JP2017052147A - インモールド材及びその製造方法、並びに積層成形体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】繊維構造体を含むインモールド材を射出成形体に積層して得られる積層成形体に発生する反りを低減させる手段を提供する。【解決手段】繊維構造体を含む、インモールド成形に用いられるインモールド材であって、繊維構造体の繊維を形成する樹脂ガラス転移温度（Ｔg）よりも１０℃高い温度で１０分間熱処理したときの面積収縮率が２％以下であるインモールド材を用いる。【選択図】図１

Description

本発明は、繊維構造体を含む、インモールド成形に用いられるインモールド材及びその製造方法、並びに積層成形体の製造方法に関する。

射出成形体の表面にインモールド材を一体化した積層成形体が知られている。このような積層成形体は、シートまたは予め賦形されたプリフォーム成形体であるインモールド材を金型のキャビティに配置し、射出成形するインモールド成形により製造される。

インモールド成形により積層成形体を製造する方法の一例について、図５を参照して説明する。図５中、１１は繊維構造体を含むインモールド材，２ａは可動側型，２ｂは固定側型，３は射出成形機の射出部本体，３ａはノズル，３ｂはシリンダ，３ｃはインラインスクリュ，４は充填ゲート，５は射出成形体，５ａは溶融樹脂，２０は積層成形体である。

インモールド成形を用いる積層成形体の製造方法においては、はじめに、図５（ａ）に示すように、可動側型２ａのキャビティを形成するための凹部にインモールド材１１を配置する。そして、可動側型２ａの凹部にインモールド材１１を配置させた後、図５（ｂ）に示すように、可動側型２ａと固定側型２ｂとを型締めする。そして、図５（ｃ）に示すように、可動側型２ａと固定側型２ｂとを型締めすることにより形成されるキャビティｃに溶融樹脂５ａを充填する。そして、キャビティｃ内の溶融樹脂５ａを冷却する冷却工程の終了後、図５（ｄ）に示すように、可動側型２ａを後退させて、可動側型２ａと固定側型２ｂとを型開きすることにより、射出成形体５にインモールド材１１が一体化されてなる積層成形体２０が取り出される。

意匠性や触感に優れたインモールド材として、不織布や織物等の繊維構造体、繊維構造体を含む人工皮革や合成皮革等の皮革様素材、紙等のような繊維構造体を含む素材が用いられている。例えば、下記特許文献１は、人工皮革の背面に補強シートを貼り合わせたスエード調又は銀付調触感を有するインサート材を予備成形により３次元形状にし、必要な形状に打抜いて射出成形金型内のキャビティ内に収めた後、インサート材の補強シート側から溶融樹脂を射出することにより、樹脂成形品を成形すると同時にその表面にインサート材を一体化して得られた成形品を開示する。

特開２００５−１０４３２８号公報

一般的な熱可塑性樹脂の射出成形体に比べて、射出成形体の表面にインモールド材を一体化するインモールド成形により得られた積層成形体においては、反りが大きくなりやすいという問題があった。とくに、繊維構造体を含むインモールド材を射出成形体に積層した場合、反りが大きくなりやすい傾向があった。

一般的な射出成形法における、反りを低減させるための後処理工程として、成形後の射出成形体を加熱することにより射出成形体に蓄積された残留歪みを解消するアニール処理は知られていた。しかしながら、繊維構造体を含むインモールド材を射出成形体に積層した場合においては、得られた積層成形体をアニール処理することによっては、反りを充分に低減させることが困難であった。

本発明は、繊維構造体を含むインモールド材を射出成形体に積層して得られる積層成形体に発生する反りを低減させる手段を提供することを目的とする。

本発明者らは、繊維構造体を含むインモールド材を射出成形体に積層して得られる積層成形体に発生する反りを低減させるために鋭意検討した。そして、繊維構造体は、例えば、一方向に引き取られるようにして製造され、引き取り方向に強く延伸され、引き取り方向と直角方向に弱く延伸されて製造されているため、繊維構造体を熱処理したときには、生産時の引き取り方向に大きく繊維が収縮して直角方向よりも大きく寸法変化することに着目した。インモールド成形において、金型のキャビティ内に収容された繊維構造体を含むインモールド材は射出された溶融樹脂が固着したまま冷却されるため、繊維構造体の応力歪みが固定される。そして、繊維構造体を含むインモールド材を射出成形体に積層して得られる積層成形体の反りは、射出成形体に積層された状態で繊維構造体が残留歪みを解消しようとするときの応力緩和が一因であると考えた。そして、残留歪みの異方性を予め低減させたインモールド材を用いることにより、反りが抑制された積層成形体が得られることを見出し、本発明に想到した。

すなわち、本発明の一局面は、繊維構造体を含む、インモールド成形に用いられるインモールド材であって、繊維構造体の繊維を形成する樹脂のガラス転移温度（Ｔ_g）よりも１０℃高い温度で熱処理したときの面積収縮率が２％以下であるインモールド材である。このような、ガラス転移温度（Ｔ_g）よりも１０℃高い温度で１０分間熱処理したときの面積収縮率が２％以下であるような繊維構造体を含むインモールド材は、インモールド成形の射出成形工程の前に存在する残留歪みが小さい。そのために、このような残留歪みの小さい繊維構造体を含むインモールド材を用いた場合には、反りが抑制された積層成形体が得られる。

また、インモールド材が、３次元形状を有するプリフォーム成形体である場合には、反りの抑制効果がとくに高くなる点から好ましい。

また、繊維構造体を含むインモールド材としては、例えば、合成皮革、人工皮革、皮革様素材、不織布、織布、編布、紙等が挙げられる。

また、本発明の他の一局面は、繊維構造体を含む素材を準備する工程と、素材をアニール処理する工程と、を含むインモールド成形に用いられるインモールド材の製造方法である。このように、繊維構造体を含む素材をアニール処理することにより、繊維構造体の残留歪みが解消される。それにより、反りが抑制された積層成形体が得られる。アニール処理は、繊維構造体の繊維を形成する樹脂のガラス転移温度（Ｔ_g）以上の温度で加熱する処理であることが、残留歪みがさらに解消される点から好ましい。

また、本発明の他の一局面は、繊維構造体を含む素材を準備する工程と、素材にアニール処理を施してインモールド材を形成する工程と、可動側型と固定側型とを型締めすることによりキャビティを形成する射出成形用金型の該キャビティにインモールド材を収容して射出成形することにより、成形される射出成形体の表面にインモールド材を一体化させた樹脂積層体を形成する工程と、を備える積層成形体の製造方法である。このような製造方法によれば、反りが抑制された、繊維構造体を含むインモールド材を表面に積層一体化した積層成形体が得られる。

本発明によれば、反りが抑制された、繊維構造体を含むインモールド材を表面に積層一体化した積層成形体が得られる。

図１は、実施形態の積層成形体の製造方法の各工程を説明する説明図である。 図２は、実施例１に記載した各温度でのアニール処理における、熱処理時間に対する面積変化を示すグラフである。 図３は、実施例２に記載した各温度でのアニール処理における、加熱による反り変化量を示すグラフである。 図４は、実施例３のプリフォーム前アニール処理成形体、プリフォーム後アニール処理成形体、アニール処理無しプリフォーム成形体の、加熱による反り変化量を示すグラフである。 図５は、インモールド成形体を用いる、従来の積層成形体の製造方法の各工程を説明する説明図である。

本実施形態の積層成形体の製造方法を図面を参照して説明する。図１は、本実施形態の積層成形体の製造方法の各工程を説明する説明図である。

図１中、１は繊維構造体を含むインモールド材，１ａはアニール処理前のインモールド材である繊維構造体を含む素材，２ａは可動側型，２ｂは固定側型，３は射出成形機の射出部本体，３ａはノズル，３ｂはシリンダ，３ｃはインラインスクリュ，４は充填ゲート，５は射出成形体，５ａは溶融樹脂，１０はインモールド成形体（積層成形体）である。また、１００は、プリフォーム材１ａをアニール処理するための加熱ヒーターである。可動側型２ａと固定側型２ｂとは一対になってキャビティｃを形成する射出成形用金型２を構成する。なお、本実施形態においては、可動側型２ａは射出成形用金型の雌型、固定側型２ｂは射出成形用金型の雄型である。

本実施形態の積層成形体の製造方法においては、射出成形を行うより前に、図１（ａ）に示すように、加熱ヒーター１００を用いて、繊維構造体を含む素材１ａを所定の温度で加熱処理するアニール処理を行う。

アニール処理は、繊維構造体を含む素材を加熱することにより、残留歪みを有するアニール処理前の繊維構造体を含む素材の残留歪みを解消させる処理である。このようなアニール処理は、例えば、所定の温度に設定された熱風乾燥器や、遠赤外線ヒーター等を用いて行われる。

上述のように繊維構造体は、例えば、引き取り方向に強く延伸され、引き取り方向と直角方向に弱く延伸されて製造されている。そのために歪みが残留しやすく、歪みが残留した状態のアニール処理前の繊維構造体を含む素材をキャビティ内に収容させて射出成形を行った場合、射出成形後に得られる積層成形体にまで繊維構造体の歪みが残留することにより、反りが発生しやすくなる。また、積層成形体をアニール処理しても、繊維構造体と射出成形体とは一体化されているために、繊維構造体の繊維の動きの自由度が低くなっている。本実施形態におけるアニール処理前のインモールド材である繊維構造体を含む素材のアニール処理によれば、射出成形体と一体化されていない、繊維の自由度が高い状態の繊維構造体にアニール処理することにより、残留歪みを解消させる効果が高い。

後に詳しく説明するが、アニール処理の条件は、繊維構造体の種類に応じて残留歪みを解消させることに適した条件が適宜設定される。アニール処理の温度の一例としては、繊維構造体の繊維を形成する樹脂のガラス転移温度（Ｔ_g）以上、さらにはＴ_g＋１０℃以上、とくにはＴ_g＋２０℃以上、であって、繊維構造体の繊維を形成する樹脂の融点または軟化温度未満、であることが好ましい。また、アニール処理の時間の一例としては、１分間以上、さらには５分間以上、とくには３０分間以上であって、４時間以下、さらには３時間以下であることが好ましい。アニール処理の温度が低すぎたり、処理時間が短すぎたりすると、残留歪みが充分に解消しない傾向がある。また、アニール処理の時間が長すぎたり、例えば、ゴム状平坦領域を超える温度のような高すぎる温度で処理を行ったりすると、熱劣化したり、変形したりする傾向がある。

次に、図１（ｂ）に示すように、可動側型２ａのキャビティを形成するための凹部にアニール処理されたインモールド材１をインサートさせる。なお、インモールド材１は、溶融樹脂を充填する時の位置ずれを抑制するために、可動側型の凹部に固定してもよい。固定手段の具体例としては、例えば、可動側型表面に両面テープで貼り付けたり、真空吸着させたり、インモールド材自身の表面粘着性を用いて付着させたり、可動側型の凹部に突起を設けてインモールド材をはめ込む方法等が挙げられる。また、インモールド材は１枚だけ用いてもよいし、２枚以上を組み合わせて用いてもよい。

次に、図１（ｃ）に示すように、可動側型２ａと固定側型２ｂとを型締めする。そして、図１（ｄ）に示すように、可動側型２ａと固定側型２ｂとを型締めした状態で形成されるキャビティｃに溶融樹脂５ａを充填する。詳しくは、射出成形機の射出部３を前進させ、ノズル３ａを固定側型２ｂに形成された充填ゲート４に当接させ、シリンダ３ｂ内で溶融樹脂５ａをインラインスクリュ３ｃで射出することにより、溶融樹脂５ａが所定の充填圧でキャビティｃに完充填される。

射出される樹脂の具体例としては、例えば、ＡＢＳ系樹脂、ＰＭＭＡ樹脂のようなアクリル系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリプロピレン等のポリオレフィン系樹脂、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）やポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）等のポリエステル系樹脂、各種ポリアミド系樹脂、ＣＯＰ樹脂等が挙げられる。また、これらは、フィラー等を配合したコンパウンド品や、複数種の樹脂をアロイ化またはブレンド化した混合品であってもよい。これらは用途に応じて適宜選択される。例えば、携帯電話、モバイル機器、家電製品等の筐体に用いる樹脂としては、ＡＢＳ系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリプロピレン等のポリオレフィン系樹脂等の耐衝撃性に優れた樹脂が好ましく用いられる。

射出成形条件は、射出される樹脂の熱特性や溶融粘度、成形体の形状、および樹脂厚みに応じて完充填可能な条件（樹脂温度、金型温度、射出圧力、射出速度、射出後の保持圧力、冷却時間）が適宜設定される。

成形される射出成形体の厚さも特に限定されず、用途や成形性に応じて適宜選択される。例えば、携帯電話、モバイル機器、家電製品等の筐体に用いる場合には、０．３〜２ｍｍ、さらには０．５〜１．５ｍｍが好ましい範囲として選ばれる。

そして、冷却工程において、可動側型２ａと固定側型２ｂとが型締めした状態で形成されるキャビティｃ内で成形された射出成形体５と射出成形体５に積層されたインモールド材１とが一体化された積層体を所定の時間冷却した後、図１（ｅ）に示すように、可動側型２ａと固定側型２ｂとを型開きして、成形された射出成形体５と射出成形体５に積層されたインモールド材１とが一体化されたインモールド成形体１０が取り出される。そして、得られたインモールド成形体１０の不要な部分、具体的には、インモールド材の端部をトリミングしたり、ゲートやランナーを切断除去することにより、最終的な製品形状に整えられる。

次に、本実施形態の積層成形体の製造方法に用いられるインモールド材用の素材及びアニール処理について詳しく説明する。

インモールド材用の素材の形態としては、本実施形態で参照する図１では、繊維構造体を含む素材に予め賦形したプリフォーム成形体を例示したが、プリフォーム成形体に限定されず、不織布，織布，織物，編物等の繊維構造体のシート，または繊維構造体を含む人工皮革や合成皮革等の皮革様シートを賦形せずにそのまま用いてもよい。なお、予め賦形されたプリフォーム成形体は、人工皮革や合成皮革等の皮革様素材や、不織布や織物，紙等のシートを熱プレス成形、真空成形、圧空成形、真空圧空成形等の成形手段により賦形することにより得られる。また、インモールド材の厚さは、特に限定されないが、０．１〜２ｍｍ、さらには、０．２〜１ｍｍ程度であることが好ましい。

繊維構造体の繊維を形成する樹脂の具体例としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、変性ＰＥＴ、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリトリエチレンテレフタレート、ポリヘキサメチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、等の芳香族ポリエステル系樹脂；ポリ乳酸、ポリエチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネートアジペート、ポリヒドロキシブチレート−ポリヒドロキシバリレート共重合体等の脂肪族ポリエステル系樹脂；ポリアミド６、ポリアミド６６、ポリアミド６１０、ポリアミド１０、ポリアミド１１、ポリアミド１２、ポリアミド６−１２等のポリアミド系樹脂；ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリブテン、ポリメチルペンテン、塩素系ポリオレフィン、エチレン酢酸ビニル共重合体、スチレンエチレン共重合体、などのポリオレフィン系樹脂；エチレン単位を２５〜７０モル％含有する変性ポリビニルアルコール等から形成される変性ポリビニルアルコール系樹脂；及び、ポリウレタン系エラストマー、ポリアミド系エラストマー、ポリエステル系エラストマーなどの結晶性エラストマー等の熱可塑性樹脂等が挙げられる。これらは一種類だけを用いても良いし、二種類以上を組み合わせて用いても良い。これらの中では、とくに、ガラス転移温度（Ｔ_g）が９０〜１２０℃、さらには１００〜１１５℃であるような芳香族ポリエステル系樹脂が熱収縮性の高い繊維が得られるために、残留歪みが大きくなりやすい点から、本実施形態のアニール処理による残留歪みの解消効果が顕著である点から好ましい。

Ｔ_gは、例えば、動的粘弾性測定装置（例えば、レオロジ社製ＦＴレオスペクトラＤＤＶＩＶ）を用いて、幅５ｍｍ、長さ３０ｍｍの試験片を間隔２０ｍｍのチャック間に固定して、測定領域３０〜２５０℃、昇温速度３℃/ｍｉｎ、歪み５μｍ/２０ｍｍ、測定周波数１０Ｈｚの条件で動的粘弾性挙動を測定することにより得られる。

Ｔ_gが１００〜１２０℃の芳香族ポリエステルの具体例としては、例えば、ポリエチレンテレフタレートの構成単位に直鎖の構造を乱す共重合成分を構成単位として含有する変性ポリエチレンテレフタレート、特に、イソフタル酸、フタル酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸等の非対称型芳香族カルボン酸や、アジピン酸等の脂肪族ジカルボン酸を共重合成分として所定割合で含有する変性ポリエチレンテレフタレートが挙げられる。さらに具体的には、モノマー成分としてイソフタル酸単位を２〜１２モル％含有する変性ポリエチレンテレフタレートが好ましい。

また、繊維構造体の繊維を形成する繊維の繊度は特に限定されず、１ｄｔｅｘ超の通常繊維の繊度であっても、１ｄｔｅｘ以下、さらには０．６ｄｔｅｘ以下、とくには０．５ｄｔｅｘ以下であるような極細繊維の繊度であってもよい。なお、極細繊維の繊度を有する繊維は、熱収縮性が高くなる傾向があり、残留歪みが大きくなりやすい点から、本実施形態のアニール処理による残留歪みの解消効果が顕著である点から好ましい。

また、繊維構造体は、形態安定性や充実感を向上させることを目的として、内部の空隙に高分子弾性体を含有してもよい。このような高分子弾性体の具体例としては、例えば、ポリカーボネート系ポリウレタン、ポリエステル系ポリウレタン、ポリエーテル系ポリウレタン等の各種ポリウレタンや、アクリル系弾性体、ポリウレタンアクリル複合弾性体、ポリ塩化ビニル、合成ゴム等が挙げられる。これらの中では、ポリウレタンが接着性や機械特性に優れる点から好ましい。

高分子弾性体の含有割合としては、０〜４０質量％、さらには、５〜３５質量％、とくには８〜３０質量％であることが好ましい。高分子弾性体の含有割合が高すぎる場合には、賦形性が低下する傾向がある。

このような繊維構造体の一面に銀面調の樹脂層を積層形成した場合には、銀付皮革調の外観を有する銀面調皮革様シートが得られる。また、繊維構造体の一面を起毛処理することにより起毛調の外観を有する起毛調皮革様シートが得られる。

銀面調皮革様シートを形成する方法としては、繊維構造体の一面に乾式造面法やダイレクトコート法などの方法によりポリウレタン等の高分子弾性体を含む銀面調の樹脂層を形成する方法が挙げられる。乾式造面法は、離型紙などの支持基材上に高分子弾性体を含む樹脂膜を形成した後、その樹脂膜の表面に接着剤を塗布し、繊維構造体の一面に貼り合せて、必要によりプレスして接着し、離型紙を剥離することにより銀面調の樹脂層を形成する方法である。また、ダイレクトコート法は、高分子弾性体を含む液状樹脂または樹脂液を繊維構造体の一面に直接塗布した後、硬化させることにより銀面調の樹脂層を形成する方法である。

銀面調の樹脂層を形成する高分子弾性体としては、従来から銀面調の樹脂層の形成に用いられているポリウレタンやアクリル系弾性体等を用いることができる。その具体例としては、例えば、ポリカーボネート系ポリウレタン、ポリエステル系ポリウレタン、ポリエーテル系ポリウレタン等の各種ポリウレタンや、アクリル系弾性体、ポリウレタンアクリル複合弾性体、ポリ塩化ビニル弾性体、合成ゴム等が挙げられる。

また、起毛調皮革様シートを形成する方法としては、繊維構造体の表面をバフィング処理することにより起毛処理されたスエード調やヌバック調の加飾面を形成する方法が挙げられる。バフィング処理は、繊維構造体の表面をサンドペーパーやブラシ等で擦り、繊維を起毛させる処理である。

なお、繊維構造体の見かけ密度は特に限定されないが、０．４５ｇ/ｃｍ³以上、さらには０．５０〜０．８５ｇ/ｃｍ³、とくには０．５０〜０．８０ｇ/ｃｍ³であることが好ましい。このように高い見かけ密度の場合には、薄くても均質性が高くなるために、射出成形により金型内のキャビティに充填される溶融樹脂が、繊維構造体を含むインモールド材の表面まで染み出ることが抑制される点から好ましい。

以上説明したような繊維構造体は、例えば、一方向に引き取られるようにして製造されるために、引き取り方向に熱収縮しやすい傾向がある。本実施形態のインモールド成形に用いられるインモールド材は、インモールド成形前に、このような繊維構造体を含む素材の熱収縮の異方性を緩和する。

具体的には、繊維構造体に蓄積された残留歪みは、インモールド成形に供される前に熱処理によりアニール処理を施すことにより解消される。アニール処理による残留歪みの解消は、実施例の結果を示す図２を参照して説明すれば、比較的短時間、具体的には、熱処理開始後の３分間程度で大きく収縮し、その後、徐々に、収縮していることがわかる。従って、アニール処理の熱処理条件は、このような、残留歪みの解消度合いと、生産性とのバランスを勘案して適宜決定される。

図２を参照すれば、繊維構造体を形成する樹脂のＴ_g以上、とくにはＴ_gよりも１０〜５０℃程度高い温度で熱処理した場合、わずか３分間程度で大きく収縮し、その後は大きく変化せずに安定する。具体的には、その後の面積変化率は２％以下であることがわかる。従って、このようなアニール処理を受けた繊維構造体を含有するインモールド材は、繊維構造体を形成する樹脂のＴ_gよりも１０℃以上の温度で１０分間熱処理したときに、面積収縮率（面積変化率）が２％以下になる程度に残留歪みが充分に解消されていることがわかる。

以下、本発明を実施例によりさらに具体的に説明する。なお、本発明は実施例により何ら限定されるものではない。

［実施例１：人工皮革片のアニール処理による面積収縮率の測定］
厚さ０．５ｍｍの銀面調の表面を有する人工皮革（（株）クラレ製のティレニーナ、繊度０．９ｄｔｅｘで、Ｔ_g１００℃の変性ＰＥＴの極細繊維を含む、見かけ密度０．５０ｇ/ｃｍ³）の幅１０００ｍｍの原反を準備した。そして、原反から縦３００×横１００ｍｍの長方形の人工皮革片を切り抜いた。

そして、得られた人工皮革片を１００℃、１１０℃、１３０℃、及び１５０℃に設定された熱風乾燥機中に、５分間、３０分間、６０分間、及び２４０分間放置して熱処理した。なお、人工皮革片は、各温度の各時間ごとに５枚ずつ準備した。

そして、熱処理していない人工皮革片の面積を１００％として、１００℃、１１０℃、１３０℃、及び１５０℃で各時間熱処理されて収縮した後の、人工皮革片の面積変化を測定した。なお、面積変化は、５枚の平均値である。各温度における、熱処理時間に対する面積変化を示すグラフを図２に示す。

図２に示すように、インモールド材として用いられる人工皮革片は、Ｔ_g以上の何れの温度及び何れの時間のアニール処理によっても２％以上収縮したことがわかる。この結果から、アニール処理により、繊維構造体を含むインモールド材の残留歪みが解消することがわかる。また、アニール処理温度においては、人工皮革片に含まれる変性ＰＥＴの極細繊維のＴ_gである１００℃でのアニール処理と、Ｔ_gよりも１０℃以上高い１１０℃、１３０℃及び１５０℃でのアニール処理を比較すると、変性ＰＥＴの極細繊維のＴ_g１００℃よりも１０℃以上高い温度で顕著に収縮率が大きくなっていることがわかる。また、５分間程度の加熱により、面積変化率は安定することがわかる。

また、１００℃、１１０℃、１３０℃、及び１５０℃アニール処理した後のインモールド材を一旦冷却した後、さらにＴ_gよりも１０℃高い温度で１０分間熱処理したときの面積変化率（面積収縮率）は、それぞれ、１．６％、１．０％、０．８％、０．３％、となり、何れも２％以下であった。

［実施例２：アニール処理された人工皮革片を用いたインモールド成形］
実施例１で得られた、各温度で２４０分間熱処理した５枚ずつの人工皮革片を用いてインモールド成形を行った。具体的には、電動式射出成形機（住友重機械工業（株）製のＳＥ−１８０ＤＵ）に搭載された、射出成形用金型の可動側型と固定側型とを型開きした状態で、可動側型のキャビティ形成面に熱処理された人工皮革片を配置した。そして、可動側型と固定側型とを型締めした。なお、射出成形用金型のキャビティ形状は、厚さ１．５ｍｍで、縦３００×横１００ｍｍの長方形の角板形状であった。

そして、樹脂温度２３５℃、金型温度５０℃、射出ピーク圧１４０ＭＰａの条件でＡＢＳ樹脂（Ｔ_g９８℃／ＭＦＲ：４．２ｇ/１０分 ２２０℃）を射出してキャビティ内に充填した。そして、完充填後、保圧２０ＭＰａを付与しながら、４０秒間の冷却時間を保持した後、型開きした。そして、ＡＢＳ樹脂成形体の表面に人工皮革片が一体化された積層成形体を得た。

そして、各温度において５枚ずつ得られた積層成形体の加熱による反り変化量を以下のように評価した。

〈反り変化量評価〉
成形された積層成形体を２３℃，５０％ＲＨの恒温恒湿室に２４時間放置することにより状態調節した。そして、状態調節後の反り量を測定した。そして、状態調節後の反り量を測定された積層成形体を、７０℃，９５％ＲＨの恒温恒湿室に２００時間放置する熱処理により反りを顕在化させた。そして、熱処理後の積層成形体を２３℃，５０％ＲＨの恒温恒湿室に１時間放置して冷却した。そして、熱処理により顕在化した反り量を測定した。
なお、反り量の測定は、積層成形体を上に凸の状態に反るように水平な盤上に置き、凸の状態に反るように配置された積層成形体の盤上の表面から測定したときの最も大きい隙間の部分の間隔をダイヤルゲージで測定した。なお、５枚のサンプルの測定値の平均を反り量（ｍｍ）とした。そして、（熱処理後の反り量―熱処理前の反り量）の絶対値を反り変化量として、図３のグラフに示した。

図３に示すように、アニール処理なしの人工皮革片を用いてインモールド成形された積層成形体の反り量は２．９０ｍｍであったのに対して、１００℃、１１０℃、１３０℃、１５０℃でアニール処理した人工皮革片を用いてインモールド成形された積層成形体は、それぞれ、２．７５ｍｍ、０．８８ｍｍ、０．７５ｍｍ、０．７５ｍｍと反り変化量が小さくなっていた。特に、人工皮革片に含まれる変性ＰＥＴの極細繊維のＴ_gである１００℃よりも高い１１０℃、１３０℃及び１５０℃でアニール処理した人工皮革片を用いて得られた積層成形体は、反り変化量の顕著な改善効果が見られた。

［実施例３：アニール処理された、人工皮革のプリフォーム成形体を用いたインモールド成形］
実施例１で用いた、厚さ０．５ｍｍのスエード調の表面を有する人工皮革（（株）クラレ製のティレニーナ）の原反から、縦４００ｍｍ×横６００ｍｍの長方形のシートを複数枚切り出した。そして、得られたシートを用いて、型温６０℃、加圧力３００ｋＰａで真空圧空成形を行うことにより、縦１５０ｍｍ×横３００ｍｍ×高さ２０ｍｍの箱型形状のプリフォーム成形体を成形した。

なお、プリフォーム成形体の成形に際しては、得られた長方形のシートのうち、５枚はシートの状態で１３０℃で２４０分間アニール処理した後にプリフォーム成形を行った。また、得られた長方形のシートのうち、他の５枚はそのままプリフォーム成形した後に、得られたプリフォーム成形体を１３０℃で２４０分間アニール処理した。さらに、得られた長方形のシートのうち他の５枚は、プリフォーム成形の前も、得られたプリフォーム成形体もアニール処理を行わなかった。得られたプリフォーム成形体のそれぞれを、プリフォーム前アニール処理成形体、プリフォーム後アニール処理成形体、アニール処理無しプリフォーム成形体、と称する。

そして、それぞれ５つの、プリフォーム前アニール処理成形体、プリフォーム後アニール処理成形体、アニール処理無しプリフォーム成形体の天面部から、縦３００×横１００ｍｍの長方形の角板形状に切り出し、インモールド成形を行った。具体的には、電動式射出成形機（住友重機械工業（株）製のＳＥ−１８０ＤＵ）に搭載された、射出成形用金型の可動側型と固定側型とを型開きした状態で、可動側型のキャビティ形成面に人工皮革片を配置した。そして、可動側型と固定側型とを型締めした。なお、射出成形用金型のキャビティ形状は、厚さ１．５ｍｍで、縦３００×横１００ｍｍの長方形の角板形状であった。

そして、それぞれのインモールド成形において、樹脂温度２３５℃、金型温度５０℃、射出ピーク圧１４０ＭＰａの条件でＡＢＳ樹脂（Ｔ_g８７℃）を射出してキャビティ内に充填した。そして、完充填後、保圧２０ＭＰａを付与しながら、４０秒間の冷却時間を保持した後、型開きした。そして、ＡＢＳ樹脂成形体の表面に各プリフォーム成形体が一体化された積層成形体を得た。

そして、各積層成形体の反り変化量を、実施例２と同様にして評価した。反り変化量の結果を、図４のグラフに示す。

図４に示すように、アニール処理無しプリフォーム成形体を用いてインモールド成形された積層成形体の反り変化量は２．９ｍｍであったのに対して、シートの状態でアニール処理した後プリフォーム成形を行ったプリフォーム前アニール処理成形体を用いてインモールド成形された積層成形体の反り変化量は１．８ｍｍと明らかに小さくなっていた。さらに、プリフォーム成形体の成形後にアニール処理した、プリフォーム後アニール処理成形体を用いてインモールド成形された積層成形体の反り変化量は０．７５ｍｍと著しく小さくなっていた。このことから、プリフォーム成形体を用いてインモールド成形する場合には、プリフォーム成形体の成形後にアニール処理することにより、反り変化量の改善効果が顕著に向上することがわかる。

本発明によれば、反りの発生が抑制された、繊維構造体を含むインモールド材を一体化したインモールド成形体（積層成形体）を製造することができる。

１、１１ 繊維構造体を含むインモールド材
１ａ アニール処理前の繊維構造体を含む素材
２ 射出成形用金型
２ａ 可動側型
２ｂ 固定側型
３ 射出成形機の射出部本体
３ａ ノズル
３ｂ シリンダ
３ｃ インラインスクリュ
４ 充填ゲート
５ 射出成形体
５ａ 溶融樹脂
１０ インモールド成形体（積層成形体）
１００ 加熱ヒータ
ｃ キャビティ

Claims (9)

1. 繊維構造体を含む、インモールド成形に用いられるインモールド材であって、
   前記繊維構造体の繊維を形成する樹脂のガラス転移温度（Ｔ_g）よりも１０℃高い温度で１０分間熱処理したときに、面積収縮率が２％以下であることを特徴とするインモールド材。
2. 前記インモールド材は、プリフォーム成形体である請求項１に記載のインモールド材。
3. 前記インモールド材は、繊維構造体シートである請求項１に記載のインモールド材。
4. 前記インモールド材は、皮革様素材、不織布、織布、編布、及び紙からなる群より選ばれる少なくとも１種である請求項１〜３の何れか１項に記載のインモールド材。
5. 繊維構造体を含む素材を準備する工程と、前記素材をアニール処理する工程とを含むことを特徴とする、インモールド成形に用いられるインモールド材の製造方法。
6. 前記アニール処理が、前記繊維構造体の繊維を形成する樹脂のガラス転移温度（Ｔ_g）以上の温度で加熱する処理である請求項５に記載のインモールド材の製造方法。
7. 前記素材がプリフォーム成形体である請求項５または６に記載のインモールド材の製造方法。
8. 前記素材が、皮革様素材、不織布、織布、編布、及び紙からなる群より選ばれる少なくとも１種を含む請求項５〜７の何れか１項に記載のインモールド材の製造方法。
9. 繊維構造体を含む素材を準備する工程と、
   前記素材に、アニール処理を施してインモールド材を形成する工程と、
   可動側型と固定側型とを型締めすることによりキャビティを形成する射出成形用金型の該キャビティに前記インモールド材を収容して射出成形することにより、成形される射出成形体の表面に前記インモールド材を一体化させた樹脂積層体を形成する工程と、を備えることを特徴とする積層成形体の製造方法。

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