JP7236675B2 - 固体酸化物形燃料電池セル、及び電気化学セル - Google Patents

固体酸化物形燃料電池セル、及び電気化学セル Download PDF

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Description

本開示は、膜-電極接合体の両面に燃料極層と空気極層との二つの電極層を有し、燃料極層に水素を含有する燃料ガスを供給するとともに、空気極層に酸化剤ガスを供給して発電する固体酸化物形燃料電池セルに関する。また、固体酸化物形電解セルなどの電気化学セルに関する。
燃料電池は、単位セル１つでは高い発電出力が得られない。このため、燃料電池は、複数の単位セルを積層させてスタック化（集積化）することにより高い発電出力を実現している。以下では、単位セルをスタック化したものをセルスタックと称する。
セルスタックを構成する単位セルの形状が、例えば、平板型の場合、単位セルの積層方向に沿って所定の大きさの荷重をセルスタック全体に加える。そして、各単位セル間でのガスシール性を維持するとともに、単位セルの電極層と集電部との電気的接触抵抗の低減を図り、良好な集電性能を維持するように構成する必要がある。ところでこのような構成を実現する上で、最適値が異なるガスシール性と電気的接触抵抗とのバランスをとることが困難となっていた。
例えば、電気的接触抵抗の低減を図る構成として特許文献１～３に係る燃料電池が提案されている。特許文献１及び２では、一対のインターコネクタと、インターコネクタ間に位置し、電解質の一方の面に空気極が形成され他方の面に燃料極が形成されたセル本体と、空気極とインターコネクタまたは燃料極とインターコネクタとの間に配置されて、空気極とインターコネクタまたは燃料極とインターコネクタとを電気的に接続する集電部と、集電部の間に配置されたスペーサとを備えた燃料電池が提案されている。特許文献１及び２に係る燃料電池は、集電部とスペーサとは、平板型セル本体とインターコネクタとの間隔が拡大する方向に弾性を有するとともに、スペーサの弾性量は集電部の弾性量より大きくなっている。
特許文献１及び２に係る燃料電池では、金属製の集電部の厚み方向の弾性量とマイカ等のスペーサの厚み方向の弾性量とが異なることを利用し、集電部と平板型セルとの間ならびに集電部とインターコネクタとの間の電気的接触抵抗の低減を実現している。特に特許文献２では、折り曲げた集電部の端部よりもスペーサの端部がはみ出した構成となっている。そして、この構成により単位セルの積層方向に荷重が加えられた場合に、集電部における平板型セルと接するセル当接部と、インターコネクタと接するコネクタ当接部とが直接触れ合って焼結することを防ぐことができる。
また、特許文献３では、隣り合うセル間を電気的に接続する集電部の構成として、酸化物セラミックの焼成体で構成された複数の第１部材（バルク体）と、ばね構造を有し且つ金属で構成された１つまたは複数の第２部材とからなる構成が提案されている。
特許第５３４６４０２号公報 特許第５６８５３４９号公報 特許第５８３７２５３号公報
福村雄一、外２名、「排気系ガスケット用高機能ステンレスばね鋼板の開発」ばね論文集、2015年、60号 p.1-6
本開示は、一例として、高温時であっても優れた性能を維持することができるスタッキング構造を有する固体酸化物形燃料電池セル、または固体酸化物形電解セルなどの電気化学セルを提供することを課題とする。
本開示に係る固体酸化物形燃料電池セル及び電気化学セルの一態様は、単位セル同士の電気的接続を行う一対のインターコネクタと、電解質膜と、前記電解質膜を挟持するように配置された一対の電極層とを有する膜-電極接合体と、前記電極層と前記インターコネクタとの間においてそれぞれと接するように配置されるとともに、前記電極層と前記インターコネクタとを電気的に接続させる一対の集電部と、一対の前記集電部のうち少なくともいずれか一方の集電部を前記電極層に向かって付勢するとともに、オーステナイト系ステンレス鋼から構成された弾性体と、を備える。
本開示は、以上に説明したように構成され、高温時であっても優れた性能を維持することができるスタッキング構造を有することができるという効果を奏する。
本開示の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池が備えるセルスタックの一例を示す斜視図である。 本開示の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池が備える単位セルの構成の一例を示す分解斜視図である。 本開示の実施の形態に係る単位セルが備える集電部及び弾性体の一例を示す斜視図である。 本開示の実施の形態に係る単位セルが備える集電部及び弾性体の配置関係の一例を示す斜視図である。 本開示の実施の形態に係る単位セルの概略構成を示すＸ－Ｘ断面図である。 本開示の実施の形態に係る単位セルの概略構成を示すＹ－Ｙ断面図である。 図５に示す単位セルにおける燃料極側での各部材の変位方向を模式的に示すＸ－Ｘ断面図である。 図６に示す単位セルにおける燃料極側での各部材の変位方向を模式的に示すＹ－Ｙ断面図である。 本開示の実施の形態に係る弾性体の変位の大きさと膜-電極接合体に作用する反力の大きさとの関係を示すグラフである。 本開示の実施の形態に係る単位セルが備える弾性体の変形例を示す斜視図である。 本開示の実施の形態に係る単位セルが備える弾性体の変形例を示す斜視図である。 本開示の実施の形態に係る単位セルが備える弾性体の変形例を示す斜視図である。 本開示の実施の形態に係る単位セルが備える弾性体の変形例を示す斜視図である。 本開示の実施の形態に係る単位セルが備える弾性体の変形例を示す斜視図である。 本開示の実施の形態に係る単位セルが備える弾性体の変形例を示す斜視図である。 本開示の実施の形態に係る単位セルが備える弾性体の変形例を示す斜視図である。 本開示の実施の形態に係る単位セルが備える弾性体の変形例を示す斜視図である。 本明の実施の形態に係る単位セルが備える集電部の変形例を示す斜視図である。
（本開示の一形態を得るに至った経緯）
ここで、本発明者らは、特許文献１～３に開示された燃料電池について鋭意検討した。特許文献１及び２に係る燃料電池では、集電部及びスペーサそれぞれの弾性量、特に、スペーサの厚み方向への変位によって生じる反力によって、集電部と平板型セル間、及び集電部とインターコネクタ間の電気的接触抵抗の増大を抑制している。しかしながら、スペーサの変位量は概して小さく、平板型セルの変形やスタックの組み立て誤差によるバラツキ等に十分に対処することが困難であるという問題を見出した。
一方、特許文献３に係る燃料電池は、隣接する単位セル間を電気的に接続する集電部を備えている。集電部は、酸化物セラミックの焼成体（バルク）で構成された第１部材と、電気的な導電性を有する金属で構成された第２部材とを有する。
ここで、特許文献３に係る集電部の第２部材は良好な電気伝導性を有する必要があるため、第２部材を構成する金属をステンレス鋼とする場合、フェライト系ステンレス鋼を選択することとなる。しかしながら集電部の第２部材をフェライト系ステンレス鋼で構成した場合、高温時における強度が不足し、バネ性が低減し、電気的接触抵抗が増加するという問題を見出した。
さらにまた、第２部材は金属部分をセラミックによりコーティングした構成のため、第２部材を設けるにあたり安価で容易な接続工法（溶接等）を用いることができないという問題もあることに気が付いた。
また、特許文献３では、燃料マニホールドの上壁の上に複数の円筒平板型セルをスタック状に整列させ、隣り合う円筒平板型セルの間に集電部材が介装された構成となっている。そして、この集電部材は円筒平板型セルの燃料マニホールド側(基端側)の端部近傍に配置されているが、この位置は円筒平板型セルの変位がそもそも生じにくい位置である。一方、平板型セルでは、燃料電池の起動停止及びさまざまな発電モードにおける温度変化によって平板型セルの変形量が大きくなる傾向があり、かつ電極層の主面全体と集電部とをきっちりと接触させなくてはならないため、集電部は平板型セルのより大きくかつ一様ではない変位に対応する必要がある。しかしながら特許文献３の構成ではこのような平板型セルにおける問題については想定されておらず、平板型セルの変位に十分に対処することができないことに気がついた。
そこで、本発明者はこの問題点に関し、鋭意検討を重ねた結果、以下の知見を得た。すなわち、燃料電池の平板型セルを含む単位セルの構成を、一対のインターコネクタと、これら一対のインターコネクタの間に配置され、燃料極層、電解質膜、空気極層を有する、膜-電極接合体と、インターコネクタと電極層とを電気的に接続する一対の集電部と、一対の集電部のうち少なくともいずれか一方の集電部を電極に向かって付勢する弾性体と、を備える構成とする。
そして、弾性体を、オーステナイト系ステンレス鋼から構成することで、高温時においても弾性体の機械強度を維持することができる。このため、弾性体は、高温時においても集電部を電極層に向かって付勢する力を維持することができる。
それゆえ、弾性体によって付勢されている集電部は、膜-電極接合体の変位が大きくなるような高温時であっても、電極層とインターコネクタとの電気的接続を維持し、両者間の電気的接触抵抗を低減させることができるため、優れた集電性能を得ることができることを見出し、本開示に至った。そして、本開示では以下に示す態様を提供する。
本開示の第１の態様に係る固体酸化物形燃料電池セルは、単位セル同士の電気的接続を行う一対のインターコネクタと、電解質膜と、前記電解質膜を挟持するように配置された一対の電極層とを有する膜-電極接合体と、前記電極層と前記インターコネクタとの間においてそれぞれと接するように配置されるとともに、前記電極層と前記インターコネクタとを電気的に接続させる一対の集電部と、一対の前記集電部のうち少なくともいずれか一方の集電部を前記電極層に向かって付勢するとともに、オーステナイト系ステンレス鋼から構成された弾性体と、を備える。
上記構成によると、弾性体がオーステナイト系ステンレス鋼から構成されているため、高温時においても弾性体の機械強度を維持することができる。このため、弾性体は、高温時においても集電部を電極層に向かって付勢する力を維持することができる。それゆえ、弾性体によって付勢されている集電部は、膜-電極接合体の変位が大きくなるような高温時であっても、電極層とインターコネクタとの電気的接続を維持し、電極層との電気的接触抵抗を低減させることができるため、優れた集電性能を得ることができる。
よって、本開示に係る固体酸化物形燃料電池セルは、高温時であっても優れた性能を維持することができるスタッキング構造を有することができるという効果を奏する。
なお、インターコネクタと電極層との電気的接続は集電部を介して行われるため、弾性体の有する電気抵抗の大きさを考慮する必要がなくオーステナイト系ステンレス鋼の中から弾性体の構成材料として選択できる鋼材の自由度を高くすることができる。
本開示の第２の態様に係る固体酸化物形燃料電池セルは、上記した第１の態様において、前記弾性体は、ＡＳＴＭ－ＵＳＮ－Ｓ３１０６０として規定された、質量％でＣ：０．０５～０．１０％、Ｓｉ：０．５０％以下、Ｍｎ：１．００％以下、Ｐ：０．０４０％以下、Ｓ：０．０３０％以下、Ｃｒ：２２．０～２４．０％、Ｎｉ：１０～１２．５％、Ｎ：０．１８～０．２５％、ＲＥＭ：０．０２５～０．０７０％を含む高Ｃｒ低Ｎｉ耐熱オーステナイト系ステンレス鋼であってもよい。
上記構成によると、弾性体は高温の運転条件下においてもばね性を維持することができるため、固体酸化物形燃料電池セルは、高い耐久性と集電性能とを得ることができる。
本開示の第３の態様に係る固体酸化物形燃料電池セルは、上記した第１または第２の態様において、前記電解質膜は、プロトン伝導体であってもよい。
上記構成によると、電解質膜はプロトン伝導体であるため、例えば、酸化物イオン伝導体から構成される電解質膜と比較して、固体酸化物形燃料電池の作動温度の低温化を図ることができる。
このため弾性体の機械強度を保持するとともに、クリープの発生を抑制することができる。
本開示の第４の態様に係る固体酸化物形燃料電池セルは、上記した第１から第３の態様のいずれか１つの態様において、前記弾性体の表面は、金属あるいはセラミックにより被覆されていてもよい。
上記構成によると、弾性体の表面は金属あるいはセラミックにより被覆されているため、弾性体を構成するオーステナイト系ステンレス鋼からのクロムの飛散を防ぐことができる。
酸化剤ガス雰囲気に置かれた場合、弾性体を構成するオーステナイト系ステンレス鋼からのクロムの飛散が発生する。このため、空気極層側に設けられた弾性体の表面を金属酸化物などの金属あるいはセラミックによって被覆することが特に好ましい。
本開示の第５の態様に係る固体酸化物形燃料電池セルは、上記した第１から第４の態様のいずれか１つの態様において、一対の前記電極層は、空気極層及び燃料極層であり、一対の前記集電部は、前記空気極層と接する第１の集電部と前記燃料極層と接する第２の集電部であり、前記第１の集電部は、フェライト系ステンレス鋼を含み、前記第２の集電部は、ニッケル鋼を含むように構成してもよい。
上記構成によると空気極層と接する第１の集電部を、フェライト系ステンレス鋼を含む構成として耐酸化性を向上させ、燃料極層と接する第２の集電部を、ニッケル鋼を含む構成として燃料極層との密着性を向上させ、空気極層及び燃料極層それぞれを通過するガス種に応じた材料におり集電部を構成することができる。
本開示の第６態様に係る電気化学セルは、膜-電極接合体同士の電気的接続を行う一対のインターコネクタと、電解質膜と、前記電解質膜を挟持するように配置された一対の電極層とを有する膜-電極接合体と、前記電極層と前記インターコネクタとの間においてそれぞれと接するように配置されるとともに、前記電極層と前記インターコネクタとを電気的に接続させる一対の集電部と、一対の前記集電部のうち少なくともいずれか一方の集電部を前記電極層に向かって付勢するとともに、オーステナイト系ステンレス鋼から構成された弾性体と、を備える。
以下、本開示の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。なお、以下で説明する実施の形態は、いずれも上記した各態様の一例を示すものであって、以下で示される形状、材料、構成要素、及び構成要素の配置位置などは、あくまで一例でありこれらに限定されるものではない。
また、全ての図を通じて同一または対応する構成部材には同一の参照符号を付して、その説明については省略する場合がある。図面は理解しやすくするために、それぞれの構成要素を模式的に示したものであり、形状及び寸法比などについては正確な表示ではない場合がある。
（実施の形態）
本開示の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池では、平板型形状を有した単位セルを備える構成を例に挙げて説明するが、固体酸化物形燃料電池の単位セル（固体酸化物形燃料電池セル）の形状は、平板型に限定されるものではなく、例えば、円筒平板型であってもよい。
本開示の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池の構成について図１、２を参照して以下に説明する。
図１は、本開示の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池が備えるセルスタック１００の一例を示す斜視図である。図２は、本開示の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池が備える単位セル５の構成の一例を示す分解斜視図である。
図１に示すようにセルスタック１００は、複数の単位セル５を積層（スタッキング化）させて構成される。なお、図１では３つの単位セル５を積層させた構成を示している。セルスタック１００は、同一の単位セル５を積み重ね、積層方向Ｂ（図１の紙面上下方向）に締結圧力を印加してガスシールを確保する。
図１、２に示すようにセルスタック１００の外周に沿って複数の貫通孔２０、２１が設けられている。貫通孔２０は、積層した複数の単位セル５に対して締結荷重を印加するためのシャフト(不図示)が挿通される孔である。シャフトの少なくとも上下どちらかに複数の単位セル５に対して荷重を印加するようにばね機構が設けられている。貫通孔２１はセルスタック１００に供給される燃料ガスと酸化剤ガスとが流通する流路であり、貫通孔２１の開口部が燃料ガス及び酸化剤ガスの出入口となる。なお、本明細書において、燃料ガス（水素）と酸化剤ガス（酸素）とを特に区別して説明する必要がない場合は単にガスと称する場合がある。
なお、セルスタック１００の積層数は、固体酸化物形燃料電池において必要となる発電量及び単位セル５の面積等によって変化する。単位セル５の形状は、図１、２に示すような四角形の平板に限定されるものではなく、丸形、多角形等の平板であってもよい。
図２に示すように、単位セル５では、膜-電極接合体１２の縁部においてセパレータ１が接合されており、内部に膜-電極接合体１２の外周よりも大きな寸法となる開口を有した枠形状のスペーサ２と重ね合わせたうえ密着接合する。集電部３には、膜-電極接合体１２の電極層３０に向かって集電部３を付勢させるように弾性体６が組み合わされている。また、この集電部３とインターコネクタ４とを重ね合わせて、溶接または篏合結合させ電気的に接続する。このようにインターコネクタ４と集電部３とを結合したものを、密着接合されたセパレータ１及びスペーサ２に接合する。一対のインターコネクタ４、一対の集電部３、一対のスペーサ２、及びセパレータ１それぞれには、図２に示すように複数の貫通孔２０、２１がそれぞれ対応する位置に設けられている。そこで、それぞれに設けられている貫通孔２０、２１を位置合わせする。そして、貫通孔２０にシャフトを挿通させてセルスタック１００を単位セル５の積層方向Ｂに沿って付勢させる。
以下、単位セル５の構成について説明する。単位セル５は、図２に示すように、膜-電極接合体１２、一対のスペーサ２、一対の集電部３、一対のインターコネクタ４を備えてなる構成である。
［膜-電極接合体］
膜-電極接合体１２は、電解質膜１４、燃料極層１５、及び空気極層１６を備え、電解質膜１４の一方の主面側に燃料極層１５が、他方の主面側に空気極層１６がそれぞれ配置される構成である。なお、燃料極層１５及び空気極層１６を特に区別して説明する必要が無い場合は、単に電極層３０と称する場合がある。
電解質膜１４は、酸素イオンを伝導するＹＳＺ系セラミック、あるいはプロトンを伝導するイットリウム添加ジルコン酸バリウム（ＢＺＹ）またはイッテルビウムを添加したジルコン酸バリウム（ＢＺＹｂ）系セラミックにより構成されている。なお、本実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池の動作温度は約６００から７００℃程度となる。特に、電解質膜１４としてプロトン伝導性を有する電解質膜を用いた場合、固体酸化物形燃料電池の動作温度を６００℃程度まで低下させることができる。このため、集電部３及び弾性体６等のクリープの発生を抑制することができる。
燃料極層１５は、電解質膜１４が酸素イオンを伝導させる場合、Ｎｉ及びＦｅ等の金属と、Ｓｃ、Ｙ等の希土類元素のうちの少なくとも１種により安定化されたジルコニア等からなるＺｒＯ２系セラミック及びＣｅＯ２系セラミックのうちの少なくとも１つとを含む組成物から構成できる。さらには、燃料極層１５は、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｂ、Ｉｒ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｎｉ、及びＦｅ等の金属から構成されてもよい。また、燃料極層１５は、これらの金属のうちの１種のみから構成されてもよく、これらの金属のうちの２種以上を含む合金から構成されていてもよい。一方、電解質膜１４がプロトンを伝導するＢＺＹｂセラミックの場合、燃料極層１５は、Ｎｉ及びＦｅ等の金属と、Ｓｃ、Ｙ、Ｙｂ等の希土類元素のうちの少なくとも１つにより安定化されたセラミックとを含む組成物から構成できる。
一方、空気極層１６は、ランタンストロンチウムコバルト複合酸化物（ＬＳＣ）、ランタンストロンチウムコバルト鉄複合酸化物（ＬＳＣＦ）、及びランタンストロンチウム鉄複合酸化物（ＬＳＦ）のいずれかから構成することができる。
［燃料極室（アノード）］
燃料極室（ガス流通室）１７は、集電部３が配置されるとともに、固体酸化物形燃料電池の発電時に燃料極層１５にて利用する燃料ガスが流通する、インターコネクタ４と燃料極層１５との間に設けられた空間である。燃料極室１７は、膜-電極接合体１２の燃料極層１５と接合されるスペーサ２によって形成される。より具体的には、燃料極室１７は、燃料極層１５とスペーサ２とインターコネクタ４とによって囲まれた空間である。燃料極室１７には、貫通孔２１を介して外部から供給された、水素を含む燃料ガスが流通する。
燃料極室１７内は高温ではあるが還元雰囲気であるため、燃料極室１７内に配置される部材はフェライト系ステンレス鋼で形成してもよいし、ニッケル鋼によって形成してもよい。
［空気極室（カソード）］
空気極室（ガス流通室）１８は、集電部３が配置されるとともに、固体酸化物形燃料電池の発電時に空気極層１６にて利用する酸化剤ガスが流通する、インターコネクタ４と空気極層１６との間に設けられた空間である。空気極室１８は、膜-電極接合体１２の空気極層１６と接合されるスペーサ２によって形成される。より具体的には、空気極室１８は、空気極層１６とスペーサ２とインターコネクタ４とによって囲まれた空間である。空気極室１８には、貫通孔２１を介して外部から供給された酸素を含む酸化剤ガスが流通する。
空気極室１８内は高温酸化雰囲気のため、空気極室１８内に配置される部材はフェライト系ステンレス鋼が主に用いられる。
［スペーサ］
スペーサ２は、中央に膜-電極接合体１２の形状よりも大きな開口部を備えた、例えばフェライト系ステンレスからなる厚み０．５～２．５ｍｍの板材である。スペーサ２の厚みは、集電部３及び集電部３に設けられる弾性体６の構成に応じて適宜を設定される。
一対のスペーサ２のうち、燃料極層１５側に配置されるスペーサ２（以下、燃料極層側スペーサと称する場合がある）は、燃料ガスが流通する位置に配置される。そして、燃料極層側スペーサの開口部内は、集電部３及び集電部３に設けられる弾性体６等が収納されるとともに、燃料ガスが流通するスペースを形成する。
一方、一対のスペーサ２のうち、空気極層１６側に配置されるスペーサ２（以下、空気極層側スペーサと称する場合がある）は、酸化剤ガスが流通する位置に配置される。そして、空気極層側スペーサの開口部内は、集電部３及び集電部３に設けられる弾性体６等が収納されるとともに、酸化剤ガスが流通するスペースを形成する。空気極層側スペーサは、上記したフェライト系ステンレスの代わりに、酸素を透過しない例えばマイカ等によって構成されてもよい。
［集電部］
集電部３は、燃料極層１５または空気極層１６とインターコネクタ４とを電気的に接続する。燃料極層１５とインターコネクタ４とを電気的に接続する集電部３（第２の集電部）は、燃料極室１７側が還元雰囲気となるため、主にニッケル鋼から構成される。一方、空気極層１６とインターコネクタ４とを電気的に接続する集電部３（第１の集電部）は、空気極室１８側が高温酸化雰囲気となるため、主に耐酸化性の優れたフェライト系ステンレス鋼材から構成される。集電部３の詳細な構成については後述する。
［インターコネクタ］
インターコネクタ４は、膜-電極接合体１２間の電気的接続を行うとともに、膜-電極接合体１２で発生した電力を集める部材である。膜-電極接合体１２で発生した電力は集電部３を介してインターコネクタ４に供給される。また、インターコネクタ４は、電極層３０及びスペーサ２を介して隣接する膜-電極接合体１２に積層されており、燃料ガスと酸化剤ガスとを区分（シール）する役割も担う。
インターコネクタ４は、例えばフェライト系ステンレスからなる厚み０．２～２．０ｍｍの板材である。インターコネクタ４は、膜-電極接合体１２の形状が平板の場合、四角形、円形、または多角形の平板形状となるように形成される。
［セパレータ］
セパレータ１は、主にフェライト系ステンレスからなる厚み０．０５～０．３０ｍｍの、中心部を膜-電極接合体１２形状に応じて形成された開口部を有し、電解質膜１４の上面において２～１０ｍｍ程度の糊代で、ガラスシールまたは銀ろう付けにより接合し、空気流路と燃料ガス流路との間をシールすると同時に膜-電極接合体１２を単位セル５内に固定するものである。
［セルスタック］
セルスタック１００は、単位セル５を複数（例えば、１５～５０個）積層させて構成されており、各単位セル５を電気的に直列接続している。各単位セル５の起電圧は１Ｖ弱であり、各単位セル５を積層させることで１５～４０Ｖ程度の起電圧、２０～３０Ａの大きな直流電流を得ることができる。一般家庭用に用いられる商品の場合は、約ＤＣ７８０Ｗ（ＡＣ７００Ｗ）が得られるように積層数と単位セル５の面積とが決定される。大型設備向け商品の場合は、家庭用向け商品よりも電力量がさらに大きくなっても良い。
ここで、上記したようにセパレータ１、一対のスペーサ２、及び一対のインターコネクタ４それぞれには、それぞれの外周において同形状の各貫通孔２０及び貫通孔２１が形成されている。そして、貫通孔２０には、積層させた複数の単位セル５に対して締結用荷重を印加するためのシャフトが挿通される。一方、貫通孔２１の入口側には高温（約６００℃）の燃料ガスまたは酸化剤ガスの供給管が接続されており、後述する燃料電池ホットボックスが備える改質器から燃料ガスが、空気熱交換器から酸化剤ガスがそれぞれ供給される。供給された燃料ガス及び酸化剤ガスは、適切に分配されて各単位セル５へ送られ単位セル５における発電に寄与する。貫通孔２１の出口側には排出管が接続され、燃料電池ホットボックス内に備えられた燃焼器へ送られる。
セパレータ１と燃料極層側に設けられたスペーサ２との間は、水素リーク抑制のため、溶接またはガラスシールで密着固定される。セパレータ１と空気極層側に設けられたスペーサ２との間は、溶接、ガラスシール、またはマイカシート等によって密着固定されるが、セパレータ１とスペーサ２との間が電気的に絶縁されていない場合は、電気絶縁可能なマイカシート等が選択される。
［燃料電池ホットボックス］
燃料電池ホットボックス（不図示）は、発電用の燃料ガスと酸化剤ガスとを高温（約５５０～６５０℃）化させてセルスタック１００に供給する。燃料電池ホットボックスは、原料と水とから改質反応によって水素を含む燃料ガス（改質ガス）を生成するために蒸発器及び改質器を備える。また、酸化剤ガス、原料、及び水を昇温させるための熱交換器を備える。また、単位セル５から排出されたオフガスを燃焼させ、燃焼熱に変換するための燃焼器を備える。さらにまた、単位セル５を積層させてスタッキングしたセルスタック１００を内包するための筐体を備える。
筐体の外郭は、断熱材で包まれており、放熱量を削減するように構成されている。この構成によって、固体酸化物形燃料電池の発電性能の高性能化を図っている。なお、燃料電池ホットボックスから排出された排気ガスは給湯等の熱源として利用されてもよい。
上述のように燃料電池ホットボックスには原料として炭化水素系ガスが供給され、改質器における改質反応によって原料から水素を生成し、この水素と酸化剤ガス中の酸素とを膜-電極接合体１２において反応させ、電気を生成する。
原料ガスは、例えば、炭化水素ガスとして、都市ガスまたはプロパンガス等が挙げられる。その他、天然ガス、ナフサ、石炭ガス化ガス等であってもよい。また、原料ガスは、水素ガス、水素ガスと炭化水素ガスとの混合ガスであってもよい。原料ガスは１種類のガスであってもよいし、複数種類のガスを混合或いは併用してもよい。さらに、原料ガスは、窒素またはアルゴン等の不活性ガスを含有していてもよい。
また、固体または液体の原料を気化したものを原料ガスとして使用したり、上述した炭化水素ガス以外のガスを改質して生成した水素ガスを原料ガスとして使用したりしても良い。
酸化剤ガスとしては、安全で安価な空気であることが好ましいが、酸素と他の気体との混合ガスでもよい。
（集電部と弾性体の構成）
次に、図３～図６を参照して、本開示の実施の形態に係る単位セル５が備える集電部３及び弾性体６の詳細な構成について説明する。図３は、本開示の実施の形態に係る単位セル５が備える集電部３及び弾性体６の一例を示す斜視図である。図４は、本開示の実施の形態に係る単位セル５が備える集電部３及び弾性体６の配置関係の一例を示す斜視図である。
なお、ここでは、単位セル５の積層方向Ｂを上下方向とし、積層方向Ｂに対して直角に交わる方向を水平方向と称することとする。
一対の集電部３のうち少なくとも１つは、図３に示すようにインターコネクタ４と接する平板の集電部母材（第１母材面）１３と、集電部母材１３から電極層３０に向かって立ち上がり、電極層３０と接する集電部凸状部８とを備えた構成を有する。
一方、弾性体６は、ばね性を有しており、集電部母材１３と集電部凸状部８との間に配置される。集電部凸状部８は、電極層３０と当接する当接面である電極当接面８ａを備えており、弾性体６はこの電極当接面８ａを支持する。
より具体的には図３及び図４に示すように、矩形形状の平板である集電部母材１３において略コの字の切り込み(スリット)を形成し、集電部母材１３と結合されている切り残した部分（集電部屈曲部８ｂ）で屈曲させて集電部母材１３から立ち上げて形成した集電部凸状部８を備える。なお、集電部屈曲部８ｂは、集電部凸状部８と集電部母材１３とを連結する本開示の連結部を実現する。
集電部屈曲部８ｂで集電部母材１３から立ち上がった集電部凸状部８はさらに屈曲し、その先端部の所定の範囲に、集電部母材１３と略水平となるとともに、燃料極層１５または空気極層１６と当接する電極当接面８ａが形成される。
なお、集電部凸状部８は、膜-電極接合体１２の燃料極層１５の主面または空気極層１６の主面に接するように、単位セル５の積層方向Ｂに対して例えば約１ｍｍ程度、突出している。
一方、弾性体６は、細長い矩形形状の平板である弾性体母材（第２母材面）１０において、略コの字の切り込み（スリット）を形成し、弾性体母材１０と結合されている切り残した部分（弾性体屈曲部９ｂ）で屈曲させて弾性体母材１０から立ち上げて形成した弾性体凸状部９を備える。弾性体凸状部９は、さらに屈曲しており、その先端部の所定の範囲に、集電部３の電極当接面８ａの燃料極層１５または空気極層１６と当接する側とは反対側の面と接し、集電部３の電極当接面８ａを支持する支持面９ａを有する。すなわち、図３に示すように弾性体凸状部９は、片持ち梁の突出形状となっている。
図４に示すように、集電部３の平面上を流通するガスの流れ方向Ａに対して集電部凸状部８は、直角方向に等間隔に所定個、配置されている。例えば、図４の例では膜-電極接合体１２を一辺５０ｍｍの正方形とした場合、集電部凸状部８が、等間隔（約１０ｍｍ）で５つ配置されている列（集電部凸状部列）を形成する。この集電部凸状部列は、ガスの流れ方向Ａに沿って、等間隔で複数配置されている。図４の例では、集電部凸状部列は、等間隔（約８ｍｍ）で７つ配置されている。
隣接する集電部凸状部列間では、図４に示すようにガスの流れ方向Ａに対して直角方向に、集電部凸状部８が半ピッチずつずれるように配置されている。すなわち、集電部母材１３において集電部凸状部８がいわゆる千鳥状に配置されている。また、集電部凸状部８の集電部屈曲部８ｂから立ち上がった面は、集電部３の面上を、ガスの流れ方向Ａに沿って流れてきたガスと当たるように、設けられている。このため、図４に示すように、集電部母材１３の面上を流通するガスは、集電部凸状部８と当たり、隣接した集電部凸状部８の間を流れる。そして、ガスの流れ方向Ａにおいてさらに下流側となる位置に配置された集電部凸状部列の集電部凸状部８と当たる。このように、ガスは、集電部凸状部８と当たりながら、ガスの流れ方向Ａの上流側に位置する集電部凸状部列から下流側に位置する集電部凸状部列に向かって流れる。このため、ガスは、集電部３の面上を十分に拡散された状態で流通することができる。
なお、集電部３が燃料極側に配置される場合、集電部３は、板厚０．０４ｍｍ～０．２ｍｍのニッケル鋼板から形成することができる。一方、集電部３が空気極側に配置される場合、集電部３は、板厚０．０４ｍｍ～０．２ｍｍのフェライト系ステンレス鋼板（ＮＣＡ１またはＺＭＧ）から形成することができる。なお、集電部３は、穴を有したパンチングメタルまたは金網メッシュ、針金加工品、ポーラスメタルであっても良い。
集電部凸状部８の数は、膜-電極接合体１２の大きさ、またはガスの拡散抵抗及び通風抵抗等に応じて変更可能とすることが好適である。
弾性体６は、例えば、板厚０．２ｍｍのステンレス鋼板から作成されており、幅×長さが約６ｍｍ×約５０ｍｍの矩形形状の板材とすることができる。弾性体６では、弾性体凸状部９は、弾性体母材１０において集電部凸状部８に対応する位置に設けられている。
そして、この弾性体６を集電部凸状部８の電極当接面８ａの下方（電極当接面８ａの電極層３０と接しない側）に挿入し、弾性体６の一方の端部のみ集電部母材１３上に点溶接で固定されている（図４に示す固定部１１）。弾性体６の他方の端部は溶接等を行わず、例えばリブ等のガイド部材(不図示)または爪状凸状部（不図示）等によって外れない程度に軽く支持している。
本開示の実施の形態では、複数の弾性体凸状部９が形成された板状の弾性体６を複数用意し、集電部凸状部８と集電部母材１３との間に形成された間隙に串状に差し込む。図４に示すように、千鳥状に配置された集電部凸状部８の位置に弾性体凸状部９を対応させるように、ガスの流れ方向Ａにおいて交互に反対方向から板状の弾性体６が差し込まれている。このため、固定部１１の位置も隣接する弾性体６同士において逆となっている。
このように、弾性体６は一方の端部のみ固定し、他方の端部はフリーとなっているため、弾性体６の熱物性、特には熱膨張率が集電部３と大きく異なる材料であっても、弾性体６は、フリーとなっている他の端部側に変位することができる。このため、高温下において弾性体６が集電部３よりも変位（膨張）して集電部３に対して突っ張ったり、あるいは、温度低下に伴い収縮しすぎてしまったりすることで、集電部３または膜-電極接合体１２にストレスをかけてしまうことを防ぐことができる。
なお、弾性体６は、穴を有したパンチングメタルまたは金網メッシュ、針金加工品、ポーラスメタルであっても良い。
本開示の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池では、集電部３として熱膨張係数（ＣＴＥ）がセラミックに近く、小さい値を示すフェライト系ステンレス鋼（ＣＴＥ：約10×10-6(/℃)）を用いる。一方、弾性体６として熱膨張係数（ＣＴＥ）の大きいが高温機械強度に優れたオーステナイト系ステンレス鋼（ＳＵＳ４３０等、ＣＴＥ：約15×10-6(/℃)）を用いている。
このように、集電部３と弾性体６とでは、熱膨張率が大きく異なる材料から構成されているが、弾性体６は一方の端部のみを固定しているため、固体酸化物形燃料電池の発電時等の高温時において、両者の熱膨張率の差に起因する異常現象を防ぐことができる。例えば、弾性体６の長さが５０ｍｍの場合、高温時において約０．１５ｍｍ、弾性体６の方が集電部３よりも膨張するが、固定されていない弾性体６の他方の端部において、位置決めするリブ等のガイドに例えば約０．３ｍｍの遊びを設けておくだけで膨張率の差に起因する影響に対して十分に対処できる。
弾性体６の弾性体凸状部９は、例えば、矩形形状の弾性体母材１０長さ方向の中心線に沿って、配置されており、弾性体凸状部９を平面視したときの外径寸法（幅×長さ）が約２ｍｍ×約３ｍｍとなるような形状に作成する。この形状は、集電部凸状部８を平面視したときの外径寸法よりも小さくなっており、図３、４に示すように、平面視したとき弾性体凸状部９が集電部凸状部８に隠れるように配置される。集電部凸状部８と弾性体凸状部９との寸法関係をこのように設定しているため、弾性体６が膜-電極接合体１２の電極層３０に直接触れることを防ぐことができる。
また弾性体６は、ばね性を有する弾性体凸状部９（凸部）を介して、集電部凸状部８の電極当接面８ａを支持し、弾性体母材１０は集電部母材１３上に配置されている。つまり弾性体６は集電部凸状部８と集電部母材１３との間に挟まれるように配置されており、弾性体凸状部９によって集電部凸状部８を支持する構成である。
このような構成のため、膜-電極接合体１２からインターコネクタ４へ供給される電流は、集電部３のみを介して流れることができる。それゆえ、弾性体６の電気抵抗を無視することができる。このため、弾性体６を形成する材料の選択自由度を増すことができる。
また、集電部３は、集電部母材１３全体でインターコネクタ４と接し、集電部凸状部８の電極当接面８ａで電極層３０と接する構成である。このため、集電部３とインターコネクタ４との接触面積、及び集電部３と電極層３０との接触面積は十分に大きくなり、電気抵抗は十分に小さくなる。なお、電極当接面８ａと電極層３０との接触面積は、集電部母材１３とインターコネクタ４との接触面積の約半分以上あれば、電極層３０とインターコネクタ４との電気的接続において十分に問題とならないレベルを維持することができる。
また、本開示の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池では、上述したように集電部凸状部８を弾性体凸状部９によって支持する構成であるため、弾性体６によって、膜-電極接合体１２の変位に対して集電部３を追従させることができる。また、このような構成とすることで、集電部３を構成する鋼材の厚さを、特許文献１、２では０．０３ｍｍであったところ、例えば０．２ｍｍとすることができる。ここで、本開示の実施の形態に係る単位セル５の構成の場合、集電部３における通電抵抗の大きさは集電部３を構成する鋼材の厚さに反比例する。したがって、本実施の形態に係る単位セル５は、この単位セル５の構成において特許文献１、２で採用されている厚さの鋼材を用いた場合と比較して、理論上約６分の１まで電気抵抗を低減させることができる。
（単位セルにおける変位）
次に、図５～図８を参照して単位セル５における膜-電極接合体１２周りの変位方向について説明する。図５は、本開示の実施の形態に係る単位セル５の概略構成を示すＸ－Ｘ断面図である。図６は、本開示の実施の形態に係る単位セル５の概略構成を示すＹ－Ｙ断面図である。図７は、図５に示す単位セル５における燃料極側での各部材の変位方向を模式的に示すＸ－Ｘ断面図である。図８は、図６に示す単位セル５における燃料極側での各部材の変位方向を模式的に示すＹ－Ｙ断面図である。
つまり、図５は、図４の切断線Ｘ－Ｘにおける単位セル５の断面図であり、図７は、図５に示す単位セル５における燃料極（アノード）側の膜-電極接合体１２からインターコネクタ４までのスタッキング構造を拡大して示した断面図である。図６は、図４の切断線Ｙ－Ｙにおける単位セル５の断面図であり、図８は、図６に示す単位セル５における燃料極（アノード）側の膜-電極接合体１２からインターコネクタ４までのスタッキング構造を拡大して示した断面図である。
図５、６に示すように、単位セルは、電解質膜１４を基準にしてその上側において、インターコネクタ４と空気極層１６とによって挟まれた、酸化剤ガス（酸素）が流れる空気極室１８が形成されている。一方、電解質膜１４を基準にしてその下側において、インターコネクタ４と燃料極層１５とによって挟まれた、燃料ガス（水素）が流れる燃料極室１７が形成されている。
なお、図５、６に示す単位セル５では、空気極室１８側及び燃料極室１７側両方において、集電部凸状部８及び弾性体凸状部９が設けられた構成であるが、いずれか一方は、電極層３０に従来の集電部３及びインターコネクタ４を積層させた構成としてもよい。
なお、集電部凸状部８を有した集電部３及び弾性体凸状部９を有した弾性体６の表面をめっき処理してもよい。また、弾性体６の表面を金属酸化物などの金属あるいはセラミックにより被覆させてもよい。ただし、集電部凸状部８を有した集電部３及び弾性体凸状部９を有した弾性体６を燃料極室１７側のみに用いる場合、酸化やクロム飛散による悪影響は小さいため、それぞれの表面にめっき処理等を施さなくてもよい。
単位セル５では、膜-電極接合体１２は、３層のセラミック（電解質膜１４、燃料極層１５、空気極層１６）から構成されている。そして、３層のセラミックはそれぞれ熱膨張係数をはじめとする熱物性が異なっているとともに、焼結時の残留応力、燃料極層還元時の変形応力等の影響により、膜-電極接合体１２の形状が角型の平板であれ、丸型の平板であれ中心部が凸となる変位を示す。すなわち、実際の膜-電極接合体１２は中心部を凸とするすり鉢状の不均一な変位を示す。このような不均一な変位に対して、本開示の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池では、図５、６に示すように集電部３の電極層３０と接する領域において等間隔に複数、集電部凸状部８及び弾性体凸状部９が配置されているため対応可能である。また、複数の集電部凸状部８によって電極層３０の面と当接することができるため、膜-電極接合体１２の変位により集電部３にかかる力を分散して受けることができる。
ここで、図７、８を参照して燃料極室１７側を例に挙げて集電部３及び弾性体６の変位方向について説明する。図７、８において斜線により塗りつぶされた矢印は単位セル５の膜-電極接合体１２の変位方向を示し、白抜きの矢印は単位セル５の膜-電極接合体１２の変位に伴い変位する弾性体６の変位方向を示し、黒で塗りつぶされた矢印は膜-電極接合体１２の変位に伴い変位する集電部３の変位方向を示している。
単位セル５において膜-電極接合体１２は、固体酸化物形燃料電池のさまざまな運転状況によって変形して変位することが知られている。例えば常温（５～３５℃）から発電中の運転温度（６００～７００℃）まで温度が上昇すると、膜-電極接合体１２を構成するセラミック材料にもよるが、膜-電極接合体１２は、厚み方向（積層方向Ｂ）に約±０．２～０．４ｍｍ変位する可能性がある。
このような膜-電極接合体１２の積層方向Ｂ、つまり厚み方向への大きな変位に対して本開示の実施の形態に係る単位セル５は、図７に示すように２方向に向かって変位可能な集電部凸状部８と、図８に示すように２方向に変位可能な弾性体凸状部９とによって対応することができるように構成されている。
つまり、集電部凸状部８は、積層方向Ｂに変位可能であるとともに、ガスの流れ方向Ａに変位可能となっている。集電部３では、集電部母材１３にスリットを形成し、曲げ加工により集電部凸状部８を形成している。このとき、集電部屈曲部８ｂが形成される位置によってこの２方向へ変位可能となるように規定することができる。
集電部凸状部８は、ガス流れ方向Ａに変位したとき、この方向には障害となる構造体がなく、集電部凸状部８の変位によってストレスがかかる部材は存在しない。一方、集電部凸状部８が積層方向Ｂにおいて例えば、図７に示すようにインターコネクタ４に向かって変位した場合は、弾性体凸状部９に対して積層方向Ｂへの力を作用させることとなる。
弾性体凸状部９は、図８に示すように、積層方向Ｂにおいてインターコネクタ４に向かって変位するとき、弾性体母材１０面上(水平面上)において、ガスの流れ方向Ａに対して直角に交わる方向にも変位することができる。つまり、集電部凸状部８から積層方向Ｂに力が及ぼされた場合、片持ち梁の突出形状となっている弾性体凸状部９は、積層方向Ｂに変位するとともに、図８に示すように、弾性体母材１０面上(水平面上)においてガスの流れ方向Ａに対して直角に交わる方向でかつ、弾性体屈曲部９ｂが設けられる側とは反対側となる弾性体凸状部９の端部方向に変位する。
なお、本開示の実施の形態に係る弾性体６の弾性体凸状部９は、片持ち梁の突出形状となっているが、両持ち梁の突出形状であってもよい。このような形状の場合、片持ち梁の突出形状よりもガスの流れ方向Ａに対して直角に交わる方向への変位量が大きくなる傾向が強くなる。
以上のように、膜-電極接合体１２の変位に伴って集電部凸状部８が積層方向Ｂに変位すると、弾性体６では、弾性体凸状部９は積層方向Ｂへの変位が大きくなるにつれ、上述したガス流れに方向に対して直角に交わる方向へ大きく変形する。このようにして、弾性体６は、膜-電極接合体１２の変位を吸収することができる。
換言すると、集電部凸状部８及び弾性体凸状部９は、それぞれ膜-電極接合体１２の積層方向Ｂ、及び積層方向Ｂと直角に交わる水平方向に移動可能となっており、集電部凸状部８が水平方向において移動可能とする方向と、弾性体凸状部９が水平方向において移動可能とする方向とは互いに交差する方向となっている。
つまり、集電部凸状部８及び弾性体凸状部９それぞれの水平方向における移動可能な方向が、交差する方向であって、一致する方向となっていない。このため、水平方向において集電部凸状部８及び弾性体凸状部９が同じ方向に変位して衝突することを防ぐことができる。
さらにまた、集電部凸状部８の電極当接面８ａを支持するとともに、電極層３０に向かって付勢する弾性体６は、上述のように、積層方向Ｂだけではなく水平方向へも移動可能となっている。このため、膜-電極接合体１２の積層方向Ｂへの変位に伴って、集電部３が積層方向Ｂに変位する場合であっても、弾性体６は積層方向Ｂだけではなく水平方向へも移動して集電部３において積層方向Ｂに及ぼされる力の一部を水平方向へも逃がすことができる。このため、弾性体６は、集電部３及び電極層３０に対して過大なストレスがかかることを防ぐことができる。
なお、集電部凸状部８が水平方向において移動可能とする方向と、弾性体凸状部９が水平方向において移動可能とする方向とは、好ましくは互いが直交交差する方向であってもよい。
また、弾性体６は、上述したように集電部母材１３において一方の端部に固定し、他方の端部はリブ等のガイドによって位置決めをした構成となっている。このように、弾性体６は、両端部を固定していないためガスの流れ方向Ａに対して直角に交わる方向に変位したとしても、弾性体６が強く張ってしまい、破断することを防ぐことができる。
また集電部屈曲部８ｂが形成される位置は、集電部屈曲部８ｂから立ち上がった集電部凸状部８の面によってガスの流れを阻害することができる位置ともなっている。そして、集電部屈曲部８ｂから立ち上がった集電部凸状部８の面に衝突したガスは、膜-電極接合体１２が配置されている方向へ向かう。
このように供給されたガスは、集電部凸状部８と衝突することで膜-電極接合体１２へ向かうことができるためガスが流れる空間（燃料極室１７または空気極室１８）の厚み（高さ）を従来よりも大きく設定したとしても、燃料極層１５に水素を、空気極層１６に酸素をそれぞれ供給させることができる。つまり、外部から供給されたガス（水素または酸素）が、電極層３０に向わず集電部３の集電部母材１３面上を流通してバイパスしてしまうことを抑制することができる。
なお、本開示の実施の形態では、膜-電極接合体１２の積層方向Ｂにおける変位量を±約０．３ｍｍと想定した。このため集電部３及び弾性体６それぞれの変位量も±０．３ｍｍと想定した。このように想定した場合、燃料極室１７及び空気極室１８それぞれの厚み（高さ）はそれぞれ約０．７ｍｍと約０．５ｍｍとなった。この燃料極室１７及び空気極室１８の厚み（高さ）は従来の燃料極室及び空気極室の厚み（高さ）に比して大きくなるが、上述したようにガスが集電部屈曲部８ｂと衝突することで、ガスが集電部母材１３面上を流通してバイパスしてしまうことを抑制することができる。
さらに集電部凸状部８は、集電部母材１３上において、上述したように千鳥配置となっているため、図４のガス流れを表す矢印で示すように、発電に寄与したガスとバイパスしたガスとを拡散混合させて、不均一性が発生することを抑制することができる。
したがって、膜-電極接合体１２において局所的な発電ムラが発生することを防ぐことができ、高性能高耐久性の実現に寄与することができる。つまり、高効率発電運転の希薄燃料ガス運転時において、本開示の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池は、燃料枯れに強いという効果を奏することができる。
ところで、上記では、膜-電極接合体１２が積層方向Ｂにおいて、インターコネクタ４に向かって変位する場合を例に挙げて説明した。しかしながら、膜-電極接合体１２は、その逆に向かって変位する場合（インターコネクタ４から離れる方向に変位する場合）もある。このように、膜-電極接合体１２の積層方向Ｂにおける変位に対して、膜-電極接合体１２と接する集電部３が変位せず固定された構造の場合、脆弱なセラミック製の膜-電極接合体１２にストレスがかかり、破損の原因となる。本開示の実施の形態では、上述したように膜-電極接合体１２の変位に合わせ集電部３の集電部凸状部８と弾性体６の弾性体凸状部９とが変位することで対応することができる。
特に、膜-電極接合体１２が積層方向Ｂにおいてインターコネクタ４から離れる方向に変位した場合、ステンレス鋼あるいはニッケル鋼で形成された集電部３は、高温化でクリープし、膜-電極接合体１２の電極層３０から離れてしまい電気抵抗が増大する恐れがある。そこで、本開示の実施の形態に係る単位セル５では、弾性体６を高温化でばね性を有することができるオーステナイト系ステンレス材から形成している。このように弾性体６がオーステナイト系ステンレス材から形成されているため、膜-電極接合体１２の、積層方向Ｂにおける、インターコネクタ４から離れる方向への変位にも追随し、集電部３を膜-電極接合体１２の電極層３０へ押し付けるように付勢力を得ることができる。
また、弾性体６の集電部凸状部８をインターコネクタ４側から膜-電極接合体１２側へ押し付けた場合、押し付け反力が発生する。ここで、弾性体６が集電部凸状部８によって形成された間隙に挿入されているため、押し付け反力によって弾性体６が集電部母材１３をインターコネクタ４へ向かって押し付けることとなり、結果として集電部３と電極層３０との間の電気的接触抵抗の低減に寄与することができる。
また、複数の集電部凸状部８が等間隔に配置され電極層３０と接する構成であるため、膜-電極接合体１２の主面の中央部分の変位量がその周りよりも大きくなり、いわゆるすり鉢状に変形した場合、あるいは膜-電極接合体１２の主面における一部が突出するように変形した場合であっても対応することができる。
（弾性体材料）
上述したように、弾性体６は、オーステナイト系ステンレス材から形成されている。より具体的には、オーステナイト系ステンレス材として、ＡＳＴＭ規格：ＡＳＴＭ－ＵＳＮ－Ｓ３１０６０（以下ＡＨ－４）鋼材を好適に用いることができる。
すなわち、本発明者らが、知見したのは、集電部３の支持体として弾性体６を使用するときの、弾性体６の材料としての高クロム含有ステンレス鋼の有効性である。具体的には、ＡＳＴＭ－ＵＳＮ－Ｓ３１０６０として規定されたＲＥＭ(希土類元素:Rare Earth Metal)含有の高Ｃｒ低Ｎｉ耐熱オーステナイト系ステンレス鋼の有効性である。このＲＥＭ含有の高Ｃｒ低Ｎｉ耐熱オーステナイト系ステンレス鋼の成分組成上の特徴点は「２３Ｃｒ―１１Ｎｉ―Ｎ―ＲＥＭ―Ｂ」という成分系であり、従来の代表的な耐熱オーステナイト系ステンレス鋼であるＳＵＳ３１０Ｓ(２５Ｃｒ―２０Ｎｉ系)と同程度の量のＣｒを含有するとともに、その一方で、Ｎｉ量がＳＵＳ３１０Ｓの半分程度と少ないことである。その結果として、冷間加工による加工硬化、窒素の添加による固溶強化、窒化クロム（ＣｒＮ）の析出硬化によって、高温環境下でも優れた硬度保持性を有し、６００℃程度までの実用的なばね材として優れた耐熱性を有することができる。
そこで、弾性体６の鋼材として、ＡＨ－４鋼材を用いた場合について評価を行った（例えば、非特許文献１を参照）。
＜ＡＨ－４の組成＞
ＡＨ－４は、質量％でＣ：０．０５～０．１０％、Ｓｉ：０．５０％以下、Ｍｎ：１．００％以下、Ｐ：０．０４０％以下、Ｓ：０．０３０％以下、Ｃｒ：２２．０～２４．０％、Ｎｉ：１０～１２．５％、Ｎ：０．１８～０．２５％、ＲＥＭ：０．０２５～０．０７０％を含む。
上記した組成からなるＡＨ－４鋼材により形成された弾性体６を備える一辺５０ｍｍの正方形となる膜-電極接合体１２について、弾性体６の変位（ｍｍ）と、膜-電極接合体１２を押し上げる反力の大きさとの関係を調べたところ図９に示す関係を得た。図９は、本開示の実施の形態に係る弾性体６の変位の大きさと膜-電極接合体１２に作用する反力の大きさとの関係を示すグラフである。
図９に示すように膜-電極接合体１２の変位に伴い、弾性体６の変位量が大きくなるにつれ、弾性体６から膜-電極接合体１２に及ぼす反力の大きさが大きくなることが分かる。また、一辺５０ｍｍの正方形となる膜-電極接合体１２における反力の大きさと電気的接触抵抗の値とを調べたところ、反力が０Ｎ以上１０Ｎ未満の値の範囲では電気的接触抵抗の値の大きさは、反力の大きさに反比例して減少することが分かった。さらに、反力の大きさが１０Ｎ以上となると、電気的接触抵抗の値は飽和し略変化が見られなかった。つまり、一辺５０ｍｍの正方形となる膜-電極接合体１２において、弾性体６は集電部３を膜-電極接合体１２の電極層３０へ１０Ｎ～２０Ｎ程度の力で押し付ければ電気的接触抵抗を十分低減させることができ、反力をこれ以上の大きさとする必要がないことが分かった。
以上のように、オーステナイト系ステンレス鋼（ＡＨ－４）からなる弾性体６の変位と荷重の関係を常温で測定すると、弾性体６の変位が約０．１５～０．３ｍｍ程度のとき、膜-電極接合体１２への押付力(反力)は約１０～２０Ｎとなり、電気的接触抵抗を十分低減でることが分かった。またこの程度の力ではセラミックから形成される膜-電極接合体１２を破壊するレベルにはなく、強度上の問題がないことも分かった。
以上の検証結果を参照して、本発明者らは単位セルでの発電スタック試験を以下の条件により行った。まず、燃料ガスとして水素／窒素混合ガスを、酸化剤ガスとして空気をそれぞれ１００ｃｃ／ｍｉｎ供給し、膜-電極接合体１２として一辺５０ｍｍの正方形となるＹＳＺセルを用いた。このとき、０．２２Ａ／ｃｍ２、燃料利用率（Ｕｆ）＝８０％において、０．７～０．８Ｖ（６００℃～７００℃）の発電を確認した。このとき、電極層３０と集電部３との間における電気的接触抵抗は十分に小さい値となった。その後、発電を停止させたが、発電中の高温状態（６００℃～７００℃）から発電停止による温度低下でも膜-電極接合体１２において割れ等はなく、良好な発電性能を得ることができることが分かった。
なお、オーステナイト系ステンレス鋼材から形成された弾性体６を空気極室１８側で用いる場合、オーステナイト系ステンレス鋼材から飛散するクロムが膜-電極接合体１２の空気極層１６に悪影響を及ぼす可能性がある。そのため空気極室１８側でオーステナイト系ステンレス鋼材から形成された弾性体６を用いる場合、弾性体６の表面に酸化被膜あるいはセラミック被膜を生成したり、メッキ処理等を施したりすることでクロム飛散を抑制することができる。メッキ方法としては、マンガンコバルト合金やニッケルコバルト合金等があげられる。
（変形例）
なお、本開示の実施の形態に係る単位セル５が備える弾性体６の弾性体凸状部９は、上述したように、弾性体屈曲部９ｂで弾性体母材１０から立ち上がった片持ち梁で、弾性体凸状部９の支持面９ａを支持した突出形状となっている。しかしながら、弾性体凸状部９の形状はこれに限定されるものではない。
例えば、図１０～図１７に示すように様々な変形例が挙げられる。図１０～図１７は本開示の実施の形態に係る単位セル５が備える弾性体６の変形例を示す斜視図である。
すなわち、弾性体６の弾性体凸状部９は、図１０に示すように、支持面９ａを両持ち梁で支持した突出形状としてもよい。あるいは、図１１に示すように、弾性体凸状部９は、平板の弾性体母材１０にプレス加工によって形成した直方体形状としてもよい。また、図１２に示すように、弾性体凸状部９は、平板の弾性体母材１０にプレス加工によって形成した円柱形状としてもよい。さらにまた、図１３に示すように、弾性体凸状部９は、平板の弾性体母材１０にプレス加工によって形成した半球形状としてもよい。弾性体凸状部９をこのように半球形状とした場合、支持面９ａは半球の頂点に相当する。
あるいは、図１４に示すように、弾性体凸状部９は、平板の弾性体母材１０において折り曲げ加工によって形成した、両持ち梁で支持面９ａを支持する凸形状としてもよい。または、図１５に示すように、弾性体凸状部９は、平板の弾性体母材１０において折り曲げ加工によって形成した断面が山型となる山型形状としてもよい。なお、弾性体凸状部９をこのように山型形状とした場合、支持面９ａは山型の頂点を形成する線に相当する。また、折り曲げ加工による断面を山型ではなくサインカーブを描いた形状としてもよい。
また、本開示の実施の形態に係る弾性体凸状部９は、弾性体母材１０の長さ方向における中心線に沿って等間隔に配置される構成であったが、図１６に示すように、弾性体凸状部９は長さ方向に延びる弾性体母材１０の一辺に沿って等間隔に配置されてもよい。このように弾性体凸状部９を形成する場合、弾性体凸状部９を弾性体母材１０の長さ方向における中心線に沿って配置させる構成と比較して、弾性体母材１０に入れるスリット数を減らすことができる。
さらにまた、本開示の実施の形態に係る単位セル５では、複数の細長形状をした、弾性体凸状部９を有する弾性体６を、集電部３の集電部凸状部８の位置に対応させて配置させる構成であったがこれに限定されるものではない。例えば、図１７に示すように、弾性体６は、複数の、弾性体凸状部９を有した細長形状の板を、これら細長形状の板の一方の端部側で連結させて形成した一体構造としても良い。
弾性体６がこのような一体構造となる場合、細長形状の板を連結させる連結部分に、弾性体６を集電部母材１３に固定させるための固定部１１が配置されてもよいし、あるいはこの連結部分とは反対側となる端部に固定部１１が配置されてもよい。このように一体構造で形成された弾性体６の一方の端部側だけを固定する構成であるため、弾性体６において変位が生じても、その変位の影響を固定されていない側の端部に逃がすことができる。このため、弾性体６において座屈または異常応力が発生することを防ぐことができ、弾性体６を形成する素材の熱物性等に制約をなくすことができる。
図１７の例では、弾性体６の連結部分に複数の固定部１１を配置させた構成となっているが、この連結部分の中央にのみ固定部１１を配置させた構成であってもよい。また、弾性体６が有する弾性体凸状部９の形状は、上記した図１０～図１６に示すいずれかの形状としてもよい。
また、本開示の実施の形態に係る集電部３では、集電部凸状部８を形成するために集電部母材１３を切り欠いた部分と、集電部凸状部８の電極当接面８ａとが対向する位置となるように構成されていた。しかしながら、図１８に示すように、集電部屈曲部８ｂで屈曲させて立ち上げた部分を集電部母材１３における切り欠いた部分とは反対側となる方向(図１８の矢印の方向)にさらに折り曲げ、集電部凸状部８を形成する構成としてもよい。図１８は、本明の実施の形態に係る単位セル５が備える集電部３の変形例を示す斜視図である。
このような構成とする場合、弾性体６を集電部母材１３の上に配置後、集電部凸状部８を図１８の矢印方向へ曲げることで、集電部３と弾性体６とを組み合わせた構造を容易に形成することができる。
本開示は、複数のセルから構成される固体酸化物形燃料電池システム、また固体酸化物形電解セルなどの電気化学セルに広く適用できるものである。
１ セパレータ
２ スペーサ
３ 集電部
４ インターコネクタ
５ 単位セル
６ 弾性体
８ 集電部凸状部
８ａ 電極当接面
８ｂ 集電部屈曲部
９ 弾性体凸状部
９ａ 支持面
９ｂ 弾性体屈曲部
１０ 弾性体母材
１１ 固定部
１２ 電極接合体
１３ 集電部母材
１４ 電解質膜
１５ 燃料極層
１６ 空気極層
１７ 燃料極室
１８ 空気極室
２０ 貫通孔
２１ 貫通孔
３０ 電極層

Claims (6)

  1. 単位セル同士の電気的接続を行う一対のインターコネクタと、
    電解質膜と、前記電解質膜を挟持するように配置された一対の電極層とを有する膜-電極接合体と、
    前記電極層と前記インターコネクタとの間においてそれぞれと接するように配置されるとともに、前記電極層と前記インターコネクタとを電気的に接続させる一対の集電部と、
    一対の前記集電部のうち少なくともいずれか一方の集電部を前記電極層に向かって付勢するとともに、オーステナイト系ステンレス鋼から構成された弾性体と、を備える固体酸化物形燃料電池セル。
  2. 前記弾性体は、ＡＳＴＭ－ＵＳＮ－Ｓ３１０６０として規定された、質量％でＣ：０．０５～０．１０％、Ｓｉ：０．５０％以下、Ｍｎ：１．００％以下、Ｐ：０．０４０％以下、Ｓ：０．０３０％以下、Ｃｒ：２２．０～２４．０％、Ｎｉ：１０～１２．５％、Ｎ：０．１８～０．２５％、ＲＥＭ：０．０２５～０．０７０％を含む高Ｃｒ低Ｎｉ耐熱オーステナイト系ステンレス鋼である請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池セル。
  3. 前記電解質膜は、プロトン伝導体である、請求項１または２に記載の固体酸化物形燃料電池セル。
  4. 前記弾性体の表面は、金属あるいはセラミックにより被覆されている請求項１から３のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池セル。
  5. 一対の前記電極層は、空気極層及び燃料極層であり、
    一対の前記集電部は、前記空気極層と接する第１の集電部と前記燃料極層と接する第２の集電部であり、
    前記第１の集電部は、フェライト系ステンレス鋼を含み、前記第２の集電部は、ニッケル鋼を含む、請求項１から４のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池セル。
  6. 単位セル同士の電気的接続を行う一対のインターコネクタと、
    電解質膜と、前記電解質膜を挟持するように配置された一対の電極層とを有する膜-電極接合体と、
    前記電極層と前記インターコネクタとの間においてそれぞれと接するように配置されるとともに、前記電極層と前記インターコネクタとを電気的に接続させる一対の集電部と、
    一対の前記集電部のうち少なくともいずれか一方の集電部を前記電極層に向かって付勢するとともに、オーステナイト系ステンレス鋼から構成された弾性体と、
    を備える電気化学セル。
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