JP2016182562A - 二酸化炭素を分離回収するための吸収剤、及びそれを用いた二酸化炭素の分離回収方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】少なくとも1種のアミン化合物、及び触媒を含有する、二酸化炭素を含むガスから二酸化炭素を分離回収するための吸収剤であって、該アミン化合物を含む水溶液中における、該アミン化合物の内の少なくとも1種のアミン化合物と該触媒との結合エネルギーが7〜18 kcal/molであり、且つ該結合エネルギーが該触媒と水との結合エネルギー以上である、吸収剤。
【選択図】 なし
Description
項1.少なくとも1種のアミン化合物、及び触媒を含有する、二酸化炭素を含むガスから二酸化炭素を分離回収するための吸収剤であって、前記アミン化合物を含む水溶液中における、前記アミン化合物の内の少なくとも1種のアミン化合物と前記触媒との結合エネルギーが7〜18 kcal/molであり、且つ前記結合エネルギーが前記触媒と水との結合エネルギー以上である、吸収剤。
項2.前記触媒が、ビス(2,4-ペンタンジオネイト)、ビス[2-(2-ベンズオキサゾリル)フェノレイト]、及びフタロシアニンからなる群より選択される少なくとも1種の配位子を有する錯体化合物である、項1に記載の吸収剤。
項3.前記触媒が、2価の金属元素を中心金属とする錯体化合物である、項1又は2に記載の吸収剤。
項4.前記2価の金属元素が、マグネシウム、コバルト、カルシウム、亜鉛、銅、及びパラジウムからなる群より選択される少なくとも1種である、項3に記載の吸収剤。
項5.前記触媒が、ビス(2,4-ペンタンジオネイト)マグネシウム、ビス(2,4-ペンタンジオネイト)コバルト、ビス(2,4-ペンタンジオネイト)カルシウム、ビス(2,4-ペンタンジオネイト)亜鉛、ビス(2,4-ペンタンジオネイト)銅及びビス[2-(2-ベンズオキサゾリル)フェノレイト]亜鉛からなる群より選択される少なくとも1種である、項1〜4のいずれか一項に記載の吸収剤。
項6.前記アミン化合物が、三級アルカノールアミン及び三級アルキルアミンからなる群より選択される少なくとも1種である、項1〜5のいずれか一項に記載の吸収剤。
項7.前記触媒が、前記アミン化合物を含む溶液に溶解又は懸濁されている(即ち、液状吸着剤である)、項1〜6のいずれか一項に記載の吸収剤。
項8.前記触媒及び前記アミン化合物が支持体に担持されている(即ち、固形吸着剤である)、項1〜6のいずれか一項に記載の吸収剤。
項9.前記触媒の添加量が、触媒を除いた吸収剤の重量に対して0.5〜5重量%である、項7に記載の吸収剤。
項10.以下の工程A及びBを含む、二酸化炭素を含むガスから二酸化炭素を分離回収する方法:
項1〜9のいずれか一項に記載の吸収剤を、二酸化炭素を含むガスと接触させ、二酸化炭素を含むガスから二酸化炭素を吸収した吸収剤を得る工程A、及び、
工程Aで得られた二酸化炭素を吸収した吸収剤を加熱して、吸収剤から二酸化炭素を脱離して放散させ、放散した二酸化炭素を回収する工程B。
本発明の吸収剤は、少なくとも1種のアミン化合物、及び触媒を含有する、二酸化炭素を含むガスから二酸化炭素を分離回収するための吸収剤であって、前記アミン化合物を含む水溶液中における、前記アミン化合物の内の少なくとも1種のアミン化合物と前記触媒との結合エネルギーが7〜18 kcal/molであり、且つ前記結合エネルギーが前記触媒と水との結合エネルギー以上である、吸収剤である。
本発明の吸収剤に含まれる触媒としては、アミン化合物の水溶液が持つpHが9〜12程度の塩基性雰囲気において、十分な化学的安定性を持つ金属錯体化合物や金属酸化物等が好ましく、2価の金属元素を中心金属とする錯体化合物であることが好ましい。
本発明の吸収剤に含まれるアミン化合物は、水溶液として二酸化炭素を含むガス中の二酸化炭素を選択的に分離回収する性能を有するという特徴を除いては特に限定されるものではなく、例えば、一級アルカノールアミンであるモノエタノールアミン(MEA)、ジグリコールアミン(DGA)、2-アミノ-2-メチル-1-プロパノール(AMP)、二級アルカノールアミンである2−メチルアミノエタノール(MAE)、2-エチルアミノエタノール(EAE)、2-イソプロピルアミノエタノール(IPAE)、ジエタノールアミン(DEA)、ジイソプロパノールアミン(DIPA)、三級アルカノールアミンであるN-メチルジエタノールアミン(MDEA)、トリエタノールアミン(TEA)、三級アルキルアミンであるN,N,N’,N’-テトラメチル-1,6-ジアミノヘキサン(TMDAH)、N,N,N’,N’-テトラメチル-1,3-ジアミノブタン(TMDAB)、ビス(2-ジメチルアミノエチル)エーテル(BDER)等が挙げられる。二酸化炭素の分離回収に要するエネルギーを低減させる目的においては、一般に二酸化炭素との比較的低い吸収反応熱を持つことが知られている三級アルカノールアミン、又は三級アルキルアミン(以下、三級アミン化合物)を用いることが好ましい。
また、本発明の吸収剤が液体である場合、触媒、アミン化合物、及び前記溶媒以外の成分を、必要に応じて、本発明の効果を阻害しない範囲で含んでいてもよい。その他の成分としては、本発明の吸収剤の化学的又は物理的安定性を確保するための安定剤(酸化防止剤等の副反応抑制剤)や本発明の吸収剤を用いる装置や設備の材質の劣化を防ぐための防止剤(腐食防止剤等)等が挙げられる。これらその他の成分の含有量は本発明の効果を阻害しない範囲であれば特に制限的なものではないが、重量比で本発明の二酸化炭素を吸収及び回収するための吸収剤全体に対して、5重量%以下が好ましい。
本発明の吸収剤による二酸化炭素の分離回収方法は、二酸化炭素を含むガス中の二酸化炭素を分離回収するための方法であって、本発明の吸収剤を、二酸化炭素を含むガスと接触させ、二酸化炭素を含むガスから二酸化炭素を吸収した吸収剤を得る工程A、及び、工程Aで得られた二酸化炭素を吸収した吸収剤を加熱して、吸収剤から二酸化炭素を脱離して放散させ、放散した二酸化炭素を回収する工程Bを含むことを特徴とする。
(工程A)
工程Aでは、吸収剤を、二酸化炭素を含むガスと接触させることで、該二酸化炭素を含むガス中の二酸化炭素を吸収剤に吸収させて分離する。
工程Bでは、工程Aで得られた二酸化炭素を吸収した吸収剤を加熱して、吸収剤から二酸化炭素を脱離して放散させ、放散した二酸化炭素を回収する
工程Bにおける温度は、70〜150 ℃とすることができる。この範囲であれば、吸収剤が二酸化炭素の放散速度に優れる。工程Bにおける温度は、好ましくは70〜120 ℃であり、より好ましくは70〜100 ℃である。
二酸化炭素を脱離させる方法としては、
(A)二酸化炭素分離材を減圧条件下におき、二酸化炭素を脱離させる方法(圧力スィン
グ法)、
(B)二酸化炭素分離材に二酸化炭素を含まない不活性ガスを接触させ、二酸化炭素を脱
離させる方法、及び
(C)二酸化炭素分離材を加熱し、二酸化炭素を脱離させる方法(温度スィング法)
が挙げられる。
二酸化炭素を含むガスとしては、例えば、重油、天然ガス等を燃料とする火力発電所、製造所のボイラーあるいはセメント工場のキルン、コークスで酸化鉄を還元する製鐵所の高炉、銑鉄中の炭素を燃焼して製鋼する同じく製鉄所の転炉等からの排ガスが挙げられる。
実施例及び比較例で使用した試薬及びガス種をそれぞれ表1及び2に示す。ここで、価格比は、1,4,7,10-テトラアザシクロドデカン亜鉛(過塩素酸塩)(ZC)に対する入手価格の比を表す。
試験例1から3において、吸収剤に対する二酸化炭素回収量、二酸化炭素吸収速度、及び二酸化炭素放散速度の測定は、炭酸ガスボンベ及び窒素ガスボンベ、炭酸ガス流量コントローラー及び窒素ガス流量コントローラー、ガラス製反応容器(0.5 L)及び温度調整器、ガス流量計、チラー、並びに二酸化炭素濃度計(YOKOGAWA製IR100)を順次接続した図示しない二酸化炭素吸収放散装置を用いて行った。
三級アルキルアミンであるTMDAHを水に加えて混和し、TMDAH:30重量%、水:70重量%とした。触媒として、2価の亜鉛を中心金属とするPDZ及びBOPZをそれぞれ添加し、吸収剤とした。各触媒の添加量は、触媒を除いた吸収剤の重量に対し0.5〜5重量%とした。PDZ及びBOPZは上記吸収剤に対し溶解性を持たないため、該吸収剤中で不均一に懸濁させた。
触媒を添加しなかったことを除き、実施例1〜12と同様にして吸収剤を得た。
触媒として、2価の亜鉛を中心金属とするZCを添加したこと、及び該触媒の添加量を、触媒を除いた吸収剤の重量に対し0.5〜4重量%としたことを除き、実施例1〜12と同様にして吸収剤を得た。ZCは上記吸収剤に対し溶解性を持つため、該吸収剤中で均一に溶解させて使用した。
上記試験方法により、上記二酸化炭素吸収放散装置を用いて、吸収剤に対する二酸化炭素回収量、二酸化炭素吸収速度、及び二酸化炭素放散速度の測定を行った。
三級アルキルアミンであるTMDAHを水に加えて混和し、TMDAH:30重量%、水:70重量%とした。触媒として、PDM、PDCa、PDCo及びPDCuをそれぞれ添加し、吸収剤とした。各触媒の添加量は、触媒を除いた吸収剤の重量に対し3重量%のPDZと等モルとした。PDM、PDCa、PDCo及びPDCuのいずれも上記吸収剤に対し溶解性を持たないため、該吸収剤中で不均一に懸濁させて使用した。
触媒として、PDPを添加したことを除き、実施例13〜16と同様にして吸収剤を得た。PDPは上記吸収剤に対し溶解性を持たないため、該吸収剤中で不均一に懸濁させて使用した。
上記試験方法により、上記二酸化炭素吸収放散装置を用いて、吸収剤に対する二酸化炭素回収量、二酸化炭素吸収速度、及び二酸化炭素放散速度の測定を行った。
三級アルキルアミンであるTMDAHを水に加えて混和し、TMDAH:40重量%、水:60重量%とした。触媒として、2価の亜鉛を中心金属とするPDZを添加し、吸収剤とした。触媒の添加量は、触媒を除いた吸収剤の重量に対し3重量%とした。PDZは上記吸収剤に対し溶解性を持たないため、該吸収剤中で不均一に懸濁させた。
二級アルカノールアミンであるIPAE及び三級アルキルアミンであるTMDAHを水に加えて混和し、IPAE:30重量%、TMDAH:25重量%及び水:45重量%とした。触媒として、2価の亜鉛を中心金属とするPDZを添加し、吸収剤とした。触媒の添加量は、触媒を除いた吸収剤の重量に対し3重量%とした。PDZは上記吸収剤に対し溶解性を持たないため、該吸収剤中で不均一に懸濁させた。
三級アルカノールアミンであるMDEAを水に加えて混和し、MDEA:30重量%、水:70重量%とした。触媒として、2価の亜鉛を中心金属とするPDZを添加し、吸収剤とした。触媒の添加量は、触媒を除いた吸収剤の重量に対し3重量%とした。PDZは上記吸収剤に対し溶解性を持たないため、該吸収剤中で不均一に懸濁させた。
比較例8、9及び10は、触媒を添加しなかったことを除き、それぞれ実施例17、18及び19と同様にして吸収剤を得た。
上記試験方法により、上記二酸化炭素吸収放散装置を用いて、本発明の添加触媒を含有する吸収剤に対する二酸化炭素回収量、二酸化炭素吸収速度、及び二酸化炭素放散速度の測定を行った。
上記試験例1〜3において、吸収剤の二酸化炭素回収量、二酸化炭素吸収速度、及び/又は二酸化炭素放散速度を向上させる高い効果が観測された添加触媒について、該吸収剤中におけるアミン化合物又は水との結合エネルギーをGaussian09プログラムを用いた量子化学計算により求めた。
Claims (5)
- 少なくとも1種のアミン化合物、及び
触媒
を含有する、二酸化炭素を含むガスから二酸化炭素を分離回収するための吸収剤であって、
前記アミン化合物の内の少なくとも1種のアミン化合物と前記触媒との結合エネルギーが7〜18 kcal/molであり、且つ前記結合エネルギーが前記触媒と水との結合エネルギー以上である、
吸収剤。 - 前記触媒が、ビス(2,4-ペンタンジオネイト)、ビス[2-(2-ベンズオキサゾリル)フェノレイト]、及びフタロシアニンからなる群より選択される少なくとも1種の配位子を有する錯体化合物である、請求項1に記載の吸収剤。
- 前記触媒が、ビス(2,4-ペンタンジオネイト)マグネシウム、ビス(2,4-ペンタンジオネイト)コバルト、ビス(2,4-ペンタンジオネイト)カルシウム、ビス(2,4-ペンタンジオネイト)亜鉛、ビス(2,4-ペンタンジオネイト)銅及びビス[2-(2-ベンズオキサゾリル)フェノレイト]亜鉛からなる群より選択される少なくとも1種である、請求項1又は2に記載の吸収剤。
- 前記アミン化合物が、三級アルカノールアミン及び三級アルキルアミンからなる群より選択される少なくとも1種である、請求項1〜3のいずれか一項に記載の吸収剤。
- 以下の工程A及びBを含む、二酸化炭素を含むガスから二酸化炭素を分離回収する方法:
請求項1〜4のいずれか一項に記載の吸収剤を、二酸化炭素を含むガスと接触させ、二酸化炭素を含むガスから二酸化炭素を吸収した吸収剤を得る工程A、及び、
工程Aで得られた二酸化炭素を吸収した吸収剤を加熱して、吸収剤から二酸化炭素を脱離して放散させ、放散した二酸化炭素を回収する工程B。
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