KR101474384B1

KR101474384B1 - 방사성 폐활성탄 처리공정 제어를 위한 실시간 모니터링 방법

Info

Publication number: KR101474384B1
Application number: KR1020140099906A
Authority: KR
Inventors: 조준호; 최영구; 김대환; 안승건; 박환서; 은희철; 최정훈; 이기락
Original assignee: 주식회사 선광티앤에스
Priority date: 2014-08-04
Filing date: 2014-08-04
Publication date: 2014-12-18

Abstract

본 발명은 방사성 물질이 포함된 폐활성탄으로부터 방사성 물질을 탈착하여 제거하는 공정을 실시간으로 모니터링하는 방법에 관한 것으로, 탈착장치(1)의 챔버(20) 내에 폐활성탄을 위치시킨 상태에서 마이크로 웨이브 발생장치(30)를 작동시켜 상기 폐활성탄을 가열하면서 상기 폐활성탄의 온도변화 기울기를 구하고, 상기 온도변화 기울기가 일정 값을 초과한 다음, 다시 온도변화의 기울기가 일정 값 이하로 되는 경우에는 폐활성탄의 탈착공정이 완료된 것으로 판단하는 것을 특징으로 한다.
상기와 같은 구성에 의해 본 발명은 폐활성탄으로부터의 방사성 물질 탈착처리 공정을 더욱 효율적이며 실시간으로 제어할 수 있다.

Description

방사성 폐활성탄 처리공정 제어를 위한 실시간 모니터링 방법{Real Time Monitoring Method for Controlling Decontamination Process of Spent Activated Carbon}

본 발명은 방사성 폐활성탄 처리공정 제어를 위한 실시간 모니터링 방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 원자력발전소 운전과정에서 공기 등을 정화하기 위해 사용된 폐활성탄으로부터 방사성 물질을 화학적 및/또는 물리적 방법에 의해 탈착시킬 때 탈착처리 공정의 진행정도를 실시간으로 모니터링할 수 있도록 하는, 방사성 폐활성탄 처리공정 제어를 위한 실시간 모니터링 방법에 관한 것이다.

원자력발전소 내의 관리구역 내에는 발전소 운전과정에서는 C-14, H-3 등의 방사성 물질과 탄산가스, 유기화합물 및 수분 등이 발생되고, 이들을 제거하기 위해 활성탄과 제올라이트 등의 공기 정화제가 사용되고 있으며 일정 기간 동안 사용되고 나면 이러한 폐공기 정화제를 폐기하여야 하는데, 폐공기 정화제에는 방사성 물질이 포함되어 있기 때문에 정해진 절차에 따라 처리하여야 하며, 이때 일반적으로 폐공기 정화제를 고화 처리하는 과정을 거친다.

그러나 상기와 같이 폐공기 정화제와 같은 방사성 폐기물을 고화 처리하는 경우 폐기물 내에는 여전히 다량의 방사성 물질이 그대로 포함되어 있기 때문에 관련 법률 등에서 규정하는 방사성 폐기물 규제 해제기준을 충족시킬 수 없고, 따라서 일반적으로 고화 처리된 방사성 폐기물은 발전소 내에 일정 공간을 마련하여 보관하고 있다.

그런데, 상기와 같이 폐공기 정화제 등의 방사성 폐기물을 고화 처리하여 발전소 내에 보관하는 경우 고화 처리에 의해 부피가 대폭 증가되기 때문에 발전소 내에 큰 저장 공간이 필요하며, 또한 방사성 폐기물이 지속적으로 발생되기 때문에 이를 처리하여 보관하기 위해서는 계속 저장공간을 늘려야 하는 문제점도 있으며, 이와 함께 원전 운영비용도 증가할 뿐만 아니라 방사성폐기물 처분비용이 발생하게 된다.

이러한 이유로 최근에는 방사성 폐기물 발생의 고화처리에 따른 고화체의 양을 줄이는 동시에 방사성 폐기물 규제 해제기준을 충족할 수 있도록 폐공기 정화제 내에 존재하는 방사성 물질을 탈착시켜 제거함으로써 폐공기 정화제를 방사성 폐기물을 일반폐기물로서 처리할 수 있도록 하는 기술들이 제안 및 개발되고 있는데, 특히 폐공기 정화제 내에 흡착되어 있는 방사성 물질인 C-14 및 H-3을 탈착시켜 제거하는 방법으로서 가열을 통한 선택적 방사성 물질 제거 방법, 파쇄 후 진공열처리 방법 등이 제안되고 있으며, 또한 이러한 과정에 의해 탈착된 방사성 물질을 처리하기 위해 알칼리토 산화물을 이용한 회수방법, 귀금속 촉매를 이용한 산화 방법 등이 제안되고 있다.

그러나 원자력발전소 운영과정에서 필연적으로 발생되는 폐공기 정화제, 특히 폐활성탄 내의 흡착되는 C-14 및 H-3 등의 방사성 물질은 원자로의 종류 및 환경에 따라 공기정화계통에 존재하는 방사성 물질의 종류 및 흡탈착 이력 등이 다르기 때문에 폐공기 정화제 내에 방사성 물질의 농도는 매우 상이하다.

더구나 폐활성탄 내 방사성 물질의 흡착이 물리흡착 및 화학흡착 또는 화학반응 등 다양한 흡착 메커니즘에 의해 이루어지기 때문에 단순 감압, 가온 또는 화학제염을 통한 처리에 기초를 둔 종래의 처리방법을 통해서는 이와 같이 복잡하고 다양한 이력과 특성을 가진 폐활성탄을 규제해제 수준까지 탈착처리하기에는 한계가 있으며, 따라서 폐활성탄을 규제해제 수준 이하로 처리할 수 있도록 하는, 더욱 신뢰성이 높고 효율적인 폐활성탄 처리방법의 개발이 요구된다.

한편, 폐활성탄 내에 흡착된 방사성 물질을 처리하여 일반폐기물로서 취급하기 위해서는 먼저 처리된 폐활성탄 내에 존재하는 방사성 물질의 함량이 배출 허용기준 이내인지 여부를 조사하여야 하는데, 이때 일반적으로 일부 시료를 채취한 다음 후처리를 거쳐 액체섬광계수기(LSC: Liquid Scintillation Counter)를 이용하여 시료 중에 어느 정도의 방사성 물질(C-14, H-3)이 존재하는지를 조사하는 방법이 채택되고 있으며, 이와 같이 일부 시료를 통해 방사성 물질이 배출 허용기준을 충족하는지 여부를 확인하는 방법은 일일이 시료를 채취하여야 하고, 또한 후처리를 거쳐야하기 때문에 번거로울 뿐만 아니라 실시간으로 조사할 수 없다는 문제가 있으며, 따라서 처리된 폐활성탄 내의 방사성 물질의 함량이 배출 허용기준 이하인지를 실시간으로 모니터링(분석)할 수 있는 방법의 개발이 요구된다.

KR

10-1113706

B1

KR

10-1305241

B1

KR

10-1233542

B1

JP

1998-206596

A

JP

2000-121795

A

본 발명은 상기와 같은 종래의 폐활성탄에 포함된 방사성 물질을 처리하는 방법이 가지는 문제점을 해소하기 위해 안출된 것으로, 처리된 폐활성탄 내의 방사성 물질의 함량이 배출 허용기준 이하인지를 실시간으로 모니터링할 수 있도록 하는, 방사성 폐활성탄 처리공정 제어를 위한 실시간 모니터링 방법을 제공하는 데에 그 목적이 있다.

상기와 같은 본 발명의 목적은 모니터링 방법을, 탈착장치의 챔버 내에 폐활성탄을 위치시킨 상태에서 마이크로 웨이브 발생장치를 작동시켜 상기 폐활성탄을 가열하면서 상기 폐활성탄의 온도변화 기울기를 구하고, 상기의 온도변화 기울기가 일정 값을 초과한 다음, 다시 온도변화 기울기가 일정 값 이하로 되는 경우에는 폐활성탄의 탈착공정이 완료된 것으로 판단하도록 구성하는 것에 의해 달성된다.

또한 본 발명은 탈착장치의 챔버에는 챔버의 내부에서 산화반응이 일어나도록 산소 공급배관이 연결되는 것을 또 다른 특징으로 한다.

이에 더하여 본 발명은 탈착장치의 챔버 내에는 모터의 회전에 의해 회전되는 회전 플레이트가 구비되어 폐활성탄이 회전 플레이트 상에 위치되는 것을 또 다른 특징으로 한다.

그리고 본 발명은 탈착장치의 챔버의 상부 및 측면에는 각각 비접촉식 자외선 온도계가 구비되는 것을 또 다른 특징으로 한다.

또한 본 발명은 폐활성탄의 탈착공정이 완료된 것으로 판단되면 챔버의 내부를 진공상태로 유지되도록 한 다음, 다시 마이크로웨이브 발생장치를 가동시켜 폐활성탄을 재가열함으로써 화학적으로 안정한 상태로 전환시키는 과정이 이루어지는 것을 또 다른 특징으로 한다.

본 발명은 처리된 폐활성탄 내에 존재하는 방사성 물질의 함량이 배출 허용기준 이내인지 여부를 실시간으로 간단히 확인할 수 있기 때문에 처리공정을 계속 진행할지 여부를 쉽게 판단할 수 있고, 또한 이미 배출 허용기준을 충족함에도 추가적인 탈착처리를 진행함으로써 발생되는 비용을 대폭 줄일 수 있다.

또한 본 발명은 비접촉식 적외선 온도계를 설치함으로써 방사성 조사 환경하에서도 폐활성탄의 표면 온도를 효과적으로 측정할 수 있으며, 또한 적외선 온도계를 챔버의 상부 및 측면에 각각 설치하여 측정함으로써 폐활성탄의 표면 온도를 더욱 정확하게 측정할 수 있다.

그리고 본 발명은 탈착장치의 챔버 내에 모터의 회전에 의해 회전되는 회전 플레이트가 구비되고, 처리대상 폐활성탄은 이 회전 플레이트 상에 위치된 상태에서 가열되기 때문에 더욱 균일한 온도로 가열된다.

또한 본 발명은 폐활성탄의 탈착공정이 완료된 폐활성탄에 대해 다시 안정한 상태로 전환시키는 과정을 거치도록 함으로써 일반폐기물로서 더욱 안정된 상태로 처리될 수 있다.

도 1은 본 발명에 따른 폐활성탄의 방사성 물질 탈착장치의 개략도,
도 2는 폐활성탄과 흑연의 온도변화 특성을 나타낸 그래프,
도 3은 폐활성탄의 탄소물질 함유율에 따른 온도변화를 나타낸 그래프이다.

이하에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 도시한 참고 도면을 이용하여 본 발명의 구성과 작용을 더욱 상세히 설명한다.

먼저, 본 발명에 있어서 폐활성탄 내에 존재하는 방사성 물질을 폐활성탄으로부터 탈착시키는 방법(탈착공정)에 대해 설명한 다음, 이러한 탈착공정을 모니터링 방법에 대해 설명한다.

원자력발전소 내의 관리구역에 설치되는 활성탄은 이산화탄소, 수분 및 유기화합물(CnHm)의 형태로 존재하는 C-14와 H-3을 물리 흡착하는데, 이러한 활성탄에 의해 흡착된 물질들은 통상적으로 가온 감압과정을 거침으로써 쉽게 활성탄으로부터 탈착될 수 있다. 그러나 활성탄을 장기간 사용하는 경우에는 흡착 물질의 일부분이 활성탄의 구조 내에 침투하여 물리적으로 고정되거나, 또는 유기화합물 등은 활성탄을 구성하는 각 화합물들과의 화학반응 등을 통해 고착화될 수 있는데 이러한 경우에는 가온 감압과정을 거치더라도 탈착이 쉽게 이루어지지 않으며, 따라서 일부의 유기화합물들은 탄화된 상태로 폐활성탄 내에 존재할 수 있다.

본 발명에서는 이러한 문제점을 해소하기 위해 후술하는 과정에 의해 폐활성탄으로부터 방사성 물질을 탈착(탈리)시키며, 이때 도 1에 도시된 바와 같은 탈착장치가 사용되는데, 본 발명에 사용되는 탈착장치(1)는 메인프레임(10)과, 내부에 폐활성탄이 수용되는 챔버(20)와, 마이크로웨이이브(microwave)를 발생시켜 챔버(10) 내의 온도를 승온시키는 마이크로웨이브 발생장치(30)와, 챔버(20) 내부의 온도를 측정하는 한 쌍의 적외선 온도계(40) 및 제어기(도시하지 않음)로 이루어지고, 챔버(20)의 내부에는 구동모터(11)의 회전동작에 의해 회전하는 회전 플레이트(21)가 구비되며, 이때 챔버(20)에는 챔버 내부에 산소를 공급하는 산소 공급배관(도시하지 않음)과 챔버(20) 내의 가스와 탈착된 방사성 물질을 회수하는 회수배관(도시하지 않음)이 관통 연결된다.

(1) 가열 처리

통상 원자력발전소 내의 관리구역에 설치된 활성탄을 수거하여 가열수단이 구비된 챔버(20) 내에 넣고 가열한 다음 감압시키게 되면 폐활성탄에 물리적으로 흡착된 이산화탄소, 수분 및 유기화합물(CnHm)의 형태로 존재하는 C-14와 H-3 등의 방사성 물질이 활성탄으로부터 쉽게 탈착된다.

(2) 산화 처리

그러나 활성탄을 장기간 사용하는 경우에는 흡착 물질의 일부가 활성탄의 구조 내에 침투하여 물리적으로 고정되거나, 또는 유기화합물 등은 활성탄을 구성하는 각 화합물들과의 화학반응 등을 통해 고착화될 수 있는데 이러한 경우에는 가온 감압과정을 거치더라도 폐활성탄으로부터 방사성 물질이 쉽게 탈착되지 않으며, 따라서 일부의 유기화합물들은 탄화된 상태로 폐활성탄 내에 존재할 수 있다.

이에 따라 본 발명에서는 처리하고자 하는 폐활성탄에 가열처리를 함과 동시에 산소 공급배관을 통해 챔버(20) 내에 산소를 공급함으로써 폐활성탄에 산화 반응이 일어나도록 하며, 이에 의해 유기화합물이 탄화되면서 이산화탄소(CO2)와 물(H2O)이 배출된다.

폐활성탄은 통상 무수한 구멍(pore)이 형성된 다공성 물질로 이루어져 있기 때문에 이러한 구멍 내에 침투되어 고착화된 흡착물질을 산화사키기가 쉽지 않으며, 이러한 이유로 본 발명에서는 유기화합물 등을 더욱 효과적으로 산화시키기 위해 챔버(20) 내에 산소를 공급하며, 이때 폐활성탄을 가열함으로써 더욱 활발한 산화반응이 이루어지도록 한다.

그리고 폐활성탄을 가열하면서 산화시킬 때 챔버(20)의 내부 기체를 수시로 제거함으로써 폐활성탄이 탄화되면서 탈착된 방사성 물질이 폐활성탄으로부터 더욱 쉽게 빠져나오도록(탈리되도록) 하는 것이 바람직한데, 이를 위해 탈착장치에는 방사성 물질의 회수를 위한 방사성 물질 회수배관이 연결되며, 이러한 회수배관은 진공펌프와 연결(도시하지 않음)되고, 이에 의해 탈착장치의 챔버(20) 내의 탈착된 방사성 물질과 기체는 진공펌프의 동작에 의해 회수배관을 통해 방사성 물질 처리장치로 이송된다.

그리고 Alkyl, Alkene, Alkyne 그룹의 유기화합물은 주로 탄소로 이루어진 폐활성탄에 비해 보다 큰 음의 반응깁스에너지를 가지며, 따라서 산소를 공급할 때에는 산소의 농도를 적절히 조절하여 공급함으로써 폐활성탄을 산화시키지 않은 상태에서 유기화합물을 산화시켜 CO2와 H2O로 분해될 수 있도록 하는 것이 바람직하다.

또한 폐활성탄에는 탄소뿐만 아니라 유기관능기(phenol group, lactone group, carboxyl group, carbonyl group 등)도 존재하는데, 활성탄을 장기간 사용하는 경우 방사성 물질이 유기관능기의 구성 성분으로 존재할 수 있으며, 이러한 유기관능기도 유기화합물과 마찬가지로 산화반응을 통해 제거될 수 있는데, 이때 이들 유기관능기도 큰 음의 반응깁스 에너지를 가지기 때문에 산소의 농도를 조절함으로써 활성탄의 산화반응 없이 유기관능기만 산화시킬 수 있다.

앞서 설명한 바와 같이 산화 반응을 진행할 때에는 가온조건에서 산화반응이 이루어지도록 하는데, 이때 폐활성탄은 전체적으로 균일한 온도를 가지도록 가열(가온)하는 것이 바람직하며, 이를 위해 본 발명에서는 마이크로웨이브 발생장치(30)를 이용하여 챔버(20)의 내부에 안치된 폐활성탄을 가열하면서 챔버(20) 내에 산소를 공급하여 외부와는 차단된 상태에서 산화반응이 일어나도록 할 때 마이크로웨이브 발생장치(30)의 설치각도를 조절하여 발생된 마이크로웨이브가 폐활성탄의 표면을 적절히 가열하도록 하고, 이와 동시에 모터를 회전시켜 폐활성탄이 안치된 회전 플레이트(31)가 회전되도록 한다.

본 발명은 상기와 같은 산화반응을 통해 폐활성탄으로부터 방사성 물질을 탈착하기 때문에 화학제염에서와 같은 물질투입이나 화학제염공정 등의 부착적 공정을 제거할 수 있으며, 또한 탈착된 유기물을 재차 산화시키기 위해 필요로 하는 촉매산화공정을 생략할 수 있다.

(3) 감압 및 회수공정

상기와 같은 폐활성탄에 대해 가열처리와 산화처리하게 되면 폐활성탄 내에 흡착되어 있거나 고착되어 있는 방사성 물질은 폐활성탄으로부터 분리되어 탈착되며, 이때 탈착된 방사성 물질은 회수되어야 하는데, 이를 위해 탈착장치에는 방사성 물질의 회수를 위한 방사성 물질 회수배관이 연결되며, 이러한 회수배관은 진공펌프와 연결(도시하지 않음)되고, 이에 의해 산화공정이 종료되고 나면 탈착장치 내의 공기는 진공펌프의 동작에 의해 회수배관을 통해 방사성 물질 처리장치로 이송됨으로써 방사성 물질이 포함된 가스가 회수되면서 탈착장치 내의 압력이 1~300 torr 범위로 감압된다.

이때 회수배관을 통해 챔버(20) 내의 가스가 배출되는 경우에도 마이크로웨이브 발생장치(30)를 계속 가동시켜 챔버(20) 내의 온도를 일정 시간(약 1시간) 동안 300℃ 이상으로 계속 유지한 다음 마이크로웨이브 발생장치(30)의 동작을 OFF시키는데, 이는 챔버(20) 내의 가스를 배출시킬 때 마이크로웨이브 발생장치의 가동을 중지하는 경우 챔버(20) 내부의 온도가 내려감으로써 탈착된 방사성 물질이 냉각되어 재차 폐활성탄에 부착되는 것을 방지하고자 한데 따른 것이다.

(4) 안정화 처리

상기 감압 및 회수공정이 종료되고 나면 챔버(20)의 내부를 진공상태로 유지되도록 한 다음, 다시 마이크로웨이브 발생장치(30)를 가동시켜 900℃ 이상의 온도에서 약 3시간 동안 폐활성탄을 가열함으로써 산화과정 중에 생성될 수 있는 카보닐 그룹을 완전히 제거하여 화학적으로 안정한 상태로 전환시켜 미량으로 존재할 수 있는 가스 상의 H-3 또는 C-14 등이 재차 흡착되지 않는다.

상기 공정들에 의해 폐활성탄으로부터 방사성 물질이 탈착되어 회수되고 나면 진공펌프와 마이크로웨이브 발생장치 등의 가동을 중지시키고 회수배관과의 연결을 차단함으로써 탈착공정이 완료된다.

그리고 폐할성탄으로부터 탈착된 C-14와 H-3 등과 같은 방사성 물질은 산화처리에 의해 생성된 CO2와 H2O와 함께 회수공정을 통해 회수되는데, 이와 같은 과정에 의해 회수된 방사성 물질은 MgO, CaO 및 BaO등과 같은 알칼리토 산화물을 이용하여 처리함으로써 위의 2가지 방사성 물질을 불용성의 안정한 화합물(알칼리토 생성물)로서 동시에 회수할 수 있으며, 이렇게 회수된 알칼리토 생성물은 시멘트 고화공정 등을 통해 안정한 상태로 고화 처리되어 저장되며, 이러한 회수된 C-14와 H-3를 후처리하는 일련의 과정은 본 발명의 요지를 벗어나므로 이에 대한 상세한 설명은 생략한다.

본 발명자 등은 상기와 같은 탈착처리 공정의 유효성을 확인하기 위해 14C/3H 탈착실험을 행하였는데, 실험에는 울진 원자력발전소 3호기에서 사용한 KI 폐활성탄이 사용되었으며 실험을 다음과 같은 과정으로 수행되었다.

실험에서는 먼저 약 20g 내외의 폐활성탄을 알루미나 도가니에 넣고 도 2의 탈착장치의 챔버(20) 내부의 회전 플레이트(31) 상에 위치시킨 다음, 마이크로웨이브 발생장치(30)의 설정온도를 500℃로 맞추어놓고 마이크로웨이브 발생장치(30)를 동작시켜 10시간 동안 폐활성탄을 가열한 후, 반응기로부터 폐활성탄을 꺼내어 14C/3H 방사능을 분석하였다.

아래의 표 1은 상기의 폐활성탄 방사능 저감실험에 사용된 실험조건을 정리한 것이고, 표 2는 상기 실험조건에 따른 14C/3H 탈착 실험에 의한 방사능 측정결과 및 방사능 제거율을 나타낸 것인데, 표 2로부터 확인할 수 있는 바와 같이 폐활성탄을 마이크로웨이브 발생장치를 이용하여 가열하는 것만으로도 폐활성탄으로부터 대부분의 방사성 물질이 탈리된다.

실험예	폐활성탄 처리량(g)	질소기체 유량(l/min)	열처리 온도(℃)	열처리 시간(hr)
실험예1	20.5	1	150	10
실험예2	20.2	1	200	10
실험예3	20.1	1	300	10
실험예4	20.3	1	400	10
실험예5	20.2	1	500	10

실험예	방사능(Bq/g)		방사능 제거율(%)
실험예	¹⁴C	³H	¹⁴C	³H
폐활성탄 처리전	125.5 ± 11.57	286 ± 26.47
실험예1	87.2 ± 8.80	121 ± 12.48	30.5	57.5
실험예2	65.3 ± 6.39	68.5 ± 9.148	48.0	76.0
실험예3	61.2 ± 6.17	35.7 ± 3.162	51.2	87.5
실험예4	58.5 ± 5.70	25.8 ± 1.96	53.4	91.0
실험예5	56.4 ± 5.12	14.5 ± 1.38	55.1	94.9

한편, 상기와 같은 폐활성탄으로부터 방사성 물질을 탈착시키는 탈착공정을 진행할 때에는 폐활성탄으로부터 방사성 물질이 확실하게 제거되어 폐활성탄이 배출 허용기준을 충족하는지를 수시로 모니터링하여 배출 허용기준을 충족하는 경우에는 더 이상의 처리를 하지 않고 일반폐기물로서 처리하도록 하여야 하는데, 이하에서는 본 발명에 따른 폐활성탄이 배출 허용기준을 충족하는지를 실시간으로 모니터링하는 방법에 대해 기술한다.

본 발명자 등은 실험을 통해 위에서 설명한 바와 같이 폐활성탄을 탈착장치의 챔버(20) 내에 넣고 가열하거나 또는 산소를 공급하여 산화반응을 일으키게 되면 폐활성탄 내부에 흡착되거나 고착된 유기화합물 등이 탄화되면서 유기화합물에 흡착된 방사성 물질이 탈착(탈리)되고, 이와 같이 방사성 물질이 탈리된 탄화물질은 활성탄 또는 흑연(graphite)의 구조와 유사하며, 특히 흑연의 경우 작용기가 존재하지 않아 가열되더라도 폐활성탄에 비해 승온이 더디게 되기 때문에 산화반응이 진행될수록 흑연화가 진행되어 폐활성탄 내부에 흑연구조와 유사한 구조를 가지는 탄소물질의 함량도 높아지게 되고, 이와 같은 폐활성탄의 흑연화의 진행이 완료되면 챔버 내부의 온도를 일정하게 유지하더라도 폐활성탄의 온도는 급격히 떨어지게 된다는 사실을 알게 되었으며, 또한 폐활성탄의 온도가 급격히 떨어질 때까지 탈착처리를 진행하는 경우 폐활성탄으로부터 방사성 물질의 탈리가 종료되었음을 아울러 알게 되었고, 따라서 폐활성탄의 온도 변화를 적절히 이용하는 경우 폐활성탄으로부터의 방사성 물질의 탈착 진행정도를 쉽게 파악할 수 있다는 것을 인지하게 되었다.

상기와 같은 관찰에 기초하여 본 발명자 등은 흑연과 폐활성탄의 온도변화 특성과, 탈착공정의 진행에 따른 폐활성탄의 온도변화, 즉 폐활성탄 내의 카본물질(흑연화된 카본물질)의 비율에 따른 폐활성탄의 온도변화 등을 조사하기 위해 아래와 같은 실험을 행하였으며, 이하에서는 이들 실험을 각각 하나의 실시예로 하여 설명한다.

<실시예 1>

실시예 1은 흑연과 폐활성탄의 온도변화 특성을 관찰하기 위한 실험에 관한 것으로, 실험에서는 폐활성탄 내의 유기화합물이 탄화되는 경우 흑연구조를 가지는 것으로 가정하여 도 1에 도시된 탈착장치를 이용하여 순수 흑연분말과 폐활성탄을 20g씩 동일한 양으로 준비한 다음, 먼저 폐활성탄을 알루미나 도가니에 넣고 탈착장치의 챔버(20) 내의 회전플레이트 상에 위치시킨 후, 모터를 구동시켜 회전 플레이트를 회전시키면서 10 kW 전열용량의 마이크로웨이브 발생장치(30)를 동작시켜 폐활성탄 시료를 가열하였을 때의 적외선 온도계(40)로 온도변화를 측정한 다음, 다시 시료를 바꾸어 챔버(20) 내에 흑연분말을 안치시킨 후 동일한 방법으로 가열하여 흑연분말의 온도변화를 비접촉식 적외선 온도계를 사용하여 측정하였으며, 이때 마이크로웨이브 발생장치(30)에 의한 가열은 약 2분의 짧은 시간 동안 이루어졌는데 이는 폐활성탄 내의 방사성 물질의 탈리가 가급적 일어나지 않도록 함으로써 폐활성탄과 흑연의 온도변화 특성을 더욱 정확하게 파악할 수 있도록 한데 따른 것이다.

도 2는 실시예 1의 실험결과를 나타낸 그래프로서, 이 그래프로부터 마이크로웨이브 발생장치(30)의 출력이 증가될수록 폐활성탄의 온도는 급격히 상승하지만 흑연분말의 온도는 완만하게 상승됨을 확인할 수 있으며, 따라서 위에서 설명한 바와 같이 폐활성탄의 온도변화에 의해 폐활성탄으로부터의 방사성 물질의 탈착 진행정도를 판단할 수 있다.

여기서, 챔버(20) 내에 위치된 시료의 표면온도는 챔버의 상부 및 측면에 각각 설치된 한 쌍의 적외선 온도계(40)에서 측정된 값을 산술평균하여 구한 것으로 적외선 온도계는 피측정물(폐활성탄)의 표면에서 방출되는 적외선 방사에너지를 이용하여 온도를 측정하기 때문에 폐활성탄의 표면온도를 상대적으로 정확하게 측정할 수 있다.

<실시예 2>

실시예 2는 폐활성탄의 탈착공정의 진행에 따른 폐활성탄의 온도변화(승온 특성)를 관찰하기 위한 실험에 관한 것으로, 실험에서는 실시예 1에서와 마찬가지로 도 1에 도시된 탈착장치를 이용하여 울진 원자력발전소 3호기의 KI 폐활성탄을 20g 준비한 다음, 이 폐활성탄을 알루미나 도가니에 넣고 탈착장치의 챔버(20) 내의 회전플레이트 상에 위치시킨 다음, 모터를 구동시켜 회전 플레이트를 회전시키면서 10 kW 전열용량의 마이크로웨이브 발생장치를 동작시켜 폐활성탄을 가열하면서 폐활성탄의 온도변화를 측정하였다.

도 3은 실시예 2의 실험결과를 나타낸 그래프로서, 이 그래프로부터 폐활성탄에 대한 가열이 진행될수록 폐활성탄 내의 유기화합물이 탄화되면서 방사성 물질의 탈착이 이루어고, 이에 의해 작용기가 없는 흑연구조의 비율이 높아지게 되며, 이때 폐활성탄은 탄소의 함량 50% 부근에서 온도하강이 완만하다가 90%부근에 이르렀을 때에는 온도가 급격히 낮아지면서 최종적으로 330℃에 이르고, 이때 작용기가 없는 흑연구조의 함량이 100% 임을 확인할 수 있다.

또한 본 발명자 등은 위 실험에서 폐활성탄을 계속해서 가열하는 경우에도 폐활성탄의 온도는 거의 변하지 않는다는 것을 확인하였으며, 이러한 실험결과로부터 시간에 대한 폐활성탄의 온도변화 기울기의 절대값을 구하여 온도변화 기울기의 절대값이 일정 값(Threshold Value)을 초과한 다음, 다시 온도변화의 기울기의 절대값이 일정 값 이하로 될 때까지 탈착공정을 진행하는 경우 폐활성탄으로부터의 방사성 물질의 탈착이 완료된 것으로 판단할 수 있는데, 실제로 위의 실험에서 탈착처리되지 않은 폐활성탄에 있어서의 C-14의 방사능은 20.6(Bq/g)으로 측정되었으나, 온도변화 기울기의 절대값이 큰 지점(탄소(graphite) 함량 약 90% 부근)에 있어서의 C-14의 방사능은 1.82(Bq/g)로 측정되어 91.19%만큼의 방사능 제거율을 보였고, 온도변화 기울기의 절대값이 다시 완만해지는 지점(탄소함량 약 100% 부근)에서의 방사능 값은 0.83(Bq/g)로 측정되어 배출 허용기준(1.0(Bq/g))을 충족한다는 것을 확인할 수 있었으며, 이는 곧 처리된 폐활성탄을 일반폐기물로서 처리할 수 있음을 의미한다. 위 실험에 있어서 각각의 시료에 있어서의 탄소의 함량은 시료를 채취한 다음, 시료의 성분분석을 통해 얻은 값이다.

이상 설명한 바와 같이 본 발명은 원자력발전소에서 사용된 폐활성탄에 포함된 방사성 물질을 탈착시켜 처리하고자 할 때 방사성 물질의 탈착처리 공정의 진행정도를 실시간으로 모니터링할 수 있기 때문에 방사성 물질의 처리공정을 효율적으로 진행 및 제어할 수 있으며, 이와 더불어 폐활성탄의 방사성 탈착처리 결과에 대한 신뢰성이 향상된다.

1: 탈착장치 10: 메인프레임
11: 모터 20: 챔버
21: 회전 플레이트 30: 마이크로웨이브 발생장치
40: 적외선 온도계

Claims

방사성 물질이 포함된 폐활성탄으로부터 방사성 물질을 탈착하여 제거하는 공정을 실시간으로 모니터링하는 방법에 있어서,
모니터링 방법은 탈착장치(1)의 챔버(20) 내에 폐활성탄을 위치시킨 상태에서 마이크로 웨이브 발생장치(30)를 작동시켜 상기 폐활성탄을 가열하면서 시간에 대한 상기 폐활성탄의 온도변화 기울기를 구하고,
상기 온도변화 기울기의 절대값이 일정 값을 초과한 다음, 다시 온도변화의 기울기의 절대값이 일정 값 이하로 되는 경우에는 폐활성탄의 탈착공정이 완료된 것으로 판단하는 것을 특징으로 하는 방사성 폐활성탄 처리공정 제어를 위한 실시간 모니터링 방법.
청구항 1에 있어서,
상기 탈착장치(1)의 챔버(20)에는 상기 챔버(20)의 내부에서 산화반응이 일어나도록 산소 공급배관이 연결되는 것을 특징으로 하는 방사성 폐활성탄 처리공정 제어를 위한 실시간 모니터링 방법.
청구항 1 또는 청구항 2에 있어서,
상기 탈착장치(1)의 챔버(20) 내에는 모터의 회전에 의해 회전되는 회전 플레이트(21)가 구비되어 상기 폐활성탄은 회전 플레이트(21) 상에 위치되는 것을 특징으로 하는 방사성 폐활성탄 처리공정 제어를 위한 실시간 모니터링 방법.
청구항 1 또는 청구항 2에 있어서,
상기 탈착장치(1)의 챔버(20)의 상부 및 측면에는 각각 비접촉식 적외선 온도계(40)가 구비되는 것을 특징으로 하는 방사성 폐활성탄 처리공정 제어를 위한 실시간 모니터링 방법.
청구항 1 또는 청구항 2에 있어서,
상기 폐활성탄의 탈착공정이 완료된 것으로 판단되면 상기 챔버(20)의 내부를 진공상태로 유지되도록 한 다음, 다시 상기 마이크로웨이브 발생장치(30)를 가동시켜 상기 폐활성탄을 재가열함으로써 화학적으로 안정한 상태로 전환시키는 과정이 이루어지는 것을 특징으로 하는 방사성 폐활성탄 처리공정 제어를 위한 실시간 모니터링 방법.