JP2013086072A - ラジカル発生装置及びそれを用いた浄化方法 - Google Patents
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- Water Treatment By Electricity Or Magnetism (AREA)
Abstract
【解決手段】ラジカル発生装置1は、水を含む溶液9を収容する反応容器2と、反応容器2に配設してガス8を搬送するためのガス搬送管3と、ガス搬送管3にガス8を供給するガス供給部6と、反応容器2内に配設する陽極電極4と、ガス搬送管内3に配設する陰極電極5と、電源部7と、を備え、ガス搬送管3は、複数の微小孔3aを有しており、微小孔3aを介して溶液2中に大気圧以上のガス8の気泡11を発生し、気泡11内のガス8が放電することにより溶液2中にOラジカル及び/又はOHラジカルと共にマイクロバブル17を発生させる。
【選択図】図1
Description
複数のガス搬送管における気泡の噴出方向が、好ましくは、ガス搬送管の軸方向に垂直な面内で互いに異なっている。
電源部は、好ましくはパルス電源である。電源部は交流電源でもよい。
ガスは、好ましくは酸素又は酸素を含むガスであり、さらに溶液中にオゾンを発生させる。
被浄化物が、好ましくは、オゾンでは分解され難い難分解性物質である。
(第1の実施形態)
図1は本発明の第1の実施形態に係るラジカル発生装置1の構成例を示す図である。図1に示すように、ラジカル発生装置1は、反応容器2と、反応容器2の内部に配設されてガス8を搬送するためのガス搬送管3と、反応容器2の底部とガス搬送管3との間に配設される陽極電極4と、ガス搬送管3の内部に配設される陰極電極5と、ガス搬送管3にガス8を供給するガス供給部6と、陽極電極4と陰極電極5との間にガス8を放電させるための電源部7と、を含んで構成されている。
ガス搬送管3の一端はガス8が流入する入口3bとなり、入口3bが図示しないフランジや継ぎ手を介してガス供給部6に接続されている。ガス搬送管3の他端は閉じられている。ガラス管の材料としては、石英やパイレックスガラス(商標)を使用することができる。以下の説明では、ガス搬送管3は、一端が閉じられた円筒形状として説明する。気泡11はガス搬送管の側面に開口された、例えば、直径が0.5mmの微小孔3aからジェット状に噴出される。この気泡11内のガス8は大気圧以上の圧力とされている。このような微小孔3aから発生する気泡11は、気泡ジェットとも呼ばれている。複数の気泡ジェットを、多点気泡ジェットと呼ぶ。
ガス搬送管3は、ガス搬送管3の長手方向、つまり軸方向に沿って複数の微小孔3aを有しており、この複数の微小孔3aを介して溶液9中に大気圧以上のガス8を内包した気泡11を発生させ、気泡11の放電により溶液9中にOラジカル及び/又はOHラジカルと共にマイクロバブル17を発生させることができる。マイクロバブル17は、気泡11がさらに細かい気泡になった状態を意味している。マイクロバブル17は、微細気泡とも呼ばれている。
最初に、図3(a)に示すように、気泡内界面に沿って、例えば大気圧以上のアルゴンガスにより放電16(ストリーマ放電とも呼ばれている。)が形成される(非特許文献2参照)。ストリーマ放電とは、エネルギーの大きい電子による雪崩放電である。
次に、図3(b)に示すように、大気圧以上の気泡11の放電後、気泡11の界面が変形し、さらに、断続的に形成されるガス流により、変形した気泡11の界面が崩壊し、この界面から気泡の周囲に茸状にマイクロバブル17が生成される。このような気泡11の挙動は、高速度カメラ23を用いて観測することにより判明したものである。溶液9中に気泡11を噴出し、この大気圧以上の気泡11中に放電を生じさせて、この放電の後で、マイクロバブル17が形成されることは、本発明者等が世界に先駆けて見出した現象である。
さらに、酸素をガス8に用いた場合、777nmと845nmのOラジカルの発生が確認された。
これらの結果から、本発明のラジカル発生装置1によれば、酸化力の強いOラジカル及び/又はOHラジカルが気泡11の界面近傍もしくは気泡11内に生成されていることが確認された。
次に、本発明のラジカル発生装置1を用いた水質浄化方法について説明する。
本発明のラジカル発生装置1を用いた浄化方法は、以下の工程で行うことができる。
(a)被浄化物が含まれている水を、反応容器2に導入する第1工程。
(b)反応容器2内に配設されたガス搬送管3に、ガス供給部6からガス8を供給し、搬送管3の微小孔3aからジェット状にガス8を噴出させて大気圧以上のガス8を内包する気泡11とする第2工程。
(c)大気圧以上の気泡内のガス8を電源部7によって放電させて、OラジカルやOHラジカルを含む反応性ガスを発生させると共に、気泡11からマイクロバブル17を発生させる第3工程。
(d)第3工程で発生させたOラジカルやOHラジカルとマイクロバブル17とにより被浄化物が含まれている水を所定の時間で処理する第4工程。
(1)気泡11内の界面に沿ってストリーマ放電の放電経路が形成され、ストリーマ放電により気泡11の界面が変形、崩壊し、その結果微細気泡つまりマイクロバブル17が気泡11の周囲に生成される。
(2)分光計測によって、ガス8をアルゴンとした場合に特にOHラジカルが、ガス8を酸素とした場合にOラジカル、OHラジカルが生成されることが確認された。さらに酸素と空気からオゾンが検出され、これらの化学的活性種を気泡11の界面近傍または気泡11内で生成することが可能であることが分かった。
(3)気泡11内でストリーマ放電を発生させた多点気泡ジェットによりメチレンブルー水溶液が脱色され、さらに、全てのガス8において流量の増加に伴い分解速度が向上する。
(4)ガス8に酸素を用いた場合、OラジカルやOHラジカルの他にオゾンが高濃度で発生するため分解の速度は最も速くなる。また、アルゴンを使用した場合ではOHラジカルなどの活性種が直接分解に寄与していると考えられる。
図4は本発明の第2の実施形態に係るラジカル発生装置20の構成例を示す図である。
図4に示すように、第2の実施形態に係るラジカル発生装置20は、複数のガス搬送管3と、複数の陰極電極5とを備えている点が図1の第の実施形態に係るラジカル発生装置1とは異なっている。複数のガス搬送管3のそれぞれに陰極電極5が配設されている。他の構成は同じであるので、説明は省略する。
図5(a)に示すように、各ガス搬送管3の部分断面図は、図2のガス搬送管3と同様の構造を有している。
図5(b)に示すように、ガス搬送管3は四角形の各頂点に配設され、上下左右に配設される各ガス搬送管3の気泡11の噴出方向は、時計周りで見た場合、それぞれ上方、右方、下方、左方に向いて配置されている。つまり、複数のガス搬送管3における気泡11の噴出方向が、各ガス搬送管3の軸方向に垂直な面内で互いに異なる配置となっている。このような配置によれば、各ガス搬送管3からの気泡11の噴出方向が異なるので、被浄化物の入った溶液9をさらに効率良く攪拌することができるという利点が生じる。ガス搬送管3は縦管状であり、狭く深い空間でも設置でき、上記のように気泡11の噴出方向を変えることにより、溶液9中で様々な方向に一様に撹拌でき、ラジカル分解反応を促進できるという効果が生じる。
以下、本発明を実施例によってさらに詳細に説明する。
反応容器2は、直径が95mmで高さが120mmのパイレックガラスからなる容器を用いた。反応容器2は純水で満たした。純水の電気導電率は300μS/mである。ガス搬送管3としては、一端が閉じており、内径が3.5mm、外径6mm、長さ120mmの石英管を使用した。反応容器2に挿入した陰極電極5はタングステン製であり、直径が3mmである。陽極電極4としては、大きさが36mm×36mmの銅製電極を使用した。ガス8として、大気圧、室温の下で、アルゴン、酸素、空気の何れかをガス搬送管3に供給した。
図6は、高速度カメラ23を用い、ガス8としてアルゴンを用いた場合のパルス印加後の気泡11の挙動の光学像を示す図であり、それぞれ、(a)は980μs、(b)は1020μs、(c)は1060μs、(d)は1100μs、(e)は1960μs、(f)は2000μs、(g)は2040μs、(h)は2080μs、が経過したときを示している。
大気圧以上の気泡11の放電条件と撮影条件を以下に示す。
ガス8:アルゴン
印加電圧:V=6kV
周波数 :f=1000Hz
ガス流量:Q=100SmL/分 (Lはリットルである)
撮影露光時間:20μs
図6(a)〜(h)に示すように、例えば図6(c)では気泡11の大気圧以上の放電が気泡11内の界面に沿って形成され、この気泡11の大気圧以上の放電の後、図6(h)に示すように、気泡11と溶液9との界面が変形し、さらに、断続的に形成される気泡11により、変形した界面が崩壊し、界面から茸状にマイクロバブル17が生成された。
図7に示すように、大気圧以上の放電を伴わない場合には、浮力で気泡が徐々に大きくなって気泡11の断面積が連続的に増加することが分かる。
一方、大気圧以上の放電を伴う場合には、瞬間的かつ周期的に気泡11の断面積が急激に増加している。この気泡11の断面積は、大気圧以上の放電の繰り返し周波数に依存していることが分かる。従って、気泡11の大気圧以上の放電により気泡11と溶液9との界面が崩壊する時、断面積が増減すると考えられる。
図8は、アルゴンガスの大気圧以上の気泡による放電に伴って発生する発光を示す図であり、(a)は短波長領域、(b)は長波長領域の分光特性を示している。図8の横軸は分光波長(nm)、縦軸は発光強度(任意目盛)である。放電条件は、上記図6の気泡11の撮影と同じ条件である。
図8(b)に示すように、ガス8がアルゴンの場合には、大気圧以上の気泡の放電に伴って発生したOHラジカルの発光が検知された。
酸素ガスによる大気圧以上の気泡11の放電条件を以下に示す。
ガス8:酸素
印加電圧:V=8kV
周波数 :f=1000Hz
ガス流量:Q=100SmL/分
図9(a),(b)に示すように、ガス8が酸素の場合には、大気圧以上の放電に伴って発生した309nmからのOHラジカルの発光と、777nm及び845nmのOラジカルの発光が確認された。
空気による大気圧以上の気泡11の放電条件を以下に示す。
ガス8:空気
印加電圧:V=6kV
周波数 :f=1000Hz
ガス流量:Q=100SmL/分
図10(a),(b)に示すように、ガス8が空気の場合には、大気圧以上の気泡11の放電に伴って発生するのは窒素ガスの放電に伴う発光であり、OラジカルやOHラジカルの発光は測定されなかった。
各ガス8の大気圧以上の気泡11による放電条件を以下に示す。
印加電圧:V=6kV
周波数 :f=1000Hz
ガス流量:Q=4SL/分
図11に示すように、オゾン濃度は、ガス8に酸素を使用した時に最大で165ppmであり、ガス8に空気を使用したときは最大46ppmとなった。ガス8にアルゴンを使用した時には、オゾンは発生しなかった。
次に、上記ラジカル発生装置20を用いた水の浄化方法について説明する。
最初に、大気圧以上の気泡11の放電を伴い発生するOラジカルやOHラジカルや、オゾンを水の浄化へ応用するために、メチレンブルー水溶液(1mg/L)の脱色試験を行った。ガス8の大気圧以上の放電を開始した後、2分又は5分毎にメチレンブルー水溶液を、水質成分計を用いて波長660nmに対する吸光度を測定し、メチレンブルー水溶液の透明度を定量的に評価した。
アルゴンガスの大気圧以上の気泡11による放電条件を以下に示す。
印加電圧:V=6kV
周波数 :f=1000Hz
ガス流量:Q=4SL/分
図12に示すように、ガス8としてアルゴンを用いた場合、放電開始後約30分でメチレンブルー水溶液が完全に脱色された。
各ガス8の大気圧以上の気泡11による放電条件を以下に示す。
印加電圧:V=6kV
周波数 :f=1000Hz
ガス流量:Q=4SL/分、2.5SL/分、1SL/分
図13に示すように、何れのガス8でも放電の開始後、時間と共に吸光度は指数関数的に減少し、メチレンブルー水溶液が脱色されていることが分かる。
さらに、酸素を用いた場合においてメチレンブルー水溶液が最も短時間で脱色した。次いでアルゴン、空気の順で脱色に要する時間は長くなる。
図14に示すように、酸素を用いた場合の分解効率が高く、さらにアルゴン、空気の順に分解効率が低くなる。
酸素からはOラジカルやOHラジカル、オゾンなどの活性種が他のガス8に比べ多く生成されるため、従来の水処理法(非特許文献3参照)と比較すると約2倍の分解効率が得られる。
空気を用いた場合では空気に含まれる窒素の電離電圧がアルゴンや酸素分子よりも高く、放電を形成、維持するために多くの電力を必要とすることから、効率が最も低くなる。
従来の水処理法(非特許文献3参照)と比較すると、ガス8としてアルゴンを用いた場合が同程度の分解効率であった。
さらに、難分解性物質の分解実験として酢酸の分解(70mg/L)を行い、ガス8の放電開始10分後の排出二酸化炭素濃度を計測し、異なる放電周波数での酢酸の分解特性を測定した。
ガス8の大気圧以上の気泡11による放電条件を以下に示す。
ガス8:アルゴン、酸素、空気
印加電圧:V=6kV
周波数 :f=1000Hz
ガス流量:Q=4SL/分
図15(a)に示すように、目視では図15(b)の放電させない場合に比較して、下方向に黄色になっており、二酸化炭素濃度が約100ppm上昇していることが分かった。図15(c)の模式図において、黄色に変色した部分を斜線で区画すると、放電をさせていない場合に比較して、斜線で示す領域が増大する。
下記化学式(1)より、OラジカルやOHラジカルの強酸化力により酢酸分子の原子間共有結合が分断、分解され二酸化炭素が生成されたと考えられる。これにより、本発明の酸素及び水酸基ラジカル発生装置20を用いた水の浄化方法において、被浄化物として難分解性物質である酢酸の分解が確認された。なお、ガス8として空気を用いた場合にはほとんど酢酸は分解されなかった。
図16に示すように、ガス8が空気、酸素の場合に対し、アルゴンの場合ではより高濃度の二酸化炭素が生成されることがわかる。これは、アルゴンを気泡11の内部で放電した際に生じるOHラジカルの強酸化力により、酢酸分解反応が生じ、酢酸分子の分子間結合が分断、分解され、二酸化炭素が生成されるためである
さらに、ガス8がアルゴンの場合、印加されるパルスの繰り返し周波数が1000Hzの際に、排出される二酸化炭素濃度が最も高くなる。これは、パルスの繰り返し周波数が1000Hzの時に最も安定して放電されるためである。この際の放電に要する消費電力は周波数に対して若干上昇するもののほぼ一定であることから、パルスの繰り返し周波数が1000Hzの際に酢酸の分解効率が最も高くなることが判明した。
2:反応容器
3:ガス搬送管
3a:微小孔
3b:入口
4:陽極電極
5:陰極電極
6:ガス供給部
6a:ボンベ
6b:マスフローコントローラー
6c:配管
7:電源部
7a:直流高圧電源
7b:発振器
8:ガス
9:溶液
11:気泡
14:オシロスコープ
15:電流プローブ
16:大気圧以上のアルガンガスによる放電
17:マイクロバブル
22:光源
23:高速度カメラ
Claims (11)
- 水を含む溶液が収容される反応容器と、
上記反応容器に配設されてガスを搬送するためのガス搬送管と、
上記ガス搬送管にガスを供給するガス供給部と、
上記反応容器内に配設される陽極電極と、
上記ガス搬送管内に配設される陰極電極と、
電源部と、
を備え、
上記ガス搬送管は、複数の微小孔を有しており、
上記微小孔を介して上記溶液中に大気圧以上のガスの気泡を発生し、該気泡内のガスが放電することにより上記溶液中にOラジカル及び/又はOHラジカルと共にマイクロバブルを発生させる、ラジカル発生装置。 - 前記ガス搬送管は、軸方向に複数の微小孔を備えている、請求項1に記載のラジカル発生装置
- 前記ガス搬送管を複数備えている、請求項1に記載のラジカル発生装置。
- 前記複数のガス搬送管における前記気泡の噴出方向が、該ガス搬送管の軸方向に垂直な面内で互いに異なっている、請求項3に記載のラジカル発生装置。
- 前記電源部は、パルス電源である、請求項1に記載のラジカル発生装置。
- 前記電源部は、交流電源である、請求項1に記載のラジカル発生装置。
- 前記ガスは、酸素又は酸素を含むガスであり、さらに前記溶液中にオゾンを発生させる、請求項1に記載のラジカル発生装置。
- 請求項1〜7の何れかに記載のラジカル発生装置を用いた浄化方法であって、
水と被浄化物とが含まれている溶液を前記反応容器に導入し、
前記ガス搬送管に前記ガス供給部からガスを供給して、前記微小孔から前記溶液中に大気圧以上の前記ガスの気泡を発生し、
前記陽極電極と前記陰極電極との間に電圧を印加して前記気泡内のガスを放電し、該放電の後の該気泡から前記マイクロバブルを発生し、かつ、前記溶液中にOラジカル及び/又はOHラジカルを発生し、
前記Oラジカル及び/又はOHラジカルと前記マイクロバブルとによって前記被浄化物を分解する、浄化方法。 - 前記ガスを、アルゴン、酸素、空気の何れかとする、請求項8に記載の浄化方法。
- 前記ガスを、酸素又は酸素を含むガスとし、このガスからさらにオゾンを発生して前記被浄化物を分解する、請求項8に記載の浄化方法。
- 前記被浄化物が、オゾンでは分解され難い難分解性物質である、請求項8に記載の浄化方法。
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