JP2014241198A - 高濃度金属塩を含むアセトニトリル電解液、及び当該電解液を含む二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
(1)アセトニトリルとLiN(SO2F)2を含むリチウム二次電池用電解液であって、当該電解液中における前記LiN(SO2F)2の体積モル濃度が3.0mol/L以上であることを特徴とする、電解液;
(2)前記LiN(SO2F)2の体積モル濃度が3.0〜5.5mol/Lの範囲である、上記(1)に記載の電解液;
(3)前記LiN(SO2F)2の体積モル濃度が3.5〜5.0mol/Lの範囲である、上記(1)に記載の電解液
に関する。
(4)正極活物質を含む正極と、リチウムイオンを吸蔵及び放出可能な負極活物質を含む負極と、上記(1)〜(3)のいずれか1項に記載のリチウム二次電池用電解液を有する二次電池;
(5)前記負極活物質が炭素材料、金属リチウム、リチウム合金、又は金属酸化物である、上記(4)に記載の二次電池;
(6)前記正極活物質がリチウム元素を有する金属酸化物、ポリアニオン系化合物、又は硫黄系化合物である、上記(4)に記載の二次電池;
に関する。
(1)溶媒
本発明の電解液において用いられる溶媒は、アセトニトリル(AN)が最も好ましい。しかし、その他の非水溶媒を用いることもでき、例えば、エチルメチルエーテル、ジプロピルエーテル等のエーテル類;メトキシプロピオニトリルのニトリル類;酢酸メチル等のエステル類;トリエチルアミン等のアミン類;メタノール等のアルコール類;アセトン等のケトン類;含フッ素アルカン等が挙げられる。これらのうち1種を単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。ただし、これらに限定されるものではない。
本発明の電解液において支持電解質として用いられるアルカリ金属塩は、LiN(SO2F)2(リチウムビス(フルオロスルホニル)。以下、「LiFSA」と呼ぶこともある。)が最も好ましい。しかしながら、電解液中で解離してリチウムイオンを供給するものであれば、他のリチウム塩も用いることができる。そのようなリチウム塩は、特に限定されるものではないが、例えば、LiN(CF3SO2)2(以下、「LiTFSA」「LiTFSI」と呼ぶこともある。)、LiN(C2F5SO2)2(以下、「LiBETI」と呼ぶこともある。)、LiCF3SO3、LiC4F9SO3、LiC(CF3SO2)3、LiN(CF3SO2)(C2F5SO2)、LiN(CF3SO2)(C3F7SO2)、LiN(CF3SO2)(C4F9SO2)、LiPF6、LiBF4、LiClO4、及びこれらの任意の組み合わせから選択されるものが挙げられる。なお、本発明の電解液が適用される二次電池が、ナトリウムイオン電池、カリウムイオン電池である場合には、上記リチウム塩と同様のアニオンよりなるナトリウム塩又はカリウム塩を用いることもできる。また、本発明の電解液が適用される二次電池が、マグネシウムイオン電池、カルシウムイオン電池である場合には、上記リチウム塩と同様のアニオンよりなるマグネシウム塩又はカルシウム塩を用いることもできる。
また、本発明の電解液は、その機能の向上等の目的で、必要に応じて他の成分を含むこともできる。他の成分としては、例えば、従来公知の過充電防止剤、脱水剤、脱酸剤、高温保存後の容量維持特性およびサイクル特性を改善するための特性改善助剤が挙げられる。
本発明の二次電池は、正極及び負極と、本発明の電解液を備えるものである。
本発明の二次電池における負極としては、電気化学的にリチウムイオンを吸蔵・放出できる負極活物質を含む電極が挙げられる。このような負極活物質としては、公知のリチウムイオン二次電池用負極活物質を用いることができ、例えば、天然グラファイト(黒鉛)、高配向性グラファイト(Highly Oriented Pyrolytic Graphite;HOPG)、非晶質炭素等の炭素質材料が挙げられる。さらに他の例として、リチウム金属、又はリチウム元素を含む合金、金属酸化物、金属硫化物、金属窒化物のような金属化合物が挙げられる。例えば、リチウム元素を有する合金としては、例えばリチウムアルミニウム合金、リチウムスズ合金、リチウム鉛合金、リチウムケイ素合金等を挙げることができる。また、リチウム元素を有する金属酸化物としては、例えばチタン酸リチウム(Li4Ti5O12等)等を挙げることができる。また、リチウム元素を含有する金属窒化物としては、例えばリチウムコバルト窒化物、リチウム鉄窒化物、リチウムマンガン窒化物等を挙げることができる。これら負極活物質は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
本発明の二次電池の正極では、公知のリチウムイオン二次電池用正極活物質を用いることができ、例えば、コバルト酸リチウム(LiCoO2)、マンガン酸リチウム(LiMn2O4)、ニッケル酸リチウム(LiNiO2)等の1種類以上の遷移金属を含むリチウム含有遷移金属酸化物、遷移金属硫化物、金属酸化物、リン酸鉄リチウム(LiFePO4)やピロリン酸鉄リチウム(Li2FeP2O7)などの1種類以上の遷移金属を含むリチウム含有ポリアニオン系化合物、硫黄系化合物(Li2S)などが挙げられる。当該正極には、導電性材料や結着剤を含有してもよく、酸素の酸化還元反応を促進する触媒を含有してもよい。
本発明の二次電池において用いられるセパレータとしては、正極層と負極層とを電気的に分離する機能を有するものであれば特に限定されるものではないが、例えばポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、ポリエステル、セルロース、ポリアミド等の樹脂からなる多孔質シートや、不織布、ガラス繊維不織布等の不織布等の多孔質絶縁材料等を挙げることができる。
本発明の二次電池の形状は、正極、負極、及び電解液を収納することができれば特に限定されるものではないが、例えば、円筒型、コイン型、平板型、ラミネート型等を挙げることができる。
4.5MのLiFSAを含む電解液を用いて、黒鉛電極における単極電位を測定し、C/10レートで充放電挙動の比較を行った。測定は、作用極にポリフッ化ビニリデン(PVdF)を10重量%含む天然黒鉛結合剤電極(平均粒径10μm)、対極及び参照電極に金属リチウムを備えたハーフセルを用いて、充放電測定装置(BioLogic社製、VMP−3)により行った。温度は25℃である。得られた結果を図1に示す。
実施例1のセルを用いて、放電容量におけるレート特性の評価を行った。4.5MのLiFSAを含むアセトニトリル溶液を用いて、2Cレートで黒鉛にリチウムを挿入したときの電圧曲線を図3に示す。下限電圧は、リチウム金属の析出が起こる前の0Vに設定した。比較例として、1.0MのLiPF6を含むエチレンカーボネート/ジメチルカーボネート(EC/DMC)電解液において得られた結果を併せて図3に示す。カーボネート系電解液では100mAhg−1程度しかリチウムを挿入できなかったが、本発明のLiFSA/アセトニトリル電解液では300mAhg−1以上のリチウムを挿入することが明らかとなった。
Claims (6)
- アセトニトリルとLiN(SO2F)2を含むリチウム二次電池用電解液であって、当該電解液中における前記LiN(SO2F)2の体積モル濃度が3.0mol/L以上であることを特徴とする、電解液。
- 前記LiN(SO2F)2の体積モル濃度が3.0〜5.5mol/Lの範囲である、請求項1に記載の電解液。
- 前記LiN(SO2F)2の体積モル濃度が3.5〜5.0mol/Lの範囲である、請求項1に記載の電解液。
- 正極活物質を含む正極と、リチウムイオンを吸蔵及び放出可能な負極活物質を含む負極と、請求項1〜3のいずれか1項に記載のリチウム二次電池用電解液を有する二次電池。
- 前記負極活物質が炭素材料、金属リチウム、リチウム合金、又は金属酸化物である、請求項4に記載の二次電池。
- 前記正極活物質がリチウム元素を有する金属酸化物、ポリアニオン系化合物、又は硫黄系化合物である、請求項4に記載の二次電池。
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