JP2015005332A - 積層型電池 - Google Patents

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Haruhisa Yagi
晴久 八木
哲也 椎崎
Tetsuya Shiizaki
哲也 椎崎
幹男 竹林
Mikio Takebayashi
幹男 竹林
雄大 秋元
Yudai Akimoto
雄大 秋元
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Abstract

【課題】短時間の放置時間で、電池容量を確保することを目的とする。
【解決手段】積層型電池を構成する積層体２００の袋詰め正極２０１を、異なる幅のセパレータ１１６，１１７で形成することにより、袋詰め正極２０１が弓なり形状となり、電解液が積層体２００へ入り込みやすく、負極１１１および袋詰め正極２０１の電解液の濡れ残り面積を減少でき、電池容量を確保することができる。
【選択図】図２

Description

本発明は、複数の電極板をセパレータ等の絶縁体を介して積層する積層型電池に関するものである。
携帯電話やノートＰＣ等の携帯用電子機器の電源として、二次電池等の電池が利用されている。二次電池は炭素質材料等の活物質を用いた負極と、ＬｉＣｏＯ２等の遷移金属とリチウムの複合酸化物を用いた活物質を用いた正極と、正極と負極を電気的に絶縁するセパレータとで構成されており、負極にリチウムを吸蔵・放出することで高電位かつ、高放電容量を実現している。近年、スマートフォン等の携帯用電子機器の急速な発展により、多機能化やコンパクト化が急激に進み、さらなる大容量化や長寿命化が望まれている。
これらは、銅箔やアルミニウム箔などの集電体上に、活物質等を塗料化した合剤塗料を塗布し、乾燥後にプレス機等で規定厚みまで圧縮する方法で作られた正極および負極を用いて、負極、セパレータ、正極、セパレータの順で積層する積層型電池で実現される。
従来の積層型電池の製造方法は、まずセパレータの外周部の一部が熱にて溶着されることで、袋状にされたセパレータに正極を収納する。次に正極が収納されたセパレータと負極とを交互に複数枚積層して積層体を作成する。そしてフィルムなどの外装体内に、作成された積層体と電解液とを収納し、外装体から外部に突出した複数枚の正極のリードと負極リードをそれぞれ正極と負極に接続し、外装体を封止して完成させた（例えば、特許文献１参照）。
図１４は特許文献１に記載された従来の積層型電池の構成を示す図である。
図１４（ａ）は、従来の積層型電池の外観図で、上部外装体１０１と下部外装体１０２と、上部外装体１０１及び下部外装体１０２の外部に突出した正極リード１０３と負極リード１０４で構成されている。上部外装体１０１と下部外装体１０２は、熱可塑性樹脂を配する金属箔との複合フィルムであり、熱により互いを溶着することで封止することが出来る。
図１４（ｂ）は、従来の積層型電池の展開図で、上部外装体１０１と下部外装体１０２に従来の積層体１０５が収納されている。従来の積層体１０５は、前述したようにセパレータに収納された正極と負極とを交互に複数枚積層されるので、積層の状態が崩れないようにテープ１０７で拘束している。
次に、図１５（ａ）、図１５（ｂ）、図１５（ｃ）を用いて従来の積層型電池を構成する積層体１０５について述べる。図１５は特許文献１に記載された従来の積層体の構成を説明する図である。
図１５（ａ）は積層体１０５の積層構成図で、負極１１１とセパレータに包まれた袋詰め正極１１２で構成されている。袋詰め正極１１２は、２枚のセパレータを重ね合わせ、外周部を複数の溶着点１１４により袋状にし、その袋状のセパレータ内に正極を収納している。
図１５（ｂ）は袋詰め正極１１２のＡ−Ａ’断面図である。袋詰め正極１１２は、正極１１５と上セパレータ１１６と下セパレータ１２０とで構成されている。上セパレータ１１６と下セパレータ１２０は正極１１５を挟んで溶着点１１４で重ねて溶着されている。上セパレータ１１６と下セパレータ１２０は、ポリエチレンやポリプロピレンなどの樹脂である。上セパレータ１１６と下セパレータ１２０は熱により溶着される。
図１５（ｃ）は袋詰め正極１１２の構成図で、上セパレータ１１６と下セパレータ１２０は同一の大きさで、正極１１５は、上セパレータ１１６と下セパレータ１２０よりも小さい。
次に、図１６を用いて袋詰め正極の製造方法について述べる。
図１６は従来の袋詰め正極の製造装置の構成を示す図である。
図１６に示すように、従来の袋詰め正極の製造装置は、セパレータがロール状に捲かれた下セパレータフープ１２１と、セパレータを送り出す送り出しローラ１２２と、送り出されたセパレータを下セパレータ１２０となるように切断するカッタ１２３と、搬送ジグ１２４と、正極１１５が箱詰めされた正極ラック１２６と、正極１１５を搬送する正極チャック１２５と、セパレータがロール状に捲かれた上セパレータフープ１２７と、セパレータを送り出す送り出しローラ１２８と、送り出されたセパレータを上セパレータ１１６となるように切断するカッタ１２９と、セパレータを溶着する溶着機１３０とで構成されている。
次に、袋詰め正極の製造方法について述べる。搬送ジグ１２４は下セパレータ搭載位置Ａ、正極搭載位置Ｂ、上セパレータ搭載位置Ｃ、溶着位置Ｄ、完成位置Ｅの順で進む。
下セパレータ搭載位置Ａでは下セパレータフープ１２１から、送り出しローラ１２２より、セパレータが定寸分だけ送り出され、カッタ１２３で切断され、下セパレータ１２０となり、搬送ジグ１２４に供給される。次に、搬送ジグ１２４は正極搭載位置Ｂへ移動する。
正極搭載位置Ｂでは正極ラック１２６から正極チャック１２５により正極１１５が取り出され、搬送ジグ１２４上の下セパレータ１２０の上に載せられる。次に、搬送ジグ１２４は上セパレータ搭載位置Ｃに移動する。
上セパレータ搭載位置Ｃでは、上セパレータフープ１２７から、送り出しローラ１２８よりセパレータが定寸分だけ送り出され、カッタ１２９で切断され、上セパレータ１１６となり、搬送ジグ１２４上の正極１１５の上に載せられる。次に、搬送ジグ１２４は、溶着位置Ｄに移動する。
溶着位置Ｄでは溶着機１３０で下セパレータ１２０と上セパレータ１１６とが熱溶着により溶着される。そして、完成位置Ｅに進み、袋詰め正極１１２となる。
このように製造された袋詰め正極１１２を用いて積層型電池にするには、図１７の工程フローが必要となる。図１７は従来の積層型電池の製造方法を示す工程フロー図である。
ステップＳ１０では袋詰め正極１１２と負極１１１が供給された状態である。
ステップＳ１１は負極１１１、袋詰め正極１１２の順で交互に、積層されるステップである。積層回数は５１回で、最上部は負極１１１である。
積層時の配置は正極リードとの接続部と負極リードの接続部が、積層体の同一の辺上にくるようにしている。
ステップＳ１２は、袋詰め正極１１２と負極１１１が交互に積層されたものにテープ１０７を貼り付けて状態を保持するステップである。
ステップＳ１３では、積層された袋詰め正極１１２の正極リード接続部と板形状の正極リード１０３とが、超音波溶着にて溶着されることで、電気的に接続された状態となり、正極リード１０３が装着される。また、同様に積層された負極１１１の負極リード接続部と板形状の負極リード１０４についても、電気的に接続された状態で、負極リード１０４が装着される。これにより、積層体１０５となる。
ステップＳ１４は、積層体１０５に上部外装体１０１と下部外装体１０２を取り付けるステップで、注液に必要な場所以外は封止される。注液する場所は、リードの付いていないところが望ましい。例えば、リードがついている辺と対向する辺である。
積層体１０５は上部外装体１０１と下部外装体１０２の内部に収納される。
ステップＳ１５は電解液を上部外装体１０１と下部外装体１０２の積層体１０５が収納されている内部に注入するステップである。このステップで電解液が積層体１０５に入り込む。
ステップＳ１６は注液のために、封止をしなかった部分を封止するステップである。
ステップＳ１７は、外装体の中に注入された電解液を積層体１０５に含浸させるステップであり、正極及び負極の表面の電解液が含浸されていない部分（以降、「濡れ残り面積」と称する）を減少させるための放置時間である。濡れ残りがあると、正極と負極との間に電解液が存在しないため、電池として機能しない部分となり、電池容量が仕様値よりも少なくなる。
放置時間は、数１００個の試作を行い、試作品の全てが、積層型電池の電気容量の仕様を満たすための目標値として、負極の活物質が塗布された面積に対して濡れ残り面積が０．０１３５％未満となるように決められるが、材料や生産のバラツキにより、濡れ残りが発生するものがある。
負極のサイズが横幅１９３ｍｍ×縦幅１９２ｍｍ、袋詰め正極のセパレータ外形が横幅１９３ｍｍ×縦幅１９２ｍｍの時、濡れ残り面積の目標値は、負極の活物質が塗布された面積に対して濡れ残り面積が０．０１３５％未満なので、その面積は５ｍｍ２未満となる。
濡れ残り面積は、電解液が正極や負極に含浸した時の、色変化を利用した画像検出方法で測定する。
放置時間を長くすると濡れ残り面積は、減少すると推測されるが、工業生産の観点から有限であり、長時間は望まれない。工業生産の観点から要求される時間は３０分以下である。
ステップＳ１８は積層型電池として機能させるための充電放電のステップである。このステップにより積層型電池は電気容量を得られる。
この時、濡れ残り面積があると、積層型電池の電気容量は、仕様を満たさない。
特開２００７−２８７７２４号公報
しかしながら、前記従来の構成では工業生産の観点から要求される放置時間の３０分では、０．０１３５％以上の濡れ残りが発生するという課題を有していた。
その０．０１３５％以上の濡れ残りにより、濡れ残り部は電池として機能せず、電池容量が仕様値の９９．５９％に留まる場合があった。
本発明は、前記従来の課題を解決するもので、短時間の放置時間で、電池容量を確保することを目的とする。
上記目的を達成するために、本発明の積層型電池は、矩形の第１のセパレータと矩形の第２のセパレータとで正極を挟んだ袋詰め正極と負極とを交互に積んだ積層体、および電解液を収納する積層型電池において、
前記袋詰め正極は、
前記第１のセパレータ（横幅Ｗ３、縦幅Ｌ３、Ｗ３≧Ｌ３）と、前記第２のセパレータ（横幅Ｗ４、縦幅Ｌ４、Ｗ４≧Ｌ４）とが
（数１）と（数２）の関係を満たすことを特徴とする。
（数１）１．００１５＜Ｗ３／Ｗ４≦１．０１８７
（数２）Ｌ３＝Ｌ４
または、矩形の第１のセパレータと矩形の第２のセパレータとで正極を挟んだ袋詰め正極と負極とを交互に積んだ積層体、および電解液を収納する積層型電池において、
前記袋詰め正極は、
前記第１のセパレータ（横幅Ｗ３、縦幅Ｌ４、Ｗ３≧Ｌ３）と、前記第２のセパレータ（横幅Ｗ４、縦幅Ｌ４、Ｗ４≧Ｌ４）とが
（数３）と（数４）の関係を満たすことを特徴とする。
（数３）１．００１５＜Ｌ３／Ｌ４≦１．０１８７
（数４）Ｗ３＝Ｗ４
以上のように、本発明の積層型電池によれば、積層型電池を構成する積層体の袋詰め正極を、異なる幅のセパレータで形成することにより、袋詰め正極が弓なり形状となり、電解液が積層体へ入り込みやすく、負極および袋詰め正極の電解液の濡れ残り面積を減少でき、電池容量を確保することができる。
本発明の積層型電池の構成を示す図 本発明の積層体の構成を説明する図 本発明の積層型電池における復路詰め正極と負極との積層構造を説明する図 本発明の濡れ残り面積と溶着点間隔の関係を説明する図 本発明の積層型電池の製造方法を示す工程フロー図 本発明の袋詰め正極の製造装置を示す図 本発明の積層体の積層方法を説明する図 本発明のリード板装着方法を説明する図 本発明の外装体の装着方法を説明する図 本発明の注液方法を説明する図 電解液の濡れ広がり実験を説明する図 本発明の積層型電池における袋詰め正極の構成例を示す図 本発明の袋詰め正極の構成と濡れ残り面積との関係を示す図 特許文献１に記載された従来の積層型電池の構成を示す図 特許文献１に記載された従来の積層体の構成を説明する図 従来の袋詰め正極の製造装置の構成を示す図 従来の積層型電池の製造方法を示す工程フロー図
以下本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。
図１は本発明の積層型電池の構成を示す図である。図１において図１４と同じ構成要素については同じ符号を用い、説明を省略する。
図１（ａ）は本発明の積層型電池の外観図である。積層型電池１００は、上部外装体１０１と下部外装体１０２で構成されている。大きさは、例えば、横幅Ｗ１００が１９６ｍｍ、縦幅Ｌ１００が１９６ｍｍ、厚みｔ１００が１２ｍｍで、外形の４辺のうちの１辺に正極リード１０３と負極リード１０４が取り付けられている。
図１（ｂ）は本発明の積層型電池の展開図で、上部外装体１０１と下部外装体１０２との間に積層体２００が収納される。例えば、上部外装体１０１は、アルミニウム芯材にポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィン系の樹脂でコートされ、横幅Ｗ１０１が１９６ｍｍ、縦幅Ｌ１０１が１９６ｍｍ、厚みｔ１０１が０．５ｍｍとする。下部外装体１０２は、横幅Ｗ１０２が１９６ｍｍ、縦幅Ｌ１０２が１９６ｍｍ、厚みｔ１０２が１１．５ｍｍとする。この場合、積層体２００を、厚みｔ２００が１０ｍｍ、横幅Ｗ２００が１９３ｍｍ、縦幅Ｌ２００が１９２ｍｍとする。
積層体２００は、積層の状態が崩れないように、例えば、幅Ｌ１０７が１０ｍｍ、厚み０．０５ｍｍのポリイミド系のテープ１０７により拘束される。テープ１０７は、積層体２００の４辺中の３辺に、それぞれ、１ヶ所ずつ、設けられる。残り１辺には横幅Ｗ１０３及び、Ｗ１０４が７２ｍｍ、縦幅Ｌ１０３及び、Ｌ１０４が２５ｍｍ、厚み１ｍｍのアルミ製の正極リード１０３と銅材にニッケルメッキをした負極リード１０４が５０ｍｍの間隔Ｗ１０９をあけて、隣あい、溶着される。
次に、図２を用いて積層体２００を構成する正極、負極、セパレータについて述べる。図２において図１５と同じ構成要素については同じ符号を用い、説明を省略する。
図２は本発明の積層体の構成を説明する図であり、積層体２００を構成する部材を示す図である。図２（ａ）は積層体２００の断面図で、２６枚のシート状の負極１１１と、セパレータに包まれた２５枚の袋詰め正極２０１が、負極１１１、袋詰め正極２０１の順で積み重ねられ、最後に負極１１１を積んだ５１層の構成が例示されている。
図２（ｂ）は負極１１１とセパレータに包まれた袋詰め正極２０１の構成を説明する図である。
負極１１１はシート状の銅箔の集電体上に活物質が塗布されており、例えば、横幅Ｗ１１１が１９３ｍｍ（負極１１１の横幅Ｗ１１１をＷ１とする）、縦幅Ｌ１１１が１９２ｍｍ（負極１１１の縦幅Ｌ１１１をＬ１とする）、厚みｔ１１１が０．１８０ｍｍである（Ｗ１＞Ｌ１）。さらに、銅箔の集電体と一体化された、負極リード取り付け部１１８が設けられている。
負極リード取り付け部１１８は、例えば、横幅Ｗ１１８が７２ｍｍ、縦幅Ｌ１１８が２５ｍｍである。
袋詰め正極２０１は、厚みが０．０２ｍｍの上セパレータ１１６と下セパレータ１１７と正極１１５で構成され、横幅Ｗ２０１が１９３ｍｍ、縦幅Ｌ２０１が１９２ｍｍで正極リード取り付け部１１９が設けられる。
袋詰め正極２０１は、上セパレータ１１６と下セパレータ１１７が正極１１５を間に挟み、溶着点１１４により溶着される。袋詰め正極２０１のＡ−Ａ’断面の断面図を図２（ｃ）とする。また、積層時に負極１１１と袋詰め正極２０１の間の隙間を広く確保し、電解液の濡れ残り面積を減少する目的で、下セパレータ側を凸となる弓なりの形状にする。
次に、溶着点１１４について説明する。
溶着点１１４は、重ねられた上セパレータ１１６と下セパレータ１１７の外周部で溶着され、例えば、横幅Ｗ１１４に４７ｍｍ間隔で４点、縦幅Ｌ１１４に６３ｍｍ間隔で３点、溶着されている。
図２（ｄ）は溶着点１１４の配置を示した図である。上セパレータ１１６と下セパレータ１１７を溶着した状態を、上方から見た図である。例えば、溶着点１１４は縦幅Ｌ２０２が５ｍｍ、横幅Ｗ２０２が０．５ｍｍとする。溶着点１１４は袋詰め正極２０１の外形端から横幅方向の溶着点の外形端までの長さＷ２０４が１．０ｍｍ、外形端から縦幅方向の溶着点の外形端までの長さＬ２０４が３．０ｍｍで配置されている。
図２（ｅ）は袋詰め正極２０１の構成図である。
正極１１５はアルミニウム箔の集電体上に活物質が塗布されており、例えば、横幅Ｗ１１５が１８９．５ｍｍ（正極１１５の横幅Ｗ１１５をＷ２とする）、縦幅Ｌ１１５が１８５ｍｍ（正極１１５の縦幅Ｌ１１５をＬ２とする）、厚みｔ１１５が０．１８０ｍｍである（Ｗ２＞Ｌ２）。さらに、アルミニウム箔の集電体と一体化された、正極リード取り付け部１１９が設けられている。
正極リード取り付け部１１９は横幅Ｗ１１９が７２ｍｍ、縦幅Ｌ１１９が２５ｍｍである。
正極１１５を、縦幅Ｌ１１６が１９２ｍｍ、横幅Ｗ１１６が１９３ｍｍの上セパレータ１１６と、縦幅Ｌ１１７が１９２ｍｍ、横幅Ｗ１１７が１９６．６ｍｍの下セパレータ１１７が挟んでいる。
次に、袋詰め正極２０１の構成について図３を用いて述べる。図３は本発明の積層型電池における袋詰め正極と負極との積層構造を説明する図であり、袋詰め正極２０１の構成と負極を示す図である。図３において、図２と同じ構成要素については同じ符号を用い、説明を省略する。
図３（ａ）は、負極１１１と袋詰め正極２０１を重ねた状態の横幅方向の断面である。袋詰め正極２０１は、上セパレータ１１６と下セパレータ１１７とで正極１１５を間に挟み、溶着点１１４により溶着され、下セパレータ１１７が負極１１１と重なる。ここで、下セパレータ１１７の横方向の断面の長さを上セパレータ１１６より長くすることにより、下セパレータ側が凸となる弓なり形状となる。
この時、下セパレータ１１７と負極１１１の横幅方向とがなす角をθ１とする。弓なり形状を成している場合、θ１は０°＜θ１となる。電解液の正極１１５及び負極１１１への濡れ性は接触角を越えると低下するので、θ１は電解液と下セパレータ１１７との接触角以下とすることが望ましい。例えば、接触角は濡れ性評価装置を用いて実測することができる。実測結果から、上記の構成例の場合、θ１の範囲は０°＜θ１≦２５°とすることが好ましい。
図３（ｂ）は負極１１１と袋詰め正極２０１を重ねた状態を展開した図である。
ここでは、正極１１５の横幅Ｗ１１５をＷ２、負極１１１の横幅Ｗ１１１をＷ１とする。
溶着点１１４は正極１１５を囲うように形成される。上セパレータ１１６の縦幅Ｌ１１６方向に平行な２辺の外周部には、それぞれ溶着点１１４が所定の間隔で並んで形成され、２辺に並んだ溶着点１１４の横幅Ｗ１１６方向の間隔をＷ４とする。また、下セパレータ１１７の縦幅Ｌ１１７方向に平行な２辺の外周部には、それぞれ溶着点１１４が所定の間隔で並んで形成され、２辺に並んだ溶着点１１４の横幅Ｗ１１７方向の間隔をＷ３として説明する。この時、溶着点の間隔Ｗ３、Ｗ４は共に正極１１５の横幅Ｗ１１５方向の端面と接触し得る、溶着点の端面間の間隔とする。また上セパレータ１１６の平行な２辺に並んだ溶着点１１４の縦幅Ｌ１１６方向の間隔をＬ４、下セパレータ１１７の平行な２辺に並んだ溶着点１１４の縦幅Ｌ１１７方向の間隔をＬ３とする。ここでは、横幅方向と縦幅方向を明確にするため、溶着点の間隔を下セパレータではＷ３≧Ｌ３、上セパレータではＷ４≧Ｌ４と定義する。
袋詰め正極２０１は、上セパレータ１１６の横幅Ｗ１１６よりも下セパレータ１１７の横幅Ｗ１１７が長いので、上セパレータの外周と下セパレータの外周が重なるようにし、上セパレータと、下セパレータの外周から溶着点までの長さが等しくなるように溶着すると弓なり形状となる。この弓なり形状を展開すると、溶着点間隔Ｗ４とＷ３は異なる。
またここでは、上セパレータ１１６のＬ４とセパレータ１１７のＬ３は同じ幅となる（Ｌ３＝Ｌ４）。
次に、Ｗ１、Ｗ２、Ｗ３、Ｗ４の関係について述べる。
Ｗ１は負極１１１の横幅Ｗ１１１で、例えば１９３ｍｍである。Ｗ２は正極１１５の横幅Ｗ１１５で、例えば１８９．５ｍｍである。この時、上セパレータの溶着点の間隔Ｗ４は１９３ｍｍとなり、下セパレータの溶着点の間隔Ｗ３をＷ４より大きくし、例えば、１９３．６ｍｍとする。この場合、Ｗ３／Ｗ４は１．００３１である。
以上の条件で作成した積層体を用いて、粘度ＣＰ２の電解液を入れたポリエチレン製の容器に２５℃、大気圧下で浸漬させ、３０分後に濡れ残り面積を測定した。この時、濡れのり面積の目標値は、負極の活物質が塗布された面積に対して濡れ残り面積が０．０１３５％未満なので、その面積は５ｍｍ２未満となる。
結果、濡れ残り面積は４．９３ｍｍ２で、０．０１３３％であった。あらかじめ、従来技術を用いて作成した積層体の濡れ残り面積を測定すると、１４２ｍｍ２で０．３８３％であったことから、濡れ残り面積は改善したと判断できた。さらに、セパレータの皺の発生も確認されなかった。
さらに、積層体に正極リードと負極リードを電気的に繋げ、電池容量を測定した結果、従来技術で仕様値の９９．５９％に留まっていた電池容量が、９９．９８％まで改善した。
また、従来技術では濡れ残り領域は、袋詰め正極及び負極の略中央部に集中していたが、本条件では、濡れ残り領域は集中せず、分散していた。よって、弓なりの袋詰め正極を用いた積層体は、負極と袋詰め正極との隙間を広く得ることで、電解液は、積層体の外周部から袋詰め正極及び負極の略中央部までの浸入経路が確保されたため、濡れ残り面積が減少したものと推測される。これにより、電池として機能しない領域が減少し、電池容量が改善したと考えられる。
以上のように、袋詰め正極１１２と負極１１１とが積層されて構成される積層型電池において、上セパレータ１１６と上セパレータ１１６より幅の広い下セパレータ１１７とで正極１１５を挟み込み、上セパレータ１１６と下セパレータ１１７との幅方向の端部をそろえて溶着して袋詰め正極１１２を形成することにより、下セパレータ１１７が弓なりな形状となる。そのため、このような袋詰め正極１１２を用いて積層型電池を構成することにより、電解液が正極１１２および負極１１１に十分に濡れ広がり、短時間の放置時間で、負極１１１および袋詰め正極１１２の電解液の濡れ残り面積を減少させ、十分な電池容量を確保することができる。
なお、上記説明における数値は、動力用として一般的な製品として要求される電池サイズより、Ｗ１は、１１０ｍｍ＜Ｗ１＜３１０ｍｍ、Ｗ２が１１０ｍｍ＜Ｗ２＜３１０ｍｍを想定して例示している。
充放電を行う積層型の電池の安全性の観点からＷ２＜Ｗ１は必須の条件で、この条件を満たさない場合は、充電時に正極から出たイオンが負極に入りきらず、マイクロショートを起こす。
また、正極へのダメージを与えない条件としては、Ｗ２≦Ｗ４であることが必要である。この条件を満たさない場合は、正極が曲がり、充放電を繰り返すと正極にヒビなどの傷が入る。
次に、Ｗ３とＷ４の最大最小範囲は
１．００２６×Ｗ２＜Ｗ４≦Ｗ１
１．００１５×Ｗ４＜Ｗ３＜１．０２２×Ｗ１
である。それぞれの範囲の算出方法について、次に述べる。
１．００２６×２＜Ｗ４は、Ｗ２＜Ｗ４が厳守すべき条件なので、セパレータの収縮率を考慮し、セパレータが仮に収縮してもＷ２≦Ｗ４を満たす条件である。
厚み２０μｍのポリオレフィン系のセパレータの弾性率は、３３３３Ｎ／ｍである。厚み２０μｍのポリオレフィン系のセパレータは２Ｎを超えるテンションがかかるとセパレータにダメージが残り、絶縁性能が劣化する。
そこで、この条件を加味するとセパレータには最大の２Ｎのテンションがかかった時にセパレータが伸びる量を考慮しなくてはならない。セパレータに２Ｎのテンションを掛けると弾性率から計算すると０．６ｍｍ伸びる。
また、テンションがかかる方向の幅×０．００２６分だけ縮む。よって、２Ｎのテンションがかかり、縮んだ時でもＷ２＜Ｗ４を厳守するために、縮む量を考慮すると、１．００２６×Ｗ２＜Ｗ４が必要となる。
Ｗ４≦Ｗ１は、Ｗ１をＷ４が超えた場合、必要以上に電池外形が大きくなってしまうため、実用的ではない。
１．００１５×Ｗ４＜Ｗ３は実験より濡れ残り面積の減少が顕著に現れた条件から決定した。
Ｗ３＜１．０２２×Ｗ１は実験より皺が発生した条件から決定した。
次に、Ｗ３とＷ４の長さ比が濡れ残り面積に、どのように関係しているかを確認するために、実験を行った。
実験について、図３、図４を用いて述べる。図４は濡れ残り面積と溶着点間隔の関係を説明する図であり、図４（ａ）は含浸していない濡れ残り領域を示す図である。
図４において、Ｓ１は負極の略中央に発生する負極１１１の濡れ残り面積、Ｓ２は袋詰め正極２０１の略中央に発生する袋詰め正極２０１の濡れ残り面積である。濡れ残り面積は正極、負極対向面での差はなかったが観察がしやすい負極１１１の濡れ残り面積Ｓ１で実験を行った。
また、濡れ残り面積の測定方法は極板全体を４００万画素以上のカメラで上方から、負極全体が２００万画素となるように撮影し、ピクセル数で濡れ残り量を測定する。
濡れ残り部分は濡れている部分に比べて色が薄い。負極の場合、濡れている部分は黒色、濡れていない部分は灰色なので、０〜２５６階調のグレースケール画像で判別した。実験の結果、濡れている部分の黒色部は０〜５０の範囲に、灰色部は１１６〜１３３の範囲にあった。よって、グレースケール画像の０〜５０の範囲を濡れている部分、１１６〜１３３範囲を濡れていない部分とし、２００万画素中にある、濡れている部分の個数と濡れていない部分の個数をカウントし、１ピクセルあたりの面積を掛けて算出した。
１ピクセルあたりの面積は、測定する負極１１１の寸法を光学測定顕微鏡で測定し、負極全体の面積を２００万画素で割って求めた。
実験では、負極のサイズが横幅１９３ｍｍ×縦幅１９２ｍｍ、袋詰め正極のセパレータ外形が横幅１９３ｍｍ×縦幅１９２ｍｍの時、濡れ残り面積の目標値は、負極の活物質が塗布された面積に対して濡れ残り面積が０．０１３５％未満なので、その面積は５ｍｍ２未満となる。
また、５ｍｍ２以上で性能劣化があることが確認されているので、５ｍｍ２以上を濡れ残り面積の判断基準とした。
負極のサイズが横幅１９３ｍｍ×縦幅１９２ｍｍ、袋詰め正極のセパレータ外形が横幅１９３ｍｍ×縦幅１９２ｍｍのものを使用して、Ｗ３の長さを変えたサンプルを作成し、粘度ＣＰ２の電解液を入れたポリエチレン製の容器に２５℃、大気圧下で浸漬させ、３０分後に濡れ残り面積を測定した。
図４（ｂ）はＷ３とＷ４の長さ比と濡れ残り面積と、皺の有無の関係を示す結果である。図４の（ｂ）の横軸はＷ３とＷ４との比で縦軸は濡れ残り面積Ｓ２で単位はｍｍ２である。
図ではＷ３／Ｗ４を変化させた時の濡れ残り面積Ｓ２の変化を示す。
Ｗ３／Ｗ４が１以上１．００１５以下間は濡れ残り面積の減少量は小さく、Ｗ３／Ｗ４が０．００１５変化する間に、１０ｍｍ２しか減少していない。
Ｗ３／Ｗ４が１．００１５を超えて１．０２２以下の間は、濡れ残り面積が減少量は大きく１２５ｍｍ２も減少し、Ｗ３／Ｗ４が１．０２２の時は濡れ残り面積Ｓ２が４．８ｍｍ２であった。
よって、Ｗ３／Ｗ４が１．００１５を超えないと濡れ残り面積の抑制効果が薄いと判断し、１．００１５×Ｗ４＜Ｗ３を条件とした。
次に、Ｗ３／Ｗ４が１．００１５を超えると、濡れ残り面積は減少していくが、Ｗ３／Ｗ４の比が大きくなりすぎると、皺が発生するので、皺の発生しない領域の検討を行った。
皺については、袋詰め正極のセパレータの皺を観察した。皺のない所は、電解液により正極とセパレータが密着して、セパレータ越しに正極が透けて見えるが、皺のある所は、正極とセパレータが密着せず、線形上にセパレータ越しに正極が見えない部分が発生する。
これを評価基準とし、線形上にセパレータ越しに正極が見えない部分の幅が２．２ｍｍ以上の時を皺発生とした。測定はデジタルノギスで行った。
この評価基準で判断すると、Ｗ３／Ｗ４が１．０２２を超えたところから皺が発生した。
皺の発生は、Ｗ３／Ｗ４を大きくすると、下セパレータと負極の横幅方向の接線角θ１が大きくなり、やがて、電解液とセパレータまたは、電解液と負極との接触角を越え、表面張力により、液が広がらなくなり、セパレータ上及び負極上で電解液がムラとなることにより発生すると推測される。
よって、Ｗ３＜１．０２２×Ｗ１の条件を決定した。
実験より、従来は、負極のサイズが横幅１９３ｍｍ×縦幅１９２ｍｍ、袋詰め正極のセパレータ外形が横幅１９３ｍｍ×縦幅１９２ｍｍのものに対し、放置時間が３０分の場合、濡れ残り面積は１４０ｍｍ２あったが、実験では、Ｗ３／Ｗ４が１．００１５を超えると濡れ残り面積が大きく減少し、Ｗ３／Ｗ４が１．０２２では、２５℃、大気圧下での浸漬時間３０分とすると、濡れ残り面積が４．８ｍｍ２となり、目標値の５ｍｍ２未満を達成したので、効果が確認できた。さらに、Ｗ３／Ｗ４を大きくした時に、発生する皺は、Ｗ３／Ｗ４比が１．０２２を超えると起きることが確認された。
前記で実施した条件をＷ３とＷ４の長さ比と濡れ残り面積と、皺の有無の関係の実験結果に当てはめてみると、Ｗ３／Ｗ４は１．０１８９で濡れ残り面積が４．９３ｍｍ２で、セパレータの皺は発生していなかったので、Ｗ３とＷ４の最大最小範囲を満たしているものと推測する。
濡れ残り面積が５ｍｍ２未満となる条件は、図４（ｂ）の縦軸が５ｍｍ２未満となるのは、横軸のＷ３／Ｗ４が１．０１７９より大きく、セパレータの皺が発生しない１．０２２以下の範囲である。
次に、本発明の積層型電池の製造方法について、図５を用いて説明する。図５は本発明の積層型電池の製造方法を示す工程フロー図である。
図５において、図１、図２、図３と同じ構成要素については同じ符号を用い、説明を省略する。
図５において、まず、弓なりの袋詰め正極２０１と負極１１１が供給される（ステップＳ１）。
次に、弓なりの袋詰め正極２０１と負極１１１が交互に積層される。この時、積層する段数は任意であるが、最上段が負極１１１となるように積層する。また、積層時には、積層される袋詰め正極２０１の正極リード１０３との接続部がそれぞれ積層体２００の同一の辺上にくるように配置し、積層される負極１１１の負極リード１０４との接続部がそれぞれ積層体２００の同一の辺上にくるように配置する（ステップＳ２）。
次に、交互に積層された弓なりの袋詰め正極２０１と負極１１１に対し、積層状態を保持するために、少なくとも一部の周囲にテープ１０７を貼り付ける（ステップＳ３）。
次に、積層された袋詰め正極１１２の正極リード接続部と板形状の正極リード１０３とを超音波溶着にて溶着して電気的に接続することにより、正極リード１０３を袋詰め正極１１２に装着する。また、同様に積層された負極１１１の負極リード接続部に板形状の負極リード１０４を電気的に接続し、負極リード１０４を負極１１１に装着する。これにより、積層型電地に用いられる積層体２００が形成される（ステップＳ４）。
次に、弓なりの積層体２００に上部外装体１０１と下部外装体１０２を取り付ける。この時、注液に必要な場所以外は封止され、積層体２００は上部外装体１０１と下部外装体１０２の内部に収納される。なお、注液する場所は、リードの着いていないところが望ましい。例えば、リードがついている辺と対向する辺である（ステップＳ５）。
次に、積層体２００が収納されている上部外装体１０１と下部外装体１０２の内部に電解液を注入する。この工程により電解液が積層体２００に入り込む（ステップＳ６）。
次に、注液のために封止をしなかった部分を封止する（ステップＳ７）。
次に、電解液を積層体２００内に入り込ませるため、一定時間放置する。これにより、正極１１５及び負極１１１の表面に電解液を十分に含浸させ、濡れ残り面積を減少させることができる（ステップＳ８）。
最後に、積層型電池として機能させるため、充電放電を行う。この工程により積層型電池は電気容量が得られる（ステップＳ９）。
次に、積層体電池を構成する積層体内の弓なり袋詰め正極の製造について説明する。
本発明の弓なり袋詰め正極の製造方法について、図６を用いて説明する。図６は本発明の袋詰め正極の製造装置を示す図である。図６において図１〜図４と同じ構成要素については同じ符号を用い、説明を省略する。
図６に示すように、正極供給ユニット５３０は、正極１１５を、正極１１５が集積された正極ラック１２６から正極搬送ベルト５０２に供給する機構で、正極チャック１２５と、正極１１５収納した正極ラック１２６と、正極送り出しリブ５０１が搭載された正極搬送ベルト５０２で構成されている。
セパレータ供給ユニット５３１は、下セパレータと上セパレータを溶着送り出しローラ５１３及び５１４に供給する機構である。
下セパレータは下セパレータフープ１２１と、下セパレータフープ１２１のテンションを制御する下セパテンション制御機構５１０と、セパレータを引きだす引き出しローラ５１２とで構成され、溶着送り出しローラ５１４に供給される。
下セパテンション制御機構５１０は、２本の固定ローラ５０７、５０９と１本の可動ローラ５０８で構成されている。
上セパレータは上セパレータフープ１２７と上セパレータフープ１２７のテンションを制御する上セパテンション制御機構５０６と、セパレータを引きだす引き出しローラ５１１とで構成され、溶着送り出しローラ５１３に供給される。
上セパテンション制御機構５０６は、２本の固定ローラ５０３，５０５と１本の可動ローラ５０４で構成されている。
溶着ユニット５３２は、下セパレータと上セパレータを溶着する機構で、溶着送り出しローラ５１３、５１４と溶着機１３０と溶着機１３０から引きだす溶着引き出しローラ５１５、５１６とで構成されている。
切断ユニット５３４は、溶着されたセパレータを切断する機構で、セパレータを切断する刃５１７を搭載した切断ローラ５１８と、刃５１７を受ける受け５１９を搭載した受けローラ５２０とで構成されている。
箱詰め機構５３５は、袋詰め正極２０１を正極ラック５２２に箱詰めする機構で、袋詰め正極２０１を搬送する袋詰め正極搬送ベルト５２１と、搬送ベルト５２１上の袋詰め正極２０１を袋詰め正極ラック５２２に搬送する袋詰め正極チャック５２３とで構成されている。
次に袋詰め正極の製造装置の動作について説明する。下セパレータフープ１２１は下セパテンション機構５１０を通り、引き出しローラ５１２により引き出され、溶着引き出しローラ５１４に供給される。一方、上セパレータフープ１２７は上セパテンション機構５０６を通り、引き出しローラ５１１により引き出され、溶着引き出しローラ５１３に供給される。また、正極１１５は正極チャック１２５と、正極搬送ベルト５０２と、下セパテンション機構５１０と、引き出しローラ５１２により、溶着引き出しローラ５１３、５１４の間に供給される。溶着引き出しローラ５１３、５１４の間に供給された正極１１５は上セパレータと下セパレータに挟まれた状態で溶着機１３０に搬送され、溶着機１３０で溶着される。溶着された上セパレータと下セパレータと正極１１５は、溶着引き出しローラ５１５、５１６にて、切断ローラ５１８と受けローラ５２０の刃５１７と受け５１９で切断され、袋詰め正極搬送ベルト５２１と袋詰め正極チャック５２３にて袋詰め正極ラック５２２に搬送される。
次にテンション制御について説明する。
上セパテンション制御機構５０６は、２本の固定ローラ５０３と５０５と可動ローラ５０４で構成されている。
上セパレータは固定ローラ５０３、可動ローラ５０４、固定ローラ５０５の順に通っていく。上セパレータのテンション制御は、可動ローラ５０４に一定のテンションを掛けることで可能となる。同様に、下セパテンション制御機構５１０は固定ローラ５０７，５０９と可動ローラ５０８で構成され、可動ローラ５０８に一定のテンションを掛けることで下セパレータのテンション制御が可能となる。
次に弓なりの形成について説明する。弓なりの形成は、上下のセパレータが一定のテンションに制御された場合、引き出しローラ５１１、５１２と溶着引き出しローラ５１３、５１４の周長差を利用することで可能となる。引き出しローラ５１１と溶着引き出しローラ５１３、引き出しローラ５１２と溶着引き出しローラ５１４は、それぞれは同じ周長である。引き出しローラ５１２および溶着引き出しローラ５１４の周長を、引き出しローラ５１１および溶着引き出しローラ５１３の周長より長くする。そうすることにより、同一の回転周期で回転させると、上セパレータに比べ、下セパレータが長く引き出されることになる。上セパレータと長く引き出された下セパレータとの間に正極１１５を挟み、端部をそろえて溶着することにより、弓なりの袋詰め正極２０１を形成することができる。
次に製造条件について説明する。
横幅１９３ｍｍ×縦幅１９２ｍｍの負極と、外形が横幅１９３ｍｍ×縦幅１９２ｍｍの袋詰め正極２０１のセパレータで積層体を形成する場合を例に説明する。この時、濡れ残り面積の目標値は、負極の活物質が塗布された面積に対して濡れ残り面積が０．０１３５％未満とする必要があるので、その面積は５ｍｍ２未満となる。
引き出しローラ５１１の直径をΦ５１１、引き出しローラ５１２の直径をΦ５１２、溶着引き出しローラ５１３の直径をΦ５１３、溶着引き出しローラ５１４の直径をΦ５１４、溶着引き出しローラ５１５の直径をΦ５１５、溶着引き出しローラ５１６の直径をΦ５１６、溶着機１３０の幅をＷ１３０として説明する。
この時、図３に示すように、上セパレータ１１６の平行な２辺に並んだ溶着点１１４の横幅Ｗ１１６方向の間隔をＷ４、下セパレータ１１７の平行な２辺に並んだ溶着点１１４の横幅Ｗ１１７方向の間隔をＷ３として説明する。この時、溶着点の間隔Ｗ３，Ｗ４は共に正極１１５の横幅Ｗ１１５方向の端面と接触し得る、溶着点の端面間の間隔とする。
濡れ残り面積が４．９３ｍｍ２で皺の発生が確認されなかった時の条件の、Ｗ３とＷ４との比が１．０１８９を実現するためには、直径Φ５１１が６１．４３４ｍｍ、直径Φ５１２が６２．５９５ｍｍ、直径Φ５１３が６１．４３４ｍｍ、直径Φ５１４が６２．５９５ｍｍ、直径Φ５１５が６１．４３４ｍｍ、直径Φ５１６が６１．４３４ｍｍで、幅Ｗ１３０が１８７ｍｍとすることで可能である。
次に、原理について説明する。まずは、上セパレータから説明する。
引き出しローラ５１１により、上セパレータフープ１２７から引き出しローラ５１１の円周分の１９３ｍｍが引き出され、溶着引き出しローラ５１３に供給される。溶着引き出しローラ５１３と引き出しローラ５１１の円周は同じなので、１９３ｍｍが溶着機１３０に送り込まれる。
一方、下セパレータは、引き出しローラ５１２の円周分の６２．５９５ｍｍが引き出され、溶着引き出しローラ５１４に供給される。この時、下セパレータと正極１１５は一緒に溶着機１３０に送り込まれる。
溶着引き出しローラ５１４と引き出しローラ５１２の円周は同じなので、６２．５９５ｍｍが正極１１５と一緒に溶着機構１３０に送り込まれる。
溶着機１３０に送り込まれた上セパレータと下セパレータとで正極１１５を挟んで、溶着機１３０の幅Ｗ１３０の長さである１８７ｍｍにわたって、所定の間隔の溶着点で溶着される。
正極１１５を挟み、溶着された上セパレータと下セパレータは、溶着引き出しローラ５１５と５１６により、切断ユニット５３４に送り込まれる。
溶着引き出しローラ５１５と５１６の円周は共に１９３ｍｍなので、１９３ｍｍの長さ分だけ切断ユニット５３４に送り込まれ、弓なり袋詰め正極２０１の幅が１９３ｍｍとなるように上セパレータと下セパレータが重なったまま切断される。
これにより、上セパレータ１１６の幅が１９３ｍｍで溶着点間隔Ｗ４が１８７ｍｍで、下セパレータ１１７の幅が１９６．６４８ｍｍで溶着点間隔Ｗ３が１９０．６４８ｍｍの袋詰め正極２０１を構成できる。
下セパレータ１１７の幅は、上セパレータ１１６の幅より長い状態で、端部をそろえて溶着機１３０によりＷ１３０の幅で溶着されるので、弓なり形状となる。
次に、図７を用いて本発明の上セパレータ，下セパレータ，正極の積層方法について説明する。図７は本発明の積層体の積層方法を説明する図である。図７において図６と同じ構成要素については同じ符号を用い、説明を省略する。
図７に示すように、本発明の積層体の積層装置は、負極１１１が積まれた負極ラック６０１と、負極ラック６０１から負極１１１を積層ラック６０３まで搬送する負極チャック６０２と、積層ラック６０３に搬送する途中で負極の位置を検出する２台のカメラ６０４、６０５が搭載された負極位置検出装置６０６と、袋詰め正極２０１が積まれた袋詰め正極ラック５２２と、袋詰め正極２０１を正極ラック５２２から積層ラック６０３まで搬送する袋詰め正極チャック５２３と、積層ラック６０３に搬送する途中で袋詰め正極の位置を検出する２台のカメラ６０７、６０８が搭載された袋詰め正極位置検出装置６０９と、積層終了後に積層状態を固定するためにテープを貼り付ける機構６１０、６１１で構成されている。
次に積層装置の動作について説明する。負極チャック６０２は負極ラック６０１から負極１１１を取り出し、負極位置検出位置Ｃに移動する。負極位置検出位置Ｃでは取り出された負極１１１と仕様上の積層位置からのズレ量が測定される。測定終了後、負極チャック６０２は積層位置Ｂに移動し、負極位置検出位置Ｃにて測定されたズレ量を補正し、積層ラック６０３に置かれ、再び、負極ラック６０１からの負極１１１の取り出し作業にかかる。一方、袋詰め正極チャック５２３は正極ラック５２２から袋詰め正極２０１を取り出し、袋詰め正極位置検出位置Ａに移動する。袋詰め正極位置検出位置Ａでは取り出された袋詰め正極２０１と仕様上の積層位置からのズレ量が測定される。測定終了後、袋詰め正極チャック５２３は積層位置Ｂに移動し、袋詰め正極位置検出位置Ａにて測定されたズレ量を補正し、積層ラック６０３に置かれ、再び、正極ラック５２２からの袋詰め正極２０１の取り出し作業にかかる。積層は負極１１１、袋詰め正極２０１の順で行われるので、負極チャック６０２と袋詰め正極チャック５２３は交互に積層位置Ｂへ移動し、規定の枚数になるまで繰り返し積層していく。やがて、規定の枚数となり、積層終了となる。続いてテープを貼り付ける機構の６１０、６１１により、テープ１０７が積層したものに貼られる。
次に位置検出について説明する。負極位置検出装置６０６は２台のカメラ６０４、６０５が搭載されており、その配置は負極１１１の向かい合う角に配置され、位置ズレ量を測定している。同様に袋詰め正極位置検出装置６０９もカメラ６０７、６０８が袋詰め正極２０１の向かい合う角に配置され、位置ズレ量を測定している。
次に積層について述べる。積層は負極１１１、袋詰め正極２０１の順で行われる。この時、袋詰め正極２０１は凸となった側が下に向く姿勢で積層される。
次にリード板装着について図８を用いて説明する。図８は本発明のリード板装着方法を説明する図である。図８において、図１、図２と同じ構成要素については同じ符号を用い、説明を省略する。
図８に示すように、本発明のリード板装着は、リード装着前の積層体７００（図８（ａ））に正極リードラック７０１の正極リード１０３を搬送する正極リードチャック７０２と負極リードラック７０３から負極リード１０４を搬送する負極リードチャック７０４と、正極リード１０３を溶着する正極リード溶着機構７０５と、負極リード１０４を溶着する負極リード溶着機構７０６とで構成されている。
次に動作について説明する。リード装着前の積層体７００（図８（ａ））に正極リードチャック７０２により正極リードラック７０１から取り出された正極リード１０３および、負極リードチャック７０４により取り出された負極リード１０４を載せ（図８（ｂ））、正極リード溶着機構７０５と負極リード溶着機構７０６で押圧しながら、正極に正極リード１０３を溶着し（図８（ｃ））、負極に負極リード１０４を溶着して、積層体２００を形成する（図８（ｄ））。
次にリード板取り付け位置について説明する。正極リード１０３はリード装着前の積層体７００の正極リード取り付け部７０８に装着される。また、負極リード１０４は負極リード取り付け部７０９に装着される。
次に外装体装着について図９を用いて説明する。図９は本発明の外装体の装着方法を説明する図である。図９において、図１、図２と同じ構成要素については同じ符号を用い、説明を省略する。
図９に示すように、本発明の外装体の装着装置は、下部外装体ラック８０１から下部外装体１０２を搬送ベルト８０２まで運ぶ４個の下部外装体チャック８０３と、積層体ラック８０４から積層体２００を搬送ベルト８０２まで運ぶ積層体チャック８０５と、上部外装体ラック８０６から上部外装体１０１を搬送ベルト８０２まで運ぶ上部外装体チャック８０７と、上部外装体１０１と下部外装体１０２を溶着する溶着機構８０８とで構成されている。
次に本発明の外装体の装着装置の動作について説明する。下部外装体１０２は下部外装体チャック８０３により、下部外装体ラック８０１から取り出され、搬送ベルト８０２上に置かれ、積層体供給位置Ａに搬送される。積層体供給位置Ａでは、積層体チャック８０５により、積層体ラック８０４から取り出された積層体２００が下部外装体１０２内に収納される。そして、上部外装体供給位置Ｂに移動する。上部外装体供給位置Ｂでは、上部外装体チャック８０７により、上部外装体ラック８０６から取り出された上部外装体１０１が下部外装体１０２に装着される。そして、３辺溶着位置Ｃに移動する。３辺溶着位置Ｃでは、溶着機構８０８により、上部外装体１０１と下部外装体１０２の外周部の３辺を重ねて溶着される。そして、１辺分の未溶着部８１０がある注液前品８０９となる。
次に未溶着部について説明する。未溶着部８１０は正極リード１０３と負極リード１０４が取り付けられた辺に対向する辺である。
次に注液について図１０を用いて述べる。図１０は本発明の注液方法を説明する図である。図１０において、図１、図９と同じ構成要素については同じ符号を用い、説明を省略する。
図１０に示すように、本発明の注液装置は、電解液を収納しているタンク９０１と、ポンプ９０２と、タンク９０１とポンプ９０２とをつなぐ供給チューブ９０３と、ポンプ９０２から塗出ヘッド９０４までつなぐ塗出チューブ９０５と、注液前品８０９の未溶着部８１０を溶着する上溶着バー９０６と、下溶着バー９０７とで構成されている。
次に本発明の注液装置の動作について説明する。電解液はタンク９０１から供給チューブ９０３をとおり、ポンプ９０２に供給される。ポンプ９０２に供給された電解液は塗出チューブ９０５をとおり塗出ヘッド９０４に供給される。塗出ヘッド９０４に供給された電解液は、注液前品８０９の内部に未溶着部８１０によりできた開口から注液される。規定の量になるまで段階的に注液をし、規定の量となったら、未溶着部８１０によりできた開口９０８を上溶着バー９０６と、下溶着バー９０７で挟み、溶着され、開口９０８が塞がれる。
次に、未溶着部８１０によりできた開口９０８を溶着する方法について説明する。開口９０８の形成は、下部外装体１０２側が大きく広げられるので、開口９０８を溶着する際に上溶着バー９０６と、下溶着バー９０７が同時に挟むと皺になることがある。そこで、開口９０８を塞ぐ際には、上溶着バー９０６が先に挟み動作に入り、続いて下溶着バー９０７が挟み動作に入るようにしている。
ここまでで、積層型電池の組み立ては終了となり、この組み立てられた電池の積層体２００に電解液を含浸させるための放置を行い、積層型電池として機能させるために必要な充電放電を施し、電気容量が与えられ、完成となる。
かかる構成によれば、図１〜図１０に示すように、正極１１５を収納する上セパレータ１１６と下セパレータ１１７の長さを変えることにより、袋詰め正極２０１を弓なりの形状にすることで、積層時に負極１１１と袋詰め正極２０１との隙間が広く得られ、電解液が負極１１１と袋詰め正極２０１との隙間に入り、電解液が略中央部にも含浸しやすくなる。よって、負極１１１および袋詰め正極２０１の電解液の濡れ残り領域を減少することができる。例えば、通常の積層型電池の条件で、負極のサイズを横幅１９３ｍｍ×縦幅１９２ｍｍ、袋詰め正極２０１のセパレータ外形を横幅１９３ｍｍ×縦幅１９２ｍｍとした場合、Ｗ３とＷ４との比が１．０１８９の時、２５℃、大気圧下で、３０分後の負極の濡れ残り面積を４．８ｍｍ２とすることができ、濡れ残り面積の割合を０．０１３０％まで減少させ、濡れ残り面積の割合を０．０１３５％未満にすることができる。
さらに、積層体２００に正極リード１０３と負極リード１０４を電気的に繋げ、電池容量についても、従来技術で、仕様値の９９．５９％に留まっていた電池容量を、９９．９８％まで改善することができる。
また、Ｗ３とＷ４の長さ比と電解液１５２の濡れ広がりがどのように関係しているか検討するため、実験を行った。
実験について図４及び図１１を用いて説明する。図１１は電解液の濡れ広がり実験を説明する図である。
図１１において、図４と同じ構成要素については同じ符号を用い、説明を省略する。
図１１（ａ）は実験手順を示す。
まず、電動ピペット１５１で電解液１５２を負極１１１の表面の中央に塗布する。ここで、塗布後の電解液１５２の塗布面積をＳＢとする（手順１）。
次に、電解液１５２を塗布された負極１１１の上方に、袋詰め正極２０１を載せる（手順２）。
次に、負極１１１上に袋詰め正極２０１を載せたまま、袋詰め正極２０１の自重、ここでは１７ｇで押圧されたまま放置する。この時の袋詰め正極２０１の面積を３７０５６ｍｍ２とする（手順３）。
そして、負極１１１上に載せた袋詰め正極２０１を取り除く。取り除いた後の負極１１１上の電解液１５２の濡れ広がり面積をＳＡとする（手順４）。
次に実験の条件について説明する。手順１で塗布する電解液１５２の量は負極１１１全体に濡れ広がる量で、例えば１ｃｃとする。また、負極１１１に塗布する際には、塗布位置のバラツキを押さえるため、電動ピペット１５１を固定し、さらに負極１１１の外形で規制し、塗布する。さらに塗布面積ＳＢを、濡れ残り面積の測定方法を用いて測定し、バラツキが０．１ｍｍ２以下とする。手順３の放置時間は量産時の工程タクトから判断し、１秒とする。手順４の負極１１１上の電解液１５２の濡れ広がり面積ＳＡも、濡れ残り面積の測定方法を用いて測定し、実験結果図１１（ｂ）とする。
図１１（ｂ）の横軸はＷ３とＷ４との比で（図３参照）、縦軸は袋詰め正極２０１を載せ、取り除いた後の負極１１１上の電解液１５２の濡れ広がり面積ＳＡを負極１１１全体に濡れ広がった時点での正規化した濡れ広がり面積ＳＡの率である。
図１１（ｂ）からわかるように、Ｗ３とＷ４との比が１．００１５から１．０１８７の間では濡れ広がり面積は増加傾向にある。そして、Ｗ３／Ｗ４が１．０１８７を超えると減少傾向となる。これは、袋詰め正極２０１のセパレータに皺が発生したため、皺により電解液１５２を負極１１１上に濡れ広げられなかったためである。
以上のことから、負極１１１上での電解液１５２の濡れ広がりは、Ｗ３とＷ４との比によることが判明した。ここで図４（ｂ）の、実験結果と合わせて考察すると、下セパレータの長さにより、負極１１１とセパレータとの隙間の形成状態が変わり、電解液１０５の濡れ広がり量が異なる。これにより、負極１１１および袋詰め正極２０１の外周部より浸入した電解液１５２が負極１１１中央部に達するかどうかが決まるため、濡れ残り面積が下セパレータの長さにより改善したと推測され、セパレータが負極１１１上に電解液１５２を濡れ広げられる範囲で濡れ残り面積が減少すると考える。よって、本発明の注液方法や注液時の姿勢に依存しないと推測される。
実験について図２、図３、図４および図１２を用いて説明する。図１２は本発明の積層型電池における袋詰め正極の構成例を示す図である。この時、濡れ残り面積の目標値は、負極の活物質が塗布された面積に対して濡れ残り面積が０．０１３５％未満とする必要があるので、その面積は５ｍｍ２未満とする。
図１２において、図２、図３、図４と同じ構成要素については同じ符号を用い、説明を省略する。
図１２（ａ）は負極１１１と袋詰め正極２０１の重ねた状態を展開した図である。
ここでは、正極１１５の縦幅Ｌ１１５をＬ２、負極１１１の縦幅Ｌ１１１をＬ１、上セパレータ１１６の平行な２辺に並んだ溶着点１１４の縦幅Ｌ１１６方向の間隔をＬ４、下セパレータ１１７の平行な２辺に並んだ溶着点１１４の縦幅Ｌ１１７方向の間隔をＬ３として説明する。この時、溶着点の間隔Ｌ３、Ｌ４は共に正極１１５の縦幅Ｌ１１５方向の端面と接触し得る、溶着点の端面間の間隔とする。横幅について、Ｗ３，Ｗ４は図３と同様である。
図１２（ｂ）〜図１２（ｈ）は図１２（ａ）のＷ３、Ｗ４、Ｌ３、Ｌ４の条件を変えることで構成される袋詰め正極２０１の構成例である。
図１２（ｂ）は下セパレータ１１７の横幅が弓になるようにＷ３をＷ４に比べて長くした場合の構成である。
図１２（ｃ）は上セパレータ１１６の横幅が弓になるようにＷ４をＷ３に比べて長くした場合の構成である。
図１２（ｄ）は下セパレータ１１７の縦幅が弓になるようにＬ３をＬ４に比べて長くした場合の構成である。
図１２（ｅ）は上セパレータ１１６の縦幅が弓になるようにＬ４をＬ３に比べて長くした場合の構成である。
図１２（ｆ）は下セパレータ１１７の横幅と縦幅の両方が弓になるように、Ｗ３をＷ４に比べて長くし、Ｌ３をＬ４に比べて長くした場合の構成である。
図１２（ｇ）は下セパレータ１１７の縦幅が弓になるようにＬ３をＬ４に比べて長くし、上セパレータ１１６の横幅が弓になるようにＷ４をＷ３に比べて長くした場合の構成である。
図１２（ｈ）は上セパレータ１１６の縦幅が弓になるようにＬ４をＬ３に比べて長くし、下セパレータ１１７の横幅が弓になるようにＷ３をＷ４に比べて長くした場合の構成である。
このような構成の袋詰め正極２０１を用いて作成した積層体によって、効果にどのような差異がみられるか検証実験を行った。検証の方法は、先の図４の説明で説明した方法と同様に、粘度ＣＰ２の電解液を入れたポリエチレン製の容器に２５℃、大気圧下で積層体を浸漬させ、３０分後に濡れ残り面積を測定した。
その結果を図１３、図１２、図４を用いて説明する。図１３は本発明の袋詰め正極の構成と濡れ残り面積との関係を示す図である。図１３において図１２と同じ構成要素については同じ符号を用い、説明を省略する。
図１３（ａ）は図１２（ｂ）の袋詰め正極を用いた積層体の濡れ残り面積とＷ３とＷ４との比の関係を示す図である。図１３（ａ）からわかるように、濡れ残り面積の減少が顕著に現れる条件はＷ３／Ｗ４が１．００１５を超えて１．０２２以下の間である。また、濡れ残り面積が５ｍｍ２未満となる条件は、図１３（ａ）より、Ｗ３／Ｗ４が１．０１７９より大きく、セパレータの皺が発生しない１．０２２以下の範囲である。
図１３（ｂ）は図１２（ｃ）の袋詰め正極を用いた積層体の濡れ残り面積とＷ４とＷ３との比の関係を示す図である。図１３（ｂ）からわかるように、濡れ残り面積の減少が顕著に現れる条件はＷ４／Ｗ３が１．００１５を超えて１．０２２以下の間である。また、濡れ残り面積が５ｍｍ２未満となる条件は、図１３（ｂ）より、Ｗ４／Ｗ３比が１．０１７９より大きく、セパレータの皺が発生しない１．０２２以下の範囲である。
図１３（ａ）と図１３（ｂ）からわかるように、Ｗ３が長い場合でも、Ｗ４が長い場合でも、Ｗ４とＷ３の長さの比が１．００１５を超えて１．０２２以下の間で濡れ残り面積の減少の効果があると判断できる。
図１３（ｃ）は図１２（ｄ）の袋詰め正極を用いた積層体の濡れ残り面積とＬ３とＬ４との比の関係を示す図である。図１３（ｃ）からわかるように、濡れ残り面積の減少が顕著に現れる条件はＬ３／Ｌ４が１．００１５を超えて１．０２２以下の間である。また、濡れ残り面積が５ｍｍ２未満となる条件は、図１３（ｃ）よりＬ３／Ｌ４が１．０１８７より大きく、セパレータの皺が発生しない１．０２２以下の範囲である。
図１３（ｄ）は図１２（ｅ）の袋詰め正極を用いた積層体の濡れ残り面積とＬ４とＬ３との比の関係を示す図である。図１３（ｄ）からわかるように、濡れ残り面積の減少が顕著に現れる条件はＬ４／Ｌ３が１．００１５を超えて１．０２２以下の間である。また、濡れ残り面積が５ｍｍ２未満となる条件は、図１３（ｄ）よりＷ４／Ｗ３が１．０１８７より大きく、セパレータの皺が発生しない１．０２２以下の範囲である。
図１３（ｃ）と図１３（ｄ）からＬ３が長い場合でも、Ｌ４が長い場合でも、Ｌ４とＬ３の長さの比が１．００１５を超えて１．０２２以下の間で濡れ残り面積の減少の効果があると判断できる。Ｗ３とＷ４の長さの比が異なり、Ｗ４／Ｗ３またはＷ３／Ｗ４が、１．００１５〜１．０２２の範囲である場合、濡れ残り面積が減少し、電気容量が改善したことから、Ｌ３とＬ４の長さの比が異なり、Ｌ４／Ｌ３またはＬ３／Ｌ４が、１．００１５〜１．０１８７の範囲である場合も、同様に電池容量が改善すると推測できる。つまり、横幅方向の弓なりで効果があるので、縦幅方向の弓なりでも同様に効果があると推測できる。
また、図１３（ａ）と図１３（ｂ）と図１３（ｃ）と図１３（ｄ）から弓にするセパレータは上下に限定されず縦方向でも横方向でも効果があると判断できる。
図１３（ｅ）は図１２（ｆ）の袋詰め正極を用いた積層体の濡れ残り面積とＬ３とＬ４との比の関係を示す図である。図１２（ｆ）の袋詰め正極は下セパレータ１１７の横幅と縦幅の両方が弓になるように、Ｗ３がＷ４に比べて長く、Ｌ３がＬ４に比べて長い構成なので、Ｗ３／Ｗ４が１．００００，１．００１５，１．００５５，１．００１２５，１．０２００の時のＬ３／Ｌ４と濡れ残り面積との関係を測定した。図１３（ｅ）からわかるように、濡れ残り面積の減少が顕著に現れる条件はＬ３／Ｌ４が１．００１５を超えて１．０２２以下の間であった。
濡れ残り面積が５ｍｍ２未満となる条件は、Ｌ３／Ｌ４が１．００１８５から１．０２２以下の範囲でＷ３／Ｗ４で異なる。Ｗ３／Ｗ４の条件内での濡れ残り面積が５ｍｍ２未満となる共通の範囲としては、Ｌ３／Ｌ４が１．０１８７より大きく、セパレータの皺が発生しない１．０２２以下の範囲である。
図１３（ｅ）から、下セパレータ１１７の横幅と縦幅の両方を弓にしてもＬ４とＬ３の長さの比が１．００１５を超えて１．０２２以下の間で濡れ残り面積の減少の効果があると判断できる。
そして、図１３（ａ）と図１３（ｂ）と図１３（ｃ）と図１３（ｄ）と図１３（ｅ）から図１２（ｇ）の袋詰め正極の下セパレータ１１７の縦幅が弓になるようにＬ３がＬ４に比べて長く、上セパレータ１１６の横幅が弓になるようにＷ４がＷ３に比べて長い構成であっても、Ｌ４とＬ３の長さの比、Ｗ４とＷ３の長さの比が１．００１５を超えて１．０２２以下の間で濡れ残り面積の減少の効果があると推測できる。
また、図１２（ｈ）の袋詰め正極の上セパレータ１１６の縦幅が弓になるようにＬ４がＬ３に比べて長く、下セパレータ１１７の横幅が弓になるようにＷ３がＷ４に比べて長い構成であっても、Ｌ４とＬ３の長さの比、Ｗ４とＷ３の長さの比が１．００１５を超えて１．０２２以下の間で同様の効果があると推測できる。
なお、上記の説明においては、環境について明記していないが、ドライ環境のように、温度湿度が管理されていれば、窒素環境、減圧環境であっても特に問題ない。また、上セパレータ１１６と下セパレータ１１７との接合を溶着により行う場合を例に説明をしたが、接着、粘着によるものでも同様の効果が得られる。そして、袋詰め正極２０１の積層時の姿勢について、凸となった側が下に向く姿勢としたが、凸となった側が上に向く姿勢であっても、特に問題ないとする。また、Ｗ３とＷ４の比、Ｌ３とＬ４の比が１．００１５を超えて１．０１８７以下であれば、セパレータと負極１１１の間に電解液を挟み込んだ時に、電解液が負極１１１上で濡れ広がりやすいので本発明の注液方法や注液時の姿勢は濡れ残り面積に影響しないと考えられる。
本発明は、短時間の放置時間で、電池容量を確保することができ、複数の電極板をセパレータ等の絶縁体を介して積層する積層型電池等に有用である。
１００ 積層型電池
１０１ 上部外装体
１０２ 下部外装体
１０３ 正極リード
１０４ 負極リード
１０５ 積層体
１０７ テープ
１１１ 負極
１１２ 袋詰め正極
１１４ 溶着点
１１５ 正極
１１６ 上セパレータ
１１７ 下セパレータ
１１８ 負極リード取り付け部
１１９ 正極リード取り付け部
１２０ 下セパレータ
１２１ 下セパレータフープ
１２２，１２８ 送り出しローラ
１２３ カッタ
１２４ 搬送ジグ
１２５ 正極チャック
１２６ 正極ラック
１２７ 上セパレータフープ
１２９ カッタ
１３０ 溶着機
１５１ 電動ピペット
１５２ 電解液
２００ 積層体
２０１ 袋詰め正極
５０１ 正極送り出しリブ
５０２ 正極搬送ベルト
５０３、５０５、５０７、５０９ 固定ローラ
５０４、５０８ 可動ローラ
５０６ 上セパテンション制御機構
５１０ 下セパテンション制御機構
５１１、５１２ 引き出しローラ
５１３、５１４ 溶着送り出しローラ
５１５、５１６ 溶着引き出しローラ
５１７ 刃
５１８ 切断ローラ
５１９ 受け
５２０ 受けローラ
５２１ 袋詰め正極搬送ベルト
５２２ 正極ラック
５２３ 正極チャック
５３０ 正極供給ユニット
５３１ セパレータ供給ユニット
５３２ 溶着ユニット
５３４ 切断ユニット
５３５ 箱詰め機構
６０１ 負極ラック
６０２ 負極チャック
６０３ 積層ラック
６０４、６０５、６０７、６０８ カメラ
６０６ 負極位置検出装置
６０９ 袋詰め正極位置検出装置
６１０、６１１ テープを貼り付ける機構
７００ リード装着前の積層体
７０１ 正極リードラック
７０２ 正極リードチャック
７０３ 負極リードラック
７０４ 負極リードチャック
７０５ 正極リード溶着機構
７０６ 負極リード溶着機構
７０８ 正極リード取り付け部
７０９ 負極リード取り付け部
８０１ 下部外装体ラック
８０２ 搬送ベルト
８０３ 下部外装体チャック
８０４ 積層体ラック
８０５ 積層体チャック
８０６ 上部外装体ラック
８０７ 上部外装体チャック
８０８ 溶着機構
８０９ 注液前品
８１０ 未溶着部
９０１ タンク
９０２ ポンプ
９０３ 供給チューブ
９０４ 塗出ヘッド
９０５ 塗出チューブ
９０６ 上溶着バー
９０７ 下溶着バー

Claims (4)

  1. 矩形の第１のセパレータと矩形の第２のセパレータとで正極を挟んだ袋詰め正極と負極とを交互に積んだ積層体、および電解液を収納する積層型電池において、
    前記袋詰め正極は、
    前記第１のセパレータ（横幅Ｗ３、縦幅Ｌ３、Ｗ３≧Ｌ３）と、前記第２のセパレータ（横幅Ｗ４、縦幅Ｌ４、Ｗ４≧Ｌ４）とが
    （数１）と（数２）の関係を満たすことを特徴とする積層型電池。

    （数１）１．００１５＜Ｗ３／Ｗ４≦１．０１８７
    （数２）Ｌ３＝Ｌ４
  2. 矩形の第１のセパレータと矩形の第２のセパレータとで正極を挟んだ袋詰め正極と負極とを交互に積んだ積層体、および電解液を収納する積層型電池において、
    前記袋詰め正極は、
    前記第１のセパレータ（横幅Ｗ３、縦幅Ｌ４、Ｗ３≧Ｌ３）と、前記第２のセパレータ（横幅Ｗ４、縦幅Ｌ４、Ｗ４≧Ｌ４）とが
    （数３）と（数４）の関係を満たすことを特徴とする積層型電池。

    （数３）１．００１５＜Ｌ３／Ｌ４≦１．０１８７
    （数４）Ｗ３＝Ｗ４
  3. 前記袋詰め正極において、前記第１のセパレータと前記第２のセパレータの外周部を熱溶着したことを特徴とする請求項１または２に記載の積層型電池。
  4. 前記第１のセパレータと前記第２のセパレータは、ポリオレフィン系の樹脂であることを特徴とする請求項１〜３の何れかに記載の積層型電池。
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