JP2013235806A - 内部電極用導電性ペースト組成物、積層セラミック電子部品及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】内部電極用導電性ペースト組成物、これを含む積層セラミックキャパシタ及びその製造方法の提供。
【解決手段】内部電極用導電性ペースト組成物は、金属粉末及びグルタミン酸、アミノ酸、チオール系及びハイドロカーボン系の少なくとも１つを含む添加剤を含むことができる。前記添加剤がグルタミン酸及びアミノ酸の少なくとも１つを含む場合、前記添加剤の含量は０．５〜２ｗｔ．％であり、前記添加剤がチオール系及びハイドロカーボン系の少なくとも１つを含む場合、前記添加剤の含量は０．１〜０．４ｗｔ．％である。
【選択図】図６
【解決手段】内部電極用導電性ペースト組成物は、金属粉末及びグルタミン酸、アミノ酸、チオール系及びハイドロカーボン系の少なくとも１つを含む添加剤を含むことができる。前記添加剤がグルタミン酸及びアミノ酸の少なくとも１つを含む場合、前記添加剤の含量は０．５〜２ｗｔ．％であり、前記添加剤がチオール系及びハイドロカーボン系の少なくとも１つを含む場合、前記添加剤の含量は０．１〜０．４ｗｔ．％である。
【選択図】図６
Description
本発明は、粘度の変化率が大きい内部電極用導電性ペースト組成物、内部電極の印刷形状が改善された積層セラミック電子部品及びその製造方法に関する。
最近では、電子製品の小型化傾向により、積層セラミック電子部品も小型化及び大容量化が求められている。
これにより、誘電体と内部電極の薄膜化、多層化が多様な方法で試されており、近来では、誘電体層の厚さは薄くて積層数が増加した積層セラミック電子部品が製造されている。
また、最近では、内部電極の薄膜化のために微細な金属粉末を用いて内部電極を形成したセラミック電子部品が製造されている。
内部電極ペーストは、スクリーン印刷用とグラビア印刷用に製作されている。また、必要に応じて、上記内部電極ペーストは低粘度化して用いてもよい。
しかし、低粘度ペーストを用いると、スクリーン印刷及びグラビア印刷したとき、端部の接触角に関する問題が発生する恐れがある。例えば、粘度の低いペーストを用いて内部電極を形成すると、内部電極の端部がドーム状となる。
内部電極の端部がドーム状となる場合、内部電極用ペーストが印刷されたセラミックグリーンシートを複数に積み上げる積層段階で整列不良現象が発生する恐れがある。また、積層されたセラミックグリーンシートを焼結した後、内部電極の端部の切れる現象が増加することがある。また、上記内部電極の端部が切れることで、積層セラミックキャパシタの容量減少が引き起こされることもある。
印刷工程の改善により、内部電極の端部がドーム状となる問題をある程度は解決することができるが、その改善には限界がある。
従って、本明細書は、上述の問題点を解決する方案を提供することを目的とする。
具体的には、本明細書は、積層セラミック電子部品の製造工程において、粘度変化の大きい内部電極用導電性ペーストを提供することを目的とする。
また、本明細書は、内部電極ペーストの接触角の問題を改善するための積層セラミック電子部品の製造方法を提供することを目的とする。
また、本明細書は、内部電極ペーストの相安定性を改善させた積層セラミック電子部品及びその製造方法を提供することを目的とする。
また、本明細書は、内部電極の端が垂直に近い形状で形成される積層セラミック電子部品及びその製造方法を提供することを目的とする。
また、本明細書は、内部電極ペーストのレベリング性（ｌｅｖｅｌｉｎｇ：表面を平滑にする作用）が向上し、内部電極の粗度（表面粗さ）が改善された積層セラミック電子部品を提供することを目的とする。
本発明の一態様は、金属粉末と、グルタミン酸、アミノ酸、チオール（ｔｈｉｏｌ）系及びハイドロカーボン（ｈｙｄｒｏｃａｒｂｏｎ）系の少なくとも１つを含む添加剤とを含む内部電極用導電性ペースト組成物を提供する。
上記添加剤は単量体（ｍｏｎｏｍｅｒ）であってよい。
上記添加剤がグルタミン酸及びアミノ酸の少なくとも１つを含む場合、上記添加剤の含量は０．５〜２ｗｔ．％であってよい。
上記添加剤がチオール系及びハイドロカーボン系の少なくとも１つを含む場合、上記添加剤の含量は０．１〜０．４ｗｔ．％であってよい。
上記ペースト組成物の粘度は、１から１０００パスカルセカンド（Ｐａ．ｓ）の範囲で変化してよい。
本発明の他の態様は、セラミックグリーンシートを設ける段階と、上記セラミックグリーンシート上に金属粉末、溶剤、バインダー及び添加剤を含む内部電極用ペーストを印刷する段階と、上記内部電極用ペーストが印刷されたセラミックグリーンシートを積層する段階とを含み、上記添加剤はグルタミン酸、アミノ酸、チオール系及びハイドロカーボン系の少なくとも１つを含む積層セラミック電子部品の製造方法を提供する。
上記添加剤は単量体であってよい。
上記添加剤がグルタミン酸及びアミノ酸の少なくとも１つを含む場合、上記添加剤の含量は０．５〜２ｗｔ．％であってよい。
上記添加剤がチオール系及びハイドロカーボン系の少なくとも１つを含む場合、上記添加剤の含量は０．１〜０．４ｗｔ．％であってよい。
上記内部電極用ペーストを印刷する段階は、上記ペースト組成物の粘度（ｖｉｓｃｏｓｉｔｙ）が１〜１０００パスカルセカンド（Ｐａ．ｓ）の範囲で変化する段階を含んでよい。
上記積層されたセラミックグリーンシートを焼成する段階をさらに含んでよい。
本発明のさらに他の態様は、グルタミン酸、アミノ酸、チオール系及びハイドロカーボン系の少なくとも１つを含む添加剤、金属粉末、溶剤及びバインダーを含む内部電極用ペーストをセラミックグリーンシート上に印刷し、上記内部電極用ペーストが印刷されたセラミックグリーンシートを積層する方法により製造されたセラミック電子部品を提供する。
上記添加剤がグルタミン酸及びアミノ酸の少なくとも１つを含む場合、上記添加剤の含量は０．５〜２ｗｔ．％であってよい。
上記添加剤がチオール系及びハイドロカーボン系の少なくとも１つを含む場合、上記添加剤の含量は０．１〜０．４ｗｔ．％であってよい。
本明細書の開示により、上述の従来技術の問題点が解決される。
具体的には、本明細書の開示により、積層セラミック電子部品の製造工程において、粘度変化の大きい内部電極用導電性ペーストを使用者に提供することができる。
また、本明細書の開示により、内部電極ペーストの接触角の問題を改善するための積層セラミック電子部品の製造方法を使用者に提供することができる。
また、本明細書の開示により、内部電極ペーストの相安定性を改善するための積層セラミック電子部品及びその製造方法を使用者に提供することができる。
また、本明細書の開示により、内部電極の端が垂直に近い形状で形成される積層セラミック電子部品及びその製造方法を使用者に提供することができる。
また、本明細書の開示により、内部電極ペーストのレベリング性（ｌｅｖｅｌｉｎｇ：表面を平滑にする作用）が向上し、内部電極の粗度（表面粗さ）が改善された積層セラミック電子部品を使用者に提供することができる。
本明細書で使用される技術的用語は、単に特定の実施形態を説明するために使用されるものであり、本発明を限定する意図ではないことに留意すべきである。また、本明細書で使用される技術的用語は、本明細書で特に他の意味で定義されない限り、本発明が属する技術分野で通常の知識を有する者により一般的に理解される意味で解釈すべきであり、過度に包括的な意味で解釈したり、過度に縮小された意味で解釈してはならない。また、本明細書で使用される技術的用語が本発明の思想を正確に表現できない誤った技術的用語の場合には、当業者が正確に理解できる技術的用語に取り替えられて理解されなければならない。また、本発明で使用される一般的な用語は、辞書に定義されている内容により、または、前後の文脈により解釈すべきであり、過度に縮小された意味で解釈してはならない。
また、本明細書で使用される単数の表現は、文脈上明白に違う意味でない限り、複数の表現を含む。本出願において、「構成される」または「含む」などの用語は、明細書上に記載された様々な構成要素、または複数の段階の全てを必ず含むとは限らず、そのうち一部の構成要素または一部の段階は含まないことも、または追加的な構成要素または段階をさらに含むこともできると解釈すべきである。
また、本明細書で使用される第１、第２などのように序数を含む用語は、多様な構成要素を説明するのに使用してよいが、上記構成要素は上記用語により限定されない。上記用語は、１つの構成要素を他の構成要素から区別する目的だけに使用される。例えば、本発明の権利範囲内で、第１構成要素は第２構成要素と命名されてよく、類似して、第２構成要素も第１構成要素と命名されてよい。
以下では、添付の図面を参照し、本発明による好ましい実施形態を詳しく説明するが、図面符号に関わらず同一または類似する構成要素は、同じ参照番号を使用し、これに対する重複説明は省略する。
また、本発明を説明するにおいて、係わる公知技術に対する具体的な説明が本発明の要旨を不明確にすると判断される場合は、その詳細な説明を省略する。また、添付の図面は、本発明の思想を理解しやすくするためのもので、添付の図面により本発明の思想が制限されるものではない。
以下では、本発明の一実施形態による積層セラミック電子部品を、積層セラミックキャパシタをもって説明するが、これに制限されない。
図１は本発明の一実施形態による積層セラミックキャパシタを概略的に示す斜視図であり、図２は図１のＢ−Ｂ’断面図である。
図１及び図２を参照すると、本発明の一実施形態による積層セラミックキャパシタは、セラミック本体１０と外部電極３を含む。
上記セラミック本体１０は誘電体層１、第１内部電極層２１、第２内部電極層２２を含む。特に、上記第１及び第２内部電極層２１、２２は誘電体層１を介して対向配置される。
上記誘電体層１を形成する材料は、チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ３）などのパウダーに、本発明の目的に合わせて多様なセラミック添加剤、有機溶剤、可塑剤、結合剤、分散剤などを添加してよい。
上記誘電体層１の形成に用いられるセラミック粉末の平均粒径は、特に制限されず、本発明の目的を達成するために適切に調節されてよい。
上記第１及び第２内部電極層２１、２２を形成する材料は、特に制限されないが、例えば、パラジウム（Ｐｄ）、パラジウム−銀（Ｐｄ−Ａｇ）合金などの貴金属材料と、ニッケル（Ｎｉ）と、銅（Ｃｕ）の１つ以上の物質からなる導電性ペーストを用いて形成してよい。
静電容量を形成するために外部電極３が上記セラミック本体１０の外側に形成されてもよく、上記内部電極層２１、２２と電気的に連結されることができる。
上記外部電極３は内部電極と同じ材質の導電性物質で形成されてよいが、これに制限されず、例えば、銅（Ｃｕ）、銀（Ａｇ）、ニッケル（Ｎｉ）などで形成されてもよい。
上記外部電極３は、上記金属粉末にガラスフリットを添加して用意した導電性ペーストを塗布してから焼成することで形成してよい。
図３は本発明の一実施形態による積層セラミックキャパシタの製造工程図である。
図３を参照すると、本発明の一実施形態による積層セラミックキャパシタの製造方法は、セラミックグリーンシートを設ける段階と、上記セラミックグリーンシート上に金属粉末、溶剤、バインダー及び添加剤を含む内部電極用ペーストを印刷する段階と、上記内部電極用ペーストが印刷されたセラミックグリーンシートを積層する段階とを含んでよい。そして、上記添加剤はグルタミン酸、アミノ酸、チオール系及びハイドロカーボン系の少なくとも１つを含んでよい。
先ず、グルタミン酸及びアミノ酸の少なくとも１つを含む添加剤と金属粉末とを含む導電性ペースト組成物を用意する。
上記導電性ペーストを利用して積層セラミックキャパシタを製造する。
まず、複数個のグリーンシートを用意する（図３の（ａ））。グリーンシートはセラミックグリーンシートであって、チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ３）などのパウダーをセラミック添加剤、有機溶剤、可塑剤、結合剤、分散剤と配合して数μｍ厚さの誘電体層１を形成することができる。
そして、グリーンシート上に導電性ペーストによる内部電極層２１、２２を形成してよい（図３の（ｂ））。
一方、上記導電性ペーストはグルタミン酸及びアミノ酸の少なくとも１つを含む添加剤を含んでよい。
上記添加剤は一種の解膠の役割をすることができる。上記添加剤は強い炭素及び水素結合を有する作用基とＯ−、ＯＨ−基を有するため、パウダー、バインダーなどと高い結合力を有する。従って、上記添加剤はパウダーとパウダー、バインダーとバインダー間の凝集を防ぐとともに、高い結合力により既存の凝集を解く役割をすることができる。
また、上記添加剤は、低分子構造の単量体形態であるグルタミン酸、アミノ酸を含んでよい。
図４は導電性ペースト内での添加剤の挙動を示した概念図である。
図４に示されているように、導電性ペーストに十分な外部エネルギーが加わると、上記添加剤は導電性ペーストの凝集状態を解くことができる。即ち、上記添加剤により印刷中に導電性ペーストの凝集状態が弱化することがある
また、導電性ペーストに少ない外部エネルギーが加わると、添加剤同士の凝集効果により導電性ペーストの凝集状態が強化されることができる。即ち、上記添加剤により印刷完了後の状態で導電性ペーストの粘度が上昇することができる。
このように、添加剤は導電性ペーストの動作メカニズムを一部変形させることができる。
表１は既存の低粘度内部電極ペーストの組成を示したものである。
図５は、表１に開示された低粘度内部電極ペーストを用いて内部電極を印刷したときの印刷断面形状を示した図面である。
図５に示されているように、既存の低粘度内部電極ペーストを用いると、内部電極２１−１、２１−２、２１−３、２１−４がドーム状に形成されることが分かる。また、上記内部電極２１−１、２１−２、２１−３、２１−４の接触角が相当緩いことが分かる。
表２は本発明の一実施例による内部電極ペーストの組成を示した図面である。
上記添加剤は、内部電極用ペーストに０．５〜２ｗｔ．％含まれることができる。
内部電極用ペーストの印刷形状は静止粘度特性の影響を受ける。添加剤が含まれた内部電極用ペーストの静止粘度特性はレオロジー挙動を通じて確認することができる。
図６は、添加剤が含まれた内部電極用ペーストと添加剤が含まれていない内部電極用ペーストのレオロジー挙動を示した図面である。
ここで、比較例は添加剤が含まれていない内部電極用ペーストのレオロジー挙動の結果で、実施例１は２ｗｔ．％の添加剤が含まれた内部電極用ペーストのレオロジー挙動の結果で、実施例２は０．５ｗｔ．％の添加剤が含まれた内部電極用ペーストのレオロジー挙動の結果で、実施例３は１ｗｔ．％の添加剤が含まれた内部電極用ペーストのレオロジー挙動の結果である。
図６を参照すると、印刷粘度帯では（例えば、１０〜１００のせん断速度（ｓｈｅａｒ ｒａｔｅ））、実施例１、２、３の粘度が比較例の粘度より低い。
内部電極パターンを形成する工程中には、内部電極用ペーストが電極パターンを形成しなければならないため、内部電極用ペーストの粘度が低いことが好ましい。また、粘度が低い状態で内部電極用ペーストが四角形に近いパターンを形成することができる。また、印刷工程中に内部電極用ペーストの粘度比が減少すると、表面のレベリング性が向上して粗度改善の効果がある。
また、最終静止粘度帯では（例えば、０．１せん断速度（ｓｈｅａｒ ｒａｔｅ）以上）、実施例１、２、３の粘度が比較例の粘度より大きく向上する。即ち、レオロジー挙動を通じて、添加剤の追加による静止粘度が上昇することが確認できる。この場合、従来技術より、シートと内部電極用ペーストの接触角が改善されることができる。
内部電極パターンを形成する工程が完了した後には、内部電極バインダーが強固に凝集することが好ましいため、内部電極用ペーストの粘度が高くなることが好ましい。このとき、粒子間、樹脂間、粒子樹脂間の強固な凝集体が形成され得るため、相安定性の改善効果が期待できる。
図７は、本発明の一実施例による内部電極ペーストを用いて内部電極を印刷したときの印刷断面形状を示した図面である。
図７に示されているように、６個のＭＬＣＣ機種に対して、本発明の一実施例による内部電極ペーストを用いた時、内部電極２１−５、２１−６、２１−７、２１−８、２１−９、２１−１０の端部の接触角が改善されたことが確認できる。これは内部電極ペーストの静止粘度が増加したためである。
また、既存の内部電極ペーストを用いたＭＬＣＣの容量と本発明の一実施例による内部電極ペーストを用いたＭＬＣＣの容量を比較すると、容量の側面で１００％以上向上した効果が発生する。
一方、今まで説明した添加剤成分の他に、チオール系及びハイドロカーボン系の少なくとも１つを含む添加剤と金属粉末とを含む導電性ペースト組成物を用意してもよい。
添加剤が含まれた導電性ペーストを用いた内部電極パターンの印刷は、上述と同じ方法が適用できるため、具体的な説明は省略する。
一方、チオール系及びハイドロカーボン系の少なくとも１つを含む添加剤を用いて導電性ペースト組成物を用意する場合、添加剤が０．１〜０．４ｗｔ．％を占めることが好ましい。
図８は、好ましい重量比から外れた内部電極ペーストを用いて内部電極を印刷したときの印刷断面形状を示した図面である。
図８の（ａ）はチオール系、ハイドロカーボン系が０．１ｗｔ．％以下の数値で内部電極ペーストに含まれたときの内部電極の印刷断面形状を示している。
図８の（ｂ）はチオール系、ハイドロカーボン系が０．４ｗｔ．％以上の数値で内部電極ペーストに含まれたときの内部電極の印刷断面形状を示している。
図８に示されているように、上記添加剤が０．１ｗｔ．％以下または０．４ｗｔ．％以上含まれたものでは、内部電極の印刷断面形状の改善効果が明らかでないことが確認できる。
従って、チオール系、ハイドロカーボン系が含まれた添加剤は０．１〜０．４ｗｔ．％を占めることが好ましい。
このように内部電極層２１、２２が形成された後、グリーンシートをキャリアフィルムから分離してから複数のグリーンシートを重ねて積層し、積層体を形成することができる（図３の（ｃ））。
次いで、グリーンシート積層体を高温、高圧で圧着させた後（図３の（ｄ））、圧着されたシート積層体を切断工程を通じて所定の大きさに切断し（図３の（ｅ））、グリーンチップ（ｇｒｅｅｎ ｃｈｉｐ）を製造する（図３の（ｆ））。
その後、仮焼、焼成、研磨してセラミック本体１０を製造し、外部電極３の形成工程及びメッキ工程などにより積層セラミックキャパシタを完成する。
上記のような過程で製造された積層セラミックキャパシタは、内部電極の端が垂直に近い形状で形成されることができる。
また、上記のような過程で製造された積層セラミックキャパシタは、内部電極ペーストのレベリング性（ｌｅｖｅｌｉｎｇ：表面を平滑にする作用）の向上により内部電極の粗度（表面粗さ）が改善されることができる。
以上、本発明の実施例に対して詳細に説明したが、本発明の権利範囲はこれに限定されず、添付の請求の範囲で定義している本発明の基本概念を利用した当業者の様々な変形及び改良形態も本発明の権利範囲に属する。
１ 誘電体層
３ 外部電極
１０ セラミック本体
２１ 第１内部電極層
３ 外部電極
１０ セラミック本体
２１ 第１内部電極層
Claims (14)
- 金属粉末と、
グルタミン酸、アミノ酸、チオール系及びハイドロカーボン系の少なくとも１つを含む添加剤と、
を含む内部電極用導電性ペースト組成物。 - 前記添加剤は、単量体であることを特徴とする請求項１に記載の内部電極用導電性ペースト組成物。
- 前記添加剤がグルタミン酸及びアミノ酸の少なくとも１つを含む場合、前記添加剤の含量は０．５〜２ｗｔ．％であることを特徴とする請求項１に記載の内部電極用導電性ペースト組成物。
- 前記添加剤がチオール系及びハイドロカーボン系の少なくとも１つを含む場合、前記添加剤の含量は０．１〜０．４ｗｔ．％であることを特徴とする請求項１に記載の内部電極用導電性ペースト組成物。
- 前記ペースト組成物の粘度は、１から１０００パスカルセカンド（Ｐａ．ｓ）の範囲で変化することを特徴とする請求項１に記載の内部電極用導電性ペースト組成物。
- セラミックグリーンシートを設ける段階と、
前記セラミックグリーンシート上に金属粉末、溶剤、バインダー及び添加剤を含む内部電極用ペーストを印刷する段階と、
前記内部電極用ペーストが印刷されたセラミックグリーンシートを積層する段階とを含み、
前記添加剤はグルタミン酸、アミノ酸、チオール系及びハイドロカーボン系の少なくとも１つを含むことを特徴とする積層セラミック電子部品の製造方法。 - 前記添加剤は、単量体であることを特徴とする請求項６に記載の積層セラミック電子部品の製造方法。
- 前記添加剤がグルタミン酸及びアミノ酸の少なくとも１つを含む場合、前記添加剤の含量は０．５〜２ｗｔ．％であることを特徴とする請求項６に記載の積層セラミック電子部品の製造方法。
- 前記添加剤がチオール系及びハイドロカーボン系の少なくとも１つを含む場合、前記添加剤の含量は０．１〜０．４ｗｔ．％であることを特徴とする請求項６に記載の積層セラミック電子部品の製造方法。
- 前記内部電極用ペーストを印刷する段階は、前記ペースト組成物の粘度（ｖｉｓｃｏｓｉｔｙ）が１〜１０００パスカルセカンド（Ｐａ．ｓ）の範囲で変化する段階を含むことを特徴とする請求項６に記載の積層セラミック電子部品の製造方法。
- 前記積層されたセラミックグリーンシートを焼成する段階をさらに含むことを特徴とする請求項６に記載の積層セラミック電子部品の製造方法。
- グルタミン酸、アミノ酸、チオール系及びハイドロカーボン系の少なくとも１つを含む添加剤、金属粉末、溶剤及びバインダーを含む内部電極用ペーストをセラミックグリーンシート上に印刷し、
前記内部電極用ペーストが印刷されたセラミックグリーンシートを積層する方法により製造されたセラミック電子部品。 - 前記添加剤がグルタミン酸及びアミノ酸の少なくとも１つを含む場合、前記添加剤の含量は０．５〜２ｗｔ．％であることを特徴とする請求項１２に記載の積層セラミック電子部品。
- 前記添加剤がチオール系及びハイドロカーボン系の少なくとも１つを含む場合、前記添加剤の含量は０．１〜０．４ｗｔ．％であることを特徴とする請求項１２に記載の積層セラミック電子部品。
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