JP2016120492A - 廃水を処理するための生物−電気化学的システムおよび酸性ガスを処理するための方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】反応チャンバ内に配置された2つ以上のアノード/カソード対のアノードに近接するエキソエレクトロジェニック微生物と導線を含む支持構造物が鉛直方向に配置し、アノード、カソードに電圧を印加し水またはガスを反応チャンバ中を上向きに流れるようにした反応チャンバからなる生物−電気化学的システム。
【選択図】図1
Description
本特許出願は、2010年7月21日に出願された米国特許仮出願第61/366,271号および2010年10月19日に出願された米国特許仮出願第61/394,576号の利益を主張するものである。上記の各明細書は、その内容全体が参照により本明細書に組み込まれる。
生理化学的工程
天然ガスおよびバイオガスの硫化水素(H2S)を洗浄する化学的および生物学的工程が数多く発明されてきたが、コスト効率の高いものはほとんどない。生理化学的工程は2つの種類、すなわち、H2Sを硫黄元素および低溶解度の金属硫化物に変換するものとH2Sを固体吸着体に吸着させるものとに分けられる。前者には、1日に100〜20,000kgのH2Sを除去するように考案された、鉄(Fe)キレート溶液によりH2Sを酸化吸収する、農場ベースの嫌気性消化の必要性をはるかに超える規模のDow Chemical社のSulFerox(登録商標)工程およびU.S.Filter社のLO−CAT(登録商標)工程のような技術がある。
生物学的な処理解決法は、化学的方法よりも環境に無害であり、必要な稼動エネルギーも少なくて済む。しかし、この解決法は未だ開発の初期段階にあり、工程によっては大きな設置面積、頻繁な媒体交換を必要としたり、H2S除去が不完全であったりする。したがって、バイオガスからの硫化水素の生物学的除去の効率および経済性を増加させることが可能な技術が大いに必要とされている。より安価で効率的な代替法は、重要な廃水処理および代替エネルギーの解決法の迅速な普及を可能にする嫌気性消化技術の利用を望む小規模から中規模の農場には特に有用である。
i)H2S+2O2→H2SO4
ii)2H2S+O2→2S°+2H2O
iii)5H2S+8KNO3→4K2SO4+H2SO4+4N2+4H2O
光合成生物と化学合成生物の両方が用いられてきた。チオバチルス・チオオキシダンス(Thiobacillus thiooxidans)を含めたチオバチルス(Thiobacillus)属の多くの微生物が、非常に低pH(3未満)でH2Sを酸化する能力を有し、pH1という低pHで生存し続けることができる。酸化反応により生じた硫酸がpHを低下させて他の種の増殖を妨げるため、この点では有用である。シュードモナス(Pseudmonas)種もH2Sの生物学的除去に有効であることが示されている。シュードモナス・プチダ(Pseudomonas putida)は、アンモニアレベルが約60ppm以下である限り有効であることが示されており、また最近の研究では、シュードモナス・スツッツェリ(Pseudomonas stutzeri)が生物学的フィルタでの硫化物酸化に関与することが示されている。
一般に生物−電気化学的システムは、電極に電子を伝達してまたは電極から電子を受容して有機物を消費するという特定の微生物(文献中では通常、「エレクトロゲン(electrogen)」、「エクソエレクトロゲン(exoelectrogen)」または「エレクトリシゲン(electricigen)」と呼ばれる)の能力を活用することにより、電気または化学生成物を生じることが示されている。化学燃料電池と同様に、アノードチャンバでの酸化反応により、エネルギー、電子およびイオンが放出される。これらがカソード領域まで移動し、そこで還元されて、生成自由エネルギーのより低い物質を形成する(通常、空気カソードの場合は水である)(図1を参照)。生物−電気化学的システム(BES)および微生物燃料電池(MFC)という用語は、本明細書では互換的に使用される場合があるということに留意するべきである。
嫌気性消化では、異なるニッチを占め、代謝によって大きく2つのグループに分けられる微生物種を用いる。多くの下位ニッチを含む酸形成グループには、廃棄物中の多糖類、糖類、脂肪酸、アルコールおよびさらに複雑な分子を消化して、主として酢酸だけでなく、ほかにも乳酸および酪酸などの有機酸にする種が含まれる。第二のクラスは、メタンを形成するもの、すなわちメタン生成菌であり、2つの下位ニッチを含む。メタン生成菌の中には、酢酸を直接代謝して、副生成物としてメタンを生成するもの(酢酸利用性のメタン生成)や、電子供与体であるH2をCO2と結合させてメタンを生成するメタン生成種がいる(水素利用性メタン生成)。酢酸利用性メタン生成では、酢酸分子が1つ消費されると、同じ量の二酸化炭素とメタンが生成される。水素利用性メタン生成では、4分子の水素ガスが消費されると、1分子の二酸化炭素も消費されて、メタンと2分子の水が生成される(例えば、表2を参照)。したがって、酢酸利用性メタン生成では二酸化炭素が生成されるのに対し、水素利用性の工程では、最終的に二酸化炭素が減少する。
生物−電気化学的システムの水性硫化物および硫黄を処理する能力が研究者の注目を集めた時期があった。1990年台始めに、Dr.Byung−Hong Kimらは、石油の生物−電気化学的脱硫の工程の特許を取得した。彼らの発明のカソード微生物デスルホビブリオ・ブルガリス(Desulfovibrio vulgaris)は、水性石油流中で硫黄をH2Sに還元した。直接的な電子伝達機構がまだ仮定されていなかったため、Kimらは、メチルビオロゲンのような電子伝達体を用いて、電極と細菌細胞間での電子伝達を促進した。この研究は、硫酸が硫化物へ還元され、アノードで触媒により再酸化されることを調べていた研究者により続けられた。
本発明は、廃水処理(電気化学的メタン生成による)だけでなく、その酸性のまたは「サワーな」バイオガス副生成物の処理にも使用することができる電気化学的メタン生成生物−電気化学的システムの新規な構造および構成要素を提供する。
1.このアノード電極と、還元半反応を完了することができるカソードとを接続して、微生物燃料電池(MFC)のように、電流を流れさせ、エネルギーを捕捉して作用させることにより、
2.BESのアノードとカソードに電圧を印加して、H2S酸化の反応速度の増加を促すことにより、
用いることができる。
i)H2S→S°+2H++2e−
ii)1/2O2+2H++2e−→H2O
カソードの還元反応は、化学触媒(例えば、白金)により触媒され得るか、または生物学的に触媒され得る。さらに、反応[5H2S+8KNO3→4K2SO4+H2SO4+4N2+4H2O]は、硫化水素と硝酸を合わせた改善という興味深い可能性を秘めている。これは、硫化水素により汚染されたバイオガスを、硝酸の多い水性廃水流の中を通って逆流させることにより達成され得る。これは、細菌付着のための基質を有する単一の反応器チャンバ内で達成され、これら2つの廃棄物から、工業的に重要な2つの化学薬品ならびに窒素元素および水が生成され得る。またこの反応を、2つのチャンバの生物−電気化学的反応器を類似したものに近づけることができる。しかし、硝酸を酸化剤として用いた新たな還元反応がカソードチャンバ内で生じる。
iii)2NO3 −+12H++10e−→N2+6H2O。
基本的な概念は、H2Sなどの酸を多く含んだガスまたはガス/液体混合物が上を流れるまたは移動する、表面積の大きいアノード区画およびカソード区画を作成することである。アノード202aおよびカソード202bを対で準備し、酸性ガス除去を増大させるために、別々の区画、同じ区画または空隙203aもしくはガスが通過できる絶縁層203bにより分離された1つの区画を含めた任意の配置で配列してよい(図2Aを参照)。1つ以上の区画を、バッチモードもしくはプラグフロー/連続フロースルーモードまたはこれらの組合せで稼動させてよい。好ましくは、1つ以上の区画をプラグフロー/連続フロースルーモード稼動させて、バッチモードに関連した、カソードに悪影響を及ぼし得るpHに関する問題の可能性を避ける。
任意の適当な電気生成微生物を、本明細書に記載の生物−電気化学的システムに使用することができる。ある実施形態では、システムのアノード(1つまたは複数)が硫化物酸化細菌を多く含む。例えば、シュードモナス(Psuedemonas)属の多数の細菌が生物−電気化学的システムにおいて機能することが示されており、また他のものはH2Sを酸化することが示されている。特定の実施形態では、硫化物酸化細菌はシュードモナス・プチダ(Psuedemonas putida)である。硫化物酸化細菌の他の例としては、特に限定されないが、アクロマチウム(Achromatium)属、ベギアトア(Beggiatoa)属、クロマチウム(Chromatium)属、カンピロバクター(Campylobacter)属またはカンピロバクター(Campylobacter)様の種、ハロチオバチルス(Halothibacillaceae)属、マクロモナス(Macromonas)属、スルホロブス(Sulfolobus)属、チオバチルス(Thiobacillus)属、チオミクロスピラ(Thiomicrospira)属、チオトリックス(Thiothrix)属、チオスピラ(Thiospira)属、チオプロカ(Thioploca)属およびチオスピリロプシス(Thiospirillopsis)属の種が挙げられる。混合培養を用いて他の種の硫化物酸化細菌を同定してもよい。例えば、微生物が増殖する酸化還元条件を徐々に変化させることにより(例えば、電極電位を減少または増加させることにより)硫化物酸化反応を完了させる定向進化法を用いて、または硫化物酸化細菌がこれらの反応を完了できるようにする遺伝子操作法により、微生物を同定してもよい。このストラテジーは、異種シトクロームタンパク質、ピリン構造、分泌型酸化還元メディエーター分子または他の外膜タンパク質の発現を含み得る。
行った実験および得られた結果を含む以下の実施例は、単なる例示目的で提供されるものであり、本発明を限定するものとして解釈されるべきではない。
バイオ散水ろ床BESシステムは、基本的なバイオ散水ろ床を生物−電気化学的システムに変換するものである。従来のバイオ散水ろ床では、浄化する必要があるサワーガスなどのガスを、細菌が増殖可能な火山岩のような固体マトリックスを通って上方向に通過させる。液体が再循環して栄養分を供給し、液体反応生成物を除去する。通常、H2S除去の場合、これは酸性が強く、石灰のような塩基と反応させなければならない水を生じる。
散水ろ床全体をアノード区画(A)として用いる、上記の設計とは別の設計を図9に示す(A=アノード区画(気相/液相);B=アノードとカソード間の電気的接続;C=カソード区画(液相);D=再循環ポンプ;E=発生したカソードガスを集めるためのバッフル)。この場合、媒体は、グラファイト粒もしくはステンレス鋼ワイヤのような導電性の固体マトリックス、または他の任意の導電性基質であってよい。H2Sなどのガス種がアノードで酸化され、基質の上方を流れる液体が反応生成物をカソードチャンバ(C)内に滴下する。反応生成物によっては、液相でのカソードによる還元で水素のようなガスが発生することがあるが、これをバッフル(E)で集め、付加価値生産物として使用しても、または浄化されたバイオガスと組み合わせてより価値の高い流れを生成してもよい。バッフルは任意選択のものであり、またシステムを、印加電圧および平衡電位を使用して用いても、用いなくてもよい。
図10に示すBESシステム構造(A=嫌気性消化槽;B=気相がアノード、液相がカソードである電極)では、上記のH2S洗浄技術を嫌気性消化槽と連動させる。アノードがガス中の硫化水素を酸化し、カソードが流れまたは流入水の液体部分内のCO2および他の要素を還元する。電極上の複数のメタン生成および電気生成微生物による酸化および還元の速度を最適化するために、アノードとカソードの間に電圧を印加してもよい。結果として、他の場合よりも酸性物質の少なく(例えば、硫化水素が少なく)、CO2に対してメタンの量が多いバイオガスまたは天然ガスが得られるであろう。電極は任意の形状または材料であってよく、このようなものとしては、特に限定されないが、グラファイトもしくはステンレス鋼の平らなディスク、またはグラファイト粒もしくは任意の導電性の媒体が挙げられる。電極は、気相および液相内で増殖する細菌を支える。
本実施例の目的は、本発明者らが「可動式生物−電気ろ過システム」(MBFS)と呼ぶ多ユニットの可動式廃水処理工程を開発することであった。このシステムは、4つの独立したチャンバを含み、システムの設置面積を削減できるようにそれぞれが最適化されている(図12)。独自の用途、すなわちバイオガス生成の増大に生物−電気化学的工程を利用して、MBFSは以下の使用を満たすように設計されている:(1)雑排水および汚水(別々にまたは一緒に)を処理する;(2)1日当たり250ガロン(約1.1m3)以上を処理することができる(3)エネルギーポジティブでないとしても、少なくともエネルギーニュートラルである。
−反応器寸法:4.8×2.4×2.6m(12,000ガロンに相当)
−滞留時間:1日
−TCOD除去率:約90%
−生物−電気的な最大電圧:約400mV(1kΩ)
−生物−電気的なエネルギー:約30Wh/日・m3
−バイオガス生成量:約250m3/日。
簡潔に述べれば、生物−電気化学的工程により強化された高速消化槽には、従来のシステムに比べて以下のような潜在的な利点がある:
1.競合する高速の消化槽よりも、小規模でのメタン形成速度が速い。
2.既存の高速嫌気性消化槽よりも処理率が増加している。
3.稼動モードによっては電気がいくらか生成される。
4.カソード反応を介してpHが調節される。
4チャンバシステムは、2つの前処理チャンバと、高速消化槽チャンバ(図13)と、洗浄のための膜による生物膜反応器を有する曝気チャンバとを含む。2つの前処理チャンバは、雑排水および汚水の温度およびpHを別々に調節するものである。汚水は、CODおよびTSSの大部分を除去する高速嫌気性消化槽(AAD)に流入する。AADからの流出物および雑排水は洗浄チャンバに送られ、そこで曝気および膜による生物学的ろ過を受ける。CODのための各チャンバで可能な大きさおよび性能を下の表3にまとめる。
AAD(図13)では、電気生成およびAD工程促進の両方に生物学的アノード(例えば、バイオチャー)を用いる。このような電極は、軽量で表面積が大きくなければならない。本明細書に記載の特許システムでは、バイオチャー顆粒を用いて導電性マトリックスを形成し、利用可能な微生物面積の増加と、エクソエレクトロジェニック(exoelectrogenic)導電性生物膜マトリックスの発達の促進の両方を行う。バイオチャーは、軽量で高導電性、かつ微生物親和性を併せ持つ、生物−電気化学的システムのための革新的な電極概念である。電流コレクタを炭素布とPVCチューブで作成する。空気カソードをアノードと同じ大きさにして対にする。上記のように、電極を平衡状態にして反応速度を増大させてもよく、また平衡でない状態にしておいて、少量の電気を利用してもよい。
本発明者らの複合システムは、前処理、高速嫌気性消化、曝気/膜ろ過および病原体除去の4つのチャンバを含む。システム分析の目標は、以下のものを計算することである:(1)推定されるチャンバの大きさ;(2)チャンバ当たりのCOD負荷量;(3)ガス生成速度;(4)チャンバ性能要件。上に記載した表3は、CODのみ(TSSなし)を用いた計算例を提供するものである。これは、流入CODが汚水で2000mg/l、雑排水で100mg/lであることを想定したものである。実験結果およびさらなる背景調査により、TSS、CODなどの汚染物質と組み合わせて、これらの計算および大きさを完成させることができる。
Claims (27)
- 廃水を処理するための生物−電気化学的システムであって、
反応チャンバと、
前記反応チャンバ内に配置された2つ以上のアノード/カソード対であって、各アノード/カソード対が少なくとも1つのアノードと少なくとも1つのカソードとを含み、実質的に近接し連続して配列された、2つ以上のアノード/カソード対と、
前記アノードに近接する少なくとも1つのエキソエレクトロジェニック微生物と、
1本以上の導線を含む1つ以上の支持構造物あって、鉛直方向に配置された前記2つ以上のアノード/カソード対を支持する支持構造物と、
前記2つ以上のアノード/カソード対における1つ以上の前記アノード及び前記カソードに対して電圧を前記導線を介して印加するように配置された電源と
を含み、
水またはガスが前記反応チャンバの中を上向きに流れるように前記反応チャンバが配置されている、
生物−電気化学的システム。 - 前記2つ以上のアノード/カソード対が、前記電源と直列または並列で電気的に接続されている、請求項1に記載の生物−電気化学的システム。
- 前記2つ以上のアノード/カソード対が、それぞれ独立して前記電源に配線されている、請求項1に記載の生物−電気化学的システム。
- 前記2つ以上のアノード/カソード対にそれぞれ複数の異なる電圧を印加する、請求項1に記載の生物−電気化学的システム。
- 前記2つ以上のアノード/カソード対のそれぞれのカソード電位が変化する、請求項1に記載の生物−電気化学的システム。
- 少なくとも1つの前記アノード/カソード対が、連続して配列された2つのアノードと1つのカソードとを含む、請求項1に記載の生物−電気化学的システム。
- 少なくとも1つの前記アノード/カソード対が、連続して配列された2つのカソードと1つのアノードとを含む、請求項1に記載の生物−電気化学的システム。
- 前記2つ以上のアノード/カソード対のカソードが、前記アノードの表面積よりも大きい表面積を含む、請求項1に記載の生物−電気化学的システム。
- 前記2つ以上のアノード/カソード対が丸い形状である、請求項1に記載の生物−電気化学的システム。
- ガスがアノード/カソード対の横を通ってチャンバの上へ流れることができるように前記2つ以上のアノード/カソード対が配置されている、請求項1に記載の生物−電気化学的システム。
- 水またはガスがアノード、次いでカソードを通って上向きに流れるように前記2つ以上のアノード/カソード対それぞれの前記アノードと前記カソードが配列されている、請求項3に記載の生物−電気化学的システム。
- 前記アノード/カソード対それぞれの前記アノードと前記カソードが、バイオチャー、グラファイト粒、ステンレス鋼、ワイヤメッシュ、炭素メッシュ、炭素布、炭素繊維、炭素フェルトまたは炭素粒からなる群より選択される材料からなる、請求項1に記載の生物−電気化学的システム。
- 前記アノードとカソードが異なる材料からなる、請求項12に記載の生物−電気化学的システム。
- 前記アノードが炭素メッシュ、炭素布、炭素繊維または炭素フェルトからなり、前記カソードがステンレス鋼からなる、請求項13に記載の生物−電気化学的システム。
- 前記アノードまたはカソードが2種類以上の材料からなる、請求項12に記載の生物−電気化学的システム。
- 前記アノード/カソード対それぞれの前記アノードとカソードが多孔性絶縁層により分離されている、請求項1に記載の生物−電気化学的システム。
- 前記多孔性絶縁層がプラスチック材料である、請求項16に記載の生物−電気化学的システム。
- 前記アノードとカソードが前記多孔性絶縁層の両面に塗布されている、請求項16に記載の生物−電気化学的システム。
- 少なくとも1つの硫化物酸化微生物をさらに含む、請求項1に記載の生物−電気化学的システム。
- 前記硫化物酸化微生物がシュードモナスの種である、請求項19に記載の生物−電気化学的システム。
- 前記シュードモナスの種がシュードモナス・プチダである、請求項20に記載の生物−電気化学的システム。
- 前記支持構造物は、導電性であり、
前記電圧が、前記支持構造物を通って前記2つ以上のアノード/カソード対の少なくとも1つのアノードと少なくとも1つのカソードに印加される、請求項1から請求項21の何れか1項に記載の生物−電気化学的システム。 - 少なくとも1つの前記アノード/カソード対が空気カソードを含む、請求項1に記載の生物−電気化学的システム。
- 前記支持構造物は、前記アノードに電気的に接続されたアノード側支持構造物と前記カソードに電気的に接続されたカソード側支持構造物とを有する請求項1から請求項23の何れか1項に記載の生物−電気化学的システム。
- 前記電源は、前記アノードの電位を維持したまま、前記カソードの電位を前記反応チャンバでの反応速度に応じて変化させるように前記アノード側支持構造物及び前記カソード側支持構造物に電圧を印加する請求項24に記載の生物−電気化学的システム。
- 前記支持構造物は、前記2つ以上のアノード/カソード対を吊るした1本以上の導線である請求項1から請求項25の何れか1項に記載の生物−電気化学的システム。
- 少なくとも1つ以上の前記アノード/カソード対における前記アノードと前記カソードとの間に電子貯蔵装置を配置した請求項1から請求項26の何れか1項に記載の生物−電気化学的システム。
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