JP5508364B2 - インターコネクタおよび固体酸化物形燃料電池スタック - Google Patents

Description

本発明は、燃料電池に関し、より具体的には、平板型の固体酸化物形燃料電池セルを積層した固体酸化物形燃料電池スタックに関するものである。

近年、規模の大小にかかわらず高い効率が得られることから、次世代のコジェネレーションシステムに用いられる発電手段として、燃料電池が注目されている。燃料電池は、酸素などの酸化剤ガスと水素などの燃料ガスとの化学反応を利用した電池であり、空気極と呼ばれる陽極と、燃料極と呼ばれる陰極とで電解質の層を挟んだ単セルを、複数重ね合わせて用いている。一組のセル（単セル）で得られる電気の電圧は、約０．７Ｖ程度であるが、複数の単セルを重ね合わせて用いることで、所望とする電圧の供給が可能である。このような燃料電池には、高分子材料を電解質層に用いる固体高分子形や、セラミックスなどの酸化物を電解質層に用いる固体酸化物形がある。

固体高分子形燃料電池では、作動温度が高々９０℃程度であり、自動車用や家庭用コジェネレーションシステムに適用可能とされている。これに対し、固体酸化物形燃料電池は、作動温度が６００℃以上と高温であり、発電効率が４５％以上と高いという特徴を備えている。このため、複数の単セルを組み合わせたスタック構造の固体酸化物形燃料電池は、タービン発電などを組み合わせてより高い効率のコジェネレーションシステムが構築できるという利点を有し、発電所としての用途などが期待されている（例えば、非特許文献１参照。）。

ところで、固体酸化物形燃料電池において実用的な出力を得るためには、上述したように、複数の単セルを直列または並列に接続する必要がある。このとき、各単セルは、燃料極側に供給される燃料ガスと、空気極側に供給される酸化剤ガスとが混合しない状態で、各単セルが電気的に接続された状態とされなければならない。このようにガスの混合を防いだ状態で電気的に接続するために、セパレータやインターコネクタなどと呼ばれ、ガスが透過せずかつ電気伝導度が高い材料からなり、単セルと接触するとともにガスの流路となる凹凸が単セルとの接触面に形成された部材が用いられている。その材料としては従来よりセラミックスが用いられてきたが、近年では作動温度の低下が実現されており、金属材料を用いることが可能となっている。この金属製のインターコネクタは、セラミックス製のインターコネクタと比較すると、加工性がよく、電気電導度や熱電導度が高いという優れた特性を有する一方、高温酸化雰囲気下において表面に電気電導度が低い酸化被膜が形成されてしまうという特性も有する。

そこで、最近では、Ｃｒが１６〜２４％程度含まれたフェライト系の耐熱性ステンレス鋼を用いることが提案されている。この耐熱性ステンレス鋼は、耐酸化性が高いので、薄板でも固体酸化物形燃料電池の動作環境における腐食による導電率や機械的強度の低下が起こりにくい。このため、耐熱性ステンレス鋼をインターコネクタの材料として使用すれば、薄板をプレス加工することによりインターコネクタを形成することが可能となり、厚板の削りだしでインターコネクタを形成する場合と比較して加工コストを低減することができる。

田川博章、固体酸化物燃料電池と地球環境、株式会社 アグネ承風社、第１版第１刷、ｐｐ２５−３０ １９９８年

しかしながら、単セルと接触するとともにガスの流路にもなる凹凸をプレス加工により形成する場合には一般的に絞り加工が行われるが、この絞り加工ではその凹凸の部分で薄板が延展されるために、その部分で機械強度が低下してしまう。特に、セルをインターコネクタを介して何層にも直列に積層してスタックを構成する場合には、絞り加工により形成した部分に大きな負荷がかかりその部分が破損してしまう恐れがあった。

そこで本発明は、耐熱性金属の薄板をプレス加工することにより作製したインターコネクタの機械的強度の低下を防ぐことを目的とする。

上述したような課題を解決するために、本発明に係るインターコネクタは、燃料極と、空気極と、当該燃料極および当該空気極との間に配置された電解質とからなる平板型の単セルの燃料極または空気極と対向配置されるとともに、この対向配置された燃料極または空気極に燃料ガスまたは酸化剤ガスを供給する固体酸化物形燃料電池用のインターコネクタであって、単セルと電気的に接続され、当該単セルに向かって突出する複数の凸部を備えた第１の金属板と、凸部に対応する第１の金属板の単セルと対向しない側に形成された窪みに充填された金属の粉体と、第１の金属板の単セルと対向しない側に配設され、第１の金属板とともに粉体を保持する第２の基板とを少なくとも備えることを特徴とするものである。

上記インターコネクタにおいて、凸部は、プレス加工により形成されるようにしてもよい。

また、上記インターコネクタにおいて、金属の粉体は、ステンレス鋼、白金族金属およびニッケルうち少なくとも何れか１つから構成されるようにしてもよい。

また、上記インターコネクタにおいて、金属の粉体は、銀と、ステンレス鋼、白金族金属およびニッケルの内の少なくとも一種類の金属との混合物から構成されるようにしてもよい。

また、本発明に係る固体酸化物形燃料電池スタックは、燃料極、空気極、当該燃料極および当該空気極の間に配置された電解質からなる平板型の単セルと、この単セルの燃料極側に配設された第１のインターコネクタと、当該単セルの空気極側に配設された第２のインターコネクタとからなるセルを複数積層した固体酸化物形燃料電池スタックであって、第１のインターコネクタおよび第２のインターコネクタは、上述したインターコネクタの何れかからなることを特徴とするものである。

本発明によれば、第１の基板の単セルと接触市内側に形成された凸部の窪みに金属の粉体を充填することにより、それらの凸部の機械的強度が低下するのを防ぐことができる。これにより、スタックを構成した際にその凸部に圧力が加わっても凸部が変形して破損するのを防ぐことができる。

図１は、本発明の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池のセルの構成を模式的に示す断面図である。 図２は、本発明の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池スタックの構成を模式的に示す断面図である。 図３は、本発明の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池における単セルの構成を模式的に示す断面図である。 図４は、本発明の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池におけるインターコネクタの構成を模式的に示す断面図である。 図５は、本発明の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池における燃料供給板および空気供給板の構成を模式的に示す平面図である。 図６は、本発明の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池における燃料極接続板および空気極接続板の構成を模式的に示す平面図である。 図７は、本発明の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池における燃料極側保持板および空気極側保持板の構成を模式的に示す平面図である。 図８は、本発明の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池における分離板の構成を模式的に示す平面図である。

＜固体酸化物形燃料電池の構成＞
図１に示すように、本実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池は、円盤状の単セル１１と、この単セル１１の後述する燃料極１１１に対向配置され、その燃料極１１１に燃料ガスを供給するとともに燃料極１１１と電気的に接続された円盤状の燃料極インターコネクタ１２と、単セル１１の後述する空気極１１３に対向配置され、その空気極に酸化剤ガスを供給するとともに空気極１１３と電気的に接続された円盤状の空気極インターコネクタ１３とを備え、これらを一組としたセル１が構成される。このようなセル１は、実用的な出力を得るために、図２に示すように、そのセル１を複数組重ねた固体酸化物形燃料電池スタック２の一部として機能する。

また、セル１には、この燃料極インターコネクタ１２の上面の中央部に配設され、上面に単セル１１が配設される円盤状の燃料極側集電体１４と、燃料極インターコネクタ１２の上面に配設され、中央部に形成された開口に単セル１１および燃料極側集電体１４を収容することにより単セル１１および燃料極側集電体１４を所定の位置に配設するリング状のセルホルダ１５と、単セル１１の後述する電解質３２およびセルホルダ１５の上面に配設されたリング状のシール部材１６と、このシール部材１６の上面に配設されたリング状の絶縁部材１７と、単セル１１の上面に配設され、上面に空気極インターコネクタ１３が配設される円盤状の空気極側集電体１８とを備えている。

このようなセル１には、燃料極インターコネクタ１２や空気極インターコネクタ１３の平面方向における単セル１１の周囲に、燃料極インターコネクタ１２、空気極インターコネクタ１３、セルホルダ１５、シール部材１６および絶縁部材１７の積層方向に貫通する複数の貫通孔が形成されている。これらの貫通孔は、外部から燃料ガスが供給される燃料ガスマニホールド１９、外部から酸化剤ガスが供給される酸化剤ガスマニホールド２０、単セル１１で酸化されなかった未反応の燃料ガスを外部に排出する排気ガスマニホールド（図示せず）、および、単セル１１で未反応の酸化剤ガスを外部に排出する未反応酸化剤ガスマニホールドを構成する。

≪単セルの構成≫
単セル１１は、図３に示すように、燃料極側集電体１４と同等の平面形状を有する燃料極１１１と、この燃料極１１１と同等の形状を有し、燃料極１１１の上面に形成された電解質１１２と、この電解質１１２よりも外形が小さな円盤の形状を有し、電解質１１２の上面に形成された空気極１１３とから構成される。ここで、空気極１１３の上面には、空気極１１３と同等の形状を有する集電層１１４が設けられている。

燃料極１１１は、例えば、ニッケル添加イットリア安定化ジルコニア（Ｎｉ−ＹＳＺ）、ニッケル添加サマリア安定化ジルコニア（Ｎｉ−ＳＳＺ）、ニッケル添加スカンジア安定化ジルコニア（Ｎｉ−ＳｃＳＺ）などの金属Ｎｉと電解質１１２を構成する材料との混合物などから構成される。

電解質１１２は、例えば、スカンジア安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ）、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）、サマリア安定化ジルコニア（ＳＳＺ）、コバルト添加ランタンガレート系酸化物（ＬＳＧＭＣ）などから構成される。

空気極１１３は、例えば、ランタンニッケルフェライト（ＬＮＦ）、ランタンマンガネート（ＬＳＭ）、ランタンストロンチウムコバルタイト（ＬＳＣ）、ランタンストロンチウムコバルタイトフェライト（ＬＳＣＦ）、ランタンストロンチウムフェライト（ＬＳＦ）、サマリウムストロンチウムコバルタイト（ＳＳＣ）などから構成される。

集電層１１４は、例えば、ランタンニッケルフェライト（ＬＮＦ）とＬａＣｏＯ₃（ＬＣ）の混合物などから構成される。

≪インターコネクタの構成≫
燃料極インターコネクタ１２は、耐熱性ステンレス鋼からなる円形の薄板が複数毎積層されることにより構成される。このような燃料極インターコネクタ１２には、その平面方向に延在する管からなり、一端が燃料ガスマニホールド１９に接続された燃料ガス流路１２ａと、平面方向に延在する管からなり、一端が排気ガスマニホールド（図示せず）に接続された排気ガス流路（図示せず）とが形成されている。また、燃料極インターコネクタ１２の上面の中央部には、複数の溝を備え、燃料ガス流路１２ａの他端が接続された燃料ガス供給部１２ｂが形成されている。

空気極インターコネクタ１３は、耐熱性ステンレス鋼からなる円形の薄板が複数毎積層されることにより構成される。このような空気極インターコネクタ１３には、その平面方向に延在する管からなり、一端が酸化剤ガスマニホールド２０に接続された酸化剤ガス流路１３ａと、その平面方向に延在する管等からなり、一端が未反応ガスマニホールドに接続された未反応空気流路（図示せず）とが形成されている。また、下面の中央部には、複数の溝からなり、酸化剤ガス流路１３ａの他端が接続された酸化剤ガス供給部１３ｂが形成されている。

このような燃料極インターコネクタ１２および空気極インターコネクタ１３の一例についてついて、図４〜図８を参照して詳細に説明する。なお、図４〜図８は、構成をわかりやすくするために、燃料ガス供給部１２ｂおよび酸化剤ガス供給部１３ｂ等の数量や形状を簡略化したものである。

図４に示すように、燃料極インターコネクタ１２および空気極インターコネクタ１３は、１つのセル１に対して７枚の耐熱性ステンレス鋼からなる円形の薄板から構成されている。具体的には、燃料極インターコネクタ１２は、燃料流路１２ａを形成するための燃料供給板１２１と、この燃料供給板１２１上方に設けられ、単セル１１の燃料極１１１と接触する燃料極接続板１２２と、燃料供給板１２１と燃料極接続板１２２との間に設けられ、燃料極接続板１２２とともに後述する金属粉体１２４を保持するための燃料極側保持板１２３とを備えている。また、空気極インターコネクタ１３は、単セル１１の集電層１１４と接触する空気極接続板１３１と、この空気極接続板１３１上方に設けられ酸化剤ガス流路１３ａを形成するための空気供給板１３２と、空気極接続板１３１と空気供給板１３２との間に設けられ、空気極接続板１３１とともに後述する金属粉体１３５を保持するための空気極側保持板１３３とを備えている。さらに、セル１をスタック化する場合、燃料極インターコネクタ１２と空気極インターコネクタ１３との間、すなわち空気極側保持板１３３上には、分離板１３４が設けらる。これらは、プレス加工により形成される。

燃料供給板１２１は、図５に示すように、中央部から外縁部近傍にかけて、断面略矩形状に上面側に突出した凸部が同心円状に複数形成された基部１２１ａを備えている。この基部１２１ａにより、燃料供給板１２１とこの燃料供給板１２１上に配設される燃料極側保持板との間に、上述した燃料ガス流路１２ａを設けるための空間が形成される。燃料供給板１２１の外縁部における所定の位置には、図３に示すように、基部１２１ａの凸部と同等の高さまで上面側に突出した筒状のマニホールド部１２１ｂ〜１２１ｅが形成されている。これらのマニホールド部１２１ｂ〜１２１ｅは、燃料極接続板１２２および燃料極側保持板１２３と組み合わされることにより、燃料ガスマニホールド１９、酸化剤ガスマニホールド２０、排気ガスマニホールドおよび未反応酸化剤ガスマニホールドの一部を構成する。燃料供給板１２１の中央部、すなわち基部１２１ａの中央からマニホールド部１２１ｂにかけては、断面略矩形の直線状の溝部１２１ｆが形成されている。この溝部１２１ｆは、燃料供給板１２１と燃料極側保持板１２３とが組み合わされることにより、燃料ガス流路１２ａを構成する。このため、マニホールド部１２１ｂには、図４に示すように溝部１２１ｆと接触する箇所に切り欠き１２１ｇが形成されており、この切り欠き１２１ｇは燃料ガス流路１２ａの一端を構成している。なお、図示しないが、燃料極供給板１２１の基部１２１ａの外縁部付近には、溝部１２１ｆと同等の断面形状を有し、一端が排気ガスマニホールドに接続され、他端が後述する燃料極接続板１２２の孔に接続された溝部が形成されている。この溝部は、燃料供給板１２１と燃料極側保持板１２３とが組み合わされることにより、排気ガス流路を構成する。

燃料極接続板１２２は、図６に示すように、中央部から外縁部近傍にかけて、断面略矩形状に上面側に突出した複数の凸部１２２ａが形成されている。これらの凸部１２２ａは、燃料ガス供給部１２ｂを構成する。また、外縁部の所定の箇所には、第１の開口１１２ｂ〜１１２ｅが形成されており、この第１の開口１１２ｂ〜１１２ｅは、燃料ガスマニホールド１９、酸化剤ガスマニホールド２０、排気ガスマニホールドおよび未反応酸化剤ガスマニホールドの一部を構成する。さらに、中央部には、第２の開口１１２ｃが形成されており、この第２の開口１１２ｃは、上述した燃料供給板１２１の開口１２１ｆとともに燃料ガス流路１２ａの他端を構成している。なお、図示しないが、燃料極接続板１２２の凸部１２２ａの外縁部付近、言い換えると燃料極１１１の周囲に対向する位置には、孔が形成されている。この孔は、上述した燃料極供給板１２１の排気ガス流路を構成する溝部の他端に対向している。これにより、燃料ガスが燃料極１１１に供給されて電気化学反応が行われることにより発生した排気ガスは、その孔を通過して、排気ガス流路を通り、排気ガスマニホールドから外部へと排出される。

ここで、図４に示すように、燃料極接続板１２２の凸部１２２ａの下面側には、その窪んだ部分に金属粉体１２４が充填される。この金属粉体１２４は、燃料極インターコネクタ１２や空気極インターコネクタ１３を構成する各薄板と同等の熱膨張率を有する材料から構成される。また、金属粉体１２４の粒径は、凸部１２２ａに比べて十分小さく形成され、小さければ小さいほど望ましい。本実施の形態においては、１０μｍ〜５０μｍに形成されている。また、本実施の形態において、金属粉体１２４はＳＵＳ４３０の粉末と銀の粉末の混合物から構成されている。このような金属粉体１２４は、燃料極接続板１２２の下面に燃料極側保持板１２３が密着されることにより、凸部１２２ａの下面側に封入される。

燃料極側保持板１２３は、図７に示すように、外縁部の所定の箇所に第１の開口１２３ａ〜１２３ｄが形成されており、この第１の開口１２３ａ〜１２３ｄは、燃料ガスマニホールド１９、酸化剤ガスマニホールド２０、排気ガスマニホールドおよび未反応酸化剤ガスマニホールドの一部を構成する。また、中央部には、第２の開口１２３ｅが形成されており、この第２の開口１２３ｅは、燃料ガス流路１２ａの他端を構成している。

空気極接続板１３１は、燃料極接続板１２２と同等の構成を有する。具体的には、図６に示すように、中央部から外縁部近傍にかけては、断面略矩形状に下面側に突出した複数の凸部１３１ａが形成されている。これらの凸部１３１ａは、酸化剤ガス供給部１３ｂを構成する。また、外縁部の所定の箇所には、複数の第１の開口１３１ｂが形成されており、この第１の開口１３１ｂは、燃料ガスマニホールド１９、酸化剤ガスマニホールド２０、排気ガスマニホールドおよび未反応酸化剤ガスマニホールドの一部を構成する。さらに、中央部には、第２の開口１３１ｃが形成されており、この第２の開口１３１ｃは、酸化剤ガス流路１３ａの他端を構成している。なお、空気極接続板１３１の凸部１２２ａの外縁部付近、言い換えると空気極１１４の周囲に対向する位置には、孔が形成されている。この孔は、後述する空気供給板１３２の未反応酸化剤ガス流路を構成する溝部の他端に対向している。

ここで、図４に示すように、空気極接続板１３１の凸部１３１ａの上面側には、その窪んだ部分に金属粉体１３５が充填される。この金属粉体１３５は、金属粉体１２４と同等の材料から構成される。このような金属粉体１３５は、空気極接続板１３１の上面に空気極側保持板１３３が密着されることにより、凸部１３１ａの上面側に封入される。

空気供給板１３２は、燃料供給板１２１と同等の構成を有する。具体的には、図５に示すように、中央部から外縁部近傍にかけて、断面略矩形状に下面側に突出した凸部が同心円状に複数形成された基部１３２ａを備えている。また、空気供給板１３２の外縁部における所定の位置には、基部１３２ａと同等の高さまで下面側に突出した筒状のマニホールド部１３２ｂ〜１３２ｅが形成されている。これらのマニホールド部１３２ｂ〜１３２ｅは、空気極接続板１３１および空気極側保持板１３３と組み合わされることにより、燃料ガスマニホールド１９、酸化剤ガスマニホールド２０、排気ガスマニホールドおよび未反応酸化剤ガスマニホールドの一部を構成する。空気供給板１３２の中央部、すなわち、基部１３２ａの中央からマニホールド部１３２ｂにかけては、断面略矩形の直線状の溝部１３２ｆが形成されている。この溝部１３２ｆは、空気供給板１３２と空気極側保持板１３３とが組み合わされることにより、酸化剤ガス流路１３ａを構成する。このため、マニホールド部１２１ｂには、図４に示すように溝部１３２ｆと接触する箇所に切り欠き１３２ｇが形成されており、この切り欠き１３２ｇは酸化剤ガス流路１３ａの一端を構成している。
なお、図示しないが、空気供給板１３２の基部１３２ａの外縁部付近には、溝部１３２ｆと同等の断面形状を有し、一端が未反応酸化剤ガスマニホールドに接続され、他端が上述した空気極接続板１３１の孔に接続された溝部が形成されている。この溝部は、空気極接続板１３１と空気供給板１３２とが組み合わされることにより、未反応酸化剤ガス流路を構成する。これにより、酸化剤ガスが空気極１１４に供給されたが電気化学反応が行われなかった未反応酸化剤ガスは、空気極接続板１３１のその孔を通過して、未反応酸化剤ガス流路を通り、未反応酸化剤ガスマニホールドから外部へと排出される。

なお、本実施の形態では、未反応酸化剤ガスマニホールドを設けた場合を例に説明したが、未反応酸化剤ガスマニホールは設けないようにしてもよい。この場合、空気極１１４により電気化学反応が行われたなかった未反応酸化剤ガスは、単セル１１の周囲から外部に直接排出されるようにすればよい。

空気極側保持板１３３は、燃料極保持板１２３と同等の構成を有する。具体的には、図７に示すように、外縁部の所定の箇所に第１の開口１３３ａ〜１３３ｄが形成されており、この第１の開口１３３ａ〜１３３ｄは、燃料ガスマニホールド１９、酸化剤ガスマニホールド２０、排気ガスマニホールドおよび未反応酸化剤ガスマニホールドの一部を構成する。また、中央部には、第２の開口１３３ｅが形成されており、この第２の開口１３３ｅは、酸化剤ガス流路１３ａの他端を構成している。

分離板１３４は、図８に示すように、外縁部の所定の箇所に開口１３４ａ〜１３４ｄが形成されており、この開口１３４ａ〜１３４ｄは、燃料ガスマニホールド１９、酸化剤ガスマニホールド２０、排気ガスマニホールドおよび未反応酸化剤ガスマニホールドの一部を構成する。

≪その他の部材の構成≫
燃料極側集電体１４は、白金、銀、金、パラジウム、イリジウム、ロジウム等の金属、フェライト系耐熱合金の細線からなるメッシュや不織布、エキスパンドメタル、発泡金属など、電子伝導性が高く、６００〜１０００℃で化学的に安定な材料から構成される。

セルホルダ１５は、例えば、クロムが１６〜２５％程度含まれているフェライト系の耐熱合金から構成されている。セルホルダ１５の内部には、燃料極側集電体１４ならびに単セル１１の燃料極１１１および電解質１１２が収容され、これらの周面とセルホルダ１５の内面との隙間には、シール部材１６と同等の材料からなる隙間部材１５ａが設けられている。

シール部材１６は、例えば、ホウ珪酸ガラスなどの軟化点が動作温度付近のガラス材料から構成されている。

絶縁部材１７は、例えばアルミナなどの高温でも絶縁性のあるセラミックスや、マイカなどの絶縁材料から構成される。

空気極側集電体１８は、白金、銀、金、パラジウム、イリジウム、ロジウム等の金属、フェライト系耐熱合金の細線からなるメッシュや不織布、エキスパンドメタル、発泡金属、それらの材料を含むペースト材料など、電子伝導性が高く、６００〜１０００℃で化学的に安定な材料から構成される。

＜固体酸化物形燃料電池の組立方法＞
次に、本実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池の組立方法の一例について説明する。

はじめに、燃料極インターコネクタ１２および空気極インターコネクタ１３を組み立てた状態としておく。

具体的には、燃料極インターコネクタ１２の場合、燃料極接続板１２２の凸部１２２ａの窪みに金属粉体１２４を充填する。これは、例えば、凸部１２２ａそれぞれの窪みに金属粉体１２４を投入したり、燃料極接続板１２２の下面（燃料極側保持板１２３と接触する面）上に金属粉体１２４を載置して、燃料極接続板１２２をその平面方向に揺動させたりすることにより行うことができる。

次に、互いに同じマニホールドを構成する燃料極接続板１２２の第１の開口１２２ｂ〜１２２ｅと燃料極側保持板１２３の第１の開口１２３ａ〜１２３ｄとを重ねた状態で、燃料極接続板１２２の下面と燃料極側保持板１２３の上面とを接合する。なお、本実施の形態において、「接合」とは、インターコネクタを構成する薄板同士を接触させた後、燃料電池として発電を行ったり、意図的に温度を上げたりする等により昇温することにより、その薄板同士が接合することを意味する。また、その薄板が平面ではない場合には、例えば、スポット溶接やロウ付けなどにより、部分的に溶接などを行うことによって接合するようにしてもよい。

燃料極側保持板１２３を接合すると、同じマニホールドを構成する燃料供給板１２１のマニホールド部１２１ｂと燃料極側保持板１２３の第１の開口１１３ａとを重ねた状態で、燃料供給板１２１の上面と燃料極側保持板１２３の下面とを接合することにより、燃料極インターコネクタ１２が組み立てられる。このとき、上述したように、マニホールド部１２１ｂは、基部１２１ａの凸部と同等の高さを有する筒状に形成されているので、燃料供給板１２１と燃料極側保持板１２３とを当接させると、ちょうどマニホールド部１２１ｂ〜１２１ｅと第１の開口１２３ａ〜１２３ｄとも当接することとなる。これにより、燃料ガスマニホールド１９、酸化剤ガスマニホールド２０や排気ガスマニホールド等を流通するガスが燃料供給板１２１内部に漏れることを防ぐことができる。

空気極インターコネクタ１３についても、上述した燃料極インターコネクタ１２と同等の方法により組み立てることができる。具体的には、まず、空気極接続板１３１の凸部１３１ａの窪みに金属粉体１３５を充填する。次に、互いに同じマニホールドを構成する空気極接続板１３１の第１の開口１３１ｂ〜１３１ｅと空気極側保持板１３３の第１の開口１３３ａ〜１３３ｄとを重ねた状態で、空気極接続板１３１の上面と空気極側保持板１３３の下面とを接合する。そして、同じマニホールドを構成するマニホールド部１３２ｂ〜１３２ｅと第１の開口１３３ａ〜１３３ｄとを接触させた状態で空気供給板１３２の上面に分離板１３４を接合する。これにより、空気極インターコネクタ１３が組み立てられる。

燃料極インターコネクタ１２を組み立てると、この燃料極インターコネクタ１２を耐熱合金からなる台座の上に配設する。

燃料極インターコネクタ１２を配設すると、燃料ガス供給部１２ｂが形成されている面上に、燃料極側集電体１４を配設した後、この燃料極側集電体１４上に燃料極１１１が位置するように、単セル１１を燃料極側集電体１４上に配設する。このように燃料極側集電体１４を設けることにより、燃料極インターコネクタ１２と単セル１１の燃料極１１１との電気的接続を良くすることができる。

単セル１１を配設すると、セルホルダ１５を、その内側に単セル１１および燃料極側集電体１４が位置するように、燃料極インターコネクタ１２上に配設する。

セルホルダ１５を配設すると、単セル１１の電解質１１２の上面からセルホルダ１５の上面にかけてホウ珪酸ガラスなどの軟化点が動作温度付近のガラス材料をシール部材１６を配設する。このとき、単セル１１の燃料極１１１および電解質１１２ならびに燃料極側集電体１４の周面とセルホルダ１５の内面との隙間にも、シール部材１６と同等の材料からなる隙間部材１５ａを配設する。また、シール部材１６の上に絶縁部材１７を配設する。このように、シール部材１６や隙間部材１５ａを設けることにより、燃料極インターコネクタ１２と単セル１１との周辺部の隙間から燃料ガスや未反応ガスが漏れるのを防ぐことができる。また、絶縁部材１７を設けることにより、燃料極インターコネクタ１２と空気極インターコネクタ１３との短絡を防止することができる。

絶縁部材１７を配設すると、単セル１１の集電層１１４の上に、ペースト材料からなる空気極側集電体１８を配設する。このように、空気極側集電体１８を設けることにより、単セル１１の集電層１１４と空気極インターコネクタ１３との電気的接続をよくすることができる。なお、空気極側集電体１８を構成するペースト材料は、初回動作前に予め集電層１１４の上に塗布し、その上に空気極インターコネクタ１３を配置することで、初回動作時の昇温過程でより良好な電気的接続を実現することができる。

空気極側集電体１８を配設すると、絶縁部材１７および空気極側集電体１８の上に、空気極インターコネクタ１３を配設する。このとき、絶縁部材１７および空気極側集電体１８と、酸化剤ガス供給部１３ｂとが接触するように、空気極インターコネクタ１３を配置する。

空気極インターコネクタ１３を配設すると、空気極インターコネクタ１３から燃料極インターコネクタ１２に向けて荷重をかける。これにより、燃料極側集電体１４が燃料極接続板１２２および単セル１１の燃料極１１１に圧接されるので、燃料極接続板１２２と燃料極１１１との電気的接続が良好となる。同様に、空気極側集電体１８が空気極接続板１３１および単セル１１の集電層１１４に圧接されるので、空気極接続板１３１と集電層１１４との電気的接続が良好となる。

このとき、燃料供給板１２１と空気供給板１３２には、凸部が同心円状に設けられた基部１２１ａまたは基部１３２ａが設けられているので、スタックの積層方向にかかる圧力により燃料ガス流路１２ａを構成する溝部１１１ｃや酸化剤ガス流路１３ａを構成する溝部１３２ｆがつぶれるのを防ぐことができる。

また、燃料極接続板１２２の下面に燃料極側保持板１２３が接合されているので、スタックの積層方向にかかる圧力により金属粉体１２４が凸部１２２ａの窪みから押し出されるのを防ぐことができる。同様に、空気極接続板１３１の上面にも空気極側保持板１３３が接続されているので、スタックの積層方向にかかる圧力により金属粉体１３５が凸部１３１ａの窪みから押し出されるのを防ぐことができる。

これにより、台座上にセル１が設けられることとなる。次いで、空気極インターコネクタ１３の分離板１３４上に、上述した方法によりセル１をさらに積層することにより、固体酸化物形燃料電池スタック２が生成される。このとき、隣り合うセル１の空気供給板１３２と燃料供給板１２１との間には、分離板１３４が設けられる。これは、凸部が形成された基部１２１ａ，１３２ａを有する燃料供給板１２１と空気供給板１３２とが直接接すると、場所によっては局所的に接触面積が小さな部分が生じる場合があるので、強い圧力によるその凸部の変形や接触抵抗の増大が生じることがある。そこで、分離板１３４を設けて接触面積の均一化を図ることにより、凸部の変形や接触抵抗の増大を防ぐことができる。

なお、このようなセルを複数積層したスタックでは、燃料極インターコネクタ１２と空気極インターコネクタ１３とは、それぞれ上下に隣接するセルの空気極インターコネクタ１３または燃料極インターコネクタ１２に電気的に接続されている。したがって、固体酸化物形燃料電池スタックの上端の空気極インターコネクタ１３と下端の燃料極インターコネクタ１２とを端子として負荷回路に接続することにより、電力を取り出すことができることとなる。

＜固体酸化物形燃料電池の発電動作＞
次に、上述したような手順で組み立てられる固体酸化物形燃料電池の発電動作について説明する。

まず、ドライ水素等の燃料ガスは、燃料ガスマニホールド１９から燃料極インターコネクタ１２の燃料ガス流路１２ａおよび燃料供給部１２ａを通り、燃料極側集電体１４を経由して、単セル１１の燃料極１１１に供給される。一方、空気等の酸化剤ガスは、酸化剤ガスマニホールド２０から空気極インターコネクタ１３の酸化剤ガス流路１３ａおよび酸化剤ガス供給部１３ｂを通り、空気極側集電体１８を経由して、単セル１１の集電層１１４から空気極１１３に供給される。このように燃料ガスおよび酸化剤ガスが所定の温度下において単セル１１に供給されると、燃料極１１１と空気極１１３とにおいて電気化学反応が発生する。

このような状態で、固体酸化物形燃料電池スタックの上端の空気極インターコネクタ１３と下端の燃料極インターコネクタ１２とを端子として負荷回路に接続すると、電力を取り出すことができる。

以上説明したように、本実施の形態によれば、燃料極接続板１２２の凸部１２２ａおよび空気極接続板１３１の凸部１３１ａの窪みに金属粉体１２４または金属粉体１３５を充填することにより、それらの凸部の機械的強度が低下するのを防ぐことができる。これにより、スタックを構成した際にその凸部に圧力が加わっても凸部が変形することによるセルの破損を防ぐことができる。また、セルとインターコネクタ間の接触抵抗の増大も防止することができる。

また、本実施の形態によれば、燃料極接続板１２２の凸部１２２ａおよび空気極接続板１３１の凸部１３１ａをプレス加工により形成することができるので、インターコネクタの加工コストを低減させることができる。

また、上述した凸部の窪みに充填する金属粉体として、ステンレス鋼を用いることにより、インターコネクタを構成する薄板と同等の熱膨張率を有するので、熱膨張率の差によって昇降温時にその凸部に発生する応力によりインターコネクタが破損するのを防ぐことができる。また、その金属粉体として白金族金属を用いることにより、導電率の点でも強度の点でも安定しているので、非常に信頼性の高いインターコネクタの実現することができる。さらに、その金属粉体としてニッケルを用いることにより、還元性ガス雰囲気下だっても低コストで凸部の機械的強度を高めることができる。特に燃料極１１１側の燃料極インターコネクタ１２に用いた場合には、燃料極１１１の熱膨張係数とニッケルの熱膨張係数が近似しているので、熱膨張率の差により構成部材が破損することを防ぐことができる。

また、上述した凸部に充填する金属粉体として銀を用いることにより、高い導電性を有するので、複数の金属薄板で構成されたインターコネクタにおいて互いに接する薄板間の接触抵抗を低減することが可能となる。また、銀はステンレス鋼などに比べると柔らかいので形状に応じて変形しやすく、窪みの部分に満遍なく配置されるので、十分な機械強度を得ることができる。さらに、上述したステンレス鋼、白金族金属およびニッケルのうちの少なくとも１つの金属と、銀とを混合することにより、比較的柔らかな銀の粉末が他の金属の粉末の隙間に充填されるので、金属粒子同士が密着しやすくなり、より高い機械強度を実現することができる。

また、上述したインターコネクタを用いて固体酸化物形燃料電池スタックを構成することにより、機械的強度の高いインターコネクタを使用した信頼性の高いスタックを安価に構成することができる。

なお、本実施の形態において、燃料供給板１２１の基部１２１ａおよび空気供給板１３２の基部１３２ａに設けられている凸部の平面形状が、同心円状に形成される場合を例に説明したが、その凸部の平面形状は同心円状に限定されず、適宜自由に設定することができる。例えば、放射状に形成したり、格子状に形成したりするようにしてもよい。また、凸部を設ける代わりに、基部１２１ａ，１８２ａにスペーサとなる部材を配設するようにしてもよい。

また、本実施の形態では、燃料供給板１２１と空気供給板１３２とを別の薄板とし、これらの間に分離板１３４を設ける場合を例に説明したが、１つの薄板の一方の面に燃料を供給するための燃料流路を構成する溝状の部分を、他方の面に酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス流路を構成する溝状の部分を、これらの溝状の部分が重ならないように形成することにより、１枚の薄板に燃料供給板１２１と空気供給板１３２の機能を果たす構成を設けるようにしてもよい。

本発明は、固体酸化物形燃料電池に適用することができる。

１…セル、２…固体酸化物形燃料電池スタック、１１…単セル、１２…燃料極インターコネクタ、１２ａ…燃料流路、１２ｂ…燃料ガス供給部、１３…空気極インターコネクタ、１３ａ…酸化剤ガス流路、１３ｂ…酸化剤ガス供給部、１４…燃料極側集電体、１５…セルホルダ、１５ａ…隙間部材、１６…シール部材、１７…絶縁部材、１８…空気極側集電体、１９…燃料ガスマニホールド、２０…酸化剤ガスマニホールド、１１１…燃料極、１１２…電解質、１１３…空気極、１１４…集電層、１２１…燃料供給板、１２１ａ…基部、１２１ｂ〜１２１ｅ…マニホールド部、１２１ｆ…溝部、１２１ｇ…切り欠き、１２２…燃料極接続板、１２２ａ…凸部、１２２ｂ〜１２２ｅ…第１の開口、１２２ｆ…第２の開口、１２３…燃料極側保持板、１２３ａ〜１２３ｄ…第１の開口、１２３ｅ…第２の開口、１２４…金属粉体、１３１…空気極接続板、１３１ａ…凸部、１３１ｂ〜１３１ｅ…第１の開口、１３１ｆ…第２の開口、１３２…空気供給板、１３２ａ…基部、１３２ｂ〜１３２ｅ…マニホールド部、１３２ｆ…溝部、１３２ｇ…切り欠き、１３３…空気極側保持板、１３３ａ〜１３３ｄ…第１の開口、１３３ｅ…第２の開口、１３４…分離板、１３４ａ〜１３４ｄ…開口、１３５…金属粉体。

Claims (5)

1. 燃料極と、空気極と、当該燃料極および当該空気極との間に配置された電解質とからなる平板型の単セルの前記燃料極または前記空気極と対向配置されるとともに、この対向配置された前記燃料極または前記空気極に燃料ガスまたは酸化剤ガスを供給する固体酸化物形燃料電池用のインターコネクタであって、
   前記単セルと電気的に接続され、当該単セルに向かって突出する複数の凸部を備えた第１の金属板と、
   前記凸部に対応する前記第１の金属板の前記単セルと対向しない側に形成された窪みに充填された金属の粉体と、
   前記第１の金属板の前記単セルと対向しない側に配設され、前記第１の金属板とともに前記粉体を保持する第２の基板と
   を少なくとも備える
   ことを特徴とするインターコネクタ。
2. 前記凸部は、プレス加工により形成される
   ことを特徴とする請求項１記載のインターコネクタ。
3. 前記粉体は、ステンレス鋼、白金族金属およびニッケルの少なくとも何れか１つから構成される
   ことを特徴とする請求項１または２記載のインターコネクタ。
4. 前記粉体は、銀と、ステンレス鋼、白金族金属、ニッケルの内の少なくとも１つの金属との混合物から構成される
   ことを特徴とする請求項１または２記載のインターコネクタ。
5. 燃料極、空気極、当該燃料極および当該空気極の間に配置された電解質からなる平板型の単セルと、この単セルの前記燃料極側に配設された第１のインターコネクタと、当該単セルの前記空気極側に配設された第２のインターコネクタとからなるセルを複数積層した固体酸化物形燃料電池スタックであって、
   前記第１のインターコネクタおよび前記第２のインターコネクタは、請求項１ないし４記載の何れか１項に記載のインターコネクタからなる
   ことを特徴とする固体酸化物形燃料電池スタック。

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