JP5727567B2 - 固体酸化物形燃料電池、固体酸化物形燃料電池スタックおよびスペーサ - Google Patents

Description

本発明は、固体酸化物形燃料電池に関するものである。

近年、規模の大小にかかわらず高い効率が得られることから、次世代のコジェネレーションシステムに用いられる発電手段として、燃料電池が注目されている（例えば、非特許文献１参照。）。燃料電池は、酸素などの酸化剤ガスと水素などの燃料ガスとの化学反応を利用した電池であり、空気極と呼ばれる陽極と、燃料極と呼ばれる陰極とで電解質の層を挟んだ単セルを、複数直列に接続して用いている。一つの単セルで得られる電気の電圧は、約０．７［Ｖ］程度であるが、複数の単セルを直列接続することで、所望とする電圧の供給が可能である。このような燃料電池には、高分子材料を電解質層に用いる固体高分子形や、セラミックスなどの酸化物を電解質層に用いる固体酸化物形がある。

固体高分子形燃料電池では、作動温度が高々９０［℃］程度であり、自動車用や家庭用コジェネレーションシステムに適用可能とされている。これに対し、固体酸化物形燃料電池は、作動温度が６００［℃］以上と高温であり、発電効率が４５％以上と高いという特徴を備えている。このため、複数の単セルを組み合わせたスタック構造の固体酸化物形燃料電池は、タービン発電などを組み合わせてより高い効率のコジェネレーションシステムが構築できるという利点を有し、発電所としての用途などが期待されている。

ところで、上述したように固体酸化物形燃料電池において実用的な出力を得るために単セルを複数個直列に接続するときには、各単セルの燃料極側に供給される燃料ガスと、空気極側に供給される酸化剤ガスとが混合しない状態で、各単セルを電気的に接続された状態とする必要がある。このため、ガスの混合を防いだ状態で各単セルを電気的に接続するために、セパレータやインターコネクタなどと呼ばれ、ガスが透過せず、電気伝導度が高い材料からなる部材が用いられている。そのセパレータとしては、単セルの燃料極側に配設され、燃料極に燃料ガスを供給する燃料極側セパレータと、単セルの空気極側に配設され、空気極に酸化剤ガスを供給する空気極側セパレータとがある。この燃料極側セパレータと空気極側セパレータとが、単セルを収容したセル収容部材を挟み込むことで、１つの固体酸化物形燃料電池（以下、「セル」とも言う。）が構成され、このセルを複数積層することで固体酸化物形燃料電池スタックが形成される。

燃料極側セパレータおよび空気極側セパレータには、対向する電極に向かって突出し、その電極と電気的に接触する接触部と、その電極の接触部との接触面内に均一に燃料ガスまたは酸化剤ガスを供給するためのガス流路とが設けられている。また、各セパレータおよびセル収容部材には、燃料ガスを供給するマニホールドと、未使用燃料ガスおよび使用済み燃料ガスを排気するマニホールドと、酸化剤ガスを供給するマニホールドと、酸化剤ガスを排気するマニホールドとを構成するための流路もそれぞれ設けられている。この流路は、内部を流通するガス漏れないように、隣り合うセパレータまたはセル収容部材の流路と隙間なく接続される必要がある。上述したように接触部が突出した形状を有するので、セパレータの流路は、突出した形状を有している。

近年、発電温度の低温動作化により、金属材料をセパレータに使用できるようになっている。金属製のセパレータは、セラミックス製のセパレータに比べると加工性が良く、電気電導度や熱電導度が高いが、高温酸化雰囲気化において表面に電気電導度の低い酸化被膜を形成するという問題がある。そこで、最近ではＣｒが１６〜２４％程度含まれたフェライト系の耐熱性ステンレス鋼が用いられる傾向にある。

田川博章、固体酸化物形燃料電池と地球環境、アグネ承風社、１９９８年、ｐ．２５−３０

セパレータは、エッチングで加工すると、接触部やマニホールドを構成する流路などを精度良く成形することが可能であるがコストが高くなってしまうという問題がある。これに対して、大量生産が可能な絞りプレス加工を用いると、セパレータ加工費の低コスト化が可能となる。
しかしながら、絞りプレス加工は工作精度が低いため、セパレータを設計値通りに形成することが困難であった。特に、マニホールドを構成する流路を設計値通りに形成できないと、隣り合うマニホールドの構成要素との間に隙間が発生するので、その隙間から燃料ガスや酸化剤ガスが漏れてしまう。すると、単セルに十分な燃料ガスや酸化剤ガスが供給されなくなるので、結果として、燃料電池の発電性能が低下してしまう。

そこで、本願発明は、ガス漏れを防ぐことを目的とする。

上述したような課題を解決するために、本発明に係る固体酸化物形燃料電池は、燃料極、この燃料極上に配設された固体酸化物からなる電解質およびこの電解質上に配設された空気極からなる単セルと、単セルを収容する開口、ならびに、この開口の周囲に形成され、酸化剤ガスが流通する酸化剤ガス供給マニホールド、および、燃料ガスが流通する燃料ガス供給マニホールドを少なくとも含む複数のマニホールドを構成する貫通孔を有する板状のセル収容部材と、セル収容部材に収容された単セルの燃料極側に対向して配置され、燃料極と接触する接触部、この接触部の周囲に形成され、マニホールドを構成する複数の貫通孔、および、燃料ガス供給マニホールドを流通する燃料ガスを燃料極に供給する燃料ガス供給通路とを有する板状の燃料極側セパレータと、セル収容部材に収容された単セルの空気極側に対向して配置され、空気極と接触する接触部、この接触部の周囲に形成され、マニホールドを構成する複数の貫通孔、および、酸化剤ガス供給マニホールドを流通する酸化剤ガスを空気極に供給する酸化剤ガス供給通路とを有する板状の空気極側セパレータと、燃料極側セパレータおよび空気極側セパレータの少なくとも一方と、セル収容部材との間に設けられ、マニホールドを構成する貫通孔を有するマニホールド構成用スペーサと、このマニホールド構成用スペーサのマニホールドの軸線方向における少なくとも一方の側に設けられ、マニホールドを構成する貫通孔を有する調整用スペーサとを備え、マニホールド構成用スペーサと調整用スペーサとは、同一のフェライト系ステンレス鋼から構成され、燃料極側セパレータと空気極側セパレータとは、同一のフェライト系ステンレス鋼から構成されることを特徴とするものである。

上記固体酸化物形燃料電池において、調整用スペーサは、マニホールド構成用スペーサよりも薄く形成されるようにしてもよい。

また、本発明に係る固体酸化物形燃料電池スタックは、複数の固体酸化物形燃料電池を積層した固体酸化物形燃料電池スタックであって、固体酸化物形燃料電池は、上記固体酸化物形燃料電池からなることを特徴とするものである。

また、本発明に係るスペーサは、燃料極、この燃料極上に配設された固体酸化物からなる電解質およびこの電解質上に配設された空気極からなる単セルと、単セルを収容する開口、ならびに、この開口の周囲に形成され、酸化剤ガスが流通する酸化剤ガス供給マニホールド、および、燃料ガスが流通する燃料ガス供給マニホールドを少なくとも含む複数のマニホールドを構成する貫通孔を有する板状のセル収容部材と、セル収容部材に収容された単セルの燃料極側に対向して配置され、燃料極と接触する接触部、この接触部の周囲に形成され、マニホールドを構成する複数の貫通孔、および、燃料ガス供給マニホールドを流通する燃料ガスを燃料極に供給する燃料ガス供給通路とを有する板状の燃料極側セパレータと、セル収容部材に収容された単セルの空気極側に対向して配置され、空気極と接触する接触部、この接触部の周囲に形成され、マニホールドを構成する複数の貫通孔、および、酸化剤ガス供給マニホールドを流通する酸化剤ガスを空気極に供給する酸化剤ガス供給通路とを有する板状の空気極側セパレータとを備えた固体酸化物形燃料電池に用いられるスペーサであって、燃料極側セパレータおよび空気極側セパレータの少なくとも一方と、セル収容部材との間に設けられ、マニホールドを構成する貫通孔を有するマニホールド構成用スペーサと、このマニホールド構成用スペーサのマニホールドの軸線方向における少なくとも一方の側に設けられ、マニホールドを構成する貫通孔を有する調整用スペーサとを備え、マニホールド構成用スペーサと調整用スペーサとは、同一のフェライト系ステンレス鋼から構成され、燃料極側セパレータと空気極側セパレータとは、同一のフェライト系ステンレス鋼から構成されることを特徴とするものである。

本発明によれば、マニホールド構成用スペーサと調整用スペーサを備えることにより、マニホールドに隙間が発生することを防ぐことができるので、結果として、ガス漏れを防ぐことができる。

図１は、本発明の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池の構成を示す分解斜視図である。 図２は、本発明の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池の構成を模式的に示す断面図である。 図３は、単セルの構成を模式的に示す斜視図である。 図４は、セル収容部材の周辺構成を模式的に示す斜視図である。 図５は、マニホールド構成用スペーサおよび空気極側流路プレートの構成を模式的に示す斜視図である。 図６は、本実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池セルのスタックと、調整用スペーサ５２を用いないスタックの発電性能の実験結果を示す図である。

以下、図面を参照して、本発明の実施の形態について詳細に説明する。

＜固体酸化物形燃料電池セルの構成＞
図１〜図３に示すように、本実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池（以下、「セル」とも言う。）は、燃料極１１、この燃料極１１上に配設された固体酸化物からなる電解質１２およびこの電解質１２上に配設された空気極１３からなる単セル１と、この単セル１を収容するセル収容部材２と、このセル収容部材２の燃料極１１側に積層し、燃料極１１に燃料ガスを供給する燃料極側セパレータ３と、セル収容部材２の空気極１３側に積層し、空気極１３に酸化剤ガスを供給する空気極側セパレータ４と、セル収容部材２と空気極側セパレータ４との間に配設されたスペーサ５とを備え、これらを一組として構成される。セル収容部材２、燃料極側セパレータ３および空気極側セパレータ４は、それぞれ平面視略矩形の板状に形成されており、それぞれの４隅には、燃料ガス供給マニホールドと、燃料ガス排気マニホールドと、酸化剤ガス供給マニホールド６と、酸化剤ガス排気マニホールド７の４つのマニホールドが形成されている。これらのマニホールドは、セル収容部材２、燃料極側セパレータ３および空気極側セパレータ４の積層方向に沿って延在している。

このようなセルは、実用的な出力を得るために、そのセルを複数組重ねた固体酸化物形燃料電池スタックの一部として機能する。この固体酸化物形燃料電池スタックの最上部および最下部のセパレータには、固体酸化物形燃料電池スタックにより発生した電力を取り出すための外部回路（図示せず）が接続されている。

≪単セルの構成≫
単セル１は、図３に示すように、平面視円形の平板型の燃料極１１と平面視円形の平板型の空気極１３で平面視円形の平板型の酸化物からなる電解質１２を狭持し、空気極１３上に集電層１４が配置された構造となっている。

燃料極１１の材料としては、金属Ｎｉと後述する電解質１２を構成する材料との混合物などがある。これらの混合物としては、例えばニッケル添加イットリア安定化ジルコニア（Ｎｉ−ＹＳＺ）、ニッケル添加サマリア安定化ジルコニア（Ｎｉ−ＳＳＺ）、ニッケル添加スカンジア安定化ジルコニア（Ｎｉ−ＳｃＳＺ）などがある。

電解質１２の材料としては、例えばスカンジア安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ）、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）、サマリア安定化ジルコニア（ＳＳＺ）、コバルト添加ランタンガレート系酸化物（ＬＳＧＭＣ）などがある。

空気極１３の材料としては、例えばランタンニッケルフェライト（ＬＮＦ）、ランタンマンガネート（ＬＳＭ）、ランタンストロンチウムコバルタイト（ＬＳＣ）、ランタンストロンチウムコバルタイトフェライト（ＬＳＣＦ）、ランタンストロンチウムフェライト（ＬＳＦ）、サマリウムストロンチウムコバルタイト（ＳＳＣ）などがある。

≪セル収容部材の構成≫
燃料極側セパレータ３と空気極側セパレータ４とによって挟まれるセル収容部材２は、セルホルダ２１と絶縁体２２とシール材２３の積層構造からなる。

平面視矩形の平板型のセルホルダ２１には、図４に示すように、セルホルダ２１の中央部に形成された平面視円形の開口２１１と、それぞれこの開口２１１の周囲に形成された、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通孔１０１と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通孔１０２と、酸化剤ガス供給マニホールド６を構成する貫通孔１０３と、酸化剤ガス排気マニホールド７を構成する貫通孔１０４とを備えている。ここで、開口２１１の径は、単セル１の外径よりも少し大きい寸法に設定されており、この開口２１１の中に単セル１が配置される。セルホルダ２１の材料としては、例えば、Ｃｒが２０ｗｔ％以上含まれたフェライト系ステンレス鋼などがある。中でもＳＵＳ４４５Ｍ２、ＳＵＳ４３０などが好ましい。
セルホルダ２１の厚みｈは、後述する燃料極側セパレータ３の燃料極側流路プレート３１に形成された接触部３１１ａの高さをａ、後述する集電体８の厚みをｔ、絶縁体２２の厚みをｉとすると、下式（１）を満足することが望ましい。

−０．１ｍｍ＜ｈ−（ａ＋ｔ−ｉ）＜０．１ｍｍ ・・・（１）

平面視矩形の平板型の絶縁体２２には、中央部に形成された平面視略円形の開口２２１と、それぞれこの開口２２１の周囲に形成された、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通孔１０１と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通孔１０２と、酸化剤ガス供給マニホールド６を構成する貫通孔１０３と、酸化剤ガス排気マニホールド７を構成する貫通孔１０４とを備えている。ここで、開口２２１の径は、単セル１の外径よりも少し大きい寸法に設定されており、この開口２２１の中に単セル１が配置される。絶縁体２２の材料としては、例えば、アルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃）、マグネシア（ＭｇＯ）、マイカなどがある。絶縁体２２の燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通孔１０１と燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通孔１０２のそれぞれの外周部にはガラスシール２２２を配置することが好ましい。

平面視矩形の平板型のシール材２３には、中央部に形成された平面視略円形の開口２３１と、この開口２３１の周囲にそれぞれ形成された、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通孔１０１と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通孔１０２と、酸化剤ガス供給マニホールド６を構成する貫通孔１０３と、酸化剤ガス排気マニホールド７を構成する貫通孔１０４とを備えている。ここで、開口２３１の径は、空気極１３の外径よりも大きく、単セル１の外径（電解質１２の外径）よりも小さく、上述したセルホルダ２１の開口２１１よりも小さい寸法に設定されており、固体酸化物形燃料電池スタックを組み立てたときにシール材２３が電解質１２の端部に掛かるように設定されている。

シール材２３の材料としては、例えば電解質１２の熱膨張係数と同等のフェライト系ステンレス鋼の箔などがあり、中でもＡｌが２．０ｗｔ％から４．０ｗｔ％含まれたフェライト系ステンレス鋼が好ましい。また、厚みは、１０μｍから５０μｍが好ましく、中でも厚みが３０μｍのものが好ましい。シール材２３として熱膨張係数が単セル１と同等のフェライト系ステンレス鋼を用いることにより、熱サイクル時でもガスシール性を確保することができる。
なお、シール材２３の開口２３１の内側には、軟化点が６００℃から８００℃の範囲にあって結晶化温度が８５０℃以上のガラスシール（図示せず）を配置することが好ましい。

≪燃料極側セパレータの構成≫
燃料極側セパレータ３は、燃料極側流路プレート３１と燃料ガス流路プレート３２と燃料ガス通路プレート３３と通路仕切り板３４との積層構造からなる。

平面視矩形の平板型の燃料極側流路プレート３１には、中央部に形成され、燃料極１１に向かって突出した接触部３１１ａおよびこの接触部３１１ａに隣接する凹部からなる燃料ガス流路３１１ｂからなる燃料ガス供給部３１１と、この燃料ガス供給部３１１の中心部に配置された燃料ガス供給用の貫通孔３１２と、単セル１の外周部よりも僅かに外側の位置に配置された燃料ガス排気用の貫通孔３１３とが形成されている。また、燃料ガス供給部３１１の周囲には、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通孔１０１と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通孔１０２と、酸化剤ガス供給マニホールド６を構成する貫通孔１０３と、酸化剤ガス排気マニホールド７を構成する貫通孔１０４とが形成されている。

平面視矩形の平板型の燃料ガス流路プレート３２には、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通孔１０１と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通孔１０２と、酸化剤ガス供給マニホールド６を構成する貫通孔１０３と、酸化剤ガス排気マニホールド７を構成する貫通孔１０４と、燃料極側流路プレート３１の貫通孔３１２と連通するように中心部に配置された燃料ガス供給用の貫通孔３２１と、燃料極側流路プレート３１の貫通孔３１３と連通するように配置された燃料ガス排気用の貫通孔３２２とが形成されている。

平面視矩形の平板型の燃料ガス通路プレート３３には、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通孔１０１と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通孔１０２と、酸化剤ガス供給マニホールド６を構成する貫通孔１０３と、酸化剤ガス排気マニホールド７を構成する貫通孔１０４と、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通孔１０１と連通する位置から燃料ガス流路プレート３２の燃料ガス供給用の貫通孔と連通する位置まで、燃料ガス通路プレート３３を貫通する燃料ガス供給通路３３１と、燃料ガス流路プレート３２の燃料ガス排気用の貫通孔と連通する位置から燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通孔１０２と連通する位置まで、燃料ガス通路プレート３３を貫通する燃料ガス排気通路３３２とが形成されている。

平面視矩形の平板型の通路仕切り板３４には、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通孔１０１と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通孔１０２と、酸化剤ガス供給マニホールド６を構成する貫通孔１０３と、酸化剤ガス排気マニホールド７を構成する貫通孔１０４とが形成されている。

≪空気極側セパレータの構成≫
一方、空気極側セパレータ４は、空気極側流路プレート４１と酸化剤ガス流路プレート４２と酸化剤ガス通路プレート４３と通路仕切り板４４との積層構造からなる。

平面視矩形の平板型の空気極側流路プレート４１は、中央部に形成され、空気極１３に向かって突出した接触部４１１ａおよびこの接触部４１１ａに隣接する凹部からなる酸化剤ガス流路４１１ｂを備えた酸化剤ガス供給部４１１と、この酸化剤ガス供給部４１１の中心部に配置された酸化剤ガス供給用の貫通孔４１２とが形成されている。また、酸化剤ガス供給部４１１の周囲には、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通孔１０１と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通孔１０２と、酸化剤ガス供給マニホールド６を構成する貫通孔１０３と、酸化剤ガス排気マニホールド７を構成する貫通孔１０４とが形成されている。

平面視矩形の平板型の酸化剤ガス流路プレート４２には、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通孔１０１と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通孔１０２と、酸化剤ガス供給マニホールド６を構成する貫通孔１０３と、酸化剤ガス排気マニホールド７を構成する貫通孔１０４と、空気極側流路プレート４１の貫通孔４１２と連通するように配置された酸化剤ガス供給用の貫通孔４２１とが形成されている。

平面視矩形の平板型の酸化剤ガス通路プレート４３には、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通孔１０１と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通孔１０２と、酸化剤ガス供給マニホールド６を構成する貫通孔１０３と、酸化剤ガス排気マニホールド７を構成する貫通孔１０４と、酸化剤ガス供給マニホールド６を構成する貫通孔１０３と連通する位置から酸化剤ガス流路プレート４２の貫通孔４２１と連通する位置まで、酸化剤ガス通路プレート４３を貫通する酸化剤ガス供給通路４３１とが形成されている。

平面視矩形の平板型の通路仕切り板４４には、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通孔１０１と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通孔１０２と、酸化剤ガス供給マニホールド６を構成する貫通孔１０３と、酸化剤ガス排気マニホールド７を構成する貫通孔１０４とが形成されている。

以上の燃料極側セパレータ３と空気極側セパレータ４の材料としては、金属が好ましく、具体的には例えばＣｒが２０ｗｔ％以上含まれたフェライト系ステンレス鋼などがある。燃料極側セパレータ３および空気極側セパレータ４を構成する全てのプレートは、打ち抜きプレス加工や絞りプレス加工で成形されている。
具体的には、燃料極側流路プレート３１と空気極側流路プレート４１とは、接触部３１１ａを含む燃料ガス供給部３１１および接触部４１１ａを含む酸化剤ガス供給部４１１が絞りプレス加工で成形され、貫通孔１０１〜１０４が打ち抜きプレス加工で成形されている。
一方、燃料ガス流路プレート３２、燃料ガス通路プレート３３、通路仕切り板３４、酸化剤ガス流路プレート４２、酸化剤ガス通路プレート４３、通路仕切り板４４とは、打ち抜きプレス加工で成形されている。
なお、セルホルダ２１は、打ち抜きプレス加工で成形されている。

≪スペーサの構成≫
スペーサ５は、マニホールド構成用スペーサ５１と調整用スペーサ５２から構成される。

マニホールド構成用スペーサ５１は、図５に示すように、平面視三角形の平板型であり、中央部に燃料ガス供給マニホールド、燃料ガス排気マニホールド、酸化剤ガス供給マニホールド６または酸化剤ガス排気マニホールド７を構成する貫通孔５１ａが形成されている。同様に、調整用スペーサ５２も、マニホールド構成用スペーサ５１と同様の平面視三角形の平板型であり、中央部にそれらのマニホールドを構成する貫通孔５２ａが形成されている。
マニホールド構成用スペーサ５１の厚みは、上述した空気極側流路プレート４１に対して行われる絞りプレス加工の高さ、言い換えると、接触部４１１ａの空気極側流路プレート４１の主表面からの突出している高さ（突出高さ）に対応している。一方、調整用スペーサ５２の厚みは、マニホールド構成用スペーサ５１よりも薄く形成されている。本実施の形態においては、マニホールド構成用スペーサ５１については約０．３〜０．５ｍｍ、調整用スペーサ５２については１０〜５０μｍに形成される。

マニホールド構成用スペーサ５１と調整用スペーサ５２の材料としては、金属が好ましく、具体的には例えばＣｒが２０ｗｔ％以上含まれたフェライト系ステンレス鋼などがある。このフェライト系ステンレス鋼としては、ＳＵＳ４３０やＳＵＳ４４５Ｍ２などがあるが、中でもＳＵＳ４４５Ｍ２が好ましい。
マニホールド構成用スペーサ５１と調整用スペーサ５２は、そのような材料からなる金属板を、打ち抜きプレス加工することにより作製される。
このようなマニホールド構成用スペーサ５１は、セル収容部材２と空気極側セパレータ４との間、具体的には、シール材２３の各貫通孔１０１〜１０４と空気極側流路プレート４１の各貫通孔１０１〜１０４との間に配置される。また、調整用スペーサ５２は、必要に応じて、マニホールド構成用スペーサ５１のマニホールドの軸線方向における少なくとも一方の側、具体的には、マニホールド構成用スペーサ５１とセル収容部材２との間やマニホールド構成用スペーサ５１と空気極側セパレータ４との間に配置される。

＜セルの組み立て方法＞
次に、１枚の単セル１を用いた固体酸化物形燃料電池セルの組み立て手順について説明する。

まず、燃料極側セパレータ３を用意する。この燃料極側セパレータ３は、上述したように、通路仕切り板３４と、通路仕切り板３４の上に配置される燃料ガス通路プレート３３と、燃料ガス通路プレート３３の上に配置される燃料ガス流路プレート３２と、燃料ガス流路プレート３２の上に配置される燃料極側流路プレート３１との積層構造からなる。

続いて、燃料極側流路プレート３１の燃料ガス供給部３１１が形成された面に、燃料極１１と燃料極側セパレータ３との電気的接続を良くするための集電体８を配置し、この集電体８の上に、燃料極１１が下になるようにして単セル１を搭載する。このとき、単セル１は、その中心が燃料極側セパレータ３の中心と一致するように搭載される。集電体８としては、燃料ガスを通すパンチングメタルや発泡金属が使用される。

また、集電体８が搭載される燃料極側流路プレート３１の同じ面上に、単セル１を収納するためのセルホルダ２１を積層する。このとき、セルホルダ２１の貫通孔１０６の中に単セル１が配置されている。

続いて、セルホルダ２１の上に絶縁体２２を配置し、絶縁体２２の上にシール材２３を配置する。シール材２３の開口２３１の径は、シール材２３が電解質１２の端部に掛かるように設定されている。セル周辺部での燃料ガスと酸化剤ガスとの混合を抑制するため、シール材２３と単セル１の端部との隙間には、ガラスシールを配置するようにしてもよい。

シール材２３が配置されると、マニホールド構成用スペーサ５１をシール材２３上に配置する。マニホールド構成用スペーサ５１は、貫通孔５１ａがシール材２３の対応する貫通孔１０１〜１０４と連続するように、シール材２３上に配置される。

続いて、必要に応じて、調整用スペーサ５２を必要とするマニホールド構成用スペーサ５１上またはシール材２３上に配置する。このときも、調整用スペーサ５２は、貫通孔５２ａがマニホールド構成用スペーサ５１の貫通孔５１ａやシール材２３の貫通孔１０１〜１０４と連続するようにマニホールド構成用スペーサ５１上に配置される。
接触部４１１ａが設計値通りに形成されている場合には調整用スペーサ５２は不要となるが、上述したように接触部４１１ａは絞りプレス加工で形成されるので、設計値通りに形成されないことが予想される。また、他の構成要素についても、設計値通りに形成されないことも予想される。そこで、必要に応じてマニホールドの構成要素間に調整用スペーサ５２を挿入する。
このとき、調整用スペーサ５２を配置する箇所および配置する枚数は、マニホールド構成用スペーサ５１上に空気極側セパレータ４を載せたときに、空気極側流路プレート４１の貫通孔１０１〜１０４とマニホールド構成用スペーサ５１との間に生じる隙間によって調整される。調整用スペーサ５２は、その隙間が生じたマニホールド構成用スペーサ５１上に、その隙間が埋まる枚数だけ配置される。したがって、調整用スペーサ５２については、空気極側セパレータ４をマニホールド構成用スペーサ５１上に載置した後に空気極側セパレータ４を取り外してから配置したり、空気極側セパレータ４をマニホールド構成用スペーサ５１上に載置した状態で隙間に挿入したりするようにしてもよい。

最後に、空気極１３の上に搭載された集電層１４の上にペースト材料からなる空気極側接続材料９を配置した上で、空気極側接続材料９とシール材２３の上に空気極側セパレータ４を載せる。このとき、空気極側セパレータ４は、その中心が単セル１の中心と一致するように搭載される。上述したように、空気極側セパレータ４は、空気極側流路プレート４１と、空気極側流路プレート４１の上に配置される酸化剤ガス流路プレート４２と、酸化剤ガス流路プレート４２の上に配置される酸化剤ガス通路プレート４３と、酸化剤ガス通路プレート４３の上に配置される通路仕切り板４４との積層構造からなる。

こうして、固体酸化物形燃料電池セルの組み立てが完了する。なお、固体酸化物形燃料電池スタックを組み立てる場合には、そのセルを複数積層すればよい。

＜固体酸化物形燃料電池の動作＞
最後に、固体酸化物形燃料電池の動作について簡単に説明する。

酸化剤ガスは、酸化剤ガス供給マニホールド６を流通し、酸化剤ガス供給通路４３１および貫通孔４２１，４１２を通って空気極１３に供給される。このように、酸化剤ガスは、貫通孔４１２から単セル１の空気極１３の中心部に供給され、酸化剤ガス流路４１１ｂを通って単セル１の外周部の方向に流れる。使用済みの酸化剤ガスは、空気極側流路プレート４１に形成された流路（図示せず）と酸化剤ガス流路プレート４２に形成された流路（図示せず）と酸化剤ガス通路プレート４３に形成された流路（図示せず）とを通って酸化剤ガス排気マニホールド７から外部に排出される。

一方、燃料ガスは、燃料ガス供給マニホールド（貫通孔１０１）を流通し、燃料ガス供給通路３３１および貫通孔３２１，３１２を通って燃料極１１に供給される。このように、燃料ガスは、貫通孔３１２から単セル１の燃料極１１の中心部に供給され、燃料ガス流路３１１ｂを通って単セル１の外周部の方向に流れる。使用済みの燃料ガスは、貫通孔３１３，３２２および燃料ガス排気通路３３２を通って燃料ガス排気マニホールド（貫通孔１０２）から外部に排出される。

このように固体酸化物形燃料電池の動作に不可欠な燃料ガスや酸化剤ガスが流通するマニホールドには、セル収容部材２と空気極側セパレータ４との間、具体的には、シール材２３の貫通孔１０１〜１０４と空気極側流路プレート４１の貫通孔１０１〜１０４との間に、マニホールド構成用スペーサ５１と調整用スペーサ５２とが設けられている。
絞りプレス加工で成形されたセパレータのマニホールドは、工作精度が低いために設計値通りに形成されないので、隣り合うマニホールドの構成要素との間に隙間が発生し、その隙間からガスが漏れて単セルに十分な燃料ガスや酸化剤ガスが供給されず、結果として、燃料電池の発電性能が低下することがあった。
そこで、本実施の形態では、その隙間が生じないように、シール材２３と空気極側流路プレート４１との間に、接触部４１１ａの突出高さに対応する厚み、言い換えると、その突出高さの設計値に一致する厚みを有するマニホールド構成用スペーサ５１を配置し、必要に応じてさらにマニホールド構成用スペーサ５１よりも薄い調整用スペーサ５２を配置している。これにより、シール材２３の貫通孔１０１〜１０４と空気極側流路プレート４１の貫通孔１０１〜１０４と間に隙間が発生しないようにできるので、マニホールドからのガスリークによる発電性能の低下を抑制することができる。

図６は、本実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池のスタック（図６中の“スペーサあり）と、マニホールド調整用スペーサ５２を用いないスタック（図６中の“スペーサなし”）の発電性能の実験結果である。いずれも１０個のセルを積層してスタック化したものである。ここで、マニホールド構成用スペーサ５１と調整用スペーサ５２の材料としては、空気極側セパレータ４と同じフェライト系ステンレス鋼を用いた。このようなスタックを、それぞれ電気炉内部に設置して８００℃まで昇温し、８００℃に到達した段階で燃料極１１側に水素ガスを供給して燃料極１１を還元した。還元後の開回路電圧を比較したところ、図６に示すように、本実施の形態に係るセルのスタックは、開回路電圧が１．１８３０〜１．１８４３Ｖと安定しているのに対して、マニホールド調整用スペーサ５２を用いていないスタックは、開回路電圧が１．０００９〜１．１０８８Ｖと安定していない。したがって、マニホールド構成用スペーサ５１と調整用スペーサ５２を共に配置することにより、マニホールドのガスシール性能が良好であり、ガスリークが抑制されていることがわかる。

以上説明したように、本実施の形態によれば、マニホールド構成用スペーサ５１と調整用スペーサ５２を共に備えることにより、マニホールドに隙間が発生することを防ぐことができるので、結果として、ガス漏れを防ぐことができる。これにより、燃料電池の発電性能の低下も防ぐことができる。

なお、本実施の形態において、マニホールド構成用スペーサ５１を空気極側セパレータ４の側に設ける場合を例に説明したが、それらのスペーサを設ける位置は空気極側セパレータ４の側に限定されず、適宜自由に設定することができる。例えば、燃料極側セパレータ３の側に設けたり、燃料極側セパレータ３の側および空気極側セパレータ４の側の両方に設けるようにしてもよい。また、調整用スペーサ５２については、シール材２３とマニホールド構成用スペーサ５１との間に配置する場合について説明したが、マニホールドの構成要素間であれば配置する位置はこれに限定されず、適宜自由に設定することができる。

本発明は、板状のセパレータを積層して構成する燃料電池スタックに適用することができる。

１…単セル、２…セル収容部材、３…燃料極側セパレータ、４…空気極側セパレータ、５…スペーサ、６…酸化剤ガス供給マニホールド、７…酸化剤ガス排気マニホールド、７…集電体、８…空気極側接続材料、１１…燃料極、１２…電界質、１３…空気極、２１…セルホルダ、２２…絶縁体、２３…シール材、２４…スペーサ、３１…燃料極側流路プレート、３２…燃料ガス流路プレート、３３…燃料ガス通路プレート、３４…通路仕切り板、４１…空気極側流路プレート、４２…酸化剤ガス流路プレー、４３…酸化剤ガス通路プレート、４４…通路仕切板、１０１〜１０４…貫通孔、２１１，２２１，２３１…開口、２２２…ガラスシール、５１…マニホールド構成用スペーサ、５２…調整用スペーサ、５１ａ，５２ａ…貫通孔、３１１…燃料ガス供給部、３１１ａ…接触部、３１１ｂ…燃料ガス流路、３１２，３１３，３２１，３２２…貫通孔、３３１…燃料ガス供給通路、３３２…燃料ガス排気通路、４１１…酸化剤ガス供給部、４１１ａ…接触部、４１１ｂ…酸化剤ガス流路、４１２，４２１，４３１…貫通孔。

Claims (4)

1. 燃料極、この燃料極上に配設された固体酸化物からなる電解質およびこの電解質上に配設された空気極からなる単セルと、
   前記単セルを収容する開口、ならびに、この開口の周囲に形成され、酸化剤ガスが流通する酸化剤ガス供給マニホールド、および、燃料ガスが流通する燃料ガス供給マニホールドを少なくとも含む複数のマニホールドを構成する貫通孔を有する板状のセル収容部材と、
   前記セル収容部材に収容された前記単セルの前記燃料極側に対向して配置され、前記燃料極と接触する接触部、この接触部の周囲に形成され、前記マニホールドを構成する複数の貫通孔、および、前記燃料ガス供給マニホールドを流通する前記燃料ガスを前記燃料極に供給する燃料ガス供給通路とを有する板状の燃料極側セパレータと、
   前記セル収容部材に収容された前記単セルの前記空気極側に対向して配置され、前記空気極と接触する接触部、この接触部の周囲に形成され、前記マニホールドを構成する複数の貫通孔、および、前記酸化剤ガス供給マニホールドを流通する前記酸化剤ガスを前記空気極に供給する酸化剤ガス供給通路とを有する板状の空気極側セパレータと、
   前記燃料極側セパレータおよび前記空気極側セパレータの少なくとも一方と、前記セル収容部材との間に設けられ、前記マニホールドを構成する貫通孔を有するマニホールド構成用スペーサと、
   このマニホールド構成用スペーサの前記マニホールドの軸線方向における少なくとも一方の側に設けられ、前記マニホールドを構成する貫通孔を有する調整用スペーサと
   を備え、
   前記マニホールド構成用スペーサと前記調整用スペーサとは、同一のフェライト系ステンレス鋼から構成され、
   前記燃料極側セパレータと前記空気極側セパレータとは、同一のフェライト系ステンレス鋼から構成される
   ことを特徴とする固体酸化物形燃料電池。
2. 請求項１記載の固体酸化物形燃料電池において、
   前記調整用スペーサは、前記マニホールド構成用スペーサよりも薄く形成される
   ことを特徴とする固体酸化物形燃料電池。
3. 複数の固体酸化物形燃料電池を積層した固体酸化物形燃料電池スタックであって、
   前記固体酸化物形燃料電池は、請求項１または２記載の固体酸化物形燃料電池からなる
   ことを特徴とする固体酸化物形燃料電池スタック。
4. 燃料極、この燃料極上に配設された固体酸化物からなる電解質およびこの電解質上に配設された空気極からなる単セルと、
   前記単セルを収容する開口、ならびに、この開口の周囲に形成され、酸化剤ガスが流通する酸化剤ガス供給マニホールド、および、燃料ガスが流通する燃料ガス供給マニホールドを少なくとも含む複数のマニホールドを構成する貫通孔を有する板状のセル収容部材と、
   前記セル収容部材に収容された前記単セルの前記燃料極側に対向して配置され、前記燃料極と接触する接触部、この接触部の周囲に形成され、前記マニホールドを構成する複数の貫通孔、および、前記燃料ガス供給マニホールドを流通する前記燃料ガスを前記燃料極に供給する燃料ガス供給通路とを有する板状の燃料極側セパレータと、
   前記セル収容部材に収容された前記単セルの前記空気極側に対向して配置され、前記空気極と接触する接触部、この接触部の周囲に形成され、前記マニホールドを構成する複数の貫通孔、および、前記酸化剤ガス供給マニホールドを流通する前記酸化剤ガスを前記空気極に供給する酸化剤ガス供給通路とを有する板状の空気極側セパレータと
   を備えた固体酸化物形燃料電池に用いられるスペーサであって、
   前記燃料極側セパレータおよび前記空気極側セパレータの少なくとも一方と、前記セル収容部材との間に設けられ、前記マニホールドを構成する貫通孔を有するマニホールド構成用スペーサと、
   このマニホールド構成用スペーサの前記マニホールドの軸線方向における少なくとも一方の側に設けられ、前記マニホールドを構成する貫通孔を有する調整用スペーサと、を備え、
   前記マニホールド構成用スペーサと前記調整用スペーサとは、同一のフェライト系ステンレス鋼から構成され、
   前記燃料極側セパレータと前記空気極側セパレータとは、同一のフェライト系ステンレス鋼から構成される
   ことを特徴とするスペーサ。