずれが１０ｍｍ超である。
複層フィルムを巻取機により連続的に１００ｍ巻き取った後、フィルムの搬送を停止した。その後、再度、フィルムの搬送を再開した際の、フィルム幅方向における巻きずれを以下の通り評価した。下記評価基準でＢ以上であれば実用に供することができる。
Ａ：巻きずれが５ｍｍ以下である。
Ｂ：巻きずれが５ｍｍ超１０ｍｍ以下である。
Ｃ：巻きずれが１０ｍｍ超である。
（複層フィルムの耐擦傷性）
前述の摩擦係数の測定に使用した後の試験片のうち、易滑層と接していた熱可塑性樹脂層の擦過による傷つきの有無について、以下の通り外観を目視で観察し、評価した。下記評価基準でＢ以上であれば実用に供することができる。
Ａ：傷つきが全く観察されない。
Ｂ：傷つきが少し観察される。
Ｃ：傷つきが著しく観察される。
前述の摩擦係数の測定に使用した後の試験片のうち、易滑層と接していた熱可塑性樹脂層の擦過による傷つきの有無について、以下の通り外観を目視で観察し、評価した。下記評価基準でＢ以上であれば実用に供することができる。
Ａ：傷つきが全く観察されない。
Ｂ：傷つきが少し観察される。
Ｃ：傷つきが著しく観察される。
（接着力）
後述する実施例１１で得られた成形体を１５０ｍｍ×２５ｍｍの大きさに切り出し、成形体中の複層フィルムと被着体との間に位置する接着層にカッターナイフでわずかに切れ込みを入れ、成形体の熱可塑性樹脂層をステンレス製の試験板に両面テープ（ニチバン株式会社；ＮＷ−２５）で貼り付けた。小型卓上試験機（島津製作所社製、型名「ＥＺ−ＳＸ」）に係る試験板を固定し、切れ込みを入れた成形体の被着体（偏光子）側をフィルムチャックで挟み、ロードセル１００Ｎ、引張速度３００ｍｍ／ｍｉｎの条件で成形体の複層フィルムと被着体とを剥離して、複層フィルムと被着体との間の９０°剥離試験を行った。測定開始後、最初の２５ｍｍが剥離するまでの測定値は考慮せず、その後更に２５ｍｍが剥離する間の応力を平均し、接着力［ｇｆ／２５ｍｍ］とした。
後述する実施例１１で得られた成形体を１５０ｍｍ×２５ｍｍの大きさに切り出し、成形体中の複層フィルムと被着体との間に位置する接着層にカッターナイフでわずかに切れ込みを入れ、成形体の熱可塑性樹脂層をステンレス製の試験板に両面テープ（ニチバン株式会社；ＮＷ−２５）で貼り付けた。小型卓上試験機（島津製作所社製、型名「ＥＺ−ＳＸ」）に係る試験板を固定し、切れ込みを入れた成形体の被着体（偏光子）側をフィルムチャックで挟み、ロードセル１００Ｎ、引張速度３００ｍｍ／ｍｉｎの条件で成形体の複層フィルムと被着体とを剥離して、複層フィルムと被着体との間の９０°剥離試験を行った。測定開始後、最初の２５ｍｍが剥離するまでの測定値は考慮せず、その後更に２５ｍｍが剥離する間の応力を平均し、接着力［ｇｆ／２５ｍｍ］とした。
［調製例１］
（接着剤）
アセトアセチル基含有ポリビニルアルコール系樹脂（平均重合度：１，２００、ケン化度：９８．５モル％，アセトアセチル基変性度：５モル％）１００質量部及び４，６−ジアミノ−２−（ヒドロキシメチルアミノ）ヘキサヒドロ−１，３，５−トリアジン２０質量部を３０℃の温度条件下で純水に溶解し、濃度０．５％の接着剤（ＡＤ１）を得た。
（接着剤）
アセトアセチル基含有ポリビニルアルコール系樹脂（平均重合度：１，２００、ケン化度：９８．５モル％，アセトアセチル基変性度：５モル％）１００質量部及び４，６−ジアミノ−２−（ヒドロキシメチルアミノ）ヘキサヒドロ−１，３，５−トリアジン２０質量部を３０℃の温度条件下で純水に溶解し、濃度０．５％の接着剤（ＡＤ１）を得た。
〔製造例１〕
（多層構造重合体（Ｃ１）の製造）
（１）撹拌機、温度計、窒素ガス導入管、単量体導入管及び還流冷却器を備えた反応器を用意した。係る反応容器内に、イオン交換水１，０５０質量部、ポリオキシエチレン（エチレンオキシド平均付加モル数＝３）トリデシルエーテル酢酸ナトリウム０．１３質量部、及び炭酸ナトリウム０．７質量部を仕込んだ。反応器内を窒素ガスで十分に置換した。次いで内温を８０℃にした。反応容器内にさらに過硫酸カリウム０．２５質量部を投入した。これらの原料を５分間撹拌した。
別途、表１に示す内層を構成する重合体成分（ｉ）を形成する単量体混合物２４５質量部を調製した。係る単量体混合物に乳化剤としてポリオキシエチレン（エチレンオキシド平均付加モル数＝３）トリデシルエーテル酢酸ナトリウム１．７５質量部を溶解することで、内層原料を調製した。係る内層原料を、上記撹拌した反応容器内の原料に対して、６０分間かけて連続的に滴下した。滴下終了後、さらに３０分間重合反応を行い、内層を構成する重合体成分（ｉ）を含むエマルジョンを得た。
（多層構造重合体（Ｃ１）の製造）
（１）撹拌機、温度計、窒素ガス導入管、単量体導入管及び還流冷却器を備えた反応器を用意した。係る反応容器内に、イオン交換水１，０５０質量部、ポリオキシエチレン（エチレンオキシド平均付加モル数＝３）トリデシルエーテル酢酸ナトリウム０．１３質量部、及び炭酸ナトリウム０．７質量部を仕込んだ。反応器内を窒素ガスで十分に置換した。次いで内温を８０℃にした。反応容器内にさらに過硫酸カリウム０．２５質量部を投入した。これらの原料を５分間撹拌した。
別途、表１に示す内層を構成する重合体成分（ｉ）を形成する単量体混合物２４５質量部を調製した。係る単量体混合物に乳化剤としてポリオキシエチレン（エチレンオキシド平均付加モル数＝３）トリデシルエーテル酢酸ナトリウム１．７５質量部を溶解することで、内層原料を調製した。係る内層原料を、上記撹拌した反応容器内の原料に対して、６０分間かけて連続的に滴下した。滴下終了後、さらに３０分間重合反応を行い、内層を構成する重合体成分（ｉ）を含むエマルジョンを得た。
（２）次いで、内温を８０℃に維持したまま、同反応器内の前記エマルジョンに過硫酸カリウム０．３２質量部を投入して５分間撹拌した。別途、表１に示す弾性体層を構成する架橋ゴム重合体成分（Ｉ）を形成する単量体混合物３１５質量部を調製した。係る単量体混合物に乳化剤としてポリオキシエチレン（エチレンオキシド平均付加モル数＝３）トリデシルエーテル酢酸ナトリウム０．８５質量部を溶解することで、弾性体層原料を調製した。係る弾性体層原料を、上記撹拌したエマルジョンに対して、６０分間かけて連続的に滴下し、重合転化率が９５％である架橋ゴム重合体成分（Ｉ）を形成した。以上により内層に弾性体層が被覆した重合体成分を含むエマルジョンを得た。
（３）次いで、内温を８０℃に維持したまま、同反応器内の前記エマルジョンに過硫酸カリウム０．１４質量部を投入し、５分間撹拌した。別途、表１に示す外層を構成する硬質重合体成分（II）を形成する単量体混合物１４０質量部を調製することで、外層原料を調製した。係る外層原料を、上記撹拌したエマルジョンに対して、３０分間かけて連続的に滴下し、内層を有する弾性体層に外層が被覆した多層構造重合体（Ｃ１）を含むエマルジョンを得た。
〔製造例２〕
（多層構造重合体（Ｃ２）の製造）
製造例１において、表１に示す組成に変更したこと以外は、製造例１と同様の操作で、多層構造重合体（Ｃ２）を含むエマルジョンを得た。
（多層構造重合体（Ｃ２）の製造）
製造例１において、表１に示す組成に変更したこと以外は、製造例１と同様の操作で、多層構造重合体（Ｃ２）を含むエマルジョンを得た。
なお、表１中の各表記は下記のとおりである。
＊１：各単量体混合物中における各成分の含有量（質量％）である。
＊２：多層構造重合体に占める硬質重合体成分（II）の比率（質量％）である。
＊３：硬質重合体成分（II）の式量は、硬質重合体成分（II）の式量の数平均の推定値を表す。
また、表１中の各略称は以下の通りである。
ＭＭＡ：メタクリル酸メチル
ＭＡ：アクリル酸メチル
ＡＬＭＡ：メタクリル酸アリル
ＢＡ：アクリル酸ｎ−ブチル
Ｓｔ：スチレン
ＢｚＡ：アクリル酸ベンジル
ｎ−ＯＭ：ｎ−オクチルメルカプタン（連鎖移動剤）
＊１：各単量体混合物中における各成分の含有量（質量％）である。
＊２：多層構造重合体に占める硬質重合体成分（II）の比率（質量％）である。
＊３：硬質重合体成分（II）の式量は、硬質重合体成分（II）の式量の数平均の推定値を表す。
また、表１中の各略称は以下の通りである。
ＭＭＡ：メタクリル酸メチル
ＭＡ：アクリル酸メチル
ＡＬＭＡ：メタクリル酸アリル
ＢＡ：アクリル酸ｎ−ブチル
Ｓｔ：スチレン
ＢｚＡ：アクリル酸ベンジル
ｎ−ＯＭ：ｎ−オクチルメルカプタン（連鎖移動剤）
実施例で使用した微粒子（Ｐ）を以下に示す。
Ｐ１：アクリル系架橋微粒子（日本ペイント・インダストリアルコーティング社製；商品名「ＭＧ−１５５」、固形分濃度２０質量％の分散液）
Ｐ２：アクリル系架橋微粒子（日本ペイント・インダストリアルコーティング社製；商品名「ＭＧ−４５１」、固形分濃度２８質量％の分散液）
Ｐ３：アクリル系非架橋微粒子（綜研化学社製；商品名「ＭＰ−２８００」、粉体）
Ｐ４：シリカ微粒子（扶桑化学社製；商品名「ＰＬ−３」、固形分濃度２０質量％の分散液）
Ｐ５：シリカ微粒子（扶桑化学社製；商品名「ＳＴ−ＺＬ」、固形分濃度４０質量％の分散液）
Ｐ１：アクリル系架橋微粒子（日本ペイント・インダストリアルコーティング社製；商品名「ＭＧ−１５５」、固形分濃度２０質量％の分散液）
Ｐ２：アクリル系架橋微粒子（日本ペイント・インダストリアルコーティング社製；商品名「ＭＧ−４５１」、固形分濃度２８質量％の分散液）
Ｐ３：アクリル系非架橋微粒子（綜研化学社製；商品名「ＭＰ−２８００」、粉体）
Ｐ４：シリカ微粒子（扶桑化学社製；商品名「ＰＬ−３」、固形分濃度２０質量％の分散液）
Ｐ５：シリカ微粒子（扶桑化学社製；商品名「ＳＴ−ＺＬ」、固形分濃度４０質量％の分散液）
＜実施例１＞
（分散体（Ａ１）の作製）
カルボキシ変性ポリエステルウレタン樹脂の水分散液（第一工業製薬社製、商品名「スーパーフレックス２１０」、固形分濃度３５質量％）１００質量部、イオン交換水１４０質量部、アクリル系架橋微粒子（Ｐ１）の分散液８．７質量部を撹拌及び混合し、分散体（Ａ１）（固形分濃度１５質量％）とした。なお、分散体（Ａ１）は、カルボキシ変性ポリエステルウレタン樹脂１００質量部に対してアクリル系架橋微粒子（Ｐ１）５質量部を含有する。
（分散体（Ａ１）の作製）
カルボキシ変性ポリエステルウレタン樹脂の水分散液（第一工業製薬社製、商品名「スーパーフレックス２１０」、固形分濃度３５質量％）１００質量部、イオン交換水１４０質量部、アクリル系架橋微粒子（Ｐ１）の分散液８．７質量部を撹拌及び混合し、分散体（Ａ１）（固形分濃度１５質量％）とした。なお、分散体（Ａ１）は、カルボキシ変性ポリエステルウレタン樹脂１００質量部に対してアクリル系架橋微粒子（Ｐ１）５質量部を含有する。
（複層フィルム（Ｂ１）の作製）
国際公開第２０１４／１８５５０９号の実施例１を参考にして得たペレット状のメタクリル系樹脂組成物を、Ｔダイを接続したΦ６５ｍｍベント付単軸押出機で溶融し、ダイリップのリップ開度１ｍｍで押出された溶融樹脂組成物を金属弾性ロールと剛体ロールで３０Ｎ／ｍｍの線圧をかけて引き取って、厚さ２２５μｍのメタクリル系樹脂フィルム（アクリルフィルム）を得た。次いで分散体（Ａ１）を、メタクリル系樹脂フィルムの一方の面にバーコーターを用いて乾燥厚みが１．８μｍとなるように塗布し、１３０℃で１分間乾燥した。次いでこのフィルムをテンター式延伸機にて、１４５℃にて縦２倍、横２倍の同時二軸して４０μｍの複層フィルム（Ｂ１）を得た。複層フィルム（Ｂ１）における易滑層の厚さ変動係数は７％であった。
国際公開第２０１４／１８５５０９号の実施例１を参考にして得たペレット状のメタクリル系樹脂組成物を、Ｔダイを接続したΦ６５ｍｍベント付単軸押出機で溶融し、ダイリップのリップ開度１ｍｍで押出された溶融樹脂組成物を金属弾性ロールと剛体ロールで３０Ｎ／ｍｍの線圧をかけて引き取って、厚さ２２５μｍのメタクリル系樹脂フィルム（アクリルフィルム）を得た。次いで分散体（Ａ１）を、メタクリル系樹脂フィルムの一方の面にバーコーターを用いて乾燥厚みが１．８μｍとなるように塗布し、１３０℃で１分間乾燥した。次いでこのフィルムをテンター式延伸機にて、１４５℃にて縦２倍、横２倍の同時二軸して４０μｍの複層フィルム（Ｂ１）を得た。複層フィルム（Ｂ１）における易滑層の厚さ変動係数は７％であった。
＜実施例２〜４＞
実施例１において、アクリル系架橋微粒子（Ｐ１）を表２に示す微粒子に変更し、厚さ変動係数を表２に示すものに変更した以外は実施例１と同様にして、複層フィルム（Ｂ２〜Ｂ４）を作製した。評価結果を表２に示す。
実施例１において、アクリル系架橋微粒子（Ｐ１）を表２に示す微粒子に変更し、厚さ変動係数を表２に示すものに変更した以外は実施例１と同様にして、複層フィルム（Ｂ２〜Ｂ４）を作製した。評価結果を表２に示す。
＜実施例５〜１０＞
実施例１において、表２に示す組成又は厚さ変動係数に変更した以外は、実施例１と同様にして、複層フィルム（Ｂ５〜Ｂ１０）を作製した。評価結果を表２に示す。
実施例１において、表２に示す組成又は厚さ変動係数に変更した以外は、実施例１と同様にして、複層フィルム（Ｂ５〜Ｂ１０）を作製した。評価結果を表２に示す。
＜実施例１１＞
実施例１において、アクリル系架橋微粒子（Ｐ１）の量を表２に示す量に変更し、エポキシ架橋剤（ナガセケムテックス社製、商品名「デナコールＥＸ−５１２」、有効分１００％）１．１質量部を分散体（Ａ１）にさらに加えた以外は、実施例１と同様にして分散体（Ａ１１）を調製し、実施例１と同様にして複層フィルム（Ｂ１１）を作製した。評価結果を表２に示す。
（成形体）
被着体としてポリビニルアルコールフィルムにヨウ素をドープさせた厚さ６０μｍの延伸フィルム（偏光子）を用い、その片面に接着剤（ＡＤ１）を塗布し、係る接着剤（ＡＤ１）に易滑層が接するよう複層フィルム（Ｂ１１）を貼り合わせた。被着体のもう一方の面にも接着剤（ＡＤ１）を塗布し、ケン化処理したトリアセチルセルロースフィルム（富士写真フィルム社製、商品名「富士タックＵＶ８０」）を貼り合わせ、７０℃で１０分間乾燥し、成形体を得た。得られた成形体は偏光板として使用できた。得られた成形体の接着力は４２０ｇｆ／２５ｍｍであり、良好な接着性が得られた。
実施例１において、アクリル系架橋微粒子（Ｐ１）の量を表２に示す量に変更し、エポキシ架橋剤（ナガセケムテックス社製、商品名「デナコールＥＸ−５１２」、有効分１００％）１．１質量部を分散体（Ａ１）にさらに加えた以外は、実施例１と同様にして分散体（Ａ１１）を調製し、実施例１と同様にして複層フィルム（Ｂ１１）を作製した。評価結果を表２に示す。
（成形体）
被着体としてポリビニルアルコールフィルムにヨウ素をドープさせた厚さ６０μｍの延伸フィルム（偏光子）を用い、その片面に接着剤（ＡＤ１）を塗布し、係る接着剤（ＡＤ１）に易滑層が接するよう複層フィルム（Ｂ１１）を貼り合わせた。被着体のもう一方の面にも接着剤（ＡＤ１）を塗布し、ケン化処理したトリアセチルセルロースフィルム（富士写真フィルム社製、商品名「富士タックＵＶ８０」）を貼り合わせ、７０℃で１０分間乾燥し、成形体を得た。得られた成形体は偏光板として使用できた。得られた成形体の接着力は４２０ｇｆ／２５ｍｍであり、良好な接着性が得られた。
＜比較例１〜７＞
実施例１において、表３に示す組成又は厚さ変動係数に変更した以外は、実施例１と同様にして複層フィルムを作製した。評価結果を表３に示す。
なお、表２及び表３中の微粒子量は、易滑層におけるポリウレタン系樹脂（カルボキシ変性ポリエステルウレタン樹脂）１００質量部に対する微粒子の含有量［質量部］である。
実施例１において、表３に示す組成又は厚さ変動係数に変更した以外は、実施例１と同様にして複層フィルムを作製した。評価結果を表３に示す。
なお、表２及び表３中の微粒子量は、易滑層におけるポリウレタン系樹脂（カルボキシ変性ポリエステルウレタン樹脂）１００質量部に対する微粒子の含有量［質量部］である。
実施例１〜１１は、比較例１〜７と比べて、アクリル系微粒子を含有し、複層フィルムのヘイズが０．５％以下であり、動摩擦係数と静摩擦係数の差が０．２０以下であるため、高い透明性を有し、かつ滑り性及び巻取り性に優れ、さらに耐擦傷性に優れる。
比較例１は、易滑層にアクリル系微粒子が含まれないため、透明性は有するものの、滑り性、巻取り性及び耐擦傷性が劣る。
比較例２及び５は、複層フィルムのヘイズが０．５％超であるため、滑り性、巻取り性及び耐擦傷性には優れるものの、高い透明性が得られない。
比較例３及び４は、動摩擦係数と静摩擦係数の差が０．２０超であるため、比較例３は巻取り性が劣り、比較例４は滑り性及び巻取り性が劣る。
比較例６及び７は、アクリル系微粒子に代えてシリカ微粒子を用いており、透明性及び巻取り性は得られるものの、耐擦傷性が劣る。
比較例１は、易滑層にアクリル系微粒子が含まれないため、透明性は有するものの、滑り性、巻取り性及び耐擦傷性が劣る。
比較例２及び５は、複層フィルムのヘイズが０．５％超であるため、滑り性、巻取り性及び耐擦傷性には優れるものの、高い透明性が得られない。
比較例３及び４は、動摩擦係数と静摩擦係数の差が０．２０超であるため、比較例３は巻取り性が劣り、比較例４は滑り性及び巻取り性が劣る。
比較例６及び７は、アクリル系微粒子に代えてシリカ微粒子を用いており、透明性及び巻取り性は得られるものの、耐擦傷性が劣る。
本発明の複層フィルムは、高い透明性を有し、かつ滑り性及び巻取り性に優れ、さらに耐擦傷性に優れるため、偏光子保護フィルム等に好適に使用できる。
Claims (10)
- 熱可塑性樹脂層と易滑層とを有する複層フィルムであって、
該易滑層がポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有し、
該複層フィルムのヘイズが０．５％以下であり、
２枚の該複層フィルムを該熱可塑性樹脂層と該易滑層とが接するように重ね合わせたときの、該熱可塑性樹脂層と該易滑層との間の動摩擦係数と静摩擦係数の差が０．２０以下である、複層フィルム。 - ２枚の前記複層フィルムを前記熱可塑性樹脂層と前記易滑層とが接するように重ね合わせたときの、該熱可塑性樹脂層と該易滑層との間の動摩擦係数が０．１０以上０．４０未満である、請求項１に記載の複層フィルム。
- 前記易滑層が、前記ポリウレタン系樹脂１００質量部に対して前記アクリル系微粒子を１〜１０質量部含有する、請求項１又は２に記載の複層フィルム。
- 前記アクリル系微粒子の平均粒子径が５０〜３００ｎｍである、請求項１〜３のいずれかに記載の複層フィルム。
- 前記易滑層の厚さ変動係数が１５％以下である、請求項１〜４のいずれかに記載の複層フィルム。
- 少なくとも前記熱可塑性樹脂層が二軸延伸された層である、請求項１〜５のいずれかに記載の複層フィルム。
- 請求項１〜６のいずれかに記載の複層フィルムからなる、偏光子保護フィルム。
- 複層フィルムの製造方法であって、
熱可塑性樹脂層の少なくとも一方の表面に、ポリウレタン系樹脂及びアクリル系微粒子を含有する分散体を塗布して該分散体の塗布層を形成する工程１、及び熱処理によって該熱可塑性樹脂層の表面に該ポリウレタン系樹脂及び該アクリル系微粒子を含有する易滑層を形成する工程２を有し、
該易滑層が、該ポリウレタン系樹脂１００質量部に対して該アクリル系微粒子１〜１０質量部を含有する、複層フィルムの製造方法。 - 前記工程１の前に、前記熱可塑性樹脂層の前記塗布層を形成する面にコロナ放電処理又はプラズマ処理を施す工程１−１を有する、請求項８に記載の複層フィルムの製造方法。
- 前記工程２において、前記熱処理と同時に延伸処理を行う、請求項８又は９に記載の複層フィルムの製造方法。
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