JP2014029791A - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】リチウムイオン二次電池において、1Fdの充電で5〜15cm3膨張する負極活物質と、1Fdの充電で5〜15cm3収縮する正極活物質と、固体電解質を含むことを特徴とする。
【選択図】 図1
Description
本実施形態の負極合剤4は、負極活物質として充電時に膨張する材料を含む。ここで、充電時に膨張するとは、1Fdの充電、すなわち1molのLiイオンの移動、すなわち96485クーロンの充電で、5〜15cm3膨張することである。このとき、負極合剤4としても5〜15cm3膨張する関係にある。
本実施形態の正極合剤2は、正極活物質として充電時に収縮する材料を含む。ここで、充電時に収縮する材料とは、1Fdの充電、すなわち1molのLiイオンの移動、すなわち96485クーロンの充電で、5〜15cm3収縮する材料である。このとき、正極合剤2としても5〜15cm3膨張する関係にある。
本実施形態では、正極合剤2に接触する正極集電体1、負極合剤4に接触する負極集電体5を用いてもよい。集電体には、電池の特性に影響を及ぼさない各種電子伝導体を選択して用いることができる。正極集電体1としては、アルミニウム、チタン、ステンレス鋼、ニッケル、焼成炭素、導電性高分子、導電性ガラス等の他に、接着性、導電性、耐酸化性向上の目的で、アルミニウム等の表面をカーボン、ニッケル、チタンや銀等で処理した物を用いることができる。負極集電体5としては、銅、ステンレス鋼、ニッケル、アルミニウム、チタン、焼成炭素、導電性高分子、導電性ガラス、Al−Cd合金等の他に、接着性、導電性、耐酸化性向上の目的で、銅等の表面をカーボン、ニッケル、チタンや銀等で処理した物を用いることができる。これらの材料については表面を酸化処理することも可能である。
本実施形態におけるリチウムイオン二次電池10は、正極合剤2および負極合剤4と固体電解質3との間で接触を保っている。固体電解質3は、負極合剤4が膨張する際、負極合剤4の膨張によって正極合剤2の方向へ押され、移動する。これにより、固体電解質3は収縮する正極合剤2に押し付けられることとなり、正極合剤2および負極合剤4と固体電解質3との間での接触が保たれ、リチウムイオン二次電池内部に空隙が生じにくくする。この結果、本実施形態におけるリチウムイオン二次電池10は、負極集電体5から負極合剤4の剥離することの抑制、負極活物質の微粉の滑落の抑制、負極合剤4から固体電解質3の剥離の抑制という3つの効果を得ることができる。また、電解質に電解液を用いる場合では、この電解液に溶解してしまうため、正極活物質に硫化リチウムを用いることが出来ないが、本実施形態のように固体電解質3の場合では、つまり電解質が固体の場合は硫化リチウムを正極活物質として使用することができる。
実施形態で図1に示すイオンリチウム二次電池と同じ構造の試料を作成し、その特性の評価を行った。
固体電解質には、硫化リチウム(フルウチ化学社製)1.06gと、硫化リン(Aldrich製)1.54gを遊星型ボールミルで370rpmで20時間混合粉砕した。その後、220℃で1時間焼成することで粉末を得た。
実施例2は、負極活物質にアルミニウム粉末(高純度化学社製)269.8mgを用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン電池を得た。
実施例3は、負極活物質に銀粉末(高純度化学社製)674.2mgを用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン電池を得た。
実施例4は、負極活物質にリチウム粉末(高純度化学社製)69.4mgを用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン電池を得た。
実施例5は、負極活物質にインジウム粉末(高純度化学社製)765.5mgを用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン電池を得た。
実施例6は、負極活物質にビスマス粉末(高純度化学社製)696.6mgを用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン電池を得た。
実施例7は、負極活物質にSn粉末(高純度化学社製)269.8mgを用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン電池を得た。
実施例8は、負極活物質に酸化ニッケル粉末(高純度化学社製)373.5mgを用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン電池を得た。
実施例9は、負極活物質にSb粉末(高純度化学社製)405.9mgを用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン電池を得た。
実施例10は、負極活物質にSn−Sb合金粉末(高純度化学社製)325.0mgを用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン電池を得た。
実施例11は、負極活物質にCu−Sn合金粉末(高純度化学社製)443.1mgを用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン電池を得た。
実施例12は、負極活物質にSi−SiO2粉末(アルドリッチ社製)102.5mgを用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン電池を得た。
実施例13は、負極活物質にSn−SnO2粉末(高純度化学社製)210.5mgを用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン電池を得た。
実施例14は、固体電解質にさらにグリース(JX日鉱日石エネルギー社製)10mgをさらに加えた以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン電池を得た。
実施例15は、固体電解質にエチレンオキシド(80mol%)と2−(2−メトキシエトキシ)エチルグリシジルエーテル(20mol%)のコポリマー1.0g、LiBF4を0.11g、トルエン6g、エチレングリコールモノエチルエーテル6gを混合し、コーティングマシンで離型紙上にコーティングし、厚さ40μmのポリマー電解質の膜を有機固体電解質として作成し用いた。その他は実施例1と同様にしてリチウムイオン電池を得た。
実施例16は、正極活物質にビスムチオール(東京化成社製)のチオール基の水素イオンをリチウムイオンにカチオン交換したDMcTLi2810.6mgを用いた以外は、実施例15と同様にしてリチウムイオン電池を得た。
実施例17は、正極活物質にチオシアヌル酸(東京化成社製)のチオール基の水素イオンをリチウムイオンにカチオン交換したTCyALi3975.3mgを用いた以外は、実施例15と同様にしてリチウムイオン電池を得た。
実施例18は、固体電解質にガラスセラミックス粉体(酸化物)を用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン電池を得た。
比較例1〜3は、負極合剤を表1に示すようにC、CoO、FeOに変えた以外は、実施例1と同様にして得た。そして、比較例4〜7は、正極合剤を表1に示すように、LiCoO2、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2、LiTiS2、LiCuSに変えた以外は、実施例1と同様にして得た。
比較例8は、シリコン粉末90.0g、PVdF7.0g、アセチレンブラック3.0gをN−メチルピロリドンでペースト化し、Cu箔に塗布・乾燥させて負極合剤シートを作成した。また、Li2S90.0g、PVdF7.0g、アセチレンブラック3.0gをN−メチルピロリドンでペースト化し、Al箔に塗布・乾燥させて正極合剤シートを作成した。さらに、固体電解質のかわりに、LiPF6(1.0M)、エチレンカーボネート/ジエチルカーボネート=30/70(体積%)の電解液を用いた。負極合剤シート、電解液を滴下したセパレータ(日東電工社製)、正極合剤シートを、凸型の負極集電体によって閉じられているΦ10mmの内径を有する円筒状の絶縁パッキング内に順番に投入し、凸型の正極集電体をさらに用いて、比較例8のリチウムイオン二次電池とした。
得られたリチウムイオン二次電池を用いて充放電試験は、測定温度は25℃で実施した。充放電は(CC−CV)充電−CC放電で3.41mAcm−2(0.1C)で行った。充電電圧は、上限を2.4V、下限を0.9Vを目標に行ったが、各実施例や比較例の充電電圧の上限と下限電圧は、出現するプラトーに応じて変更した。また、充電は、正極の電圧が上限の充電電圧に達し、充電電流が0.34mAcm−2(0.01C)に減衰するまで行った。
2 正極合剤
3 固体電解質
4 負極合剤
5 負極集電体
6 絶縁パッキング
10 リチウムイオン二次電池
Claims (6)
- 1Fdの充電で5〜15cm3膨張する負極活物質と、
1Fdの充電で5〜15cm3収縮する正極活物質と、
固体電解質を含むことを特徴とするリチウムイオン二次電池。 - 前記正極活物質として、硫化リチウムを含むことを特徴とする請求項1記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記固体電解質として、無機固体電解質を含むことを特徴とする請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記固体電解質として、硫化物を含むことを特徴とする請求項1〜3のうちの一項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記負極活物質として、ケイ素、スズ、アンチモンのいずれか一以上、またはいずれか一以上の合金、またはいずれか一以上の酸化物を含むことを特徴とする請求項1〜4のうちの一項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記固体電解質がグリースを含むことを特徴とする請求項1〜5のうちの一項に記載のリチウムイオン二次電池。
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