JP6367033B2 - 放射性廃棄物の固化体の製造方法およびその製造装置 - Google Patents

Description

本実施形態は、無機吸着剤に放射性核種を吸着させた固化体の製造技術に関する。

原子力発電プラントは、蒸気発生手段、高圧タービン、低圧タービン、復水器、給水ポンプ、給水加熱器を順次経て、再び蒸気発生手段に軽水を戻す循環サイクルを構成している。

そして、蒸気発生手段で発生した蒸気によって、高圧タービンおよび低圧タービンを駆動させて発電機を作動させ、発電が実施される。
沸騰水型原子力発電プラント（ＢＷＲ）においては、原子炉で軽水を沸騰させており、この原子炉が蒸気発生手段を兼ねている。

ところで、大地震や大津波によりＢＷＲの供給電源が全て喪失すると、原子炉への給水が停止して空焚き状態となる。
空焚き状態が継続すると、炉心燃料の溶融または原子炉圧力容器の損傷に至る場合がある。

一方、このような過酷事故が発生した場合、炉心燃料の崩壊熱を安定的に冷却するため、原子炉圧力容器の内部に外部から冷却水が供給される。
このとき、原子炉圧力容器が損傷していると、この供給されて放射能汚染された冷却水がその損傷部位から漏洩することになる。

高濃度な放射能汚染水を大量に浄化する場合、無機吸着剤等の吸着剤を用いた放射線核種の除去が行われる。
このような吸着剤を用いた浄化処理は、吸着剤等の放射性廃棄物が二次的に発生する。

これら二次廃棄物は、炉心燃料が溶融したことを想定すると高濃度の放射性セシウム（¹³⁷Ｃｓ）等を含み高い放射線量を示す。
よって、長期的に中間貯蔵および最終的処分をするためには、固化をして安定した形態にする必要がある。

¹³⁷Ｃｓおよびストロンチウムなどの放射性核種を含む無機吸着剤の固化技術は、いくつか開示されている。
例えば、これらの放射性核種を合成モルデナイトなどの無機吸着剤に吸着させて、ラバープレスで加圧して成形し、大気炉中において１２００℃前後の温度で焼成して固化体にする。

また、放射性物質を含むセラミック廃棄物にアルカリ性水溶液を添加してこれらを金属カプセルに充填して、全体を熱間静水圧加圧処理することにより、固化体を成形する技術も開示されている。

特許第２８０７３８１号公報 特許第３０７１５１３号公報

しかしながら、１２００℃程度の高温で焼成すると、無機吸着剤に吸着させた¹³⁷Ｃｓの揮発が懸念される。
例えば、１２００℃で３時間保持した場合、無機吸着剤に吸着させた¹³⁷Ｃｓの揮発率は０．０２〜０．２２％となる。

また、放射性物質を含むセラミック廃棄物をアルカリ性水溶液とともに金属カプセルに充填する場合、熱間静水圧加圧処理を行うために大型機械設備を用いなければならない。
さらに、その処理には長時間を要するために、大量の廃棄物処理に適していない。

本発明の実施形態はこのような事情を考慮してなされたもので、簡単なプロセスで大量の放射性核種の安定的な最終処分ができるようになるとともに、固化体の製造の際に放射性核種の揮発を抑制する放射性廃棄物の固化体の製造方法およびその製造装置を提供することを目的とする。

本発明にかかる放射性廃棄物の固化体の製造方法は、放射性核種を吸着させた無機吸着剤を成形助剤とともに混練して混練体を生成する混練工程と、前記混練体の含水率を既定の範囲内に調整する調整工程と、前記混練体を押出成形する成形工程と、押し出されて棒状となった前記混練体を規定された間隔で切断する切断工程と、切断された前記混練体を焼成して固化体にする焼成工程と、を含み、前記混練工程の前段で前記無機吸着剤を乾燥させる吸着剤乾燥工程と、乾燥された前記無機吸着剤、水および前記成形助剤を一定の比率で供給する比率供給工程と、を含むものである。

また、本発明にかかる放射性廃棄物の固化体の製造装置は、放射性核種を吸着させた無機吸着剤および成形助剤を混練して混練体を生成する混練機と、前記無機吸着剤および前記成形助剤とともに混練される水分量を調整する調整部と、型孔を有するとともに前記混練体を収容する空洞槽と、前記型孔から前記混練体を押し出して成形する押出部と、押し出されて棒状となった前記混練体を規定された間隔で切断する切断部と、切断された前記混練体を焼成して固化体にする焼成炉と、を備え、前記調整部は、前記混練機に供給される前の前記無機吸着剤を乾燥させる吸着剤乾燥部であるものである。

本発明により、簡単なプロセスで大量の放射性核種の安定的な最終処分ができるようになるとともに、固化体の製造の際に放射性核種の揮発を抑制する放射性廃棄物の固化体の製造方法およびその製造装置が提供される。

第１実施形態にかかる放射性廃棄物の固化体の製造方法のフローチャート。 第１実施形態にかかる放射性廃棄物の固化体の製造装置の概略構成図。 第１実施形態にかかる製造装置の混練機および混練機に接続される各種部材の拡大断面図。 計測部が混練機の外部に設置された場合の、調整部の一例を示す概略断面図。 混練機およびこの混練機に接続される各種部材の変形例の概略断面図。 混練機およびこの混練機に接続される各種部材の変形例の概略断面図。 （Ａ）は無機吸着剤をチャバサイトとする切断体に対して、焼成時の保持温度を変数として密度を計測した実験結果を示す図、（Ｂ）は無機吸着剤を結晶性ケイチタン酸塩とする切断体に対して、焼成時の保持温度を変数として密度を計測した実験結果を示す図。 第２実施形態にかかる放射性廃棄物の固化体の製造方法のフローチャート。 第２実施形態にかかる放射性廃棄物の固化体の製造装置の概略構成図。 第３実施形態にかかる放射性廃棄物の固化体の製造装置の概略構成図。 混練機および押出成形機における排気管の配置の一例を示す概略断面図。 第４実施形態にかかる放射性廃棄物の固化体の製造装置の混練機および混練機に接続される各種部材の拡大断面図。 成形助剤をベントナイトとして無機吸着剤と混練して固化体を製造した実験データを示すテーブル。 成形助剤をカオリンとして無機吸着剤と混練して固化体を製造した実験データを示すテーブル。

以下、本実施形態の実施形態を添付図面に基づいて説明する。

（第１実施形態）
図１は、第１実施形態にかかる放射性廃棄物の固化体の製造方法（以下、単に「製造方法」という）のフローチャートである。
図２は、第１実施形態にかかる放射性廃棄物の固化体の製造装置１０（以下、単に「製造装置１０」という）の概略構成図である。
また、図３は、第１実施形態にかかる製造装置１０の混練機１４および混練機１４に接続される各種部材の拡大断面図である。

第１実施形態にかかる製造方法は、図１から図３に示されるように、放射性核種を吸着させた無機吸着剤１１を成形助剤１２とともに混練して混練体１３を生成する混練工程（Ｓ１２〜Ｓ１８）と、混練体１３の含水率を既定の範囲内に調整する調整工程（Ｓ１４〜Ｓ１７）と、混練体１３を押出成形する成形工程（Ｓ１９）と、押し出されて棒状となった混練体１３ａを規定された間隔で切断する切断工程（Ｓ２０）と、切断された混練体１３ｂを焼成して固化体１３ｃにする焼成工程（Ｓ２２）と、を含む。

さらにこの製造方法は、切断工程（Ｓ２０）で切断された混練体１３ｂ（切断体１３ｂ）を乾燥させる切断体乾燥工程（Ｓ２１）を含む。

また、第１実施形態にかかる製造装置１０は、図２および図３に示されるように、放射性核種を吸着させた無機吸着剤１１および成形助剤１２を混練して混練体１３を生成する混練機１４と、無機吸着剤１１および成形助剤１２とともに混練される水分量を調整する調整部２０と、型孔１７を有するとともに混練体１３を収容する空洞槽１５と、空洞槽１５の型孔１７から混練体１３を押し出して成形する押出部１６と、押し出されて棒状となった混練体１３ａを規定された間隔で切断する切断部２２と、切断された混練体（切断体）１３ｂを焼成して固化体１３ｃにする焼成炉２３と、を備える。

このように構成された製造装置１０によって、第１実施形態にかかる製造方法の効率的な実施が可能となる。
そこで、まず、製造装置１０について詳述する。

混練機１４は、放射性核種を吸着させた無機吸着剤１１および成形助剤１２を混練して混練体１３を生成する。
無機吸着剤１１および成形助剤１２は、モータ２９で回転する混練インペラ４３によって、水２７とともに混練される。

無機吸着剤１１には、チャバサイトまたは結晶性ケイチタン酸塩を主成分とするものが好適に用いられる。
また、無機吸着剤１１はこれらに限定されず、例えば放射性物質を吸着する性質を有する、アルミケイ酸塩、クリノプチロライトまたはハーシュライトなどであってもよい。

無機吸着剤１１は、例えば、原子力発電所に施設された吸着塔で使用されたものである。
吸着塔において、無機吸着剤１１が、直列に接続された複数のベッセル２６に収容されて、このベッセル２６に通水された放射能汚染水から放射性核種を吸着する。

直列に接続されたベッセル群に所定時間通水がされるとその最上流（第１番目）のベッセル２６は新しいベッセル２６に交換され、第２番目のベッセル２６が最上流のベッセル２６となる。
同様にして、最上流の第ｎ番目のベッセル２６は使用後取り外され、第ｎ＋１番目のものが最上流となり、最下流に新規のベッセル２６が追加される。

取り外されたベッセル２６の無機吸着剤１１は、一般にベッセル２６に収容されたまま、または吸着剤ホッパー３１（図９）などに収集されて一時的に保管される。
このように保管された無機吸着剤１１を、混練機１４に投入して、成形助剤１２および水２７とともに混練する。

なお、無機吸着剤１１は、通水されていたベッセル２６に収容されていたものであるので、ある程度の水分を既に含んでいることが多い。
混練機１４に投入される際のこの無機吸着剤１１の水分量が、供給すべき水２７の分量以上である場合には、水２７の供給を行わなくてもよい。

成形助剤１２は、無機吸着剤１１に添加されて混練されることで、粉体状の無機吸着剤１１に可塑性を付与して、押出成形を容易にする。
成形助剤１２は、特に粘土系鉱物を主成分とするものが好適に用いられる。

適用される粘土系鉱物の成形助剤１２としては、ベントナイト、カオリン（カオリナイト）、ハロサイト、クリソタイル、パロイフィライト、タルク、ムスコバイト、フロゴバイト、セイサイト、クロライト、バイデライトまたはバーミキュライト等が挙げられる。
特に、ベントナイトおよびカオリンは、安価で入手しやすく、好適に利用することができる。

なお、混練の際、混練による摩擦熱および放射性核種の核崩壊によって、混練体１３の温度が１００℃を超過することがある。
このような高温で混練を継続すると、混練機１４および混練機１４に接続される各種機器の劣化または故障の頻度が増加する。

また、混練体１３の温度を制御しないと、水分の蒸発を加味した水２７の調整も困難となる。
そこで、混練機１４に第１冷却部３５を設けて、混練体１３の温度を５０℃程度に維持する。

調整部２０は、無機吸着剤１１および成形助剤１２とともに混練される水分量を調整する。
混練体１３を押出成形によって成形する場合、押し出されてできる押出成形体１３ａにひび割れを発生させない一方で適切な形状を維持させるには、混練後の混練体１３の含水率を適切なものにする必要がある。

混練後の混練体１３の適切な含水率は、例えば、成形助剤１２をベントナイトとする場合は約３５％＋−０．３％程度と、その範囲が狭い。
成形助剤１２がカオリンである場合も、含水率の適切な範囲の幅は、＋−０．３％程度と狭い。
つまり、必要な成形助剤１２の添加量を最小限に維持して押出成形に適した粘度を有する混練体１３ａを生成するためには、混練体１３の含水率の調整が重要となる。

そこで、製造装置１０は、調整部２０を備えて、混練体１３の水分量を調整する。
調整部２０は、例えば、混練機１４における混練体１３の含水率を計測する計測部２０ａ（２０）と、混練機１４に接続されて混練機１４に水２７を供給する水供給部２０ｃ（２０）と、を備える。

計測部２０ａには、例えば、電気抵抗法の一種である４極法に基づく水分計、静電容量法に基づく水分計または誘電率法に基づく水分計などを利用することができる。
なお、これらのいずれの水分計も、その計測値に対して、放射性核種の核崩壊を考慮した補正をする必要がある。

また、計測部２０ａは、混練機１４の外部に設置されていてもよい。
例えば、図４は、計測部２０ａが混練機１４の外部に設置された場合の、調整部２０の一例を示す概略断面図である。
計測部２０ａは、図４に示されるように、混練機１４の外部に設置されて採取したサンプルの含水率を計測する赤外線計測部２０ａ_１（２０ａ）であってもよい。

赤外線計測部２０ａ_１は、サンプルを赤外線で乾燥させて、乾燥前後のサンプルの質量の変化からサンプルの含水率を計測するものである。
サンプルは、例えば、混練機１４の排出口１９の近傍に設けられた採取管２０ｆ（２０）から赤外線計測部２０ａ_１へ送られる。

採取管２０ｆには、通常は閉止された採取弁２０ｅ（２０）および採取ポンプ２０ｇ（２０）が設置される。
混練体１３が所定時間だけ混練されると、排出口１９付近の混練体１３の一部が採取ポンプ２０ｇ（２０）で吸引されて採取される。

計測部２０ａで計測された含水率の計測値は、例えば、ライン３８で製造装置１０の外部の制御室４６に送信されて、監視員に監視される。
送信される計測値には上限および下限の閾値が設定されて、この閾値を超えると、モニタ４７に通知が表示される。

そして、この通知に基づいて監視員によって決定された水２７の供給量に関する信号は、モニタ４７を介して水供給部２０ｃに送られる。
この信号を受けた水供給部２０ｃは、調整弁２０ｄ（２０）を開放して決定された供給量だけ水２７を混練機１４に供給する。
なお、成形助剤１２を供給することで混練体１３の水分量を調整してもよい。

また、ライン３８は、例えば混練インペラ４３のモータ２９に接続されて、このモータ２９の稼働時間（すなわち混練時間）を調整してもよい。
例えば混練体１３の含水率が高すぎる場合であっても、混練体１３から水２７のみを引き抜くことは容易ではない。
そこで、混練時間を延長させて水２７を蒸発させることで、混練体１３の含水率を既定の範囲内に調整する。

また、ライン３８を電源３５ａ（３５）に接続して、第１冷却部３５の冷却を緩和して混練体１３の水分を蒸発させることで含水率を調整してもよい。
なお、このような調整は、ライン３８をモータ２９、電源３５ａまたは調整弁２０ｄなどに接続して、監視員を介さずに自動で行うことも当然できる。

図３に戻って製造装置１０の説明を続ける。

混練機１４で生成された混練体１３は、押出成形機１８で押出成形される。
押出成形機１８は、型孔１７を有するとともに混練体１３を収容する空洞槽１５と、空洞槽１５の型孔１７から混練体１３を押し出して成形する押出部１６と、を備える。
生成された混練体１３は、混練機１４の排出口１９から排出されて、空洞槽１５の投入口３４へ落下する。

落下した混練体１３は、押出部１６によって空洞槽１５の型孔１７から押し出されて押出成形体１３ａ（１３）となる。
押出部１６は、例えば空洞槽１５に内設されて駆動部２４によって回転されるスクリューである。

また、混練機１４と同様に、押出成形機１８には空洞槽１５を冷却する第２冷却部５１が設置される。
第２冷却部５１も、第１冷却部３５と同様に、核崩壊または押出部１６の回転による摩擦熱による温度の上昇を防止する。
第２冷却部５１によって、例えば型孔１７の変形、押出部１６の劣化および混練体１３の水分の過剰な蒸発などを防止することができる。

切断部２２は、押出成形体１３ａを規定された間隔で切断する。
押出成形機１８の型孔１７の先端付近には、例えば、押出成形体１３ａを搬送する成形コンベア４２ａ（４２）が配置される。

型孔１７から排出された押出成形体１３ａは、成形コンベア４２ａに垂直に切断刃２２ａを配置させた切断部２２によってブロック状に切断されて乾燥機２８へ搬送される。
なお、成形コンベア４２ａは、ゴム製コンベアに比べて放射線照射による劣化が少ない金属製コンベアであることが望ましい。

次に、図５および図６を用いて、図３で示した混練機１４およびこの混練機１４に接続される各種部材の変形例について説明する。
なお、図５および図６では、図３の水２７、無機吸着剤１１および成形助剤１２の記載を省略している。

混練機１４の排出口１９は、必ずしも図３で示されるように押出成形機１８の投入口３４の直上に配置されていなくてもよい。
例えば、混練機１４および押出成形機１８の位置関係によっては、図５に示されるように、運搬コンベア４２ｂ（４２）を介して接続されてもよい。
同様に、ベッセル２６および混練機１４を運搬コンベア４２ｂで接続してもよい。

このように、各部材をコンベア４２で接続することで、設計上などの問題で各部材が離れて配置されても、作業員の手作業を介さずに連続で固化体１３ｃの製造をすることができる。

また、図６に示されるように、排出口１９と投入口３４とを溶接などで直接配管６０を介して接続してもよい。
排出口１９と投入口３４とを直接配管６０を介して接続することで、投入口３４を開口する度に外気が侵入することを防止することができる。
つまり、押出成形機１８に混練体１３を連続的に供給しても排出口１９と投入口３４との隙間から外気が侵入せず、第３実施形態で詳述する押出成形機１８の減圧を容易にする。

図２に戻って説明を続ける。
乾燥機２８は、切断体１３ｂを数時間〜数日収容して、この切断体１３ｂを乾燥させる。
乾燥機２８における加熱には、無機吸着剤１１に含まれる放射性核種の核崩壊に基づく自発熱を用いることができる。

無機吸着剤１１は、例えば前述したように放射性核種の吸着率が高い最上流のベッセル２６に収容されたものである。
このような無機吸着剤１１を含む切断体１３ｂは、恒常的に発熱する。
よって、乾燥機２８に加熱手段を用いなくとも、切断体１３ｂの自発熱で乾燥機２８の温度を上昇させて切断体１３ｂを乾燥させることができる。
ただし、自発熱に加えて乾燥機２８に設置した第１ヒータ５２で加熱することで、より正確に温度を制御してもよい。

乾燥処理の方法には、例えば、乾燥機２８に設置されたロボットアーム４１で乾燥機２８に収容してから加熱する、いわゆるバッチ処理方式を用いることができる。
また、コンベア４２を乾燥機２８の内部にまで通して、この内部におけるコンベア４２の路長を長くとることで、乾燥処理を連続処理方式にすることもできる。

焼成炉２３は、切断体１３ｂを焼成して固化体１３ｃにする。
焼成炉２３では、雰囲気を大気として、１〜５時間焼成される。
また、焼成炉２３の設定温度は、７００℃〜９００℃の範囲内に設定される。

ここで、図７（Ａ）は、無機吸着剤１１をチャバサイトとする切断体１３ｂに対して、焼成時の保持温度を変数として密度を計測した実験結果を示す図である。
また、図７（Ｂ）は、無機吸着剤１１を結晶性ケイチタン酸塩とする切断体１３ｂに対して、焼成時の保持温度を変数として密度を計測した実験結果を示す図である。

図７（Ａ），図７（Ｂ）のいずれにおいても、７００℃〜９００℃の保持温度で焼成することで、無機吸着剤１１の密度を１．２〜２．４ｇ／ｃｍ^３に増加させることができることがわかる。

一方、設定温度が７００℃よりも低いと、この切断体１３ｂを焼成して得られる固化体１３ｃを十分な圧縮強度となる密度にすることができない。
また、設定温度が９００℃よりも高いと、融点・沸点が比較的低い¹³⁷Ｃｓの塩化物が気化して散逸してしまう。
すなわち、焼成炉２３の設定温度を７００℃〜９００℃の範囲内とすることで、¹³⁷Ｃｓを揮発させずに、十分な強度および密度の固化体１３ｃを得ることができることがわかる。

焼成された固化体１３ｃは、重量および表面線量が測定された後、例えばロボットアーム４１によって、保管容器５５に収容されて保管される。
さらに、固化体１３ｃを収容した保管容器５５も、同様に重量および表面線量が測定される。
これらの重量および表面線量は、その後の固化体１３ｃの管理に用いられる。

なお、以上説明した各部材のうち、例えば、混練インペラ４３、押出部１６、型孔１７または成形コンベア４２ａなど、特に高温となる部材は、耐摩耗性金属で構成するのが望ましい。
耐摩耗性金属は、例えば、硬度の高いニッケル-クロム系の合金またはタングステンカーバイドなどでコーティングされた金属である。

次に、第１実施形態にかかる製造方法について図１を用いて詳述する（適宜、図２および図３参照）。

混練工程（Ｓ１２〜Ｓ１８）では、放射性核種を吸着させた無機吸着剤１１を成形助剤１２とともに混練して既定の含水率の混練体１３を生成する。
なお、第１実施形態では、混練工程（Ｓ１２〜Ｓ１８）には、混練体１３の含水率を既定の範囲内に調整する調整工程（Ｓ１４〜Ｓ１７）が含まれる。
すなわち、混練と含水率の調整を繰り返しながら最適な含水率の混練体１３を生成する。

そこで、まず、供給弁５６および調整弁２０ｄを開放して、無機吸着剤１１、成形助剤１２および水２７を混練機１４に供給する（Ｓ１１）。
前述したとおり、無機吸着剤１１が水分を過剰に含んでいるときは、水２７の新たな供給はしなくてもよい。

そして、開口部３６が蓋部６１によって封鎖されて、これら無機吸着剤１１、成形助剤１２および水２７を混練する（Ｓ１２）。
混練において、連続的にまたは一定時間ごとに計測部２０ａによって混練中の混練体１３の含水率が計測される（Ｓ１３）。

計測された含水率が、適正な範囲の下限以下の場合（Ｓ１４：ＹＥＳ）、水供給部２０ｃから水２７を供給して（Ｓ１５）、再度混練する（Ｓ１２へ）。
また、混練体１３の含水率が上述の範囲の上限以上の場合（Ｓ１４：ＮＯ：Ｓ１６：ＹＥＳ）、例えば混練時間を延長させて水２７を蒸発させる（Ｓ１７：Ｓ１２へ）。

なお、前述したように、このような含水率の調整は、制御室４６で監視する監視員の決定によってもよいし、計測値に基づくモータ２９または水供給部２０ｃなどの自動制御であってもよい。

このような混練および調整は、混練体１３が適正な含水率で適正な粘度になるまで繰り返される（Ｓ１４：ＮＯ：Ｓ１６：ＮＯ：Ｓ１８：ＮＯ：Ｓ１２へ）。
そして、十分混練された混練体１３を（Ｓ１８：ＹＥＳ）、押出成形機１８の空洞槽１５に投入して押出成形をする（Ｓ１９）。

混練体１３を投入した後、空洞槽１５の空洞部分を蓋部２１で密閉する。
そして、真空ポンプ３３によって減圧された雰囲気において、混練体１３の気泡を除去しながら押出成形をする。

そして、押出成形体１３ａは、切断部２２で規定された間隔で切断される（Ｓ２０）。
次に、切断体１３ｂを、乾燥機２８で乾燥させる（Ｓ２１）。
なお、前述したように、切断体１３ｂの乾燥には、無機吸着剤１１に含まれる放射性核種の核崩壊に基づく自発熱を利用することができる。
当然、この自発熱に加えて、第１ヒータ５２で加熱して乾燥機２８の温度を制御してもよい。

そして、切断体１３ｂを、焼成炉２３で１〜５時間焼成される（Ｓ２２）。
この時の焼成温度は、７００℃〜９００℃の範囲内である。
焼成された固化体１３ｃは、重量および線量が測定された後、保管容器５５に収容されて保管される。
さらに、保管容器５５も重量および表面線量が測定される。
これらの重量および表面線量は、その後の固化体１３ｃの管理に用いられる。

以上のように、第１実施形態にかかる製造方法によれば、簡単なプロセスで大量の放射性核種の安定的な最終処分ができるようになるとともに、固化体１３ｃの製造の際に放射性核種の揮発を抑制する放射性核種の固化体１３ｃを製造することができる。
また、第１実施形態にかかる製造装置１０によれば、この製造方法を効率的に実施することができる。

（第２実施形態）
図８は、第２実施形態にかかる製造方法のフローチャートである。
図９は、第２実施形態にかかる製造装置１０の概略構成図である。

第２実施形態にかかる製造方法は、図８に示されるように、調整工程が、混練工程（Ｓ３３）の前段で無機吸着剤１１を乾燥させる吸着剤乾燥工程（Ｓ３１）と、乾燥された無機吸着剤１１、水２７および成形助剤１２を一定の比率で供給する比率供給工程（Ｓ３２）と、を含む。

また、このような製造方法を実施するために、第２実施形態にかかる製造装置１０の調整部２０は、図９に示されるように、混練機１４に供給される前の無機吸着剤１１を乾燥させる吸着剤乾燥部２０ｈ（２０）を備える。

第１実施形態で述べたとおり、対象となる無機吸着剤１１は、十分な放射性核種を吸着して、高い放射能を有することが多い。
よって、製造装置１０の近傍への作業員の立ち入りを最小限にするために、製造装置１０および製造方法は、故障または点検の頻度の低い単純な構造および制御で構成される必要がある。

また、大量に発生する無機吸着剤１１を効率よく処理するために、製造方法の大部分を連続処理方式にするのが望ましい。
よって、製造方法は、連続処理の途中において無機吸着剤１１の初期状態に依存した微細な制御をできるだけ必要としない工程から構成されるのが望ましい。

そこで、第２実施形態においては、混練工程（Ｓ３３）の前段で、まず、吸着剤乾燥工程（Ｓ３１）として、吸着剤乾燥部２０ｈで無機吸着剤１１を乾燥させる。
例えば、無機吸着剤１１を完全に乾燥させれば、混練前の無機吸着剤１１の含水率の差異は、混練後の混練体１３の含水率に影響しなくなる。
乾燥した無機吸着剤１１を吸着剤ホッパー３１に収集して、ホッパー弁３１ａ（３１）によって、一定量ずつ混練機１４に供給する。

この無機吸着剤１１に、水２７および成形助剤１２を一定量ずつ供給すれば（Ｓ３２）、混練前に混練体１３の各成分の供給比率を正確なものにすることができる。
このような調整工程によって、混練前に混練体１３の含水率を正確に調整することができるので、混練機１４に計測部２０ａ（図３）を設置する必要がなくなる。

また、無機吸着剤１１の調整工程前の水分量によらず、一律な制御で含水率の調整が可能となる。
ただし、混練機１４に設置された計測部２０ａと合わせてこのような調整をしてもよい。

なお、吸着剤乾燥工程（Ｓ３１）においても、切断体乾燥工程（Ｓ２１）と同様に、無機吸着剤１１に含まれる放射性核種の核崩壊に基づく自発熱を利用することが望ましい。
当然、乾燥機２８と同様に、この自発熱に加えて、第２ヒータ５７で吸着剤乾燥部２０ｈを加熱して吸着剤乾燥部２０ｈの温度を制御してもよい。

なお、調整工程が比率供給工程（Ｓ３２）および吸着剤乾燥工程（Ｓ３１）で構成されること以外は、第２実施形態は第１実施形態と同じ構造および動作手順となるので、重複する説明を省略する。

図面においても、共通の構成または機能を有する部分は同一符号で示し、重複する説明を省略する。
また、図８における成形工程（Ｓ３４）〜焼成工程（Ｓ３７）は、第１実施形態の成形工程（Ｓ１９）〜焼成工程（Ｓ２２）と同一である。

このように、第２実施形態にかかる製造方法によれば、第１実施形態の効果に加え、混練工程（Ｓ３３）において混練体１３の含水率の確認および調整をせずに、正確な含水率の混練体１３を生成することができる。
また、無機吸着剤１１の調整工程前の水分量によらず、一律な制御で含水率の調整が可能となる。

この結果、計測部２０ａ（図３）の故障または点検を考慮しなくてよいとともに、製造方法が単純になって、容易に連続処理方式に実行することができる。

（第３実施形態）
図１０は、第３実施形態にかかる製造装置１０の概略構成図である。

第３実施形態にかかる製造方法は、第１実施形態または第２実施形態において、吸着剤乾燥工程（Ｓ３１）、混練工程（Ｓ１２〜Ｓ１８，Ｓ３３）、成形工程（Ｓ１９，Ｓ３４）、切断体乾燥工程（Ｓ２１，Ｓ３６）および焼成工程（Ｓ２２，Ｓ３７）の少なくとも１工程において、発生する水素を除去する。

吸着剤乾燥部２０ｈ、混練機１４、押出成形機１８、乾燥機２８および焼成炉２３における無機吸着剤１１または混練体１３は、水分を含んでいる。
この水分は、無機吸着剤１１に吸着された放射性核種の放射線に分解されて、混練機１４の内部に水素を発生させることがある。

しかし、吸着剤乾燥部２０ｈ、混練機１４、押出成形機１８、乾燥機２８および焼成炉２３のいずれも、放射性核種の散逸を防止するために、各々の処理中は開口箇所が封鎖される。
よって、発生した水素は、これらの部材の内部に滞留することとなる。

この滞留して濃密化した水素の爆発を防止するために、これらの部材には、図１０に示されるように、排気管２５が設けられる。
この排気管２５は、排気管２５を通流する水素を除去する白金またはパラジウムなどの吸着触媒などの水素除去部４８に接続される。
さらに、水素除去部４８の排気口は、放射性核種を吸着させる放射性核種除去部４９に接続される。

放射性核種除去部４９は、例えば、ＨＥＰＡフィルタまたは活性炭で構成されるチャコールフィルタなどである。
これら水素除去部４８および放射性核種除去部４９によって、放射性核種をこれらの部材の外部へ散逸させずに、混練機１４の水素による爆発を防止することができる。

また、図１１は、混練機１４および押出成形機１８における排気管２５の配置の一例を示す概略断面図である。
水素原子は軽く、気体となった水素は、上昇して各部材の上面の近傍に滞留する。

そこで、排気管２５は、図１１に示されるように、この上面または気相部分のできるだけ上部に設けるのが好ましい。
混練など各々の部材の処理中に、排気管２５に設けられた排気弁５８は開放されて、他の気体とともに水素が排気される。

なお、排気管２５は、図１０に示されるような１つの水素除去部４８に集約される配置に限定されず、それぞれ独立していてもよい。
そして、それぞれの排気管２５に水素除去部４８および放射性核種除去部４９を設置してもよい。

また、それぞれの排気管２５には、混練機１４の内部の気体を強制的に排出する排気ポンプ５３が設けられていてもよい。
排気ポンプ５３で例えば混練機１４の内部を減圧すると、混練による混練体１３への気体の混入も抑制することができる。

気体の混入を抑制することで、第４実施形態で詳述する押出成形機１８における気泡の除去がより容易になる。
また、水素の発生量が多い場合に、滞留する水素をより確実に排出することができる。

なお、排気管２５および水素除去部４８によって各工程および各部材で水素を除去すること以外は、第３実施形態は第１実施形態または第２実施形態と同じ構造および製造工程となるので、重複する説明を省略する。
図面においても、共通の構成または機能を有する部分は同一符号で示し、重複する説明を省略する。

このように、第３実施形態にかかる製造方法または製造装置１０によれば、第１実施形態などの効果に加え、各工程で発生した水素による爆発を防止することができる。
また、排気管２５によって混練機１４の内部を減圧することで、混練体１３への気泡の混入を軽減することができる。

（第４実施形態）
図１２は、第４実施形態にかかる製造装置１０の混練機１４および混練機１４に接続される各種部材の拡大断面図である。

第４実施形態にかかる製造装置１０は、図１２に示されるように、空洞槽１５に、真空ポンプ３３が設置された吸気管３９を備える。
吸気管３９は、図１２に示されるように排気管２５と兼用されてもよい。
ただし、吸気管３９には真空ポンプ３３が設置されて、この真空ポンプ３３によって他の排気管２５よりも確実に空洞槽１５の内部の減圧がされる。

空洞槽１５に混練体１３が投入されると、空洞槽１５の投入口３４は蓋部２１で封鎖されて、空洞槽１５の空洞部分は密封される。
そして、真空ポンプ３３によって、この空洞部分は真空付近まで減圧されて押出成形がなされる。
減圧された雰囲気下で混練体１３を押出成形することで、混練体１３に含まれる微細な気泡が除去される。

なお、吸気管３９および真空ポンプ３３によって空洞槽１５の内部が減圧されること以外は、第４実施形態は第１実施形態から第３実施形態と同じ構造および製造工程となるので、重複する説明を省略する。
図面においても、共通の構成または機能を有する部分は同一符号で示し、重複する説明を省略する。

このように、第４実施形態にかかる製造装置１０によれば、気泡が除去されることで、第１実施形態などの効果に加え、混練体１３が押し出されて成形された押出成形体１３ａを減容することができるとともに、ひび割れを抑制することができる。

次に、実施形態にかかる放射性廃棄物の固化体１３ｃに関する実施例を図１３を用いて説明する。
図１３は、成形助剤１２をベントナイトとして無機吸着剤１１と混練して固化体１３ｃを製造した実験データを示すテーブルである。
図１３のテーブルＡはチャバサイトを無機吸着剤１１の主成分としたときの実験データである。

まず、チャバサイトを主成分とする無機吸着剤１１を含水量が０％となるまで乾燥させた。
この無機吸着剤１１に、無機吸着剤１１の約５％のベントナイトおよび全体の質量の約４０％となる水２７を添加し、混練機１４で約１０分間混練し、混練体１３を作製した。
混練の後の混練体１３の水分量は約３５％であった。
次に押出成形機１８に寸法１５×３６ｍｍの長方形の型孔１７を取り付け、約５ｋｇの混練体１３を押出成形機１８に投入した。

押出速度を３０ｍｍ／分とし、スクリューで混練しながら型孔１７から押出成形を行った。
この押出成形により寸法１５×３６ｍｍの切断面を有する連続した板棒状の押出成形体１３ａが得られた。

この押出成形体１３ａを長さ約２００ｍｍごとに切断部２２で切断し、寸法１５×３６×２００ｍｍの切断体１３ｂを得た。
この切断体１３ｂを、雰囲気を大気とする電気炉で、９００℃にて３時間保持し、焼成した。

その結果、焼成された固化体１３ｃの寸法が１１×２７×１９０ｍｍ、減容比（＝焼成された固化体１３ｃの体積／原料粉末の体積）が０．３９、密度が２．４ｇ／ｃｍ^３、¹³⁷Ｃｓの揮発量が０．０１％以下（無検出）、となった。
また、この固化体１３ｃからテストピースを３個採取し計測した圧縮強度は、いずれも５０ＭＰａ以上を示し、固化による強度の上昇を確認することができた。

結晶性ケイチタン酸塩を主成分とした無機吸着剤１１に対しても同様の実証実験を行い、図１３のテーブルＢで示される結果を得た。
ただし、成形助剤１２であるベントナイトの分量は、無機吸着剤１１の約３０％とした。
これは、結晶性ケイチタン酸塩がチャバサイトと比べ粘性が低いため、より多くのベントナイトを入れ、押出成形の際のひび割れを防止したためである。

また、押出成形の際のひび割れを防止するため、切断面を２５×２５ｍｍの正方形とする工夫をしている。
切断面を正方形とすることで、長方形のときと比べ、等方的に負荷がかかり、ひび割れを防止することができるからである。

なお、上記以外の設定条件については、チャバサイトを主成分とする無機吸着剤１１で行った実験と同様の設定条件に揃えてある。
すなわち、混練時間を１０分、混練後の混練体１３の水分の含有量を約３５％、押出成形機１８に投入する混練体１３の量を５ｋｇ、押出速度を３０ｍｍ／分、切断の長さを２００ｍｍとして切断体１３ｂを作製し、雰囲気を大気とした電気炉で、９００℃で３時間保持した。

その結果、固化体１３ｃの寸法は１９×１９×１５０ｍｍとなり、密度は２．１ｇ／ｃｍ^３、原料粉末に対する減容比は０．５６、¹³⁷Ｃｓの揮発量が０．０１％以下（無検出）、となった。
また、この固化体１３ｃからテストピースを３個採取し計測した圧縮強度は、いずれも５０ＭＰａ以上を示し、固化による強度の上昇を確認することができた。

以上、実施例１および実施例２から、チャバサイトまたは結晶性ケイチタン酸塩を主成分とする無機吸着剤１１にベントナイトを添加して作製した押出成形体１３ａは、焼成による体積の減少並びに減容比の低下および密度の増加が観察され、圧縮強度は５０ＭＰａ以上に高められることが実証された。

次に、図１４に示すように、チャバサイトおよび結晶性ケイチタン酸塩を無機吸着剤１１とし、成形助剤１２をカオリンとした実施例を例示する。
ベントナイトに加え、カオリンもまた、安価で容易に入手しやすく、放射線で分解される恐れもなく、放射性廃棄物の固化体１３ｃの作製に好適に利用することができる。

図１４は、成形助剤１２をカオリンとして無機吸着剤１１と混練して固化体１３ｃを製造した実験データを示すテーブルである。
図１４で、テーブルＣおよびテーブルＤは、無機吸着剤１１をそれぞれチャバサイトおよび結晶性ケイチタン酸塩とした実験データである。

なお、成形助剤１２をカオリンとしたことおよびカオリンの混合比をベントナイトより多くしたこと以外は、実施例２は実施例１と同じ構造および製造工程となるので、重複する説明を省略する。
図面においても、共通の構成または機能を有する部分は図１３と同一符号で示し、重複する説明を省略する。

まず、図１４のテーブルＣの実験データについて説明する。
チャバサイトを主成分とする無機吸着剤１１に、この無機吸着剤１１の約３０％のカオリンおよび適量の水２７を添加し、混練機１４で約１０分間混練し、混練体１３を作製した。
混練の後の混練体１３の水分量は約２９％であった。

次に押出成形機１８に寸法５０×１００ｍｍの長方形の型孔１７を取り付け、約２０ｋｇの混練体１３を押出成形機１８に投入した。
このときの押出速度は３０ｍｍ／分とし、スクリューで混練しながら型孔１７から押出すことにより成形を行った。

この押出成形により寸法５０×１００ｍｍの切断面を有する連続した板棒状の押出成形体１３ａが得られるが、これを長さ約２００ｍｍごとに切断部２２で切断し、寸法５０×１００×２００ｍｍの押出成形体１３ａを得た。
作製した押出成形体１３ａを、雰囲気を大気とする電気炉で、９００℃にて３時間保持し、焼成した。

その結果、固化体１３ｃの寸法が４９×９８×１９６ｍｍ、減容比が０．６７、密度が２．０７ｇ／ｃｍ^３、¹³⁷Ｃｓの揮発量が０．０１％以下（無検出）、となった。
また、この固化体１３ｃからテストピースを３個採取し計測した圧縮強度は、いずれも５０ＭＰａ以上を示し、固化による強度の上昇を確認することができた。

なお、図１３のテーブルＡで示される実施形態の実験データとの違いは、無機吸着剤１１に対するベントナイトの分量に比べ、カオリンの分量は３０％と、多く添加している。
これは、カオリンはベントナイトに比べ、粘性が低いことを示しており、添加される成形助剤１２の増加に伴い、焼成の後の減容比は０．６７と多少高くなる。

ただし、減容比は１．０以下であり、十分許容される値である。
また、切断面を５０×１００ｍｍとし、長さ２００ｍｍで切断部２２の切断刃２２ａで切断し、寸法を５０×１００×２００ｍｍとしている。
この寸法以下であれば、自由に寸法を決めることができ、この寸法による差異は、実験の結果にほとんど影響を及ぼさない。

また、結晶性ケイチタン酸塩を主成分とした無機吸着剤１１に対しても同様の実証実験を行い、図１４のテーブルＤで示される結果を得た。
ただし、カオリンの分量は、無機吸着剤１１の約６０％とした。

これは、結晶性ケイチタン酸塩は、チャバサイトと比べ粘性が低いため、より多くのカオリンを入れ、押出成形の際のひび割れを防止したためである。
同様の理由で、水分量を３２％と、わずかに多く添加した。
なお、上記以外の設定条件については、無機吸着剤１１の主成分をチャバサイトとして行った実験と同様の設定条件に揃えてある。

すなわち、混練時間を１０分、混練後の混練体１３の水分の含有量を３５％、押出成形機１８に投入する混練体１３の量を２０ｋｇ、押出速度を３０ｍｍ／分、寸法を５０×１００×２００ｍｍとして押出成形体１３ａを作製し、雰囲気を大気とした電気炉で、９００℃で３時間保持した。

その結果、固化体１３ｃの寸法は４４×８８×１７６ｍｍとなり、密度は１．６８ｇ／ｃｍ^３、減容比は１．０、¹³⁷Ｃｓの揮発量が０．０１％以下（無検出）、となった。
また、この固化体１３ｃからテストピースを３個採取し計測した圧縮強度は、いずれも５０ＭＰａ以上を示し、固化による強度の上昇を確認することができた。

以上、実施例３および実施例４から、カオリンを成形助剤１２とした場合でも、実施形態のベントナイトを成形助剤１２とした場合と同等の効果が得られることが実証された。

以上述べた各実施例によって、各実施形態にかかる製造方法で製造された固化体１３ｃは、長期の貯蔵に十分な圧力強度および減容率を有するとともに、製造の際の¹³⁷Ｃｓを揮発させないことが実証された。

本実施形態のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。
これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更、組み合わせを行うことができる。
これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。

以上述べた少なくとも一つの実施形態の製造方法によれば、簡単なプロセスで大量の放射性核種の安定的な最終処分ができるようになるとともに、固化体１３ｃの製造の際に放射性核種の揮発を抑制する放射性核種の固化体１３ｃを製造することが可能となる。
また、以上述べた少なくとも一つの実施形態の製造装置１０によれば、このような製造方法を効率的に実行することができる。

本実施形態のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。
これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更、組み合わせを行うことができる。
これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。

１０…製造装置、１１…無機吸着剤、１２…成形助剤、１３（１３ａ、１３ｂ、１３ｃ）…混練体（押出成形体、切断体、固化体）１４…混練機、１５…空洞槽、１６…押出部、１７…型孔、１８…押出成形機、１９…排出口、２０（２０ａ、２０ｃ、２０ｄ、２０ｅ、２０ｆ、２０ｇ、２０ｈ）…調整部（計測部、水供給部、調整弁、採取弁、採取管、採取ポンプ、吸着剤乾燥部）、２０ａ_１（２０ａ）…赤外線計測部、２１…蓋部、２２（２２ａ）…切断部（切断刃）、２３…焼成炉、２４…駆動部、２５…排気管、２６…ベッセル、２７…水、２８…乾燥機、２９…モータ、３１（３１ａ）…吸着剤ホッパー（ホッパー弁）、３３…真空ポンプ、３４…投入口、３５（３５ａ）…第１冷却部（電源）、３６…開口部、３８…ライン、３９…吸気管、４１…ロボットアーム、４２（４２ａ、４２ｂ）…コンベア（成形コンベア、運搬コンベア）、４３…混練インペラ、４６…制御室、４７…モニタ、４８…水素除去部、４９…放射性核種除去部、５１…第２冷却部、５２…第１ヒータ、５３…排気ポンプ、５５…保管容器、５６…供給弁、５７…第２ヒータ、５８…排気弁、６０…配管、６１…蓋部。

Claims (12)

1. 放射性核種を吸着させた無機吸着剤を成形助剤とともに混練して混練体を生成する混練工程と、
   前記混練体の含水率を既定の範囲内に調整する調整工程と、
   前記混練体を押出成形する成形工程と、
   押し出されて棒状となった前記混練体を規定された間隔で切断する切断工程と、
   切断された前記混練体を焼成して固化体にする焼成工程と、を含み、
   前記混練工程の前段で前記無機吸着剤を乾燥させる吸着剤乾燥工程と、
   乾燥された前記無機吸着剤、水および前記成形助剤を一定の比率で供給する比率供給工程と、を含むことを特徴とする放射性廃棄物の固化体の製造方法。
2. 前記調整工程は、前記混練工程の混練とともに実施されることを特徴とする請求項１に記載の放射性廃棄物の固化体の製造方法。
3. 前記切断工程で切断された前記混練体を乾燥させる切断体乾燥工程をさらに含むことを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の放射性廃棄物の固化体の製造方法。
4. 前記吸着剤乾燥工程および前記切断体乾燥工程の少なくとも一方は、
   前記無機吸着剤に含まれる前記放射性核種の核崩壊に基づく自発熱によって乾燥されることを特徴とする請求項３に記載の放射性廃棄物の固化体の製造方法。
5. 前記成形工程は、減圧された雰囲気下で実施されることを特徴とする請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の放射性廃棄物の固化体の製造方法。
6. 前記吸着剤乾燥工程、前記混練工程、前記成形工程、前記切断体乾燥工程および前記焼成工程の少なくとも１工程において、発生する水素を除去することを特徴とする請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の放射性廃棄物の固化体の製造方法。
7. 焼成されて保管容器で保管される前記固化体は、重量、表面線量および固化体線量の少なくとも１つが計測されることを特徴とする請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の放射性廃棄物の固化体の製造方法。
8. 放射性核種を吸着させた無機吸着剤および成形助剤を混練して混練体を生成する混練機と、
   前記無機吸着剤および前記成形助剤とともに混練される水分量を調整する調整部と、
   型孔を有するとともに前記混練体を収容する空洞槽と、
   前記型孔から前記混練体を押し出して成形する押出部と、
   押し出されて棒状となった前記混練体を規定された間隔で切断する切断部と、
   切断された前記混練体を焼成して固化体にする焼成炉と、を備え、
   前記調整部は、前記混練機に供給される前の前記無機吸着剤を乾燥させる吸着剤乾燥部であることを特徴とする放射性廃棄物の固化体の製造装置。
9. 前記調整部は、前記混練機における前記混練体の含水率を計測する計測部を備えることを特徴とする請求項８に記載の放射性廃棄物の固化体の製造装置。
10. 切断された前記混練体を乾燥させる乾燥機を備えることを特徴とする請求項８又は請求項９に記載の放射性廃棄物の固化体の製造装置。
11. 前記乾燥機は、切断された前記混練体を積み上げるロボットアームを備えることを特徴とする請求項１０に記載の放射性廃棄物の固化体の製造装置。
12. 前記混練機‐前記押出成形機間、前記押出成形機‐前記乾燥機間および前記乾燥機‐前記焼成炉間の少なくとも１区間に設置されて前記混練体を搬送するコンベアを備えることを特徴とする請求項８から請求項１１のいずれか１項に記載の放射性廃棄物の固化体の製造装置。

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