JP6729586B2 - 燃料電池 - Google Patents
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Description
本出願は、2015年7月16日出願の日本出願第2015−142288号、2016年1月29日出願の日本出願第2016−016685号に基づく優先権を主張し、前記日本出願に記載された全ての記載内容を援用するものである。
最初に本発明の実施形態の内容を列記して説明する。
(1)本発明に係る燃料電池は、カソード、アノード、および、前記カソードおよび前記アノードの間に介在する固体電解質層を備えており、前記固体電解質層がイオン伝導性を有する固体酸化物を含むMEAと、前記カソードおよび前記アノードの少なくとも一方に隣接し、かつ、三次元網目状の骨格を有する少なくとも1つの第1金属多孔体と、前記第1金属多孔体に隣接して積層され、かつ、三次元網目状の骨格を有する第2金属多孔体と、前記第2金属多孔体に隣接するインターコネクタと、を備え、前記第1金属多孔体の気孔径が、前記第2金属多孔体の気孔径よりも小さい。これにより、燃料電池のガス拡散性能および集電性能が向上する。
集電性能がさらに向上するためである。
(6)前記第2金属多孔体の気孔径に対する前記第1金属多孔体の気孔径の比(第1金属多孔体の気孔径/第2金属多孔体の気孔径)は0.05〜0.8であることが好ましい。この範囲であれば、電気抵抗とガス拡散のバランスが特に良いためである。
(7)前記第2金属多孔体の比表面積は100〜9000m2/m3であることが好ましい。
(8)前記第2金属多孔体の厚みは0.1〜0.5mmであることが好ましい。この範囲であれば、電気抵抗およびガス拡散性のバランスが特に良いためである。
本発明の実施形態を具体的に以下に説明する。なお、本発明は、以下の内容に限定されるものではなく、請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
図1に示すように、燃料電池10は、MEA1を備える。MEA1は、カソード1cと、アノード1aと、カソード1cおよびアノード1aの間に介在し、イオン伝導性を有する固体酸化物を含む固体電解質層(以下、固体電解質層1bと称する)と、を備える。アノード1aに隣接するように、三次元網目状の骨格を有する第1金属多孔体2aが配置されている。第1金属多孔体2aに隣接するように、三次元網目状の骨格を有する第2金属多孔体2bが配置されている。さらに、第2金属多孔体2bに隣接するように、インターコネクタ3aが配置されている。なお、図示例では、カソード1cに隣接するように、ガス流路4を備えるカソード側インターコネクタ3bを配置している。
第1金属多孔体2aおよび第2金属多孔体2bは、三次元網目状の骨格を有しており、例えば、不織布状の構造や、スポンジ状の構造を有する。このような構造は、空孔および金属製の骨格を有する。例えば、スポンジ状の構造を有する金属多孔体は、空孔および金属製の骨格を有する複数のセルにより構成される。
このように、金属被覆処理の後、樹脂を除去すると、金属多孔体の骨格の内部に空洞が形成されて、中空となる。このようにして得られる金属多孔体は、樹脂製発泡体の形状に対応する三次元網目構造の骨格を有する。なお、市販の金属多孔体としては、住友電気工業株式会社製の「アルミセルメット」(登録商標)や銅またはニッケルの「セルメット」(登録商標)を用いることができる。
第1金属多孔体2aの気孔径D1は、第2金属多孔体2bの気孔径D2よりも小さい(D1<D2)。そのため、第1金属多孔体2aは、ガス拡散性能を備えるとともに、高い集電性能を有する。
一方、電子は、電位の変化の小さい方向H(図4では、水平方向に近い方向)には流れにくい。すなわち、方向Hにおいては、抵抗が大きくなる。
第2金属多孔体2bの気孔径D2は、第1金属多孔体2aよりも大きい限り特に限定されない。なかでも、ガス拡散性の観点から、気孔径D2は、500〜3000μmであることが好ましく、500〜1500μmであることがより好ましい。なかでも、電気抵抗およびガス拡散性のバランスの点で、第1金属多孔体2aの気孔径D1と第2金属多孔体2bの気孔径D2との比(気孔径D1/気孔径D2)は、0.05〜0.8であることが好ましく、0.3〜0.6であることがより好ましい。気孔径D2は、気孔径D1と同様にして求められる。
MEA1は、カソード1cと、アノード1aと、カソード1cおよびアノード1aの間に介在し、イオン伝導性を有する固体電解質層1bと、を備える。カソード1cと、アノード1aと、固体電解質層1bとは、例えば、焼結により一体化されている。
カソード1cは、酸素分子を吸着し、解離させてイオン化することができる多孔質の構造を有している。カソード1cの材料としては、例えば、燃料電池、ガス分解装置または水素製造装置のカソードとして用いられる公知の材料を用いることができる。カソード1cの材料は、例えば、ランタンを含み、ペロブスカイト構造を有する化合物である。具体的には、ランタンストロンチウムコバルトフェライト(LSCF、La1−aSraFe1−bCobO3−δ、0.2≦a≦0.8、0.1≦b≦0.9、δは酸素欠損量である)、ランタンストロンチウムマンガナイト(LSM、La1−cSrcMnO3−δ、0.2≦c≦0.8、δは酸素欠損量である)、ランタンストロンチウムコバルタイト(LSC、La1−dSrdCoO3−δ、0.2≦d≦0.8、δは酸素欠損量である)等が挙げられる。
アノード1aは、イオン伝導性の多孔質構造を有している。例えば、プロトン伝導性を有するアノード1aでは、後述する流路から導入される水素などの燃料を酸化して、水素イオン(プロトン)と電子とを放出する反応(燃料の酸化反応)が行われる。
固体電解質層1bは、イオン伝導性を有する固体酸化物を含む。固体電解質層1bを移動するイオンとしては特に限定されず、酸化物イオンであっても良いし、プロトンであっても良い。なかでも、固体電解質層1bは、プロトン伝導性を有することが好ましい。プロトン伝導型酸化物型燃料電池(Protonic Ceramic Fuel Cells、PCFC)は、例えば400〜600℃の中温域で稼働できる。そのため、PCFCは、多様な用途に使用可能である。
MEA1の製造方法は、特に限定されず、従来公知の方法を用いることができる。例えば、アノード用材料をプレス成形する工程と、得られたアノード成形体の片面に、固体酸化物を含む固体電解質用材料を積層し、焼結する工程と、焼結された固体電解質の表面に、カソード用材料を積層し、焼結する工程と、を備える方法により、製造することができる。このようにして製造されたMEA1において、アノード1aと固体電解質層1bとカソード1cとは一体化されている。
焼結は、常圧下または加圧下で行うことができる。
インターコネクタ3aおよび3bは、燃料ガスと空気とを分離する。MEA1と各金属多孔体2(2a、2b)とインターコネクタ3aおよび3bとが組み合わされて、一つの構成単位が形成される。燃料電池10が、積層された複数の上記構成単位を含む場合、インターコネクタの一方の面を第2金属多孔体2bに接触させ、他方の面をMEA1の一方の面に接触させても良い。
また、本方式において、高分子電解質膜と電極として用いられる上記金属多孔体とは、圧着されることにより導通する。そのため、両者を圧着する際の各電極の変形およびクリープによる電気抵抗増加が実用上問題ない範囲になるように、上記金属多孔体の単位面積当たりの質量を調節することが好ましい。上記金属多孔体の単位面積当たりの質量は、400g/m2以上が好ましい。
上記アルカリ水電解方式を用いる水素製造装置に関し、以下の付記1−1を開示する。
(付記1−1)
アルカリ性水溶液を収容する電解槽と、
前記アルカリ性水溶液に浸漬される陽極および陰極と、
前記陽極と前記陰極との間に電圧を印加する電源と、を備え、
前記陽極および前記陰極の少なくとも一方が、三次元網目状の骨格を有する金属多孔体を含む、水素製造装置。
(付記1−2)
陽極、陰極およびアルカリ性水溶液を、それぞれ準備する工程と、
前記アルカリ性水溶液に、前記陽極および前記陰極を浸漬する工程と、
前記陽極と前記陰極との間に電圧を印加する工程と、を備え、
前記陽極および前記陰極の少なくとも一方が、三次元網目状の骨格を有する金属多孔体を含む、水素の製造方法。
(付記2−1)
陽極と、
陰極と、
前記陽極と前記陰極との間に介在する高分子電解質膜と、
前記陽極と前記陰極との間に電圧を印加する電源と、を備え、
少なくとも前記陽極が、三次元網目状の骨格を有する金属多孔体を含む、水素製造装置。
(付記2−2)
陽極、陰極、および、前記陽極と前記陰極との間に介在する高分子電解質膜を準備する工程と、
前記陽極に水を導入する工程と、
前記陽極と前記陰極との間に電圧を印加する工程と、を備え、
少なくとも前記陽極が、三次元網目状の骨格を有する金属多孔体を含む、水素の製造方法。
(付記3−1)
陽極と、
陰極と、
前記陽極と前記陰極との間に介在する固体酸化物電解質膜と、
前記陽極と前記陰極との間に電圧を印加する電源と、を備え、
前記陽極および前記陰極の少なくとも一方が、三次元網目状の骨格を有する金属多孔体を含む、水素製造装置。
(付記3−2)
陽極、陰極、および、前記陽極と前記陰極との間に介在する固体酸化物電解質膜を準備する工程と、
前記陽極または前記陰極に水蒸気を導入する工程と、
前記陽極と前記陰極との間に電圧を印加する工程と、を備え、
前記陽極および前記陰極のうち、少なくとも前記水蒸気が導入される電極が、三次元網目状の骨格を有する金属多孔体を含む、水素の製造方法。
下記の手順で燃料電池を作製した。
(1)第1金属多孔体の前駆体(第1前駆体)の準備
第1金属多孔体の前駆体(第1前駆体A)として、住友電気工業株式会社製のニッケルのセルメット(登録商標)、品番#8を準備した。
第2金属多孔体の前駆体(第2前駆体A)として、住友電気工業株式会社製のニッケルのセルメット(登録商標)、品番#4を準備した。
第1前駆体Aと第2前駆体Aとを積層して、1MPaの荷重でロールプレスを行い、第1金属多孔体Aと第2金属多孔体Aとが接合された複合材料Aを作製した。第1金属多孔体Aにおいて、気孔径D1は450μm、気孔率P1は95体積%、平均セル径V1は500μm、密度C1は60個/2.54cm、厚みは1.4mmμmであった。第2金属多孔体Aにおいて、気孔径D2は900μm、気孔率P2は95体積%、平均セル径V2は1200μm、密度C2は30個/2.54cm、厚みは2.0mmであった。
下記の手順でMEAを作製した。
まず、BZY(BaZr0.8Y0.2O2.9)に、Ni(触媒成分)を70体積%含むようにNiOを混合し、ボールミルによって粉砕混練した。次いで、得られた混練物をプレス成形して、アノードを構成する成形体(厚さ550μm)を形成し、1000℃で仮焼結した。続いて、上記成形体の一方の面に、BZY(BaZr0.8Y0.2O2.9)と水溶性バインダ樹脂(エチルセルロース)とを混合したペーストをスクリーン印刷によって塗布した後、750℃で水溶性バインダ樹脂を除去した。続いて、酸素雰囲気下、1400℃で共焼成させることにより、アノードと固体電解質層(厚さ10μm)とを形成した。
複合材料Aを、上記で得られたMEAのアノードの表面に、アノードに第1金属多孔体が対向するように積層し、さらに、平滑な表面を有するステンレス鋼製のアノード側インターコネクタを積層した。一方、カソードの表面に、ガス流路を有するステンレス鋼製のカソード側インターコネクタを積層して、図1に示す燃料電池Aを製作した。アノード側インターコネクタおよびカソード側インターコネクタのそれぞれに、リード線の一方の端部を接合した。各リード線の他方の端部は、燃料電池の外部に引き出し、各リード線の間の電流値および電圧値を計測できるように、計測器に接続した。
動作温度を600℃として、作製された燃料電池Aのアノードに燃料ガス(水素)を0.3L/分で流し、カソードに空気を1.0L/分で流した時の最大の出力密度を求めた。結果を表1に示す。
複合材料Aを、第2金属多孔体が上流側になるように微差圧計(0〜2.0KPa)にセットして、上流側の空気圧P0および下流側の空気圧P1を測定し、圧力損失(=P0−P1)を算出した。結果を表1に示す。
複合材料Aに替えて、ニッケル焼結体(気孔径200μm)を使用したこと以外は、実施例1と同様にして燃料電池Bを作製し、評価した。結果を表1に示す。
Claims (7)
- カソード、アノード、および、前記カソードおよび前記アノードの間に介在する固体電解質層を備えており、前記固体電解質層がイオン伝導性を有する固体酸化物を含むMEAと、
前記カソードおよび前記アノードの少なくとも一方に隣接し、かつ、三次元網目状の骨格を有する少なくとも1つの第1金属多孔体と、
前記第1金属多孔体に隣接して積層され、かつ、三次元網目状の骨格を有する第2金属多孔体と、
前記第2金属多孔体に隣接するインターコネクタと、を備え、
前記第1金属多孔体の気孔径が、前記第2金属多孔体の気孔径よりも小さく、
前記第1金属多孔体と前記第2金属多孔体とが接合されており、
前記接合する部分において、前記第1金属多孔体の前記骨格と前記第2金属多孔体の前記骨格とが絡み合っている、燃料電池。 - 前記第1金属多孔体および前記第2金属多孔体の気孔率が、いずれも85体積%以上である、請求項1に記載の燃料電池。
- 前記第1金属多孔体の気孔径が、100〜1000μmである、請求項1または請求項2に記載の燃料電池。
- 少なくとも前記アノードに隣接する前記第1金属多孔体を備える、請求項1から請求項3のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記第2金属多孔体の気孔径に対する前記第1金属多孔体の気孔径の比は0.05〜0.8である、請求項1から請求項4のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記第2金属多孔体の比表面積は100〜9000m2/m3である、請求項1から請求項5のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記第2金属多孔体の厚みは0.1〜0.5mmである、請求項1から請求項6のいずれか一項に記載の燃料電池。
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