JP2016170858A - 非水電解質二次電池及び非水電解質二次電池の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】特定のハロゲン化芳香族化合物を含む非水電解質を備える非水電解質二次電池において、負極とセパレータとの間に絶縁層を配置させることにより、特定のハロゲン化芳香族化合物を含む非水電解質を備える非水電解質二次電池の容量保持率の低下を抑制できる。
【選択図】図1
Description
本発明の非水電解質二次電池に用いられるセパレータは、絶縁性を備えることを限度として、特に制限されず、微多孔性膜や不織布等を採用することができる。セパレータを構成する材料としては、例えば、ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)等のポリオレフィン系樹脂が挙げられる。これらの材料は、単独又は二種以上を組み合わせて使用することができる。セパレータは、正極と負極との間に配置することができる。
本発明の非水電解質二次電池は、負極とセパレータとの間に絶縁層が配置される。絶縁層が配置されることにより、非水電解質二次電池の使用形態が、通常の使用形態の範囲から外れて非水電解質二次電池が異常発熱し、セパレータが熱収縮する場合であっても、絶縁層が残存することで正極と負極とが電気的に接触することを抑制することができる。
本発明の非水電解質二次電池に用いられる非水電解質は、一般式(1)で表されるハロゲン化芳香族化合物以外に、非水溶媒が含まれていてもよい。非水電解質二次電池は、一般に、電圧が通常使用電圧領域を超えて過充電状態になった場合、正極−非水電解質の界面において非水溶媒の酸化分解が生じ得る。非水溶媒の酸化分解は発熱を伴うため、非水電解質二次電池に隣接する機器が悪影響を受ける恐れがある。一般式(1)で表されるハロゲン化芳香族化合物は、過充電状態において、正極−非水電解質の界面で選択的に酸化分解することにより、非水溶媒の酸化分解が抑制され、非水電解質二次電池の温度上昇が抑制されるため、過充電防止剤として有効である。
本発明の非水電解質二次電池は、正極を備え、正極には、正極集電箔上に正極合剤層が形成された正極板を用いることができる。
本発明の非水電解質二次電池は、負極を備え、負極には、負極集電箔上に負極合剤層が形成された負極板を用いることができる。
本発明の非水電解質二次電池は、非水電解質と、負極と、セパレータと、負極とセパレータとの間に配置される絶縁層とを用いることにより製造される。本発明の非水電解質二次電池の製造方法の一態様としては、負極と対向するセパレータの表面、及び、負極合剤層の表面の1つ以上の箇所に絶縁層を形成する第1工程、並びに、負極と対向するセパレータの表面、及び、負極合剤層の表面の1つ以上の箇所に形成された絶縁層と、一般式(1)で表されるハロゲン化芳香族化合物を含む非水電解質とを用いて非水電解質二次電池を組み立てる第2工程を含む製造方法が挙げられる。
その他の電池の構成部材としては、端子、絶縁板、電池ケース等があるが、本発明の非水電解質二次電池において、これらの構成部材は従来用いられているものをそのまま用いても差し支えない。
本発明の非水電解質二次電池は、複数個を組み合わせることにより、組電池を構成することができ、組電池を用いて蓄電装置を構成することができる。蓄電装置の一実施形態を図2に示す。蓄電装置30は、複数の蓄電ユニット20を備えている。それぞれの蓄電ユニット20は、複数の非水電解質二次電池1を備えた組電池を用いて構成することができる。蓄電装置30は、図3に示すように、電気自動車(EV)、ハイブリッド自動車(HEV)、プラグインハイブリッド自動車(PHEV)等の自動車用電源として搭載することができる。
この非水電解質二次電池1は、アルミニウム集電箔に正極合剤を塗布することにより正極合剤層が形成される正極3と、銅集電箔に負極合剤を塗布することにより負極合剤層が形成され、負極合剤層に絶縁層形成用合剤を塗布することにより絶縁層が形成される負極4とがセパレータ5を介して巻回される発電要素2と、非水電解質とを電池ケース6に収納することにより製造される。
1.実施例1の非水電解質二次電池の作製
(1)正極板の製造
正極活物質としてLiNi1/3Mn1/3Co1/3O2、導電助剤としてアセチレンブラック、及び、結着剤としてポリフッ化ビニリデン(PVdF)を用い、正極活物質、導電助剤、及び、結着剤の比率をそれぞれ90質量%、5質量%、及び、5質量%とした混合物にN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を適量加えて粘度を調整し、ペースト状の正極合剤を作製した。この正極合剤を厚み20μmのアルミニウム箔(正極集電箔)の両面に塗布して乾燥することにより、アルミニウム箔上に正極合剤層が形成される正極板を作製した。正極板には正極合剤が形成されていないアルミニウム箔が露出した部位を設け、アルミニウム箔が露出した部位と正極リードとを接合した。
負極活物質としてグラファイト(黒鉛)、結着剤としてスチレン−ブタジエンゴム(SBR)、及び、増粘剤としてカルボキシメチルセルロース(CMC)を用い、負極活物質、結着剤、及び、増粘剤をそれぞれ95質量%、3質量%、及び、2質量%とした混合物に水を適量加えて粘度を調整し、ペースト状の負極合剤を作製した。この負極合剤を厚み10μmの銅箔(負極集電箔)の両面に塗布して乾燥することにより、銅箔上に負極合剤層を形成した。
上記の要領で作製した正極板と負極板との間にポリエチレン製微多孔膜からなるセパレータを介在させて、正極板と負極板とを巻回することにより発電要素を作製した。発電要素を電池ケースの開口部から電池ケース内に収納して、正極板リードを電池蓋に接合し、負極板リードを負極端子に接合した後に、電池蓋を電池ケースの開口部に勘合させてレーザー溶接で電池ケースと電池蓋とを接合することにより、非水電解質が注液されていない未注液状態の電池を作製した。
エチレンカーボネート(EC):エチルメチルカーボネート(EMC)=30:70(体積比)の混合溶媒にLiPF6を1mol/Lの濃度で溶解させ、一般式(1)で表されるハロゲン化芳香族化合物である2−フルオロトルエン(オルトフルオロトルエン)を非水電解質の質量に対して、4.0質量%添加することにより、非水電解質を調整した。この非水電解質を電池ケースの側面に設けた注液口から電池ケース内部に注液した後に、注液口を栓で封口することにより、公称容量が750mAhである実施例1の非水電解質二次電池(以下、単に「電池」と記載することがある)を作製した。
実施例1において、2−フルオロトルエンの含有量を非水電解質の質量に対して、8.0質量%としたこと以外は、実施例1の電池と同じ方法にて実施例2の電池を作製した。
絶縁層を形成しなかったこと以外は、実施例1の電池と同じ方法にて比較例1の電池を作製した。すなわち、黒鉛、SBR及びCMCが、質量比で95質量%、3質量%及び2質量%含まれる負極合剤を銅箔(負極集電箔)の両面に塗布して乾燥することにより、負極合剤層の表面に絶縁層が形成されていない負極板を作製し、これを比較例1の電池の負極板とした。
非水電解質に2−フルオロトルエンを添加しなかったこと、及び、絶縁層を形成しなかったこと以外は、実施例1の電池と同じ方法にて参考例1の電池を作製した。
以下の方法により、実施例1〜2、比較例1及び参考例1〜2の各電池の初期放電容量確認試験をおこなった。
各電池を、25℃において750mA定電流で4.1Vまで充電し、さらに4.1Vの定電圧で合計3時間充電した後、750mA定電流で終止電圧2.75Vで放電をおこなうことにより、初期放電容量を測定した。
初期放電容量測定後の各電池を、25℃において750mA定電流で4.1Vまで充電し、さらに4.1Vの定電圧で合計3時間充電した後、750mA定電流で終止電圧2.5Vで放電をおこなうことを1サイクルとした。前述の条件にて充放電を700サイクルおこない、700サイクル時の放電容量を測定した。なお、充電後及び放電後には、10分間の休止期間を設定した。700サイクル時の放電容量を初期放電容量で除することにより、各電池の容量保持率を求めた。
負極とセパレータとの間に絶縁層が配置され、一般式(1)で表されるハロゲン化芳香族化合物である2−フルオロトルエンが非水電解質に含有される電池(実施例1〜2)は、容量保持率が67.9%以上となった。一方、負極とセパレータとの間に絶縁層が配置されておらず、一般式(1)で表されるハロゲン化芳香族化合物である2−フルオロトルエンが非水電解質に含有される電池(比較例1)は、容量保持率が64.2%となった。これらから、一般式(1)で表されるハロゲン化芳香族化合物である2−フルオロトルエンが非水電解質に含有される電池においては、負極とセパレータとの間に絶縁層が配置されることにより、容量保持率が向上することがわかった。
一般式(1)で表されるハロゲン化芳香族化合物は、モノフルオロトルエンと同様の機構に基づいて、非水電解質二次電池の過充電状態において正極−非水電解質の界面で酸化分解が進行することが考えられる。また、一般式(1)で表されるハロゲン化芳香族化合物を含む非水電解質を備える非水電解質二次電池は、モノフルオロトルエンを含む非水電解質を備える非水電解質二次電池と同様に、電池が長期にわたって充放電が繰り返される場合に、電池の容量保持が低下する恐れがあることが考えられる。そして、一般式(1)で表されるハロゲン化芳香族化合物は、2−フルオロトルエンと同様の機構に基づいて、絶縁層と相互作用することにより、電池の容量保持率が向上することが考えられる。
2 発電要素
3 正極板(正極)
4 負極板(負極)
5 セパレータ
6 電池ケース
7 電池蓋
8 安全弁
9 負極端子
10 正極リード
11 負極リード
20 蓄電ユニット
30 蓄電装置
40 車体本体
100 自動車
Claims (5)
- 非水電解質、負極、セパレータ及び絶縁層を備える非水電解質二次電池であって、
前記絶縁層は、前記負極と前記セパレータとの間に配置され、
前記非水電解質は、下記一般式(1)で表されるハロゲン化芳香族化合物を含む、非水電解質二次電池。
- 前記一般式(1)で表されるハロゲン化芳香族化合物の含有量は、前記非水電解質の質量に対して8質量%以下である、請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 前記一般式(1)で表されるハロゲン化芳香族化合物は、モノフルオロトルエンである、請求項1又は請求項2に記載の非水電解質二次電池。
- 前記負極は、負極集電箔の表面に負極合剤層が形成され、
前記絶縁層は、前記負極合剤層の表面に形成される、請求項1乃至請求項3のいずれか一項に記載の非水電解質二次電池。 - 非水電解質と、負極と、セパレータと、前記負極と前記セパレータとの間に配置される絶縁層とを用い、
前記非水電解質は、下記一般式(1)で表されるハロゲン化芳香族化合物を含む、非水電解質二次電池の製造方法。
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