JP2003084092A

JP2003084092A - 濃縮廃液処理方法

Info

Publication number: JP2003084092A
Application number: JP2001275132A
Authority: JP
Inventors: Junji Torii; 淳史鳥井
Original assignee: NGK Insulators Ltd
Current assignee: NGK Insulators Ltd
Priority date: 2001-09-11
Filing date: 2001-09-11
Publication date: 2003-03-19
Anticipated expiration: 2021-09-11
Also published as: JP3865605B2

Abstract

(57)【要約】【課題】濃縮廃液中の核種の処分用固化体中への移行
を抑え、減容性を高めたセメント固化体を低コストに作
成できる。【解決手段】濃縮廃液ａを８００℃に維持した熔融炉２
へ供給しながら、連続３００時間蒸発処理する。次に熔
融炉２へ溶融助剤ｂを供給し、炉内温度を１２５０℃に
昇温し約３時間加熱して、蒸発残留物とともに溶融す
る。次に、出湯ノズル２２を加熱し、出湯し、溶融物
を、貯水槽４中の水に注入し急冷して自然に粒状に破砕
された水砕スラグを得る。この水砕スラグは、混練機５
に供給され、セメントｃと混和剤ｄと水ｅが所定比率で
混練され、２００Ｌドラム缶へ充填される。モルタル充
填後、養生してからセメント固化体６として処分場へ埋
設処分する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、原子力発電所など
から発生する核種を含む濃縮廃液から効率よく減容した
処分用均質固化体を形成する処理方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、前記した濃縮廃液を均質固化体と
して処分するための処理方法としては、１）廃液を濃縮
して高濃度のスラリとし、これをセメント混練して処分
用セメント固化体を作成したり、２）同廃液を濃縮、乾
燥して得た乾燥粉体を１）に同じく処分用セメント固化
体を作成する方法が採用されている。

【０００３】ところが、このような処理方法では、前記
濃縮廃液に含まれているＣ−１４、Ｃｏ−６０、Ｃｓ−
１３７などの核種がそのまま処分用セメント固化体に移
行するので、それら核種濃度が処分受け入れ基準を満た
さない場合が生じる可能性があった。その場合には、セ
メントと混合する濃縮廃液の量を制限して処分用固化体
を作成する必要があるなど減容性が劣るという問題があ
った。

【０００４】さらには、ＢＷＲ発電所で多く発生する硫
酸塩を含んだ濃縮廃液、再処理施設で多く発声する硝酸
塩を含んだ濃縮廃液、焼却炉等の排ガス処理系で発生す
る塩酸塩を含んだ濃縮廃液は、含まれる塩が分解しない
ため、さらに減容性が低くなると言う不都合があった。
また、ＰＷＲ発電所で多く発生するホウ酸塩を含んだ濃
縮廃液の場合は、セメントの固化を阻害する傾向がある
ため高コストの特殊なセメントや混和剤を使用する必要
があった。

【０００５】また、セメント固化体自体には核種の閉じ
込め機能はないため、処分場の周辺環境に核種が流出す
るものとして評価を行う必要があり、実際上の危険性は
無いものの、住民にとっては感情的に許容しにくい状況
となっていた。

【０００６】さらに、原子力発電所やその他の原子力施
設で発生する洗濯廃水の濃縮廃液等、有機物を含む濃縮
廃液は、そのままセメント固化すると有機物が核種の地
下水中での移行を早めたりして処分に悪影響をを及ぼす
ため、焼却など別途処理を行う必要があった。また、本
発明の類似技術として、核燃料の再処理で発生する高レ
ベル廃液をガラス材と混合して溶融し、ガラス固化体を
製造する技術が知られているが、これを濃縮廃液にその
まま適用しても、できた固化体は法令上均質固化体とは
認められないという問題点があった。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記の問題
点を解決するためになされたものであり、一つの装置で
広範囲の濃縮廃液に適用が可能で、住民にとって感情的
に許容しやすい、減容性を高めた均質固化体を低コスト
に作成できる濃縮廃液処理方法を提供する。

【０００８】

【課題を解決するための手段】上記の問題は、原子力発
電所などから発生する核種を含む濃縮廃液またはその蒸
発残留物を溶融炉において溶融する溶融工程と、溶融炉
内の溶融物を水中で急冷して水砕スラグを得る急冷工程
と、該水砕スラグをセメントで固化し処分用均質固化体
を形成する固化工程とを含むことを特徴とする本発明の
濃縮廃液処理方法によって、解決することができる。

【０００９】また、本発明は、前記濃縮廃液が塩類，有
機物類または無機懸濁物を含む濃縮廃液である濃縮廃液
処理方法に具体化でき、さらに前記濃縮廃液に含まれる
塩類がホウ酸塩、硫酸塩、塩酸塩または硝酸塩である濃
縮廃液処理方法に具体化でき、さらには洗濯廃水の濃縮
廃液など有機物を含む濃縮廃液に具体化できる。また、
前記溶融工程において運転温度を変えることにより低温
での水分蒸発と高温での溶融を分けて行う濃縮廃液処理
方法により具体化でききる。また、前記溶融工程におい
て、炉内にＳｉＯ₂、Ａｌ₂Ｏ₃、ＣａＯ、ＭｇＯの１種
または２種以上含む溶融助剤を投入し、濃縮廃液または
その蒸発残留物とともに７００〜１６００℃の温度で溶
融する形態の前記濃縮廃液処理方法に具体化でき、さら
に前記セメントがポルトランドセメント、超速硬セメン
トまたは高炉セメントである形態の前記濃縮廃液処理方
法に具体化できる。

【００１０】

【発明の実施の形態】次に、本発明の濃縮廃液処理方法
に係る実施形態について、図１を参照しながら説明す
る。本発明は、以下に詳述する核種を含む濃縮廃液を処
理対象とし、１）濃縮廃液またはその蒸発残留物を溶融
する溶融工程、２）水砕スラグを得る急冷工程、３）処
分用固化体を形成する固化工程からなるが、さらに、本
発明を蒸発工程、溶融工程、急冷工程、搬送工程、セメ
ント固化工程、および二次時廃棄物処理方法などに細分
して詳細に説明する。

【００１１】（処理対象物）ＰＷＲ発電所で多く発生す
る、４Ｂ₂Ｏ₃・Ｎａ₂Ｏや２Ｂ₂Ｏ₃・Ｎａ₂Ｏを含むホウ
酸系濃縮廃液、ＢＷＲ発電所で多く発生するＮａ₂ＳＯ₄
を含む硫酸系濃縮廃液、再処理施設で多く発生するＮａ
ＮＯ₃を含む硝酸系濃縮廃液、スクラバ廃水などとして
発生するＮａＣｌ廃液の１種または２種以上が対象とさ
れる。例えば、１事例のホウ酸系廃液の成分を示すと、
ホウ素分：21000ppm、ナトリウム分：12000ppm、塩素
分： 1000ppm、放射能濃度：Ｃ−１４：1.2×10²Bq/
ｇ、Ｎｂ−９４：5.0×10^-1Bq/ｇであった。

【００１２】（蒸発工程）先ず、１００〜１０００℃の
範囲、例えば８００℃に維持した熔融炉２へ、濃縮廃液
タンク１に貯留した濃縮廃液ａを、濃縮廃液供給ポンプ
１１により約3 Ｌ/ｈで供給しながら、連続３００時間
蒸発処理する。このとき、溶融炉２出口におけるキャリ
ア空気の流量は、蒸発する水分も含めて約１０Ｎｍ³／
ｈ程度に調整する。

【００１３】なお、使用する熔融炉は、電気ヒーター加
熱、高周波加熱、プラズマ加熱、抵抗加熱など適宜な加
熱形式が利用でき、溶融物を貯留できる耐火容器を備
え、適当な時期に出湯操作ができるタイプが適当であ
る。また、熔融炉への濃縮廃液の供給の仕方は、連続
式、バッチ式のいずれでもよい。また、予め蒸発乾燥し
た乾燥粉末の状態で供給するようにしてもよいが、この
場合は、熔融炉を用いた蒸発工程は省かれる。

【００１４】（溶融工程）蒸発工程に引き続き、助剤供
給装置３から熔融炉２へ溶融助剤ｂを供給する。そし
て、熔融炉２の炉内温度は、７００〜１６００℃の範
囲、例えば１２５０℃に昇温し約３時間加熱して、前記
蒸発残留物を溶融する。このとき、溶融炉２出口におけ
るキャリア空気の流量を、保温と濃縮廃液成分の揮発抑
制のため、約０．５Ｎｍ³／ｈ以下に調整する。

【００１５】本発明では、溶融物が安定したガラスを形
成できるよう溶融助剤ｂを使用するのが好ましい。この
溶融助剤には、ＳｉＯ₂、Ａｌ₂Ｏ₃、ＣａＯ、ＭｇＯの
１種または２種以上含む酸化物、珪酸塩、アルミノ珪酸
塩、粘土、タルク、珪酸カルシウム系保温材くず、焼却
灰などの無機廃棄物が利用可能である。

【００１６】この実施形態では、珪砂粉（ＳｉＯ₂粉
末）を蒸発残留物に対して１００重量％の割合で供給し
た。なお、ホウ酸系廃液を対象とした場合は、溶融助剤
を２０重量％以上、好ましくは４０重量％以上供給する
のがよい。また、溶融助剤材を供給するタイミングは、
廃液中の塩成分の揮発を抑制する目的から、廃液の供給
前に予め所要量供給しておくか、廃液の供給に併せて供
給するようにするのが好ましい。

【００１７】（急冷工程）溶融工程が終了したら、出湯
コイル２１に通電して出湯ノズル２２を加熱し、出湯ノ
ズル内のガラス栓を溶融することで、出湯を開始する。
出湯した溶融物は、貯水槽４中の水に注入され、急冷さ
れ、自然に粒状に破砕された水砕スラグが得られる。貯
水槽４中の水は出湯により温度が１００℃近くまで上昇
するが、次の出湯までには時間があるため、自然に冷却
される。なお、溶融物の急冷により消費された水量は、
次回の出湯までに補給しておく。

【００１８】本発明で注目すべきは、得られた水砕スラ
グには、当初、濃縮廃液中に含まれていた核種の多くが
消失ないし低減する現象である。すなわち、Ｃ−１４、
Ｈ−３、Ｒｕ−１０３、Ｒｕ−１０６などはほぼ１００
％近く消失し、Ｃｓ−１３４、Ｃｓ−１３７は約１／２
に低減することが観察された。この理由は、揮発性の核
種が溶融処理時に揮発して排ガスに移行したことによ
る。

【００１９】本発明では、このように核種濃度が低減で
きる結果、特に多量に含まれるＣ−１４がほとんど残存
しないため、この水砕スラグを用いて処分用固化体を作
成すると、処分場の受入れ基準を上回る可能性が少なく
なる利点が得られる。すなわち、希釈処理が不要となる
ので、減容性に優れた処分用固化体が得られるという利
点がある。また、硫酸系や硝酸系廃液の場合は、塩成分
が分解するので減容性がさらに向上する利点がある。さ
らに、有機物を含んだ濃縮廃液も本発明の装置で処理で
き、別途焼却等の必要がなくなる利点がある。

【００２０】（搬送工程）貯水槽４中の水砕スラグは、
水砕スラグコンベア４１によって水中から取り出され、
水切り台４２で水切りした後、２００Ｌドラムなどの適
切な容器４３に収納される。なお、収納容器４３にドラ
ム缶を用いれば、水砕スラグを収納した状態で工程待ち
のため中間貯蔵することも可能である。

【００２１】（セメント固化工程）容器４３に収納した
水砕スラグは、水砕スラグホッパ５１から混練機５に供
給される。また、混練機５にはセメントホッパ５２、混
和剤タンク５３、水タンク５４からセメント（プレミク
ストタイプ）ｃと混和剤ｄと水ｅが所定比率で供給され
る。セメント等と混練された水砕スラグは、モルタルｆ
としてモルタルポンプ５５により２００Ｌドラム缶へ充
填される。モルタル充填後のドラム缶は養生した後、均
質固化体の一種であるセメント固化体６として処分場へ
埋設されるのである。なお、このセメント固化体６は、
核燃料物質等の埋設に関する措置等に係る技術的細目を
定める告示（第４条第２項第６号）の「固型化に当たっ
ては、固型化材料若しくは固型化材料及び混和材料と放
射性廃棄物を均質に練り混ぜ、又はあらかじめ均質に練
り混ぜた固型化材料若しくは固型化材料及び混和材料と
放射性廃棄物を均一に混合させること」に規定される均
質固化体に相当するものである。

【００２２】この場合、本発明では、水砕スラグは廃液
中の塩成分をガラス中に固定した状態で保持しているの
で、セメンとの固化作用に影響を与えることがないの
で、低コストのポルトランドセメントや高炉セメントあ
るいは超速硬セメントを使用できる利点が得られる。ま
た、同様な理由で、特殊な混和剤の使用も不要となる利
点がある。さらに、核種もガラス中に固定した状態で保
持しているので，処分場周辺への核種流出が抑制され、
住民にとって感情的に許容しやすいという利点がある。
なお、モルタル中の水砕スラグ含有率は、３０〜８０重
量％の範囲で調整可能である。

【００２３】（二次廃棄物の処置方法：排ガス）蒸発工
程、溶融工程において発生する排ガスｇは、排ガスブロ
ワ７３で吸引され、フィルタ７１、高性能フィルタ７２
により、放射性物質を含むダストを除去した後、原子炉
施設等の換気空調設備を経て大気中へ放出する。

【００２４】（同：冷却水、洗浄水）貯水槽４中の冷却
水は、少しずつ放射性物質で汚染されるため、年１回程
度、濃縮廃液タンク１へ回収して、この処理システム内
で処理を行うのがよい。また、混練機５、モルタルポン
プ５５およびこれらを接続する配管は、運転を停止する
場合は付着したモルタルが固結しないよう、洗浄が必要
である。この時発生する洗浄水排水は放射性物質を含む
ため、濃縮廃液タンク１へ回収して、この処理システム
内で処理を行い、冷却水の場合と同様のクローズドシス
テムとするのがよい。

【００２５】次に、本発明に基づく減容効果について説
明する。先ず、処理廃液量を１５ｍ³(1.65×10⁷ｇ)、濃
縮廃液の放射能濃度をＣ−１４：1.2×10²Bq/ｇ、Ｎｂ
−９４：5.0×10^-1Bq/ｇとし、処分場の濃度基準を、Ｃ
−１４：1.69×10⁷Bq/本、Ｎｂ−９４：1.67×10⁵Bq/本
（本数は２００Ｌドラム缶換算）などを前提とする。

【００２６】濃縮廃液を処理して処分場に埋設する場
合、濃縮廃液に含まれる放射性物質を複数のドラム缶に
分散して、各ドラム缶内の放射性物質濃度を処分場の濃
度基準以内にする必要がある。従来技術によれば、必要
なドラム缶の本数は、Ｃ−１４基準で約１２０本、Ｎｂ
−９４基準で約５０本であり、厳しい値をとって約１２
０本とする必要があった。これに対し本発明では、Ｃ−
１４は殆ど無視できＮｂ−９４のみ考慮すれば良いの
で、約５０本に減らすことができる。従って、必要なド
ラム缶本数は従来の約４０％で済むことになり、減容性
が向上した分、処分費が低減できる効果が大である。

【００２７】また、従来技術で製作したセメント固化体
は、セメントの固定機構のみに依存し、核種閉じ込め性
が不十分である点に比較して、本発明により作成された
セメント固化体は、核種が水砕スラグのガラス成分中に
固定されているので、水砕スラグ自体が核種閉じ込め性
を有しているので、より安全な処分を実現できると言え
る。

【００２８】さらに、本発明の工程を利用して、放射性
廃棄物の焼却灰等の溶融可能な無機廃棄物を溶融して水
砕スラグを作り、セメント固化体とすることが可能であ
る。従って、濃縮廃液以外の廃棄物も一緒に処理するこ
とができるので、処理対象を広げてトータルコストを低
減できる利点がある。特に、焼却灰を溶融助剤に応用
し、安価なポルトランドセメントまたは高炉セメントと
を組み合わせた本発明では最もコストが低減できると言
えよう。

【００２９】

【発明の効果】本発明の濃縮廃液処理方法は、以上説明
したように構成されているので、濃縮廃液中のＨ−３、
Ｃ−１４、Ｒｕ−１０３／１０６、Ｉ−１２９，Ｃｓ−
１３４／１３７などの核種が処分用固化体中への移行
を抑え、減容性を高めた処分用セメント固化体を低コス
トに作成できることが可能となった。また、水砕スラグ
による核種の閉じ込め効果により安全性も向上できると
いう優れた効果がある。よって本発明は、従来の問題点
を解消した濃縮廃液処理方法として、工業的価値はきわ
めて大なるものがある。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の実施形態を説明するための処理装置の
フロー図。

【符号の説明】

１濃縮廃液タンク、１１濃縮廃液供給ポンプ、２
熔融炉、２１出湯コイル、２２出湯ノズル、３助
剤供給装置、４貯水槽、４１水砕スラグコンベア、
４２水切り台、４３収納容器、５混練機、５１
水砕スラグホッパ、５２セメントホッパ、５３混和
剤タンク、５４水タンク、５５モルタルポンプ、６
セメント固化体、ａ濃縮廃液、ｂ溶融助剤、ｃ
セメント、ｄ混和剤、ｅ水、ｆモルタル。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】原子力発電所などから発生する核種を含む
濃縮廃液またはその蒸発残留物を溶融炉において溶融す
る溶融工程と、溶融炉内の溶融物を水中で急冷して水砕
スラグを得る急冷工程と、該水砕スラグをセメントで固
化し処分用均質固化体を形成する固化工程とを含むこと
を特徴とする濃縮廃液処理方法。
【請求項２】前記濃縮廃液が塩類、有機物類または無機
懸濁物を含む濃縮廃液である請求項１に記載の濃縮廃液
処理方法。
【請求項３】前記濃縮廃液に含まれる塩類がホウ酸塩、
硫酸塩、塩酸塩または硝酸塩の塩類である請求項２に記
載の濃縮廃液処理方法。
【請求項４】前記溶融工程を、運転温度を変えることに
より低温での水分蒸発と高温での溶融を分けて行う請求
項１または２または３に記載の濃縮廃液処理方法。
【請求項５】前記溶融工程において、水分蒸発を１００
〜１０００℃、溶融を７００〜１６００℃で行う請求項
４に記載の濃縮廃液処理方法。
【請求項６】前記溶融工程において、炉内にＳｉＯ₂、
Ａｌ₂Ｏ₃、ＣａＯ、ＭｇＯの１種または２種以上含む溶
融助剤を投入し、濃縮廃液またはその蒸発残留物ととも
に加熱し最終的に溶融する請求項１〜５のいずれかに記
載の濃縮廃液処理方法。
【請求項７】前記溶融工程において、水分蒸発から溶融
に移る過程でキャリア空気の流量を小さくするように調
整する請求項４または５または６に記載の濃縮廃液処理
方法。
【請求項８】前記セメントがポルトランドセメント、超
速硬セメントまたは高炉セメントである請求項１〜５の
いずれかに記載の濃縮廃液処理方法。