JP2017168217A - フレキシブル二次電池用集電体、フレキシブル二次電池用電極、フレキシブル二次電池用電極積層組立体、フレキシブル二次電池およびフレキシブル二次電池用電極の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
<第1実施形態>
図1〜図3に基づいて、本発明の第1の実施形態に係るフレキシブル二次電池1の構成について説明する。図1は、本発明の第1の実施形態に係るフレキシブル二次電池1の外観を示す平面図、図2は、図1に示すフレキシブル二次電池1のx−x’線断面図、図3は、図1に示すフレキシブル二次電池1の縦方向部分拡大断面図である。
負極10A、10B、10Cは、それぞれ、負極集電部(負極集電体)11と、負極集電部11の両面に形成された負極活物質層13と、負極集電タブ15とを含む。より具体的には、フレキシブル二次電池1の積層体の端面を形成する負極10Aおよび10Cでは、負極集電部11は一方の主面のみ正極30と対向するため、負極集電部11の同主面においてのみ負極活物質層13が配置されている。一方で、2つの正極30に挟まれる負極10Bでは、負極集電部11は両方の主面が正極30と対向するため、負極集電部11の両主面において負極活物質層13が配置されている。
また、負極10A、10B、10Cの製造方法については後述する。
正極30は、それぞれ、正極集電部(フレキシブル二次電池用集電体)31と、正極活物質層33と、正極集電タブ35とを有している。
導電剤は、例えばケッチェンブラック(Ketjenblack)、アセチレンブラック(acetylene black)等のカーボンブラック、天然黒鉛、人造黒鉛等であるが、正極の導電性を高めるためのものであれば特に制限されない。
セパレータ50は、特に制限されず、リチウムイオン二次電池のセパレータとして使用されるものであれば、どのようなものであってもよい。セパレータ50としては、優れた高率放電性能を示す多孔質膜や不織布等を、単独あるいは併用することが好ましい。セパレータ50を構成する樹脂としては、例えばポリエチレン(polyethylene),ポリプロピレン(polypropylene)等に代表されるポリオレフィン(polyolefin)系樹脂、ポリエチレンテレフタレート(Polyethylene terephthalate),ポリブチレンテレフタレート(polybutylene terephthalate)等に代表されるポリエステル(Polyester)系樹脂、PVDF、フッ化ビニリデン(VDF)−ヘキサフルオロプロピレン(HFP)共重合体、フッ化ビニリデン−パーフルオロビニルエーテル(par fluorovinyl ether)共重合体、フッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン(tetrafluoroethylene)共重合体、フッ化ビニリデン−トリフルオロエチレン(trifluoroethylene)共重合体、フッ化ビニリデン−フルオロエチレン(fluoroethylene)共重合体、フッ化ビニリデン−ヘキサフルオロアセトン(hexafluoroacetone)共重合体、フッ化ビニリデン−エチレン(ethylene)共重合体、フッ化ビニリデン−プロピレン(propylene)共重合体、フッ化ビニリデン−トリフルオロプロピレン(trifluoro propylene)共重合体、フッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン(tetrafluoroethylene)−ヘキサフルオロプロピレン(hexafluoropropylene)共重合体、フッ化ビニリデン−エチレン(ethylene)−テトラフルオロエチレン(tetrafluoroethylene)共重合体等を挙げることができる。
本実施形態において、電解液は、非水電解質溶液であり、電解質を有機溶媒に溶解させた溶液である。電解液は、外装材に包装された各部材の間隙を充填するようにして存在している。特に、電解液は、セパレータ50内に含浸されており、負極10A、10Bまたは10Cと正極30との間におけるリチウムイオンの移動を可能とする。
外装材の構成は特に制限されず、非水電解質二次電池に適用可能なものであれば本実施形態でも好適に使用可能である。例えば、外装材は、アルミラミネート等のラミネートであってもよい。外装材がラミネートとなる場合、外装材は電極積層体の形状変化を抑制しにくい。
以上、本発明の第1の実施形態を説明した。以下では、本発明の第1の実施形態の幾つかの変形例を説明する。なお、以下に説明する各変形例は、単独で本発明の第1の実施形態に適用されてもよいし、組み合わせで本発明の第1の実施形態に適用されてもよい。また、各変形例は、本発明の第1の実施形態で説明した構成に代えて適用されてもよいし、本発明の第1の実施形態で説明した構成に対して追加的に適用されてもよい。
以上、本発明の第1の実施形態および変形例を説明した。次に、本発明の第2の実施形態を説明する。第2の実施形態に係るフレキシブル二次電池では、正極に代えて、負極が複数の集電体を有する負極集電部を有している。以下、上述した第1の実施形態との差異について中心的に説明し、同様の部分については説明を省略する。
<第1の実施形態>
次に、第1の実施形態に係るフレキシブル二次電池の製造方法について、上述したフレキシブル二次電池1の製造方法を例に、説明する。また、正極30の製造方法を例に、フレキシブル二次電池用電極の製造方法も合わせて説明する。
集電体311とシート状のさらなる集電体(第2の集電体)311とが緩衝層313を介してまたは互いに接して隣接するように、集電体(第1の集電体)311の他方の主面を集電体(第2の集電体)311の主面と対向させて、2枚の集電体311を接続する工程(第2の工程)と、を有する。
次いで、得られたフレキシブル二次電池用電極積層組立体を電解液とともに外装体(例えばラミネートフィルム)に挿入し、外装体を封止することで、フレキシブル二次電池1を作製する。なお、外装体を封止する際には、負極集電タブ15および正極集電タブ35によってそれぞれ形成される負極端子70および正極端子80を外装体の外部に突出させる。
次いで、第2の実施形態に係るフレキシブル二次電池の製造方法について、上述したフレキシブル二次電池1の製造方法を例に、説明する。また、正極30の製造方法を例に、フレキシブル二次電池用電極の製造方法も合わせて説明する。
次いで、負極10A〜10Cを、第1の実施形態と同様に製造する。
[実施例1]
(正極活物質層の形成)
コバルト酸リチウム、アセチレンブラック、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)を固形分の質量比98:1:1でN−メチルピロリドン中に溶解分散させることで正極合剤スラリーを作製した。ついで、正極合剤スラリーを厚さ12μmのアルミ箔集電体の片面に塗布後、乾燥した。乾燥後の塗工層を圧延することで正極活物質層を形成した。正極活物質層を形成したアルミ箔集電体の総厚は80μmであった。ついで、厚さ80μmのアルミリード線を正極集電タブとしてアルミ箔集電体の長さ方向先端に溶接した。なお、正極活物質層を形成したアルミ箔集電体の長さ及び幅は、それぞれ50mm、25mmとなるようにした。
天然黒鉛、カルボキシメチルセルロース、SBR(スチレンブタジエンゴム)を固形分の質量比98:1:1で水溶媒中に溶解分散させることで、負極合剤スラリーを作製した。次いで、この負極合剤スラリーを厚さ8μmの銅箔集電体の片面に塗布後、乾燥した。乾燥後の塗工層を圧延することで負極活物質層を得た。すなわち、負極を作製した。負極の総厚は85μmであった。その後、ニッケルリード線を負極集電タブとして負極の先端に溶接した。なお、負極の長さ及び幅は、正極の長さ及び幅より大きくするため、それぞれ53mm、28mmとした。
セパレータとして、コロナ処理済みの厚さ12μmの多孔質ポリエチレンセパレータフィルムを用意した。セパレータの長さおよび幅は、負極よりも大きくするため、それぞれ56mm、30mmとした。
アルミ箔集電体間の滑材(緩衝層)として、厚さ100μmのポリエチレンフィルムを用意した。ポリエチレンフィルムの大きさは、セパレータと同一とした。
負極の塗工面を上にして設置し、その上にセパレータを積層した。次いで、正極活物質層を形成したアルミ箔集電体の塗工面が負極に対向するように、当該アルミ箔集電体を積層した。次いで、このアルミ箔集電体の非塗工面上にポリエチレンフィルムを積層した。次いで、さらなる正極活物質層を形成したアルミ箔集電体を用意し、当該アルミ箔集電体の非塗工面側がポリエチレンフィルムに対向するように、当該アルミ箔集電体を積層した。その上にセパレータを積層した。その上に負極の塗工面側がセパレータに対向するように負極を積層した。これにより、電極積層体を形成した。また、2枚のアルミ箔集電体がポリエチレンフィルムを狭持し、外側の両主面に正極活物質層が形成された正極が得られた。
(電池の作製)
上記電極積層体をポリプロピレン/アルミ/ナイロンの3層からなるラミネートフィルムに、2本のリード線が外に出るように電解液とともに減圧封止することで、電池を作製した。電解液には、エチレンカーボネート/エチルメチルカーボネートを3対7(体積比)で混合した溶媒に1MのLiPF6を溶解させたものを使用した。以上の工程により、フレキシブル二次電池を作製した。
以上のように作成したフレキシブル二次電池を用いて充放電試験を行った。1サイクル目の充放電では、充電条件を0.2Cで定電流定電圧(CCCV)0.05Ccut offの条件とし、放電条件を0.5CでCC放電、2.8Vcut offとした。次いで、2サイクル目の充放電では、定格放電量として、電流量を充電時では0.5C、放電時では0.2Cとした。
正極活物質層が両面に塗工された正極を用意した。厚さは130μmであった。この正極を、実施例のポリエチレンフィルムを間に挟んだ片面に塗工された二つのアルミ箔集電体の組み合わせと置き換える以外は実施例と同様の処理を行った。
次に、本発明に係るフレキシブル二次電池の効果を確認するために、以下の実験を行った。以下の実験は、正極中の2枚の集電シート(集電体)の平面方向の移動のしやすさについての傾向を得るために行われたものである。
次いで、下側のAl箔を固定し、上側のAl箔を下側のAl箔の表面に沿って長手方向(図中矢印の方向)に引っ張り、引張試験機(島津製作所製、オートグラフAGS−X)によりこのときのAl箔間の動摩擦力を測定した。
F’=μ’N
式中、F’は動摩擦力であり、μ’は動摩擦係数であり、Nは垂直抗力(重量ブロックによる荷重)である。
10A、10B、10C、10D、10E、10F 負極
11、11A、11B 負極集電部
111 集電体
113 緩衝層
13 負極活物質層
15 負極集電タブ
30、30A 正極
31、31A 正極集電部
311 集電体
313 緩衝層
33 正極活物質層
35 正極集電タブ
50 セパレータ
70 負極端子
80 正極端子
Claims (10)
- シート状の第1の集電体と、
少なくとも一部が前記第1の集電体と導通するように接続されたシート状の第2の集電体と、を有し、
前記第1の集電体と前記第2の集電体とは、緩衝層を介してまたは互いに接するように、隣接して配置されている、フレキシブル二次電池用集電体。 - 前記緩衝層は、樹脂フィルムを含む、請求項1に記載のフレキシブル二次電池用集電体。
- 前記樹脂フィルムは、フッ素樹脂またはポリオレフィン樹脂を含む、請求項2に記載のフレキシブル二次電池用集電体。
- 前記緩衝層は、液体層を含む、請求項1〜3のいずれか一項に記載のフレキシブル二次電池用集電体。
- 前記緩衝層は、電解液を含む、請求項4に記載のフレキシブル二次電池用集電体。
- 第1の電極活物質層と、
前記第1の電極活物質層を一方の主面に担持するシート状の第1の集電体と、
少なくとも一部が前記第1の集電体と導通するように接続されたシート状の第2の集電体と、
前記第2の集電体の前記第1の集電体側の主面とは反対側の主面に担持される第2の電極活物質層と、
を有し、
前記第1の集電体と前記第2の集電体とは、緩衝層を介してまたは互いに接して隣接するように配置されている、フレキシブル二次電池用電極。 - 請求項6に記載のフレキシブル二次電池用電極を備えるフレキシブル二次電池用電極積層組立体。
- 請求項6に記載のフレキシブル二次電池用電極を備えるフレキシブル二次電池。
- シート状の第1の集電体の一方の主面に電極活物質層を形成する工程と、
前記第1の集電体とシート状の第2の集電体とが緩衝層を介してまたは互いに接して隣接するように、前記第1の集電体の他方の主面を前記第2の集電体の主面と対向させて、前記第1の集電体と前記第2の集電体とを接続する工程と、を有する、フレキシブル二次電池用電極の製造方法。 - シート状の第1の集電体と、少なくとも一部が前記第1の集電体と導通するように接続されたシート状の第2の集電体とを有し、前記第1の集電体と前記第2の集電体とが、緩衝層を介してまたは互いに接して隣接するように配置されている、フレキシブル二次電池用集電体を準備する工程と、
前記第1の集電体の前記第2の集電体側とは反対側の主面に、電極活物質層を形成する工程と、を有する、フレキシブル二次電池用電極の製造方法。
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