JPWO2020049889A1 - クロム吸着材料および燃料電池 - Google Patents
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Abstract
Description
特許文献1および2の方法では、十分な量のクロム吸着剤を電池内に配置することは難しい。非特許文献1のセラミックス製のハニカム構造体は、耐熱性を有するものの温度変化に弱い。700℃〜1000℃の高温で作動するSOFCは、稼動と停止との繰り返しにより、室温から1000℃までの広範な温度変化にさらされる。そのため、燃料電池内に配置されるクロム吸着材料には、高い耐熱衝撃性が求められる。
本開示は、優れたクロム吸着性能とともに、耐熱衝撃性を備えるクロム吸着材料を提供することを目的とする。
本開示によれば、優れたクロム吸着性能とともに、耐熱衝撃性を備えるクロム吸着材料を提供することができる。
最初に、本開示の実施形態の内容を列記して説明する。
(1)本開示のクロム吸着材料は、金属材料からなる多孔体と、前記多孔体の孔内部に担持されたクロム吸着剤と、を備え、前記金属材料は、第1金属および第2金属を含み、前記第1金属は、ニッケルを含み、前記第2金属は、錫、アルミニウム、コバルト、チタン、マンガン、タングステン、銅、銀および金よりなる群から選択される少なくとも1種を含む。このクロム吸着材料に用いられる多孔体は、クロム以外の金属により構成されるにもかかわらず、高い耐熱性および耐酸化性を有するとともに、耐熱衝撃性を有している。そのため、上記クロム吸着材料は、長期間にわたり優れたクロム吸着性能を発揮する。
本開示の実施形態の具体例を、適宜図面を参照しつつ以下に説明する。なお、本発明はこれらの例示に限定されるものではなく、添付の請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味および範囲内での全ての変更が含まれることが意図される。
多孔体は、金属材料からなる。そのため、耐熱衝撃性に優れる。さらに、塑性変形し易いため、容易に任意の形状に成形できる。
気孔率(%)=[1−{Mp/(Vp×dp)}]×100
Mp :多孔体の質量[g]
Vp :多孔体における外観の形状の体積[cm3]
dp :多孔体を構成する金属の密度[g/cm3]
クロム吸着剤は、クロムを吸着できる材料であれば特に限定されない。クロム吸着剤としては、例えば、SrNiO3、MgO、BaO、CaO、SrO等が挙げられる。クロム吸着剤の形状も特に限定されず、例えば、粒子状であってもよいし、繊維状であってもよい。
三次元網目構造の骨格を有する中空の多孔体を備えるクロム吸着材料は、例えば、以下の方法により製造される。
クロム吸着材料の製造方法は、三次元網目構造の骨格を有するテンプレートを準備する第1工程と、テンプレートの表面の少なくとも一部にNiを含む第1めっき層を形成する第2工程と、加熱によりテンプレートを除去して、第1金属で構成される中空の多孔体(Ni多孔体)を得る第3工程と、Ni多孔体の表面に第2金属を含む第2めっき層を形成して、多孔体を得る第4工程と、多孔体の気孔にクロム吸着剤を担持させる第5工程と、を備える。
三次元網目構造の骨格を有するテンプレートを準備する。テンプレートとしては、Niおよび第2金属の融点以下の温度で容易に分解可能な多孔質材料を用いる。多孔質材料は、樹脂多孔体が好ましい。樹脂多孔体として、樹脂発泡体、不織布、フェルト、織布など、あるいはこれらの組み合わせを用いることができる。
テンプレートにめっき処理を行い、テンプレートの表面の少なくとも一部にNiを含む第1めっき層を形成する。第1金属のめっき方法については、公知のめっき法によって金属めっきを施す工程であれば特に限定されないが、電気めっき法を用いることが好ましい。電気めっき処理は、常法に従って行えばよい。Niめっきのめっき浴としては、公知または市販のものを使用することができ、例えば、ワット浴、塩化浴、スルファミン酸浴等が挙げられる。なかでも、スルファミン酸ニッケルめっき液は、めっき応力が小さく、かつ、つきまわり性が良いため、熱処理前の中間製品においても柔軟性を確保でき、製造工程内での破断などのトラブルを抑制することができる。
テンプレートを除去し、中空のNi多孔体を形成する。テンプレートは、例えば、600℃以上800℃以下、好ましくは600℃以上700℃以下の大気等の酸化性雰囲気に置くことにより除去される。好ましくは、酸化性雰囲気での熱処理を行った後、還元性雰囲気で熱処理する。還元性雰囲気における熱処理温度は、できるだけ高温であることが望ましいが、製造コストおよび還元炉の炉体材質を考慮して、750℃以上1000℃以下であればよい。
Ni多孔体にめっき処理を行い、Ni多孔体の表面の少なくとも一部に第2金属を含む第2めっき層を形成して、多孔体を得る。第2金属のめっき方法については、第1めっき工程と同様、公知のめっき法によって金属めっきを施す工程であれば特に限定されないが、電気めっき法を用いることが好ましい。電気めっき処理は、常法に従って行えばよい。
多孔体の気孔にクロム吸着剤を担持させて、クロム吸着材料を得る。
クロム吸着剤は、例えば、バインダ樹脂に分散されたスラリーあるいはペーストの状態で、多孔体に付与される。上記スラリー等に多孔体を浸漬した後、熱処理することにより、多孔体の気孔にクロム吸着剤を担持させることができる。
燃料電池は、カソードと、アノードと、カソードおよびアノードの間に介在する固体電解質層とを含むセル構造体、カソードに供給される酸化剤が通過する第1供給流路、アノードに供給される燃料が通過する第2供給流路、および、第1供給流路に配置される上記クロム吸着材料を備える。
セル構造体10は、カソード12と、アノード13と、これらの間に介在する固体電解質層14とを含む。アノード13およびカソード12の形状は、例えばそれぞれ平板状であり、セル構造体10も平板状の形状を有する。アノード13と固体電解質層14とは一体化され、電解質層−電極接合体15を形成している。
以下に、セル構造体の個々の構成要素について、更に説明する。
固体電解質層は、例えば、400℃〜600℃の中温域でプロトン伝導性または酸素イオン伝導性を有する。BaCe0.8Y0.2O2.9(BCY)、BaZr0.8Y0.2O2.9(BZY)などのペロブスカイト酸化物は、中温域で高いプロトン伝導性を示すため、中温型燃料電池の固体電解質として利用可能である。これらの固体電解質は、例えば、焼結により形成することができる。
カソードは、多孔質の構造を有している。プロトン伝導性の固体電解質層を用いる場合、カソードでは、固体電解質層を介して伝導されたプロトンと、酸化物イオンとの反応(酸素の還元反応)が進行する。酸化物イオンは、酸化剤ディンプルから導入された酸化剤(酸素)が解離することにより生成する。
アノードは、多孔質の構造を有している。アノードでは、燃料ディンプルから導入される水素などの燃料を酸化して、プロトンと電子とを放出する反応(燃料の酸化反応)が進行する。
第1セパレータおよび第2セパレータの材料としては、耐熱性の点で、ステンレス鋼、ニッケル基合金、クロム基合金等の耐熱合金が例示できる。なかでも、安価である点で、ステンレス鋼が好ましい。プロトン伝導性固体酸化物型燃料電池(PCFC:Protomic Ceramic Fuel Cell)では、動作温度が400℃〜600℃程度であるため、ステンレス鋼をセパレータの材料として用いることができる。複数のセル構造体がスタックされる場合、セパレータは、例えば両面にディンプル(酸化剤ディンプルおよび燃料ディンプル)を備えてもよい。
第1集電体および第2集電体に用いられる構造体としては、例えば、銀、銀合金、ニッケル、ニッケル合金等を含む多孔体、金属メッシュ、パンチングメタル、エキスパンドメタル等が挙げられる。なかでも、軽量性や通気性の点で、多孔体が好ましい。特に、上記のような三次元網目状の構造を有する多孔体が好ましい。このような構造を有する市販の多孔体としては、住友電気工業(株)製のニッケルの「セルメット」等を用いることができる。
燃料電池は、上記のクロム吸着材料が配置される以外は、公知の方法により製造できる。
以下、本開示を実施例および比較例に基づいて具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
(1)多孔体の作製
テンプレートとして、1.5mm厚のポリウレタンシートを用いた。粒径0.01μm〜0.2μmの非晶性炭素であるカーボンブラック100gを0.5Lの10%アクリル酸エステル系樹脂水溶液に分散し、この比率で粘着塗料を作製した。次に、ポリウレタン製テンプレートを粘着塗料に含浸させて、ロールで絞った後、乾燥させた。これにより、ポリウレタン製テンプレートの表面に導電被覆層を形成した。
ZrO2とY2O3との固溶体であるYSZ粉末に、NiO(触媒原料)を70質量%含むようにNiOを混合し、ボールミルによって粉砕混練した。YSZ中のZrとYとの比率(原子組成比)は90:10とした。得られた混合物(55質量%)およびバインダ樹脂を含むスラリーを、ドクターブレード法によって厚み1.0mmのシート状に加工し、アノード前駆体シートを得た。同様にして、上記YSZ粉末(55質量%)およびバインダ樹脂を含むスラリーを、ドクターブレード法によって厚み12μmのシート状に加工し、固体電解質層の前駆体シートを得た。
セル構造体Aおよびクロム吸着材料を備える図4に示す構成の燃料電池Xを作製した。クロム吸着材料は、隙間なく丸めてロール状にした後、第1供給マニホールドに挿入した。各集電体には、リード線の一方の端部を接合した。上記リード線の他方の端部は、燃料電池の外部に引き出し、各リード線の間の電流値および電圧値を計測できるように、計測器に接続した。
作動温度を800℃として、作製された燃料電池のアノードに燃料ガスとして水素を0.3L/分で流し、カソードに空気を1.0L/分で流して、最大の出力密度を求めた。最大の出力密度は309mW/cm2であった。
上記の条件で燃料電池を100時間稼動させた後、稼動を停止し、燃料電池を室温まで冷却した。10時間、燃料電池の停止状態を維持した。その後、上記と同一の条件で、再び燃料電池を100時間稼動させた。この稼動および停止を10回繰り返した後、燃料電池Xを分解して、クロム吸着材料の状態を確認した。クロム吸着材料は、当初の状態を維持したまま、第1供給マニホールドに保持されていた。
多孔体の作製(1)において、第2めっき層を形成しなかったこと以外は、実施例1と同様にして燃料電池Yを作製し、評価した。最大の出力密度は285mW/cm2であった。評価後の燃料電池Yを分解したところ、クロム吸着材料の一部は、第1供給マニホールドから脱落していた。
Claims (6)
- 金属材料からなる多孔体と、
前記多孔体の孔内部に担持されたクロム吸着剤と、を備え、
前記金属材料は、第1金属および第2金属を含み、
前記第1金属は、ニッケルを含み、
前記第2金属は、錫、アルミニウム、コバルト、チタン、マンガン、タングステン、銅、銀および金よりなる群から選択される少なくとも1種を含む、クロム吸着材料。 - 前記金属材料は、前記第1金属と前記第2金属との合金を含む、請求項1に記載のクロム吸着材料。
- 前記第2金属は錫である、請求項1または請求項2に記載のクロム吸着材料。
- 前記多孔体は、三次元網目構造の骨格を有する、請求項1から請求項3のいずれか1項に記載のクロム吸着材料。
- 前記多孔体の気孔率は、70〜98%である、請求項1から請求項4のいずれか1項に記載のクロム吸着材料。
- セル構造体、第1供給流路および第2供給流路を備え、
前記セル構造体は、カソードと、アノードと、前記カソードおよび前記アノードの間に介在する固体電解質層とを含み、
前記第1供給流路には、前記カソードに供給される酸化剤が通過し、
前記第2供給流路には、前記アノードに供給される燃料が通過し、
前記第1供給流路には、請求項1に記載のクロム吸着材料が配置されている、燃料電池。
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