KR101277885B1 - 튜브형 연료전지 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 튜브형 연료전지 및 그 제조방법에 관한 것으로서, YSZ, ScSZ, GDC, SDC, YDC 및 LSGM로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하며, 일측이 폐쇄된 튜브 형상을 갖는 다공성의 지지체; 상기 지지체 외부에 접하고, 일부가 상기 다공성의 지지체의 공극에 함침되어 형성되는 전해질층; 상기 전해질층 상에 형성되는 연료극 및 공기극 중 1종; 및 상기 전해질층과 접하도록 상기 지지체 내부에 형성되는 연료극 및 공기극 중 나머지 1종을 포함하는 튜브형 연료전지 및 그 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따르면 우수한 기계적 강도를 가질뿐만 아니라 경제적으로 유리하며, 전지의 효율 향상을 기대할 수 있는 튜브형 연료전지를 제공할 수 있다.

Description

튜브형 연료전지 및 그 제조방법{TUBE TYPE FUEL CELLAND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}
본 발명은 튜브형 연료전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
연료전지는 연료의 화학에너지가 전기에너지로 직접 변환되어 직류 전류를 생산하는 능력을 갖는 전지(Cell)로 정의되며, 일반적으로 산소 이온전도성 전해질과 그 양면에 위치한 공기극 및 연료극으로 이루어진다. 공기극에서는 산소의 환원 반응에 의해 생성된 산소이온이 전해질을 통해 연료극으로 이동하여 다시 연료극에 공급된 연료와 반응하게 되고, 이때, 연료극에서는 전자가 생성되고 공기극에서는 전자가 소모되므로 두 전극을 서로 연결하면 전기가 흐르게 된다.
연료전지의 종류로는 고온에서 작동하는 용융탄산염 연료전지(Molten Carbonate Fuel Cell, MCFC), 고체산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cell, SOFC) 및 비교적 낮은 온도에서 작동하는 인산형 연료전지(Phosphoric Acid Fuel Cell, PAFC), 알칼리형 연료전지(Alkaline Fuel Cell, AFC), 고분자전해질 연료전지(Proton Exchange Membrane Fuel Cell, PEMFC), 직접 탄소 연료전지(Direct Carbon Fuel Cells, DCFC) 등이 있다.
또한, 연료전지는 그 형태에 따라 평판형과 튜브형으로 나눌 수 있다. 평판형 연료전지는 연료극 지지체형의 경우 전해질의 박막화가 가능하여 전력 밀도가 높고 제조 생산성이 높으나 연료와 공기의 혼합을 방지하기 위한 밀봉재가 별도로 요구되며, 열 충격 저항성이 낮다는 단점이 있다. 튜브형 연료전지는 열 충격 저항성이 높고, 반응부에서 연료와 공기의 고온 밀봉이 필요 없다는 장점을 갖지만 전류의 이동경로가 길기 때문에 내부저항이 높아서 출력 밀도가 낮다는 단점이 있다.
이에 따라, 최근에는 밀봉이 필요없는 튜브형 연료전지의 장점을 살리면서 성능을 향상시키고자 전극(공기극, 연료극)을 지지체로 하는 튜브형 연료전지에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 그러나, 공기극 지지체형 튜브셀의 경우에는 고가의 전극 재료를 지지체로 사용하고 있으며, 또한 치밀한 전해질 증착을 위해서 전기화학증착법(EVD) 등의 복잡한 제조 방법이 필요하므로, 경제성을 확보하기 어렵다. 연료극 지지체형 튜브셀의 경우에도 치밀한 전해질 코팅이 어렵고, 연료의 공급이 튜브 내부에서 이루어지므로, 기체가 아닌 액상이나 고상 연료의 공급이 어렵다는 단점이 있다.
본 발명은 우수한 기계적 강도를 가지며, 경제적으로도 우수하고, 전극 반응이 최적화되어 효율의 향상을 기대할 수 있는 튜브형 연료전지 및 그 제조방법을 제공하고자 하는 것이다.
본 발명의 일태양은 YSZ, ScSZ, GDC, SDC, YDC 및 LSGM로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하며, 일측이 폐쇄된 튜브 형상을 갖는 다공성의 지지체; 상기 지지체 외부에 접하고, 일부가 상기 다공성의 지지체의 공극에 함침되어 형성되는 전해질층; 상기 전해질층 상에 형성되는 연료극 및 공기극 중 1종; 및 상기 전해질층과 접하도록 상기 지지체 내부에 형성되는 연료극 및 공기극 중 나머지 1종을 포함하는 튜브형 연료전지를 제공한다.
본 발명의 다른 태양은 YSZ, ScSZ, GDC, SDC, YDC 및 LSGM로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 분말을 준비하는 단계; 상기 분말을 이용하여 일측이 폐쇄된 튜브 형상을 갖는 다공성의 지지체를 형성하는 단계; 상기 지지체의 외부에 YSZ, ScSZ, GDC, SDC, YDC 및 LSGM로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 전해질 졸(sol)을 도포하거나 전해질 필름(film)을 적층하는 단계; 전해질 졸이 도포되거나 전해질 필름이 적층된 상기 지지체를 소결하여 외부에 전해질층이 형성된 지지체를 얻는 단계; 상기 전해질층 상에 연료극 및 공기극 중 1종을 형성하는 단계; 및 상기 전해질층과 접하도록 상기 지지체 내부에 공기극 또는 연료극 중 나머지 1종을 형성하는 단계를 포함하는 튜브형 연료전지의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따르면 우수한 기계적 강도를 가질뿐만 아니라 경제적으로 유리하며, 전지의 효율 향상을 기대할 수 있는 튜브형 연료전지를 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명 연료전지의 일례를 모식적으로 나타낸 것이다.
도 2는 지지체의 일례를 모식적으로 나타낸 것이다.
도 3은 스프레이법을 이용하여 지지체에 졸을 도포하는 방법의 일례를 나타내는 모식도이다.
도 4는 디핑법을 이용하여 지지체에 졸을 도포하는 방법의 일례를 나타내는 모식도이다.
앞서 언급한 바와 같이, 공기극 지지체형 튜브셀의 경우에는 고가의 전극 재료를 지지체로 사용하고 있으며, 또한 치밀한 전해질 증착을 위해서 전기화학증착법(EVD) 등의 복잡한 제조 방법이 필요하므로, 경제성을 확보하기 어렵다. 연료극 지지체형 튜브셀의 경우에도 치밀한 전해질 코팅이 어렵고, 연료의 공급이 튜브 내부에서 이루어지므로, 기체가 아닌 액상이나 고상 연료의 공급이 어렵다는 단점이 있다.
본 발명에서는 이와 달리 튜브형 연료전지의 구성요소 중 전해질을 지지체로 사용하고자 하는데 그 의의가 있다. 이하, 본 발명을 설명한다.
본 발명은 일 실시형태로서, YSZ, ScSZ, GDC, SDC, YDC 및 LSGM로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하며, 일측이 폐쇄된 튜브 형상을 갖는 다공성의 지지체; 상기 지지체 외부에 접하고, 일부가 상기 다공성의 지지체의 공극에 함침되어 형성되는 전해질층; 상기 전해질층 상에 형성되는 연료극 및 공기극 중 1종; 및 상기 전해질층과 접하도록 상기 지지체 내부에 형성되는 연료극 및 공기극 중 나머지 1종을 포함하는 튜브형 연료전지를 제공한다.
연료전지에 구비되는 지지체는 기본적으로 셀 또는 스택 형성을 위해 일정 수준 이상의 기계적 강도를 확보할 필요가 있다. 이를 위해서는 재료 자체의 강도가 우수한 물질을 지지체로 사용할 수도 있으나 이는 한계가 있으므로, 대체로 지지체의 두께를 두껍게 함으로써 기계적 강도를 확보하는 것이 일반적이다. 그러나, 전해질의 두께가 과도하게 두꺼워질 경우에는 저항이 커져 전지의 효율이 저하될 수 있다. 따라서, 본 발명에서는 전해질과 동일한 조성으로 충분한 기계적 강도를 갖는 다공성의 지지체를 이용하고, 상기 지지체에 얇고 치밀한 전해질을 적층함으로써, 기계적 강도와 전지 효율 향상을 동시에 확보하고자 한다.
일반적으로 상기 전해질은 전극 재료에 비하여 상당히 저렴하다는 장점이 있다. 따라서, 전해질을 지지체로 이용할 경우에는 제조 비용을 낮출 수 있다는 장점이 있다. 그러나, 통상의 전해질을 단순히 지지체로 적용할 경우에는 강도 확보가 용이하지 않아, 스택을 형성하거나 셀 제조가 용이하지 않다. 또한, 전해질은 공기 또는 연료가 서로 반대편으로 투과되지 않도록 치밀해야 한다. 즉, 미세 크랙이나 핀홀(pin-hole) 등의 물리적 결함으로 인한 기체 투과의 가능성이 제로에 가까워질 필요가 있다. 따라서, 본 발명은 보다 치밀한 전해질을 다공성의 지지체에 형성함으로써 우수한 기계적 강도를 확보함과 동시에 가격 경쟁력과 전지 효율 증대시키고자 한다.
도 1은 본 발명 연료전지의 일례를 모식적으로 나타낸 것으로서, 도 1에 나타난 바와 같이, 본 발명의 연료전지는 지지체(100) 외부에 접함과 동시에 이 지지체의 공극에 일부가 함침되어 형성되는 전해질층을 구비한다. 이 전해질층 상에는 연료극(200) 및 공기극(300) 중 1종이 형성되고, 나머지 1종은 상기 전해질층과 접하도록 상기 지지체(100) 내부에 형성되어 셀이 형성된다. 이와 같이, 본 발명의 일 실시형태에 따르는 연료전지는 치밀한 구조를 갖는 전해질 내외부에 공기극과 연료극을 선택적으로 형성함으로써 전극 반응을 최적화하여 셀의 전기적 출력 성능을 향상시킬 수 있다. 한편, 상기 지지체의 공극은 기공의 형태가 아니라, 지지체의 외부에 형성되는 전해질층의 일부가 함침되어 상기 지지체 내부에 형성되는 전극과 접할 수 있도록 하는 형태를 갖는다.
상기 지지체와 전해질층의 재질은 당해 기술분야에서 통상적으로 이용되는 것을 이용할 수 있으므로 그 종류에 대해서는 특별히 한정하지 않으며, 예를 들면 지르코니아(ZrO2) 계열의 YSZ(Yttria stabilized zirconia), ScSZ(Scandium stabilized zirconia), 세리아(CeO2) 계열의 GDC(Gadolinium doped ceria), SDC(Samalium doped ceria), YDC(Yttria doped ceria) 혹은 페로브스카이트 구조의 LSGM(Lanthanum Strontium Gallium Magnesium Oxide) 등이 사용가능하며, 작동온도 대역 및 산소 분위기에 따라 적절하게 선택하여 이용할 수 있다.
상기 지지체와 전해질층은 연료전지나 전극의 종류, 크기 등에 따라 그 두께가 상이해질 수 있으므로 그 두께에 대해서는 특별히 한정하지 않으며, 예를 들면 지지체는 수㎛~수mm의 두께를, 전해질층은 수㎛~수십㎛의 두께를 가질 수 있다.
전술한 바와 같은 지지체 및 전해질층을 포함하는 튜브형 연료전지를 제조하기 위한 방법을 다양하게 존재할 수 있으나, 본 발명에 바람직하게 적용될 수 있는 연료전지의 제조방법을 이하에서와 같이 설명한다.
본 발명은 일 실시형태로서, YSZ, ScSZ, GDC, SDC, YDC 및 LSGM로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 분말을 준비하는 단계; 상기 분말을 이용하여 일측이 폐쇄된 튜브 형상을 갖는 다공성의 지지체를 형성하는 단계; 상기 지지체의 외부에 YSZ, ScSZ, GDC, SDC, YDC 및 LSGM로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 전해질 졸(sol)을 도포하거나 전해질 필름(film)을 적층하는 단계; 전해질 졸이 도포되거나 전해질 필름이 적층된 상기 지지체를 소결하여 외부에 전해질층이 형성된 지지체를 얻는 단계; 상기 전해질층 상에 연료극 및 공기극 중 1종을 형성하는 단계; 및 상기 전해질층과 접하도록 상기 지지체 내부에 공기극 또는 연료극 중 나머지 1종을 형성하는 단계를 포함하는 튜브형 연료전지의 제조방법을 제공한다.
우선, 원료 분말을 준비한 뒤, 이 원료 분말을 이용하여 일측이 폐쇄된 튜브 형상을 갖는 다공성의 지지체를 형성한다. 도 2는 상기 지지체의 일례를 모식적으로 나타낸 것이다. 상기 지지체(100)는 본 발명 연료전지의 기본 골격으로서, 연료전지에 우수한 기계적 강도를 부여할 수 있다. 상기 지지체 형성은 냉간 등방압 가압법(CIP), 압출, 사출 및 슬립캐스팅(slip casting) 등을 이용할 수 있다.
이 때, 상기 지지체는 후공정에서 형성되는 전극이나 스택형성시 지지 역할을 원활히 수행하기 위하여 일정 수준 이상의 강도를 갖는 것이 바람직하므로, 상기 지지체에 대해서 소결을 행할 수도 있다.
이후, 상기 지지체의 외부에 YSZ, ScSZ, GDC, SDC, YDC 및 LSGM로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 전해질 졸(sol)을 도포하거나 전해질 필름(film)을 적층하는 것이 바람직하다. 이는 지지체 상에 치밀한 전해질층을 형성하기 위함이며, 동시에 상기 졸이나 필름이 지지체에 형성된 공극에 침투되도록 하여 지지체와 졸 또는 필름 간 상호 결합을 통해 보다 견고하게 할 수 있다.
상기 졸을 도포하는 방법으로는 스프레이법, 디핑(dipping)법, CVD 및 PVD로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 이용할 수 있다. 도 3은 스프레이법을 이용하여 지지체에 졸을 도포하는 방법의 일례를 나타내는 모식도이며, 도 4는 디핑법을 이용하여 지지체에 졸을 도포하는 방법의 일례를 나타내는 모식도이다. 도 3에 나타난 바와 같이, 스프레이법을 이용하여 전해질 졸(120)을 분사하고, 동시에 지지체(100)를 회전시키면서 일정한 두께를 갖는 전해질층을 형성할 수 있다. 한편으로는 도 4에 나타난 바와 같이, 전해질 졸(120)이 수용된 공간에 상기 지지체(100)를 침지하여 상기 지지체(100)에 전해질 졸(120)을 코팅할 수도 있다.
한편, 상기한 바와 같이 적층되는 필름 또한 그 두께가 가능한 얇은 것이 바람직하다. 다만, 상기 필름은 연료전지나 전극의 종류, 크기 등에 따라 그 두께가 상이해질 수 있으므로 그 두께에 대해서는 특별히 한정하지 않는다.
이후 상기와 같이 전해질 졸이 도포되거나 전해질 필름이 적층된 상기 지지체를 당해 기술분야에서 통상적으로 이용되는 방법을 이용하여 소결하여 전해질층이 형성된 지지체를 얻는다. 상기 소결은 미세 크랙이나 핀홀 등의 결함이 없는 치밀한 전해질을 얻기 위하여 행하는 것이다. 한편, 당해 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 재료의 종류 또는 두께 등의 영향을 고려하여 적정 수준의 온도를 선택하여 소결을 행할 수 있다.
이후에는, 상기 전해질층 상에 연료극 및 공기극 중 1종을 형성하고, 상기 전해질층과 접하도록 상기 지지체 내부에 공기극 또는 연료극 중 나머지 1종을 형성함으로써, 상기 지지체 내외부에 전극이 구비된 셀을 제조할 수 있다. 상기 공기극 또는 연료극 형성은 스프레이법, 디핑(dipping)법, CVD 및 PVD 등 당해 기술분야에서 통상적으로 사용되는 것이라면 모두 사용이 가능하다. 또한, 상기 전극 형성 후 필요하다면 열처리를 행할 수 있으며, 전극의 종류 및 두께에 따라 온도 범위를 적절히 선택하여 열처리를 행할 수 있다.
100 : 지지체 120 : 전해질 졸
200 : 연료극 300 : 공기극

Claims (5)

  1. YSZ, ScSZ, GDC, SDC, YDC 및 LSGM로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하며, 일측이 폐쇄된 튜브 형상을 갖는 다공성의 지지체;
    상기 지지체 외부에 접하고, 일부가 상기 다공성의 지지체의 공극에 함침되어 형성되는 전해질층;
    상기 전해질층 상에 형성되는 연료극 및 공기극 중 1종; 및
    상기 전해질층과 접하도록 상기 지지체 내부에 형성되는 연료극 및 공기극 중 나머지 1종을 포함하는 튜브형 연료전지.
  2. YSZ, ScSZ, GDC, SDC, YDC 및 LSGM로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 분말을 준비하는 단계;
    상기 분말을 이용하여 일측이 폐쇄된 튜브 형상을 갖는 다공성의 지지체를 형성하는 단계;
    상기 지지체의 외부에 YSZ, ScSZ, GDC, SDC, YDC 및 LSGM로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 전해질 졸(sol)을 도포하거나 전해질 필름(film)을 적층하는 단계;
    전해질 졸이 도포되거나 전해질 필름이 적층된 상기 지지체를 소결하여 외부에 전해질층이 형성된 지지체를 얻는 단계;
    상기 전해질층 상에 연료극 및 공기극 중 1종을 형성하는 단계; 및
    상기 전해질층과 접하도록 상기 지지체 내부에 공기극 또는 연료극 중 나머지 1종을 형성하는 단계를 포함하는 튜브형 연료전지의 제조방법.
  3. 청구항 2에 있어서,
    상기 지지체를 형성하는 단계는 냉간 등방압 가압법(CIP), 압출, 사출 및 슬립캐스팅(slip casting)으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 이용하는 튜브형 연료전지의 제조방법.
  4. 청구항 2에 있어서,
    상기 지지체 형성 단계 후, 상기 지지체를 소결하는 단계를 추가로 포함하는 튜브형 연료전지의 제조방법.
  5. 청구항 2에 있어서,
    상기 졸을 도포하는 단계는 스프레이법, 디핑(dipping)법, CVD 및 PVD로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 이용하는 튜브형 연료전지의 제조방법.
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