CN117282256A - 一种用于捕集二氧化碳的含水混合胺液-液相变吸收剂 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了多种含水混合胺相变吸收剂，包括以下内容：（1）提供了27组单胺伯/仲胺‑叔胺‑水相变吸收剂配方（2）一种多胺：3‑甲氨基丙胺‑五甲基二乙烯三胺‑水的相变吸收富相黏度调配方法。（3）一种复合伯仲胺吸收溶剂配方：异丁胺‑3‑甲氨基丙胺‑五甲基二乙烯三胺‑水相变吸收剂的吸收解吸性能和富相黏度。本发明提供的3‑甲氨基丙胺‑五甲基二乙烯三胺‑水相变吸收剂和异丁胺‑3‑甲氨基丙胺‑五甲基二乙烯三胺‑水相变吸收剂能够在70℃~90℃条件下进行解吸，该解吸温度低于工业基准的5mol/L MEA（单乙醇胺）溶液。另外，加入异丁胺调控后，体系的富相黏度为128.9 mPa·s，解吸率为74.5%。
Description
技术领域
本发明涉及气体净化和分离领域，特别是二氧化碳捕集，是一种用于捕获二氧化碳的含水混合胺液-液相变吸收剂。
背景技术
化石燃料燃烧所排放的大量温室气引起的全球气候变暖是目前最受重视的气候问题之一。温室气体中占比最多的是二氧化碳，其在温室气体总排放量中占比高达72%。二氧化碳捕集、利用与封存技术(CCUS)被认为是未来实现二氧化碳大规模减排，应对气候问题的最经济可行的方法。CCUS技术中，从燃煤和燃气烟气中捕集二氧化碳是关键一环。碳捕集过程的能耗约占CCUS技术总成本的80%，因此工业上主要对二氧化碳捕集过程中的能耗进行评估。目前工业上常用的是5 mol/L MEA溶液进行二氧化碳捕集，通常40℃进料吸收，120℃下进行解吸，体系解吸能耗较高。为了降低解吸能耗，需要开发具有更低捕集能耗的新型吸收剂。
混合胺类相变吸收剂是一种新型吸收剂，在吸收二氧化碳后发生相变，二氧化碳主要集中在富相中，解吸时仅需要将二氧化碳富相送入解吸塔，大幅度减少了进入解吸塔内的液体流量，进而减少了体系再生能耗。
混合胺相变体系中，伯/仲胺决定体系的吸收速率，叔胺决定体系的最大吸收容量并促进体系相变。
研究者对一系列胺水、混合胺体系进行了筛选，发现5mol/L DEEA+2mol/L MAPA体系在吸收二氧化碳后发生相变，且二氧化碳吸收容量较大，吸收速率相较于5 mol/L MEA体系更快。于是，对该体系在不同温度和不同二氧化碳分压下进行了初步吸收解吸实验。与基准的5 mol/L MEA体系相比，该体系循环容量大，降低了显热并且可以在较高压力或者较低温度下进行二氧化碳解吸。试验和模拟结果都表明该体系再生能耗达到2.2-2.4 GJ/tCO2，这比5 mol/L MEA的再生能耗(3.7 GJ/tCO2)降低了大约40%~46%。该体系已经进行了中试，中试结果也表明该体系性能优于5 mol/L MEA体系。虽然体系再生能耗显著降低，但该体系富相黏度较大，造成传质困难。
目前，开发的混合胺相变体系仍然数量有限，大部分研究者只针对单一体系进行开发和机理解释。并且，目前混合胺相变吸收剂多存在富相黏度大的问题，黏度大会导致传质困难，并且，需要在高温高压下才能达到高解吸率，这会消耗更多的能量，无法实现节能的目的。
发明内容
针对现有技术中的上述不足，本发明提供了一种吸收二氧化碳的含水混合胺相变吸收剂，包含以下组分：用于吸收二氧化碳的伯/仲胺，起到分相作用的叔胺，以及降低富相黏度。其中，伯/仲胺具有高二氧化碳选择性和反应活性，能快速与二氧化碳发生反应，生成氨基甲酸盐等产物，保证较高的吸收速率。叔胺在含水体系中的情况也会参与吸收二氧化碳，能够确保体系的最大吸收容量。由于盐析效应，随着体系中氨基甲酸盐的含量增加，叔胺从水中析出，吸收剂出现分相，上相为未完全反应的叔胺，下相为富集二氧化碳的含水液相。由于吸收后的二氧化碳浓缩在其中一相，导致富相黏度较高，难以实现工业应用，用相对分子质量小的伯/仲胺取代体系中相对分子质量较大的伯/仲胺，能有效较低富相黏度。本发明可以补充混合胺相变吸收剂数据库。提供了3-甲氨基丙胺-五甲基二乙烯三胺-水相变吸收剂和吸收后保持富相低黏度的异丁胺-3-甲氨基丙胺-五甲基二乙烯三胺-水复合胺相变吸收剂。这两种含水混合胺液-液相变吸收剂具有解吸体积分数小的特点，有望降低再生能耗。
本发明提供的相变吸收剂有：伯/仲胺-叔胺-水(液-液相变体系)： 单乙醇胺-四甲基乙二胺、单乙醇胺-四甲基丙二胺、二甘醇胺-四甲基乙二胺、二甘醇胺-四甲基丙二胺、二甘醇胺-五甲基二乙烯三胺，二乙醇胺-四甲基丙二胺、二乙醇胺-五甲基二乙烯三胺，3-氨基-1-丙醇-四甲基乙二胺，3-氨基-1-丙醇-四甲基丙二胺，3-氨基-1-丙醇-五甲基二乙烯三胺，4-氨基-1-丁醇-四甲基乙二胺，4-氨基-1-丁醇-四甲基丙二胺，4-氨基-1-丁醇-五甲基二乙烯三胺，4-氨基-1-丁醇- N，N-二甲基环己胺、异丙醇胺-四甲基丙二胺，异丙醇胺-五甲基二乙烯三胺、异丙醇胺- N，N-二甲基苄胺、异丙醇胺- N，N-二甲基环己胺、2-氨基-1-丁醇-三乙胺、2-氨基-1-丁醇- N，N-二甲基苄胺、2-氨基-1-丁醇- N，N-二甲基环己胺、正丙胺-三乙胺、正丙胺- N，N-二甲基丁胺、正丙胺- N，N-二甲基苄胺、异丁胺-三乙胺、异丁胺- N，N-二甲基苄胺、正丁胺-三乙胺、3-甲氨基丙胺-五甲基二乙烯三胺、异丁胺-3-甲氨基丙胺-五甲基二乙烯三胺。
优选地，所述用于吸收二氧化碳的伯胺为3-甲氨基丙胺。
优选地，所述用于分相的叔胺为五甲基二乙烯三胺。
进一步地，控制3-甲氨基丙胺与五甲基二乙烯三胺的摩尔比为1:4、2:3、2.5:2.5、3:2、4:1。
进一步地，吸收的CO2体积分数在12%~15%左右，吸收温度为20℃~40℃。
进一步地，吸收剂分相，上相为CO2贫相，主要组成为叔胺，下相为富相，主要组成为水和伯/仲胺吸收二氧化碳后的产物。
进一步地，吸收后的富相占总体积比15%~90%，吸收后富相的CO2负载量占总体的97%以上。
进一步地，利用高温加热的方法解吸富相CO2。
更进一步地，解吸CO2的工艺为，解吸温度70℃~90℃，解吸时间在30min~60min，解吸率在58.3%~62.6%之间。
本发明还提供了一种调节相变吸收剂富相黏度的方法。利用等摩尔的异丁胺置换3-甲氨基丙胺-五甲基二乙烯三胺-水相变体系中的3-甲氨基丙胺，可以降低吸收二氧化碳后的富相黏度，并提高解吸率。包括以下步骤：
控制伯/仲胺总摩尔浓度为2 mol/L，叔胺浓度为3 mol/L，调节异丁胺与3-甲氨基丙胺的摩尔比为0.5:1.5、1:1、1.5:0.5、1.7:0.3。
进一步地，吸收的CO2体积分数在12%~15%左右，吸收温度为20℃~40℃。
进一步地，吸收剂分相，上相为CO2贫相，主要组成为叔胺，下相为富相，主要组成为水和伯/仲胺吸收二氧化碳后的产物。
进一步地，吸收后的富相占总体积比50%~60%，吸收后富相的CO2负载量占总体的97%以上。
进一步地，吸收后的富相黏度为36.8 mPa·s~128.9 mPa·s。
进一步地，利用高温加热的方法解吸富相CO2。
更进一步地，解吸CO2的工艺为，解吸温度70℃~90℃，解吸时间在30min~60min，解吸率在58.3%~74.5%之间。
本发明方案与背景技术相比，具有以下优点：本发明方案提供的含水混合胺相变吸收剂扩大了混合胺相变吸收剂的数据库。
本发明方案所提供的3-甲氨基丙胺-五甲基二乙烯三胺-水相变吸收剂可以在70℃~90℃下进行解吸，该解吸温度比工业基准5mol/L MEA溶液要低20℃~50℃，并且，解吸率是5mol/L MEA溶液的0.74倍。
本发明方案所提供的异丁胺-3-甲氨基丙胺-五甲基二乙烯三胺-水相变吸收剂可以在70℃~90℃下进行解吸，该解吸温度比工业基准5mol/L MEA溶液要低20℃~50℃，并且，解吸率是5 mol/L MEA溶液的1.12倍。富相黏度比3-甲氨基丙胺-五甲基二乙烯三胺-水相变体系富相黏度降低59.7%。
附图说明
下面结合附图和实施例对本发明做进一步说明。
图1为3-甲氨基丙胺-五甲基二乙烯三胺-水相变体系不同胺浓度配比下二氧化碳吸收速率与5mol/L MEA体系二氧化碳吸收速率对比。
图2为3-甲氨基丙胺-五甲基二乙烯三胺-水相变体系不同胺浓度配比下富相二氧化碳吸收容量与5mol/L MEA体系二氧化碳吸收负载量对比。
图3为不同胺配比下异丁胺-3-甲氨基丙胺-五甲基二乙烯三胺-水相变体系富相的解吸率与2mol/L 3-甲氨基丙胺-3mol/L五甲基二乙烯三胺-水体系富相解吸率进行对比。
图4为不同胺配比下异丁胺-3-甲氨基丙胺-五甲基二乙烯三胺-水相变体系富相的黏度与2mol/L 3-甲氨基丙胺-3mol/L五甲基二乙烯三胺-水体系富相黏度进行对比。
具体实施方式
下面对本发明的具体实施方式进行描述，以便于本技术领域的技术人员理解本发明，但应该清楚，本发明不限于具体实施方式的范围，对本技术领域的普通技术人员来讲，只要各种变化在所附的权利要求限定和确定的本发明的精神和范围内，这些变化是显而易见的，一切利用本发明构思的发明创造均在保护之列。
实施例1
针对3-甲氨基丙胺-五甲基二乙烯三胺-水相变吸收体系，控制总胺浓度为5mol/L，调节3-甲氨基丙胺与五甲基二乙烯三胺的不同胺浓度配比，通入12%的二氧化碳进行吸收实验，在吸收过程中测定体系二氧化碳吸收速率。吸收饱和后，将二氧化碳贫相与二氧化碳富相分离，测定二氧化碳富相黏度及二氧化碳负载量与5 mol/L MEA体系进行对比，并在90℃下对二氧化碳富相进行解吸40~60分钟，测定解吸率。
实施例2
针对3-甲氨基丙胺-五甲基二乙烯三胺-水相变吸收体系，利用0.5mol异丁胺置换等量的3-甲氨基丙胺，通入12%的二氧化碳进行吸收实验。吸收饱和后，将二氧化碳贫相与二氧化碳富相分离，测定二氧化碳富相黏度及二氧化碳负载量与初始3-甲氨基丙胺-五甲基二乙烯三胺-水体系进行比较，在90℃下对二氧化碳富相进行解吸40~60分钟，测定解吸率。
实施例3
针对3-甲氨基丙胺-五甲基二乙烯三胺-水相变吸收体系，利用1mol异丁胺置换等量的3-甲氨基丙胺，通入12%的二氧化碳进行吸收实验。吸收饱和后，将二氧化碳贫相与二氧化碳富相分离，测定二氧化碳富相黏度及富相二氧化碳负载量与初始3-甲氨基丙胺-五甲基二乙烯三胺-水体系进行对比，在90℃下对二氧化碳富相进行解吸40~60分钟，测定解吸率。
Claims (9)
1.一种用于捕集二氧化碳的含水混合胺液-液相变吸收剂，其特征在于：由伯/仲胺、叔胺和水组成，所述伯/仲胺有6种单胺，1种多胺，所述叔胺有5种。
2.根据权利要求1所述的一种用于捕集二氧化碳的含水混合胺液-液相变吸收剂，其特征在于：所述伯/仲胺的质量分数为20%~40%，所述叔胺质量分数为50%~60%。
3.根据权利要求1所述的一种用于捕集二氧化碳的含水混合胺液-液相变吸收剂，其特征在于：在吸收二氧化碳前吸收剂为均相，在20℃~60℃，0.1-0.5MPa条件下对体系通入体积占比为12%~15%的二氧化碳，在吸收过程中能够发生分相，二氧化碳吸收产物和水主要集中在下层相中，未反应的叔胺处于上层相，其中富相占总体积比15%~90%不等。
4.根据权利要求1所述的一种用于捕集二氧化碳的含水混合胺液-液相变吸收剂，其特征在于：所述吸收剂吸收CO2气体分数为12%~15%，吸收温度为20℃~40℃，富相吸收负载为3.86 molCO2/kg~5.46 molCO2/kg。
5.根据权利要求1所述的一种用于捕集二氧化碳的含水混合胺液-液相变吸收剂，其特征在于：所述吸收剂，吸收后出现液-液分相，下相富集二氧化碳，将下相解吸再生，再生方式为高温加热，氮气吹扫。
6.根据权利要求1所述的一种用于捕集二氧化碳的含水混合胺液-液相变吸收剂，其特征在于：解吸时得工艺条件为：再生温度70℃~90℃，再生时间为30~60分钟。
7.根据权利要求7所述的一种用于捕集二氧化碳的含水混合胺液-液相变吸收剂的富相黏度调节，其特征在于：选取其他伯/仲胺部分替代体系中的伯/仲胺以吸收CO2，替代添加的伯仲胺质量分数为10%~25%。
8.一种根据权利要求1～7中任一项所述的用于捕集二氧化碳的含水混合胺液-液相变吸收剂在二氧化碳捕集领域的应用。
9.根据权利要求8所述的一种用于捕集二氧化碳的含水混合胺液-液相变吸收剂在二氧化碳捕集领域的应用，其特征在于：溶剂吸收二氧化碳进行后出现液-液相变，其中上相为贫相，主要是叔胺，下相是富相，CO2集中在下相，吸收负载为3.0 molCO2/kg~7 molCO2/kg，吸收富液可在70℃~120℃下对富相进行解吸，得到再生后的吸收剂与贫相混合，送去下一工段。
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| CN202210697944.3A CN117282256A (zh) | 2022-06-20 | 2022-06-20 | 一种用于捕集二氧化碳的含水混合胺液-液相变吸收剂 |
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| CN117282256A true CN117282256A (zh) | 2023-12-26 |
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| CN202210697944.3A Pending CN117282256A (zh) | 2022-06-20 | 2022-06-20 | 一种用于捕集二氧化碳的含水混合胺液-液相变吸收剂 |
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Citations (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN101804286A (zh) * | 2010-02-10 | 2010-08-18 | 清华大学 | 一种捕集或分离二氧化碳的混合吸收剂 |
| US20140205525A1 (en) * | 2012-12-21 | 2014-07-24 | Exxonmobil Research And Engineering Company | Amine promotion for co2 capture |
| JP2016182562A (ja) * | 2015-03-26 | 2016-10-20 | 公益財団法人地球環境産業技術研究機構 | 二酸化炭素を分離回収するための吸収剤、及びそれを用いた二酸化炭素の分離回収方法 |
| CN106039936A (zh) * | 2016-07-12 | 2016-10-26 | 华侨大学 | 一种用于捕集二氧化碳的两相胺吸收剂及其应用 |
| CN108295623A (zh) * | 2018-03-28 | 2018-07-20 | 浙江工业大学 | 一种用于分离烟气中二氧化碳的双液相吸收剂 |
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| CN112892160A (zh) * | 2021-02-22 | 2021-06-04 | 浙江大学 | 一种相变吸收剂及在二氧化碳捕集中的应用 |
-
2022
- 2022-06-20 CN CN202210697944.3A patent/CN117282256A/zh active Pending
Patent Citations (7)
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