JP6338956B2

JP6338956B2 - 押出成形装置

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Publication number: JP6338956B2
Application number: JP2014148749A
Authority: JP
Inventors: 高橋　陵太; 陵太高橋; 川野　昌平; 昌平川野; 顕生佐谷野; 政道小畑
Original assignee: Toshiba Corp; Toshiba Energy Systems and Solutions Corp
Current assignee: Toshiba Corp; Toshiba Energy Systems and Solutions Corp
Priority date: 2014-07-22
Filing date: 2014-07-22
Publication date: 2018-06-06
Anticipated expiration: 2034-07-22
Also published as: JP2016024077A; US20160027542A1; FR3024273A1; GB2531114A; GB201513209D0

Description

本発明の実施形態は、放射性核種を含む無機吸着剤のセラミック固化体の作製に用いられる押出成形装置に関する。

原子力発電所を廃止すると、その廃止処理において、放射能レベルおよび材質の異なる多種の放射性廃棄物（以下、単に「廃棄物」という）が発生する。
この廃棄物の処理方法および処分方法は、その放射能レベルおよび材質の種類によって異なる。
核燃料などの高い放射能を有する廃棄物は、再処理の後、ガラスで固化されて地中に埋設処分（地層処分）される。

一方、放射能レベルの低い廃棄物は、その放射能レベルの範囲が広い。
放射能レベルの低い廃棄物のうちでも、放射能レベルの比較的高い超ウラン元素廃棄物（TRU廃棄物：TRans-Uranium)は、地層処分がなされる。
一方、放射能レベルが低い廃棄物に対しては、固形化処理を施して長期間保管する方法がとられる。

例えば、福島第一原子力発電所では、ゼオライトなど無機吸着剤に放射性汚染水に含まれるセシウムなどの放射性核種を吸着させて、この無機吸着剤に固形化処理を施して、最終処分までの間保管している。
現在、このような無機吸着剤の処分、あるいは長期的保管のため、より安定な固化体を作製する方法が研究されている。

特許第２８０７３８１号公報特許第３０７１５１３号公報

放射性核種を含んで放射能を有する無機吸着剤を固形化処理する場合、その作業に作業員が立ち入るのは好ましくない。
よって、この固形化処理は、自動運転を伴う遠隔操作によるか、放射線を完全に遮蔽して実施する必要があるという課題がある。

よって、製造プラントを構成する各部材の構造をできるだけ簡素化するとともに耐摩耗性および耐腐食性を高めて、故障および点検の頻度を抑制する必要がある。
また、この固形化処理における放射線による水の分解で発生する水素ガスは、その発生量が無視することができないこともある。
よって、このような水素ガスが発生する状況でも、自動運転の継続を可能とする措置が求められる。

本発明はこのような事情を考慮してなされたもので、放射性核種を含むとともに水素ガスを発生させる混練体の遠隔操作による押出成形を可能とする押出成形装置を提供することを目的とする。

本実施形態にかかる押出成形装置は、放射性核種を吸着させた無機吸着剤を含む混練体を収容する収容器と、前記収容器の壁面に設けられる所定の形状の型孔と、前記収容器に内設されて前記混練体を前記型孔から前記収容器の外部へ押し出す押出部と、前記収容器に設けられて前記収容器の内部に発生する水素ガスを再結合させて前記水素ガスを除去する水素除去部と、を備えるものである。

本発明により、放射性核種を含むとともに水素ガスを発生させる混練体の遠隔操作による押出成形を可能とする押出成形装置が提供される。

第１実施形態にかかる押出成形装置およびその周辺機器の概略構成図。第１実施形態にかかる押出成形装置の変形例の概略断面図。第２実施形態にかかる押出成形装置の概略断面図。第２実施形態にかかる押出成形装置の外容器の変形例の断面斜視図。第３実施形態にかかる押出成形装置およびその周辺機器の概略構成図。第３実施形態にかかる押出成形装置の概略上面断面図。

以下、本発明の実施形態を添付図面に基づいて説明する。

（第１実施形態）
図１は、第１実施形態にかかる押出成形装置１０（以下、単に「成形装置１０」という）およびその周辺機器の概略構成図である。

第１実施形態にかかる押出成形装置１０は、図１に示されるように、放射性核種を吸着させた無機吸着剤１１を含む混練体１２を収容する収容器１３と、収容器１３の壁面に設けられる所定の形状の型孔１４と、収容器１３に内設されて混練体１２を型孔１４から収容器１３の外部へ押し出す押出部１６と、収容器１３に設けられて収容器１３の内部に発生する水素ガス２３を再結合させて、この水素ガス２３を除去する水素除去部１７と、を備える。
さらに収容器１３には、混練体１２を冷却する冷却部１８が備えられる。

成形装置１０が対象とする無機吸着剤１１は、例えば、原子力発電所に施設された吸着塔で使用されたものである。
吸着塔において、無機吸着剤１１が、直列に接続された複数のベッセルに収容されて、このベッセルに通水された放射能汚染水から放射性核種を吸着する。
放射性核種を十分に吸着したベッセルは取り外されて、収容されていた無機吸着剤１１が成形装置１０で処理される。

無機吸着剤１１は、まず混練部１５で成形助剤１９および水２７とともに混練される。
成形助剤１９は、粉体状の無機吸着剤１１に可塑性を付与して、押出成形を容易にする。
成形助剤１９は、ベントナイトまたはカオリンに代表される例えば粘土系鉱物を主成分とするものである。
無機吸着剤１１は、このような成形助剤１９および水２７とともに適度な粘性および含水率になるまで混練される。

収容器１３は、放射性核種を吸着させた無機吸着剤１１を含む混練体１２を収容する。
混練体１２を収容すると、収容器１３の開口部は、蓋部３１によって封鎖される。
蓋部３１にはパッキン２５が設けられており、蓋部３１による封鎖によって収容器１３は密閉される。

また、収容器１３の壁面には、所定の形状の型孔１４が設けられている。
そして、収容器１３にはこの型孔１４に頂端部を向けて設置された押出部１６が内設されている。
押出部１６は、例えば接続される駆動部２８によって動力が付与されて回転するスクリュー１６ａ（１６）である。
スクリュー１６ａは、型孔１４に頂端部を向けたまま回転して、混練体１２を型孔１４から収容器１３の外部へ押し出す。

なお、混練体１２は、混練部１５における混練による摩擦熱、スクリュー１６ａとの摩擦熱および放射性核種の崩壊熱などによる例えば１００℃以上の高温となることがある。
そこで、成形装置１０は、収容器１３に冷却部１８を設けて収容器１３を５０℃前後に冷却する。
冷却部１８は、収容器１３に外部から接触させて冷却してもよいし、収容器１３の気相部に冷気を送入して混練体１２を冷却してもよい。
収容器１３または混練体１２を冷却することで、収容器１３の熱による劣化を防止するとともに、混練体１２の水分の蒸発を制御することができる。

また、混練体１２と強い接触があるスクリュー１６ａおよび型孔１４は、インコネルまたはＷＣコーティングなどでコーティングして、耐摩耗処理・耐腐食処理が施されていることが望ましい。
このような処理を施すことで、収容器１３またはスクリュー１６ａなどの修繕、点検および交換の頻度を抑制することができる。

また、収容器１３には、収容器１３の内部に発生する水素ガス２３を再結合させて、この水素ガス２３を除去する水素除去部１７が設けられている。
水素除去部１７は、例えば、収容器１３の内部と導管２１を介して接続されて、導管２１から流入する水素ガス２３を再結合させて水素ガス２３を除去する。
水素除去部１７の再結合には、複数の酸化数を取り得る金属酸化物のうち、大気中で安定性が最も高い酸化数以上の酸化数を有する金属過酸化物が用いられる。

酸化数とは、対象原子が単体である場合と比較したときの、この原子の電子密度の程度を表す指標となる。
例えば、スズは、酸化数が＋ＩＶ、クロムは酸化数が＋ＩＩＩで最も安定となる。
酸化数が、このような、大気中において最も安定な酸化数よりも高次の金属過酸化物であれば、金属過酸化物から放出される酸素量が大きくなり、水素の酸化処理反応が効率的に進行する。
例えば、Ｓｃ，Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎ，Ｙ，Ｚｒ，Ｍｏ，Ｔｃ，Ｒｕ，Ｒｈ，Ｃｄ，Ｈｆ，Ｔａ，Ｗ，Ｒｅ，Ｏｓ，Ｉｒ，Ｐｔから選択される少なくとも１種の金属の過酸化物であることが好ましい。
また、水素除去部１７の再結合には、白金、パラジウムまたはロジウムなどの金属触媒が用いられて、大気中の酸素が接触水素化されてもよい。

なお、水素除去部１７を収容器１３に外設せずに、収容器１３の上面の内部側などに、上述した金属酸化物または白金などの金属触媒を設置してもよい。
この場合、水素ガス２３の濃度が爆発に至らない濃度のうちに、これら金属触媒等と水素ガス２３が接触して、酸化して水となる。

なお、型孔１４から押し出されて棒状となってコンベア２９に排出された混練体１２は、コンベア２９の進行方向と垂直に設けられた切断部２２によって切断される。
切断されてブロック状になった混練体１２は、乾燥された後に焼成されてセラミック固化体となる。

次に、第１実施形態にかかる成形装置１０の変形例について、図２の概略断面図を用いて説明する。
なお、図２では、図１で示した混練部１５または成形助剤１９などの記載は省略している。
上述したように、混練体１２の投入後、収容器１３の内部は、蓋部３１によって密閉される。
そして、押出成形が実施される際、排出弁３３が開放されて混練体１２の水分の分解によって発生する水素ガス２３が導管２１から排出される。

成形装置１０の変形例では、この導管２１には、真空ポンプ２４が設けられる。
真空ポンプ２４は、収容器１３の気相部分の気体を吸引して収容器１３の内部を略真空まで減圧する。
このように収容器１３の内部を減圧することで、混練体１２に含まれる気泡を除去することができる。
混練体１２から気泡を除去することで、混練体１２が焼成された固化体を減容することができるとともに、ひび割れを抑制することができる。

なお、この場合、完全な密閉性および真空性は必須ではなく、混練体１２から気泡が除去できる程度までに収容器１３を減圧することができればよい。
また、気泡が均一に除去することができるように、導管２１は、図２に示されるように、複数設けてもよい。

以上のように、第１実施形態にかかる成形装置１０によれば、放射性核種を含むとともに水素ガス２３を発生させる混練体１２の遠隔操作による押出成形をすることができる。

（第２実施形態）
図３は、第２実施形態にかかる成形装置１０の概略断面図である。
第２実施形態にかかる成形装置１０は、図３に示されるように、収容器１３は、２以上の着脱可能な部材が組み合わされて構成される。

上述したように、成形装置１０は比較的に高温で粘土状の混練体１２を対象とするため、目詰まりなどの不具合の発生を想定する必要がある。
しかし、混練体１２は放射性核種を含有するために、不具合が発生しても作業員が立ち入るのは望ましくない。
よって、不具合が軽微である場合、遠隔操作により現場で回復させることが望まれる。
そこで、収容器１３を２以上の着脱可能な部材から構成して、ロボットアーム４３などを利用して遠隔操作で収容器１３を修繕が可能な程度にまで解体できるようにする。
また、このような構造によって、洗浄または一部の構成部材のみの交換も可能となる。

より具体的には、収容器１３は、例えば図３に示されるように、混練体１２（図１）が直接投入される内容器１３ａ（１３）と内容器１３ａを収容する外容器１３ｂ（１３）の二重構造をとって、内容器１３ａは、外容器１３ｂに設けられた溝加工３６に沿って引き出して取り外される。
例えば、外容器１３ｂは、側面の１つが開放されており、この開放された側面から内容器１３ａを収容する。
外容器１３ｂより僅かに小さな内容器１３ａは、開放された側面に垂直に外容器１３ｂに設けられた溝加工３６に沿って挿入される。

内容器１３ａは上面が開放されており、外容器１３ｂに収容されることで、外容器１３ｂの上面が蓋となってその内部が密封される。
また、外容器１３ｂの開放された側面は、内容器１３ａの型孔１４が設けられた側面と対向する側面（以下、「終端面３９」という）によって、封鎖される。
外容器１３ｂの口金接続孔３７の周辺部分または外容器１３ｂの開口淵４１と終端面３９との接触部分などには、シーリング材３８が配置されて収容器１３として密封性が高められる。

また、終端面３９には取手４５が設置されており、この取手４５に例えばロボットアーム４３を掛けて内容器１３ａを引き出す。
さらに、口金４４も内容器１３ａに着脱可能となっており、収容器１３の分解を容易にしている。

一方、スクリュー１６ａ（回転体１６ａ）に接続された駆動部２８には、スクリュー１６ａのトルク値を計測する計測部４６が接続されている。
計測部４６で計測されたトルク値は、例えば中央制御室４７のモニタ４８で監視される。
計測されるトルク値が所定の閾値を超過すると、成形装置１０に何らかの不具合があったとみなして、駆動部２８は稼働を停止する。
そして、必要に応じて、ロボットアーム４３による遠隔操作で、上述のように収容器１３が分解される。

次に、図４を用いて外容器１３ｂの変形例について説明する。
図４は、第２実施形態にかかる成形装置１０の外容器１３ｂの変形例の断面斜視図である。
図４に示されるように、収容器１３は、混練体１２を直接収容する内容器１３ａと内容器１３ａを収容する外容器１３ｂの二重構造をとって、外容器１３ｂの一部が開閉するものであってもよい。

外容器１３ｂは、上蓋１３ｂ_１および主胴部１３ｂ_２から構成される。
上蓋１３ｂ_１および主胴部１３ｂ_２は互いにヒンジで締結されており、上蓋１３ｂ_１を開けて内容器１３ａを取り出す。
また、主胴部１３ｂ_２の側面には、鍵穴状で切れ込みが主胴部１３ｂ_２の上淵部まで至っているライン孔４２が設けられている。
このライン孔４２によって、駆動部２８のラインを内容器１３ａに接続したまま外容器１３ｂから取り出すことができる。

このように第２実施形態によれば、遠隔操作による成形装置１０の修繕、洗浄または部分的な交換が容易となる。

なお、収容器１３が着脱可能な複数の部材から構成されることおよびトルク値を計測して成形装置１０の不具合を監視すること以外は、第２実施形態は第１実施形態と同じ構造および動作手順となるので、重複する説明を省略する。
図面においても、共通の構成または機能を有する部分は同一符号で示し、重複する説明を省略する。

このように、第２実施形態にかかる成形装置１０によれば、第１実施形態の効果に加え、成形装置１０を容易に分解することができるので、遠隔操作による修繕、洗浄または部分的な交換が容易となる。
さらに、トルク値を監視することで、このような修繕、洗浄または部分的な交換のタイミングを遠隔で知得することができる。

（第３実施形態）
図５は、第３実施形態にかかる成形装置１０およびその周辺機器の概略構成図である。
また、図６は、第３実施形態にかかる成形装置１０の概略上面断面図である。

第３実施形態にかかる成形装置１０は、図５に示されるように、内容器１３ａは、型孔１４に対して垂直な回転軸Ｃを有する回転子１６ｂが内設された複数の回転子１６ｂに分割されて、セル１３ａ_ｎ（ｎ＝１，２，３）の内部は隣接する他のセル１３ａ_ｋ（ｋ≠ｎ）の内部に連結される。
また、混練部１５は、混練するとともに混練体１２を数ｍｍ〜数ｃｍ程度の粒径に造粒する造粒部５２に交換される。

セル１３ａ_ｎ（ｎ＝２，３）はいずれもその上面が開放されており、外容器１３ｂに収容されることによって、外容器１３ｂの上面が蓋となって密閉される。
ただし、造粒部５２が接続される第１セル１３ａ_１は、外容器１３ｂの上面によって密閉されず、発生する水素ガス２３を第１セル１３ａ_１の外部に自由に逃すことができる。

第２セル１３ａ_２は、第１セル１３ａ_１より口金側に配置されて、第１セル１３ａ_１に連結口４９でその内部どうしが接続される。
第３セル１３ａ_３は、第２セル１３ａ_２より口金側に配置されて、第１セル１３ａ_１に連結口４９でその内部どうしが接続されるとともに口金４４に接続される。
また、第１セル１３ａ_１および第２セル１３ａ_２、第２セル１３ａ_２および第３セル１３ａ_３は、連結口４９より高い位置で、水素口５１で接続されている。

水素口５１は、各セル１３ａ_ｎで発生した水素ガス２３が各セル１３ａ_ｎをまたいで流動できるように設けられる。
水素ガス２３は、その比重によってセル１３ａ_ｎの上部に滞留するので、水素口５１は、セル１３ａ_ｎの側面のできるだけ高い位置に設けるのが望ましい。
また、回転子１６ｂの回転で飛散した混練体１２によって水素口５１が封鎖されてしまうのを防止する観点からも、水素口５１は、できるだけ高い位置に設けるのが望ましい。

外容器１３ｂには、第１セル１３ａ_１の内部と連続する空間部分に接続するように、導管２１が設置される。
導管２１には真空ポンプ２４および水素除去部１７が設置されて、外容器１３ｂの内部が減圧されるとともに水素ガス２３が除去される。
外容器１３ｂの内部と第１セル１３ａ_１の内部とは連続しているので、この減圧処理および水素除去処理によって第１セル１３ａ_１の内部も同様に減圧および水素除去がなされる。

次に、図６を用いて、第３実施形態の成形方法について説明する（適宜図５を参照）。
まず、造粒部５２で無機吸着剤１１、成形助剤１９および水２７を混練した後、この混練体１２を数ｍｍ〜数ｃｍ程度に造粒する。
そして、この粒状の混練体１２を、第１セル１３ａ_１の供給スポット５３に供給する。

第１セル１３ａ_１では、回転子１６ｂ_１で造粒された混練体１２は、粉砕される。
粉砕された混練体１２は、連結口４９から第２セル１３ａ_２に排出される。
第２セル１３ａ_２では、さらに回転子１６ｂ_２によって混練して、押出成形に必要な粘度まで粘度を増加させて、連結口４９から第３セル１３ａ_３に排出される。
第３セル１３ａ_３では、さらに回転子１６ｂ_３によって型孔１４から押し出される。

このように、第３実施形態では、粒状で粘性の低い混練体１２を収容した第１セル１３ａ_１の近傍に導管２１を配置することで、導管２１の混練体１２による閉塞を防止することができる。

なお、導管２１の混練体１２が閉塞するのを防止する構造とすること以外は、第３実施形態は第１実施形態と同じ構造および動作手順となるので、重複する説明を省略する。
図面においても、共通の構成または機能を有する部分は同一符号で示し、重複する説明を省略する。

なお、混練部１５は、造粒部５２に代わって混合部に交換されてもよい。
混合部では、第１実施形態で述べた混練部１５と同様に、所定の割合で無機吸着剤１１、成形助剤１９および水２７が供給される。
しかし、混練部１５に比べて、十分には混練しないまま、その混合物を第１セル１３ａ_１へ投入する。
この場合、第１セル１３ａ_１の混合物は、十分な粘度を有しておらず、第１セル１３ａ_１の近傍に設置された導管２１に吸引されて導管２１を閉塞させることがほとんどない。

このように、第３実施形態にかかる成形装置１０によれば、第１実施形態の効果に加え、水素ガス２３を除去または減圧の際、導管２１が混練体１２を吸引して、導管２１の目詰まりが発生することを防止することができる。

以上述べた少なくとも一つの実施形態の成形装置１０によれば、収容器１３に導管２１および水素除去部１７を設置することにより、放射性核種を含むとともに水素ガス２３を発生させる混練体１２の遠隔操作による押出成形が可能となる。

本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。
これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更、組み合わせを行うことができる。
これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。

１０…押出成形装置（成形装置）、１１…無機吸着剤、１２…混練体、１３（１３ａ，１３ｂ）…収容器（内容器，外容器）、１３ａ_ｎ（ｎ＝１，２，３）…第ｎセル、１３ｂ_１（１３ｂ）…上蓋、１３ｂ_２（１３ｂ）…主胴部、１４…型孔、１５…混練部、１６…押出部、１６ａ（１６）…スクリュー（回転体）、１６ｂ（１６）…回転子、１６ｂ_１〜１６ｂ_３…回転子、１７…水素除去部、１８…冷却部、１９…成形助剤、２１…導管、２２…切断部、２３…水素ガス、２４…真空ポンプ、２５…パッキン、２７…水、２８…駆動部、２９…コンベア、３１…蓋部、３３…排出弁、３６…溝加工、３７…口金接続孔、３８…シーリング材、３９…終端面、４１…開口淵、４２…ライン孔、４３…ロボットアーム、４４…口金、４５…取手、４６…計測部、４７…中央制御室、４８…モニタ、４９…連結口、５１…水素口、５２…造粒部、５３…供給スポット、Ｃ…回転軸。

Claims

放射性核種を吸着させた無機吸着剤を含む混練体を収容する収容器と、
前記収容器の壁面に設けられる所定の形状の型孔と、
前記収容器に内設されて前記混練体を前記型孔から前記収容器の外部へ押し出す押出部と、
前記収容器に設けられて前記収容器の内部に発生する水素ガスを再結合させて前記水素ガスを除去する水素除去部と、を備えることを特徴とする押出成形装置。
前記水素除去部は、前記収容器の内部と導管を介して接続されて前記導管から流入する前記水素ガスを再結合させて除去することを特徴とする請求項１に記載の押出成形装置。
前記水素除去部の前記再結合には、複数の酸化数を取り得る金属酸化物のうち、大気中で安定性が最も高い酸化数以上の酸化数を有する金属過酸化物である金属過酸化物が用いられることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の押出成形装置。
前記水素除去部の前記再結合には、金属触媒が用いられることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の押出成形装置。
前記収容器には、前記混練体および前記収容器の少なくとも一方を冷却する冷却部が備えられることを特徴とする請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の押出成形装置。
前記収容器は、２以上の着脱可能な部材が組み合わされて構成されることを特徴とする請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の押出成形装置。
前記収容器は、前記混練体を直接収容する内容器と前記内容器を収容する外容器の二重構造をとって、
前記内容器は、前記外容器に設けられた溝加工に沿って引き出して取り外されることを特徴とする請求項６に記載の押出成形装置。
前記収容器は、前記混練体を直接収容する内容器と前記内容器を収容する外容器の二重構造をとって、
前記外容器の一部が開閉することで前記内容器を着脱することを特徴とする請求項６または請求項７に記載の押出成形装置。
前記押出部は、回転しながら前記混練体を前記型孔から押し出す回転体であり、
前記回転体には、前記回転体のトルク値を計測する計測部を備えることを特徴とする請求項１から請求項８のいずれか１項に記載の押出成形装置。
前記型孔および前記押出部は、それぞれインコネルおよびＷＣコーティングのいずれかでコーティングされることを特徴とする請求項１から請求項９のいずれか１項に記載の押出成形装置。
前記導管は、前記収容器の気相部分の気体を吸引して前記収容器の内部を略真空まで減圧する真空ポンプを備えることを特徴とする請求項２に記載の押出成形装置。
前記内容器は、前記型孔に対して垂直な回転軸を有する回転子が内設された複数のセルに分割されて、
前記セルの内部は隣接する他のセルの内部に連結されることを特徴とする請求項７または請求項８に記載の押出成形装置。