JP2012159419A - 放射性有機廃棄物の固化処理方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】コバルト、ニッケル、モリブデン、白金族、超ウラン元素のうちいずれかを1つ以上の放射性核種を含みかつ窒素成分を含む放射性有機廃棄物の固化処理方法において、(1)廃棄物を、pH1〜4で有機廃棄物を酸化分解処理する工程と、(2)酸化分解処理後の固液成分に、pHが8〜14となるようにアルカリを添加して、工程(1)で生成したアンモニウムイオンをアンモニアに変換し、固液成分中のアンモニウムイオン濃度を1000ppm以下とする工程と、(3)工程(2)で得られた固液成分を、固化材による固化、ないし圧縮固化、加熱溶融固化のいずれかにより固化体とする固化工程とを、有する。
【選択図】図1
Description
我が国は、国策として原子力発電を推進し、2030年以降も総発電電力量の30〜40%以上を原子力発電により供給することを掲げている。したがって、原子力発電所、核燃料取扱施設、使用済核燃料再処理施設等の放射性物質取扱い施設の運用の過程で発生する放射性廃棄物の処理は緊急の課題であり、これらを適切な方法で処分する技術の確立が求められている。
(1)窒素成分を含む廃棄物を、pH1〜4で有機廃棄物を酸化分解処理し、
(2)得られた処理液のpHが8〜14となるようにアルカリを添加して、アンモニウムイオンをアンモニアに変換することで、アンモニウムイオンを除去(アンモニアストリッピングという)し、この廃棄物中でのアンミン錯体形成を抑制する。その結果、放射性核種の漏出を未然に防げることを見出し、本発明を完成するにいたった。
[1]コバルト、ニッケル、モリブデン、白金族、超ウラン元素のうちいずれかを1つ以上の放射性核種を含み、かつ窒素成分を含む放射性有機廃棄物の固化処理方法において、
(1)廃棄物を、pH1〜4で有機廃棄物を酸化分解処理する工程と、
(2)酸化分解処理後の固液成分に、pHが8〜14となるようにアルカリを添加して、工程(1)で生成したアンモニウムイオンをアンモニアに変換し、固液成分中のアンモニウムイオン濃度を1000ppm以下とする工程と、
(3)工程(2)で得られた固液成分を、固化材による固化、ないし圧縮固化、加熱溶融固化のいずれかにより固化体とする固化工程とを、
有することを特徴とする放射性有機廃棄物の固化処理方法。
[2]前記工程(2)を40〜100℃の温度条件下で行う[1]の放射性有機廃棄物の固化処理方法。
[3]前記工程(2)の後、(2’)工程(2)で得られた固液成分を濃縮する濃縮工程を有し、工程(2’)で得られた濃縮物を前記工程(3)で固化処理する[1]または[2]の放射性有機廃棄物の固化処理方法。
[4]前記放射性有機廃棄物が、フィルタースラッジ、イオン交換樹脂、キレート剤、除染剤、洗濯廃液のうちいずれか1つ以上を含む[1]の放射性有機廃棄物の固化処理方法。
本発明で処理する廃棄物は、原子力関連施設で発生する使用済の放射性有機廃棄物である。特に、本発明では、前記したようにアンモニウムイオンの影響が大きい、コバルト、ニッケル、モリブデン、白金族、超ウラン元素のうちいずれかを1つ以上の放射性核種を含む放射性含窒素有機廃棄物を処理することを目的としている。
本発明で処理される有機廃棄物には窒素成分が含まれる。窒素成分として制限はなく、アミン、アミド、イミド、アンモニウム塩、ジアゾ化合物、硝酸ないし硝酸塩、シアノ(ニトリル)化合物ないしポリアクリロニトリルなどの高分子化合物、ピロール、ピリジン、イミダゾールなどの複素環化合物など、窒素原子を含むものである。
これらの放射性有機廃棄物は、ボールミルやハンマーミルなどの粉砕手段で、粉砕したり、篩やフィルターなどで分級して、粗大なものを取り除いてもよい。
まず、放射性有機廃棄物を酸化分解するとともに、含窒素成分も酸化分解してアンモニウムイオンとする。
湿式酸化分解は、連続式に行なってもバッチ式に行なってもよい。たとえば、処理すべき放射性有機廃棄物の一部をあらかじめ反応槽に装入しておいて酸化分解反応を開始し、反応の進行に伴って廃棄物を補給して行き、所定の量を投入し終わったのちも過酸化水素の供給を続け、酸化分解をほぼ完全に進めてから停止するという手順に従う方式でよい。
このようなpH範囲にあると、過酸化水素による有機物の湿式酸化が効率良く進行する。また、前記の湿式酸化反応中、窒素成分はアンモニウムイオン等として液中に溶解している。溶液を酸性にするため加える酸は、硫酸、硝酸または塩酸など無機酸であれば何でもよいが、不揮発性のものが好ましく、この観点と、安価で入手が容易なことから、硫酸が最適である。
反応温度は、上記酸化分解反応が、高温領域ほど速やかに進行するため、40〜100℃、好ましくは60〜100℃の範囲にあればよい。
次に酸化分解処理後の固液成分に、pHが8〜14となるようにアルカリを添加する。このアルカリ添加によって、前記工程(1)で生成したアンモニウムイオンがアンモニアに変換され、揮散する(これをアンモニアストリッピングということもある)。アルカリとしては、苛性ソーダや苛性カリなどが使用される。工程(2)は、pH=9〜14、より好ましくはpH=10〜12において実施する。この際、必要に応じて水を添加し、更に必要に応じて空気、窒素、希ガス等を吹き込んでバブリングしてもよい。アルカリの添加量としては、液中のアンモニウム成分に対して、過剰量であれば特に制限されない。
終点の見極めは、反応液中のアンモニウムイオン濃度を測定する方法や、あらかじめ反応液から放出するアンモニア重量を算出し、反応液重量の減少から終点を判定する方法、あるいは反応槽から発生するガスを捕集し、ガス中のアンモニア濃度の減衰を確認する方法や、前記ガスを冷却して凝縮し、その凝縮液中に溶解したアンモニウムイオン濃度を測定する方法、もしくは前記凝縮液の発生量を秤量し、終点を判定する方法などを用いることができる。
本発明では、工程(2)の後、(2’)工程(2)で得られた固液成分を濃縮する濃縮工程を有していてもよい。
濃縮は、固形分が所定の濃度になるまで行われる。濃縮方法としては、特に制限されないが、通常、蒸発濃縮が採用される。
次に工程(2)、必要に応じて工程(2’)での処理物を固化させる。
固化は公知の方法を採用でき、たとえば、セメント、アスファルト、プラスチックまたはガラス等の固化材で固化する方法、圧縮する方法、あるいは高温度で加熱溶融して固化する方法などが好適である。
また、溶融法では、プラズマアークを熱源として1500〜1700℃で溶融させたり、915ないし2450MHzの周波数のマイクロを照射して溶融させたり、必要に応じてガラス化材を加えて、1000〜1300℃の高周波誘電加熱で溶融させたり、さらに、ルツボ内に、処理物粉体を入れ、通電して、抵抗熱で加熱溶融させたり(ジュール加熱照射)、バーナー加熱により処理粉体中の可燃・不燃性廃棄物を焼却したのち、溶融させたりすればよい。
図2に示すフローで処理を行った。
模擬放射性廃棄物として、カチオン交換樹脂0.14mol/Lと、アニオン交換樹脂0.14mol/Lを含む廃液600Lに対して、35重量%過酸化水素水1200Lと、硫酸鉄七水和物0.02mol/Lとを供給し、さらにpH調整剤として、硫酸および苛性ソーダを用いて、前記廃液中の有機物を、温度95〜100℃、pH=1〜2において分解処理した。
図3に示すフローで処理を行った。
模擬放射性廃棄物として、EDTA1mol/Lを含む廃液150Lに対して、35重量%過酸化水素水700Lと、硫酸鉄七水和物0.02mol/Lとを供給して、前記廃液中の有機物を、温度95〜100℃、pH=1〜2において分解処理した。前記工程により、分解処理された有機物を含む廃液150Lを得た。前記廃液中の有機物濃度は、全有機炭素TOCを基準として100ppm以下に減少した。前記TOCは、島津製全有機体炭素計TOC−VCSNにより測定した。このとき、前記廃液に含まれるアンモニウムイオン濃度は36000ppmであった。
Claims (4)
- コバルト、ニッケル、モリブデン、白金族、超ウラン元素のうちいずれかを1つ以上の放射性核種を含みかつ窒素成分を含む放射性有機廃棄物の固化処理方法において、
(1)廃棄物を、pH1〜4で有機廃棄物を酸化分解処理する工程と、
(2)酸化分解処理後の固液成分に、pHが8〜14となるようにアルカリを添加して、工程(1)で生成したアンモニウムイオンをアンモニアに変換し、固液成分中のアンモニウムイオン濃度を1000ppm以下とする工程と、
(3)工程(2)で得られた固液成分を、固化材による固化、圧縮固化、加熱溶融固化のいずれかにより固化体とする固化工程とを、
有することを特徴とする放射性有機廃棄物の固化処理方法。 - 前記工程(2)を40〜100℃の温度条件下で行うことを特徴とする請求項1に記載の放射性有機廃棄物の固化処理方法。
- 前記工程(2)の後、(2’)前記工程(2)で得られた固液成分を濃縮する濃縮工程を有し、工程(2’)で得られた濃縮物を前記工程(3)で固化処理することを特徴とする請求項1または2に記載の放射性有機廃棄物の固化処理方法。
- 前記放射性有機廃棄物が、フィルタースラッジ、イオン交換樹脂、キレート剤、除染剤、洗濯廃液のうちいずれか1つ以上を含むことを特徴とする請求項1に記載の放射性有機廃棄物の固化処理方法。
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