JP2015014541A - 放射性廃棄物の固化体の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
沸騰水型原子力発電プラント(BWR)においては、原子炉で軽水を沸騰させており、この原子炉が蒸気発生手段を兼ねている。
このような過酷事故が生じた場合、炉心燃料の崩壊熱を安定的に冷却するため、原子炉圧力容器の内部に外部から冷却水が供給される。
このとき原子炉圧力容器が損傷していると仮定すると、供給した冷却水がその損傷部位から漏洩することになる。漏洩した冷却水は、溶融した炉心燃料等の放射性物質により汚染されている。
そして、これら高濃度汚染水の浄化処理に伴い、吸着剤等の放射性廃棄物が二次的に発生することになる。これら二次廃棄物は、炉心燃料が溶融したことを想定すると高濃度の放射性セシウム(137Cs)等を含み高い放射線量を示すため、長期的に中間貯蔵および最終的処分するために、安定した形態に固化する必要がある。
高濃度汚染水の137Csを吸着させた無機吸着剤を焼成固化する際には、137Csの揮発をできるだけ抑制し、加熱炉の汚染を低減することが望まれる。
因みに、1200℃で3時間保持した場合、無機吸着剤に吸着させた137Csの揮発率が0.02〜0.22%であるといった報告例がある。
図1は、実施形態にかかる放射性廃棄物の固化体の製造方法で用いられるシステム10の構成図である。
これら放射性物質のうち137Csは、半減期が約30年であり、強い放射線を放出するとともに生体に滞留して食物連鎖により濃縮され易い性質を有するために、比較的長期間に渡り生体に被ばく影響を与えることが懸念されている。
成形助剤12は、特に粘土系鉱物を主成分とするものが好適に利用される。
そこで、実施形態では、成形助剤12をベントナイトに特定して説明をする。
なお、セルロースエーテル系の有機物の成形助剤12もあるが、これらの有機物は放射線によって分解されてしまう可能性がある。
しかし、成形助剤12の分量が無機吸着剤11の4%未満では、混練体13に十分な可塑性が付与されず、押出成形の際にひび割れを起こす可能性が高まることがわかっている。
例えば、チャバサイトを主成分とする無機吸着剤11とする場合、ベントナイトの分量は、無機吸着剤11の4%〜8%が好適である。
ベントナイト以外の成形助剤12も考慮すると、成形助剤12は、無機吸着剤11の4%〜60%、より好適には5%〜30%の範囲内で添加する。
無機吸着剤11に上述の分量のベントナイトおよび適量の水17を添加し、混練機19に投入して混練し、混練体13を作製する。
なお、図1に示されるように、押出手段25にスクリュー16を備えることもできる。
混練体13は、成形型孔18によって押出成形され、成形型孔18の断面形状を有する板棒状の押出成形体13aとなって回転ベルト21に押出される。
また、混練機19および押出成形機24などを含むシステム10は、煉瓦などの押出成形に使用される従来から知られている種々のシステムを適宜利用することができる。
実設備に適用される保管容器は、430×430×1340mm程度の直方体形状のステンレス鋼製のものを想定している。固化体を直方体に焼成することで、保管容器内に隙間なく数多くの固化体を充填することが可能となる。
固化体を直径420mm×高さ1340mm程度の円筒形に焼成することで、保管容器内に隙間なく数多くの固化体を充填することが可能となる。
具体的には押出成形の際に使用する成形型孔18の寸法や形状を変更することにより、固化体の寸法を変更することが可能である。
また焼成の際の収縮を考慮して最終的な固化体の寸法を制御することが可能である。
また、図2(B)は、結晶性ケイチタン酸塩を主成分とする無機吸着剤11に対し、焼成の際の保持温度を変数として密度を測定した実験結果を示す図である。
ここで、設定温度が700℃よりも小さいと、この成形体を焼成して得られる固化体の圧縮強度が不充分となり、900℃よりも大きいと、融点・沸点が比較的低い137Csの塩化物が気化してしまう。
また、電気炉またはガス炉での保持時間を1〜4時間の範囲内とし、雰囲気を大気とする焼成の設定条件を採用することができる。
まず、放射性核種を吸着させた無機吸着剤11を乾燥させる(ステップS11)。
そして、乾燥されたこの無機吸着剤11を成形助剤12および30%前後の水17とともに混練して混練体13を作製する(ステップS12)。
なお、押出速度は、混練体13の可逆性によって、ひび割れが起きない程度に調整される。
そして、押出成形されて連続的に成形型孔18から押出される押出成形体13aをピアノ線23で切断していく(ステップS14)。
そして、乾燥した押出成形体13aを焼成して固化体にし(ステップS16)、固化体の製造工程を終了する。
図4は、成形助剤12をベントナイトとして無機吸着剤11と混練して固化体を製造した実験データを示すテーブルである。
図4のテーブルAはチャバサイトを無機吸着剤11の主成分としたときの実験データである。
混練の後の混練体13の水分量は約35%であった。
次に押出成形機24に寸法15×36mmの長方形の成形型孔18を取り付け、約5kgの混練体13を押出成形機24に投入した。
この押出成形により寸法15×36mmの切断面を有する連続した板棒状の押出成形体13aが得られる。
作製した押出成形体13aを、雰囲気を大気とする電気炉で、900℃にて3時間保持し、焼成した。
また、この固化体からテストピースを3個採取し測定した圧縮強度は、いずれも50MPa以上を示し、固化による強度の上昇を確認することができた。
ただし、成形助剤12であるベントナイトの分量は、無機吸着剤11の約30%とした。
これは、結晶性ケイチタン酸塩がチャバサイトと比べ粘性が低いため、より多くのベントナイトを入れ、押出成形の際のひび割れを防止したためである。
切断面を正方形とすることで、長方形のときと比べ、等方的に負荷がかかり、ひび割れを防止することができるからである。
すなわち、混練時間を10分、混練後の混練体13の水分の含有量を約35%、押出成形機24に投入する混練体13の量を5kg、押出速度を30mm/分、切断の長さを200mmとして押出成形体13aを作製し、雰囲気を大気とした電気炉で、900℃で3時間保持した。
また、この固化体からテストピースを3個採取し測定した圧縮強度は、いずれも50MPa以上を示し、固化による強度の上昇を確認することができた。
ベントナイトに加え、カオリンもまた、安価で容易に入手しやすく、放射線で分解される恐れもなく、放射性廃棄物の固化体の作製に好適に利用することができる。
図5で、テーブルCおよびテーブルDは、無機吸着剤11をそれぞれチャバサイトおよび結晶性ケイチタン酸塩とした実験データである。
図面においても、共通の構成または機能を有する部分は図4と同一符号で示し、重複する説明を省略する。
チャバサイトを主成分とする無機吸着剤11に、この無機吸着剤11の約30%のカオリンおよび適量の水17を添加し、混練機19で約10分間混練し、混練体13を作製した。
混練の後の混練体13の水分量は約29%であった。
このときの押出速度は30mm/分とし、スクリュー16で混練しながら成形型孔18から押出すことにより成形を行った。
作製した押出成形体13aを、雰囲気を大気とする電気炉で、900℃にて3時間保持し、焼成した。
また、この固化体からテストピースを3個採取し測定した圧縮強度は、いずれも50MPa以上を示し、固化による強度の上昇を確認することができた。
これは、カオリンはベントナイトに比べ、粘性が低いことを示しており、添加される成形助剤12の増加に伴い、焼成の後の減容比は0.67と多少高くなる。
また、切断面を50×100mmとし、長さ200mmで切断部22のピアノ線23で切断し、寸法を50×100×200mmとしている。
この寸法以下であれば、自由に寸法を決めることができ、この寸法による差異は、実験の結果にほとんど影響を及ぼさない。
ただし、カオリンの分量は、無機吸着剤11の約60%とした。
同様の理由で、水分量を32%と、わずかに多く添加した。
なお、上記以外の設定条件については、無機吸着剤11の主成分をチャバサイトとして行った実験と同様の設定条件に揃えてある。
また、この固化体からテストピースを3個採取し測定した圧縮強度は、いずれも50MPa以上を示し、固化による強度の上昇を確認することができた。
これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更、組み合わせを行うことができる。
これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。
Claims (6)
- 放射性核種を吸着させた無機吸着剤を成形助剤とともに混練して混練体とする工程と、
前記混練体を押出成形する工程と、
押出されて棒状となった前記混練体を規定された間隔で切断する工程と、
切断された前記混練体を焼成して固化体にする工程と、を含むことを特徴とする放射性廃棄物の固化体の製造方法。 - 前記成形助剤は、粘土系鉱物を主成分とすることを特徴とする請求項1に記載の放射性廃棄物の固化体の製造方法。
- 前記粘土系鉱物は、ベントナイトまたはカオリンを主成分とすることを特徴とする請求項2に記載の放射性廃棄物の固化体の製造方法。
- 前記成形助剤は、前記無機吸着剤の4%〜60%の範囲で添加することを特徴とする請求項1から請求項3のいずれか1項に記載の放射性廃棄物の固化体の製造方法。
- 前記無機吸着剤は、チャバサイトまたは結晶性ケイチタン酸塩を主成分とすることを特徴とする請求項1から請求項4のいずれか1項に記載の放射性廃棄物の固化体の製造方法。
- 前記固化体にする工程における焼成の設定条件は、雰囲気を大気とし、設定温度を700〜900℃の範囲内とすることを特徴とする請求項1から請求項5のいずれか1項に記載の放射性廃棄物の固化体の製造方法。
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