JP2015512129A - 無機粒子を利用したリチウム二次電池用基材のコーティング方法及び該方法によってコーティングされた基材を含むリチウム二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
このとき、前記無機粒子は、前記無機粒子の表面に形成された表面改質層を更に含むことができる。
また、前記無機粒子は、リチウム含有酸化物であり得、このとき前記リチウム二次電池用基材は、カソード集電体であり得る。
そして、前記無機粒子の平均粒径は0.001μmないし100μmであり得、前記コーティング層の厚さは1μmないし250μmであり得る。
また、本発明の更に他の態様によれば、上述したコーティング方法で製造されたコーティング層を含むリチウム二次電池用基材が提供される。
ここで、前記リチウム二次電池用基材は、アノード、カソードまたはセパレータであり得る。
図1は、本発明の一実施例による、無機粒子を利用したリチウム二次電池用基材のコーティング方法を示したフロー図である。
まず、S10段階は、無機粒子を帯電して帯電無機粒子を形成する帯電段階である。
ここで、前記無機粒子は、前記リチウム二次電池用基材によりよく付着するように、前記無機粒子の表面に形成された表面改質層を更に含むことができる。
前記シロキサン系化合物の具体例としては、ポリジメチルシロキサン、ポリジエチルシロキサン、オクタメチルシクロテトラシロキサンなどが挙げられる。
そして、S20段階は、前記帯電無機粒子をリチウム二次電池用基材に転写してコーティング層を形成する転写段階である。
そして、S30段階は、前記リチウム二次電池用基材にコーティングされたコーティング層を熱及び圧力で固定する定着段階である。
前記無機粒子混合物は、無機粒子の外に高分子バインダーを更に含むため、一層優れた接着力を有し得る。
無機粒子として、平均粒径が0.2μmであるベーマイト(Nabaltec社製、Actilox 200SM)をレーザープリンター(HP2605dn)のカートリッジに投入した。その後、前記ベーマイトを不織布生地(Mistubishi Paper Mills製、LP1540)の基材に転写させた後、200℃で定着させてセパレータを製造した。完成されたセパレータの形状をSEMで観察すれば図2のとおりである。
無機粒子として、平均粒径が0.9μmであるベーマイト(Nabaltec社製、Apyral AOH60)を、3‐アミノプロピルトリエトキシシラン(3‐aminopropyl triethoxysilane、APTES)で表面改質し、その後、前記表面改質されたベーマイトをレーザープリンター(HP2605dn)のカートリッジに投入した。そして、前記表面改質されたベーマイトを不織布生地(Mistubishi Paper Mills社製、LP1540)の基材に転写させた後、200℃で定着させてセパレータを製造した。完成したセパレータの形状をSEMで観察すれば図3のとおりである。
バインダーとして、1次粒子の平均粒径が0.2μmであるポリフッ化ビニリデン‐ヘキサフルオロプロピレン粒子(Arkema社製、Kynar2751)100重量部を基準に、直径7nmのシリカナノ粒子(Degusa社製、Aerosil R805)5重量部を添加した後、5,000rpmで5分間混合して無機粒子混合物を製造した。前記無機粒子混合物の形状をSEMで観察すれば図4のとおりである。
Claims (21)
- 無機粒子を利用したリチウム二次電池用基材のコーティング方法であって、
無機粒子を帯電して帯電無機粒子を形成する帯電段階と、
前記帯電無機粒子をリチウム二次電池用基材に転写してコーティング層を形成する転写段階と、並びに
前記コーティング層を熱及び圧力で固定する定着段階とを含んでなることを特徴とする、リチウム二次電池用基材のコーティング方法。 - 前記無機粒子が、前記無機粒子の表面に形成された表面改質層を更に含んでなることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用基材のコーティング方法。
- 前記表面改質層が、置換又は非置換されたシラン系、シロキサン系、シラザン系、及びシラノール系化合物からなる群より選択される一種又は二種以上の表面改質剤を利用して、前記無機粒子の表面を改質する段階によって形成されることを特徴とする、請求項2に記載のリチウム二次電池用基材のコーティング方法。
- 前記表面改質剤が、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、テトラエトキシシラン、ジメチルジクロロシラン、3‐アミノプロピルトリエトキシシラン、ポリジメチルシロキサン、ポリジエチルシロキサン、オクタメチルシクロテトラシロキサン、ヘキサメチルジシラザン、ヘキサメチルシクロトリシラザン、ヘプタメチルジシラザン、トリメチルシラノール、トリエチルシラノール、トリフェニルシラノール、及びt‐ブチルジメチルシラノールからなる群より選択される一種又は二種以上の混合物であることを特徴とする、請求項3に記載のリチウム二次電池用基材のコーティング方法。
- 前記無機粒子が、リチウム金属、炭素材、金属化合物又はこれらの混合物であり、
前記リチウム二次電池用基材が、アノード集電体であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用記載のコーティング方法。 - 前記金属化合物が、Si、Ge、Sn、Pb、P、Sb、Bi、Al、Ga、In、Ti、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Ag、Mg、Sr、及びBaからなる群より選択される一種又は二種以上の混合物であることを特徴とする、請求項5に記載のリチウム二次電池用基材のコーティング方法。
- 前記無機粒子が、リチウム含有酸化物であり、
前記リチウム二次電池用基材が、カソード集電体であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用基材のコーティング方法。 - 前記リチウム含有酸化物が、リチウム含有遷移金属酸化物であることを特徴とする、請求項7に記載のリチウム二次電池用基材のコーティング方法。
- 前記リチウム含有遷移金属酸化物が、LixCoO2(0.5<x<1.3)、LixNiO2(0.5<x<1.3)、LixMnO2(0.5<x<1.3)、LixMn2O4(0.5<x<1.3)、Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3、0<a<1、0<b<1、0<c<1、a+b+c=1)、LixNi1-yCoyO2(0.5<x<1.3、0<y<1)、LixCo1-yMnyO2(0.5<x<1.3、0≦y<1)、LixNi1-yMnyO2(0.5<x<1.3、0≦y<1)、Lix(NiaCobMnc)O4(0.5<x<1.3、0<a<2、0<b<2、0<c<2、a+b+c=2)、LixMn2-zNizO4(0.5<x<1.3、0<z<2)、LixMn2-zCozO4(0.5<x<1.3、0<z<2)、LixCoPO4(0.5<x<1.3)、及びLixFePO4(0.5<x<1.3)からなる群より選択される一種又は二種以上の混合物であることを特徴とする、請求項8に記載のリチウム二次電池用基材のコーティング方法。
- 前記無機粒子が、SrTiO3、SnO2、CeO2、MgO、NiO、CaO、ZnO、ZrO2、SiO2、Y2O3、Al2O3、AlOOH、Al(OH)3、TiO2、SiC、BaTiO3、Pb(Zrx、Ti1-x)O3(PZT、ここで、0<x<1である)、Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT、ここで、0<x<1、0<y<1である)、(1−x)Pb(Mg1/3Nb2/3)O3‐xPbTiO3(PMN‐PT、ここで、0<x<1である)、及びHfO2からなる群より選択される一種又は二種以上の混合物であり、
前記リチウム二次電池用基材が、多孔性基材であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用基材のコーティング方法。 - 前記多孔性基材が、ポリオレフィン系多孔性基材、又はポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエステル、ポリアセタール、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリフェニレンスルファイド、及びポリエチレンナフタレンからなる群より選択される一種又は二種の混合物から形成された不織布であることを特徴とする、請求項10に記載のリチウム二次電池用基材のコーティング方法。
- 前記無機粒子の平均粒径が、0.001μmないし100μmであることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用基材のコーティング方法。
- 前記コーティング層の厚さが、1μmないし250μmであることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用基材のコーティング方法。
- 無機粒子を利用したリチウム二次電池用基材のコーティング方法であって、
無機粒子と高分子バインダーとを混合して無機粒子混合物を製造する段階と、
前記無機粒子混合物を帯電して帯電無機粒子混合物を形成する帯電段階と、
前記帯電無機粒子混合物をリチウム二次電池用基材に転写してコーティング層を形成する転写段階と、並びに
前記コーティング層を熱及び圧力で固定する定着段階とを含んでなる、リチウム二次電池用基材のコーティング方法。 - 前記高分子バインダーが、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ヘキサフルオロプロピレン(HFP)、ポリフッ化ビニリデン‐ヘキサフルオロプロピレン、ポリフッ化ビニリデン‐トリクロロエチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリブチルアクリレート、ポリアクリロニトリル、ポリビニルピロリドン、ポリビニルアセテート、エチレンビニルアセテート共重合体、ポリエチレンオキサイド、ポリアリレート、セルロースアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート、シアノエチルプルラン、シアノエチルポリビニルアルコール、シアノエチルセルロース、シアノエチルスクロース、プルラン、カルボキシルメチルセルロース、アクリロニトリル‐スチレン‐ブタジエン共重合体、及びポリイミドからなる群より選択される一種又は二種以上の混合物であることを特徴とする、請求項14に記載のリチウム二次電池用基材のコーティング方法。
- 請求項1〜15の何れか一項に記載のコーティング方法で製造されたコーティング層を備えてなる、リチウム二次電池用基材。
- 前記リチウム二次電池用基材が、アノード、カソード、又はセパレータであることを特徴とする、請求項16に記載のリチウム二次電池用基材。
- リチウム二次電池であって、
アノードと、カソードと、セパレータと、及び非水電解液とを備えてなり、
前記アノード、前記カソード、及び前記セパレータのうち一種以上が、請求項1又は請求項14に記載のコーティング方法を用いて製造されたものである、リチウム二次電池。 - 前記非水電解液が、有機溶媒と及び電解質塩とを含んでなることを特徴とする、請求項18に記載のリチウム二次電池。
- 前記有機溶媒が、エチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、ブチレンカーボネート(BC)、ビニレンカーボネート(VC)、ジエチルカーボネート(DEC)、ジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、ギ酸メチル(MF)、γ‐ブチロラクトン(γ‐BL)、スルホラン、メチルアセテート(MA)、及びメチルプロピオネート(MP)からなる群より選択される一種又は二種以上の混合物であることを特徴とする、請求項19に記載のリチウム二次電池。
- 前記電解質塩が、陰イオンとして、F-、Cl-、Br-、I-、NO3 -、N(CN)2 -、BF4 -、ClO4 -、PF6 -、(CF3)2PF4 -、(CF3)3PF3 -、(CF3)4PF2 -、(CF3)5PF-、(CF3)6P-、CF3SO3 -、CF3CF2SO3 -、(CF3SO2)2N-、(FSO2)2N-、CF3CF2(CF3)2CO-、(CF3SO2)2CH-、(SF5)3C-、(CF3SO2)3C-、CF3(CF2)7SO3 -、CF3CO2 -、CH3CO2 -、SCN-、及び(CF3CF2SO2)2N-からなる群より選択される一種又は二種以上の混合物であることを特徴とする、請求項19に記載のリチウム二次電池。
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