JP2017135090A - 固体酸化物型燃料電池 - Google Patents
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Abstract
Description
最初に本発明の実施形態の内容を列記して説明する。
(1)本発明の固体酸化物型燃料電池は、カソードと、前記カソードに対向しない周縁部を備える、前記カソードより外径の大きなアノードと、前記カソードおよび前記アノードの間に介在するとともに、前記カソードに対向しない周縁部を備え、かつ、固体酸化物を含む電解質層と、を備える、平板状のセル構造体と、前記カソードの周囲を囲むように配置された、前記カソードより外径の大きな枠状のシール部材と、前記シール部材を挟持する第1押さえ部材および第2押さえ部材と、前記カソードに隣接し、三次元網目状の骨格を有する金属多孔体からなる、平板状のカソード集電体と、を備える。前記カソード集電体の周縁部は、前記アノードに対向せず、前記シール部材の前記アノード側の主面の外縁部は、前記第1押さえ部材に対向し、前記シール部材の前記アノード側の主面の内縁部は、前記電解質層の前記周縁部に対向し、前記シール部材の前記アノード側の主面とは反対側の主面の外縁部は、前記カソード集電体の前記周縁部を介して、前記第2押さえ部材に対向し、前記シール部材の前記アノード側の主面とは反対側の主面の内縁部は、前記カソード集電体の前記周縁部以外の胴体部に対向する。
AaBbMcO3−δ
(ただし、元素Aは、Ba、CaおよびSrよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素Bは、CeおよびZrよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素Mは、Y、Yb、Er、Ho、Tm、Gd、およびScよりなる群から選択される少なくとも一種であり、0.85≦a≦1、0.5≦b<1、c=1−b、δは酸素欠損量である)で表される金属酸化物を含んでいても良い。このような固体酸化物は、比較的強度の低い焼結体を形成するが、上記構造によれば、セル構造体を損傷することなく、シール性を向上させることができる。
本発明の実施形態を具体的に以下に説明する。なお、本発明は、以下の内容に限定されるものではなく、特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
燃料電池100は、セル構造体4と、燃料を通過させる燃料流路6と、酸化剤を通過させる酸化剤流路7と、燃料流路6と酸化剤流路7とを分離する枠状のシール部材8と、シール部材8を、直接的または間接的に挟持する一対の押さえ部材(第1押さえ部材20および第2押さえ部材30)と、を備える。酸化剤流路7には、マニホールド11から酸化剤が供給される。燃料流路6には、図示しないマニホールドから燃料が供給される。なお、図1および2では、それぞれの流路の一部のみを図示している。
本実施形態に係るカソード集電体5は、三次元網目状の骨格を有する金属多孔体である。アノード集電体12も、カソード集電体5と同様に、三次元網目状の骨格を有する金属多孔体であることが好ましい。このような金属多孔体は、例えば、不織布状の構造や、スポンジ状の構造を有する。このような構造は、空孔および金属製の骨格を有する。例えば、スポンジ状の構造を有する金属多孔体は、空孔および金属製の骨格を有する複数のセルにより構成される。
シール部材8は、カソード3を取り囲み、所定の幅および厚みを有する枠状体である。シール部材8の材質は特に限定されないが、燃料電池の動作温度で耐熱性を有し、ガスバリア性に優れる点、および、適度に変形可能(ある程度、弾性変形あるいは塑性変形できる)である点から、ステンレス鋼が好ましい。
第1押さえ部材20および第2押さえ部材30は、少なくともシール部材8の一部を挟持できるものであれば、特に限定されない。第1押さえ部材20および第2押さえ部材30は、外部からセル構造体4の厚み方向に押圧されて、シール部材8と強く密着する。これにより、燃料流路6と酸化剤流路7とが分離される。
スペーサ(21、9)は、必要に応じて、インターコネクタ23とシール部材8との間や、カソード集電体5の周囲に配置される、枠状体である。その材質は特に限定されず、例えば、鉄−クロム(FeCr)合金等が挙げられる。スペーサは、シール部材8を挟持する押さえ部材の構成要素の一つとして使用されても良い。
絶縁部材22は、短絡を防止するために、インターコネクタ同士(23、31)の間に介在される、枠状体である。その材質は、絶縁性である限り特に限定されず、例えば、マイカ、酸化アルミニウム等が挙げられる。絶縁部材22として、枠状に成形された絶縁性材料を用いても良いし、絶縁性材料を含むコーティング材を、図示例の場合、スペーサ21あるいはインターコネクタ23の端面に塗布することにより形成されても良い。絶縁部材は、シール部材8を挟持する押さえ部材の構成要素の一つとして使用されても良い。
インターコネクタ(23、31)は、セル構造体4の両側に配置され、集電体としての機能を備える。インターコネクタは、シール部材8を挟持する押さえ部材の構成要素の一つとして使用されても良い。
セル構造体4は、アノード1と、カソード3と、アノード1およびカソード3の間に介在し、固体酸化物を含む電解質層2と、を備える。アノード1とカソード3と電解質層2とは、例えば、焼結により一体化されている。
電解質層2は、イオン伝導性を有する固体酸化物を含む。電解質層2を移動するイオンとしては特に限定されず、酸化物イオンであっても良いし、水素イオン(プロトン)であっても良い。なかでも、電解質層2は、プロトン伝導性を有することが好ましい。プロトン伝導性の燃料電池(PCFC)は、例えば400〜600℃の中温域で稼働できる。そのため、PCFCは、多様な用途に使用可能である。
AaBbMcO3−δ
(ただし、元素Aは、Ba、CaおよびSrよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素Bは、CeおよびZrよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素Mは、Y、Yb、Er、Ho、Tm、Gd、およびScよりなる群から選択される少なくとも一種であり、0.85≦a≦1、0.5≦b<1、c=1−b、δは酸素欠損量である)で表される金属酸化物が挙げられる。
カソード3は、酸素分子を吸着し、解離させてイオン化することができる多孔質の構造を有している。カソード3の材料としては、例えば、燃料電池のカソードとして用いられる公知の材料を用いることができる。カソード3の材料は、例えば、ランタンを含み、ペロブスカイト構造を有する化合物である。具体的には、ランタンストロンチウムコバルトフェライト(LSCF、La1aSaFe1−bCobO3−δ、0.2≦a≦0.8、0.1≦b≦0.9、δは酸素欠損量である)、ランタンストロンチウムマンガナイト(LSM、La1−cScMnO3−δ、0.2≦c≦0.8、δは酸素欠損量である)、ランタンストロンチウムコバルタイト(LSC、La1−HRSHRCoO3−δ、0.2≦HR≦0.8、δは酸素欠損量である)等が挙げられる。
アノード1は、イオン伝導性の多孔質構造を有している。例えば、プロトン伝導性を有するアノード1では、燃料流路6から導入される水素等の燃料を酸化して、プロトンと電子とを放出する反応(燃料の酸化反応)が行われる。アノード1の厚みは、例えば、10μm〜1000μm程度であれば良い。
セル構造体4の製造方法は、特に限定されず、従来公知の方法を用いることができる。例えば、アノード用材料をプレス成形する工程と、得られたアノード成形体の片面に、固体酸化物を含む電解質用材料を積層し、焼結する工程と、焼結された電解質用材料の表面に、カソード用材料を積層し、焼結する工程と、を備える方法により、製造することができる。このようにして製造されたセル構造体4は、アノード1と電解質層2とカソード3とが一体化されている。
[実施例1]
以下の手順で、燃料電池を作製した。
(1)セル構造体の作製
まず、下記の手順でセル構造体を作製した。
BCY(BaCe0.8Y0.2O2.9)に、Ni(触媒成分)を70体積%含むようにNiOを混合し、ボールミルによって粉砕混練した。次いで、プレス成形により、アノードを構成する円形の成形体(厚さ約600μm)を形成し、1000℃で仮焼結した。続いて、上記成形体の一方の面に、BCYと水溶性バインダ樹脂(エチルセルロース)とを混合したペーストをスクリーン印刷によって塗布した後、750℃で水溶性バインダ樹脂を除去した。次いで、1400℃で加熱処理することにより共焼結し、円形のアノードと固体酸化物層(厚さ30μm、直径100mm)との積層体を形成した。
住友電気工業株式会社製のセルメット(登録商標)の品番#8(気孔率:95%)に相当し、Ni−Sn合金(Sn含有量:10質量%)により形成された、円形の金属多孔体(単位当たりの質量:700g/m2、厚さ1.5mm、外寸127mm)を準備した。
外寸127mm、内寸96mm、厚さ50μmのフェライト系ステンレス鋼からなる円形リングを準備した。
上記で得られたセル構造体A、カソード集電体およびシール部材と、アノード集電体(住友電気工業株式会社製のニッケルのセルメット(登録商標)、品番♯8、厚さ1.4mm、気孔率:95%)と、ガス流路を備えるステンレス鋼製の一対のインターコネクタと、スペーサ(材質:FeCr合金)と、絶縁部材(マイカ)とを用いて、図1に示す燃料電池Aを製作した。このようにして得られた燃料電池Aをアノード側を下にして静置し、カソード側から40kPaの荷重をかけた状態で、開回路電圧(OCV)を測定した。結果を表1に示す。
反り量が0.78mmであるセル構造体Bを用いたこと以外は、実施例1と同様にして、燃料電池Bを作製し、評価した。結果を表1に示す。
反り量が0.83mmであるセル構造体Cを用いたこと以外は、実施例1と同様にして、燃料電池Cを作製し、評価した。結果を表1に示す。
反り量が0.75mmであるセル構造体Dを用いたこと、および、Sn含有量が30質量%であるNi−Sn合金からなるカソード集電体を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、燃料電池Dを作製し、評価した。結果を表1に示す。
反り量が0.88mmであるセル構造体aを用いたこと、カソード側のスペーサおよびカソード集電体を用いなかったこと以外は、実施例1と同様にして、燃料電池aを作製し、評価した。結果を表1に示す。
反り量が0.75mmであるセル構造体bを用いたこと以外は、比較例1と同様にして、燃料電池bを作製し、評価した。結果を表1に示す。
反り量が0.95mmであるセル構造体cを用いたこと以外は、比較例1と同様にして、燃料電池cを作製し、評価した。結果を表1に示す。
Claims (7)
- カソードと、前記カソードに対向しない周縁部を備える、前記カソードより外径の大きなアノードと、前記カソードおよび前記アノードの間に介在するとともに、前記カソードに対向しない周縁部を備え、かつ、固体酸化物を含む電解質層と、を備える、平板状のセル構造体と、
前記カソードの周囲を囲むように配置された、前記カソードより外径の大きな枠状のシール部材と、
前記シール部材を挟持する第1押さえ部材および第2押さえ部材と、
前記カソードに隣接し、三次元網目状の骨格を有する金属多孔体からなる、平板状のカソード集電体と、を備え、
前記カソード集電体の周縁部は、前記アノードに対向せず、
前記シール部材の前記アノード側の主面の外縁部は、前記第1押さえ部材に対向し、
前記シール部材の前記アノード側の主面の内縁部は、前記電解質層の前記周縁部に対向し、
前記シール部材の前記アノード側の主面とは反対側の主面の外縁部は、前記カソード集電体の前記周縁部を介して、前記第2押さえ部材に対向し、
前記シール部材の前記アノード側の主面とは反対側の主面の内縁部は、前記カソード集電体の前記周縁部以外の胴体部に対向する、固体酸化物型燃料電池。 - 前記カソード集電体を構成する前記金属多孔体の気孔率が、90%以上99%以下である、請求項1に記載の固体酸化物型燃料電池。
- 前記シール部材の外寸が、前記カソード集電体の外寸以上である、請求項1または2に記載の固体酸化物型燃料電池。
- 前記固体酸化物が、プロトン伝導性を有する、請求項1〜3のいずれか一項に記載の固体酸化物型燃料電池。
- 前記固体酸化物が、ペロブスカイト型構造を有し、かつ下記式(1):
AaBbMcO3−δ
(ただし、元素Aは、Ba、CaおよびSrよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素Bは、CeおよびZrよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素Mは、Y、Yb、Er、Ho、Tm、Gd、およびScよりなる群から選択される少なくとも一種であり、0.85≦a≦1、0.5≦b<1、c=1−b、δは酸素欠損量である)
で表される金属酸化物を含む、請求項4に記載の固体酸化物型燃料電池。 - 前記金属多孔体が、ニッケルと錫との合金を含む、請求項1〜5のいずれか一項に記載の固体酸化物型燃料電池。
- 前記合金に占める錫の割合が、5〜30質量%である、請求項6に記載の固体酸化物型燃料電池。
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