JPS642240B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

本発明は放射性廃棄物の固化処理法に関するも
のであり、さらに詳しくは原子炉冷却水系中で発
生するクラツドのセラミツク焼結固化に関するも
のである。 原子力発電所等より発生する放射性廃棄物を長
期間保管または処分するためには放射性物質の環
境への漏洩および拡散を最小限にすることが必要
であり、そのため一般的には放射性廃棄物を安定
な固化体にすることが行なわれている。そして従
来の放射性廃棄物の固化処理法としては、セメン
ト固化法、アスフアルト固化法、プラスチツク固
化法又はガラス溶融固化法等が主に用いられてい
るが、セメント固化法は減容性が悪い欠点があ
り、アスフアルト固化法は固化時に温度の高い溶
融アスフアルトを使用するため、火災の危険性が
あるものであり、かつ固化体の耐水性が不充分で
ある欠点があり、プラスチツク固化法は高レベル
放射性廃棄物には適用できない欠点があり、又ガ
ラス溶融固化法は高温処理であるため放射性物質
の一部揮散があり、さらに減容性が悪いという問
題点があつた。 そして本発明のような原子炉冷却水系中に発生
するクラツドにようなスラリー状の中レベルある
いは高レベルの放射性廃棄物については固化処理
法が確立されていないため、クラツドスラリーと
してタンク内に貯蔵保管されているのが現状であ
り、一日も早いクラツドの処理法の出現が望まれ
ていた。 本発明は上述のように従来処理法が確立されて
いなかつた中レベルあるいは高レベル放射性廃棄
物であるクラツドを安全確実に固化処理するクラ
ツドの固化処理法であり、放射化されたクラツド
を含有するスラリー中にノニオン系高分子凝集剤
を添加してクラツドを沈澱濃縮した後分離し、そ
の分離クラツドを乾燥後軟化温度500℃以下の低
融点フリツトと混合し、その混合物を鋼製缶体中
に充填して加熱焼結固化し、さらに該鋼性缶体中
の固化体の上部表面をシール材で密封するクラツ
ドの処理法である。 すなわち、本発明は、冷却水中に含まれるわず
かな量のクラツドを、特定な凝集剤を加えること
により濃縮分離するとともに粉末として取出し、
その粉末クラツドと低融点フリツトとの混合物を
缶体中で加熱固化し、さらにその表面をシール材
で密封することの相乗効果により、中レベルある
いは高レベルの放射性廃棄物であるクラツドを安
全確実に固化処理することを究明したことに基づ
くものである。 なお、本発明でいうクラツドとは原子力発電所
の原子炉一次冷却水系中に発生する放射化された
鉄およびコバルト等の酸化物をいい、この放射化
クラツドは原子炉給水系統の一次冷却水系で機器
または配管から溶出した鉄およびコバルト等の酸
化物あるいは腐食生成物が冷却水とともに原子炉
内へ流入し、燃料棒表面に付着堆積し、燃料棒表
面で中性子に照射され放射化されることにより生
成するものである。そして放射化された堆積クラ
ツドは溶出あるいは剥離して冷却水とともに原子
炉から炉外に流出し、系統機器および配管等に付
着するためこれらの機器、配管等の線量率が上昇
し、運転員および保守管理作業員の被曝線量増加
の原因となるものである。 本発明の更に詳しい構成を、一具体例の工程を
示す第１図に基づいて説明すれば、原子力発電所
の一次冷却水中に含まれる放射化された酸化鉄な
どのクラツドはクラツド分離機で分離されてクラ
ツド濃度１〜５％の状態でクラツドスラリー１と
してスラリー濃縮槽２へ送られる。そしてスラリ
ー濃縮槽２にてノニオン系高分子凝集剤３例えば
ポリアクリルアミド系凝集剤等をスラリー量に対
して0.3〜1.0ppm好ましくは約0.5ppm程度添加撹
拌しクラツドを沈澱させてスラリー濃度を30〜35
％程度に濃縮した後スラリー移送ポンプ４により
スラリー調整槽５へ移送して、スラリー濃度を約
30％に調整貯留する。次いで調整スラリーを定量
ポンプ６にて定量的にスチーム等で加熱されたド
ラムドライヤー７へ送り、クラツドを乾燥粉末化
する。 そしてクラツド粉末８を混合機９中に定量的に
送り、そのクラツド量に応じて軟化温度500℃以
下の低融点フリツト１０をフイーダー１１により
混合機９の中に添加し、所定時間撹拌混合する。
そして混合機９にて充分混合した混合粉をフイー
ダー１２を介して充填圧縮装置１３へ一定量計量
投入し、鋼製缶体１４中へ圧入充填する。そて混
合物が充填された鋼製缶体１４を焼結炉１５中へ
入れ、500〜800℃好ましくは600〜700℃の温度範
囲で２〜20時間、好ましくは15〜20時間程度加熱
しクラツドを焼結させ固化体とする。そして鋼製
缶体内の固化体の表面をガラス、セメント等のシ
ール材１６で密封し、クラツドを固化密封するク
ラツドの固化処理法である。 なお、第１図に示す具体例においては、濃縮さ
れたクラツドスラリーがスラリー貯整槽５で調整
されるようになつているが、このスラリー貯整槽
５は必ずしも必要ではなく、濃縮スラリーを直接
ドライヤーに送つて乾燥しても勿論よい。又スラ
リーを乾燥するドライヤーとしては連続的に乾燥
できる点でドラムドライヤーがよいが、他の形式
のドライヤーでもよい。なお本発明を実施する装
置は、いずれも放射能被曝を避けるため、密封構
造となつていることが大切である。 なお、本発明においてクラツドスラリーの濃縮
にノニオン系高分子凝集剤を用いるのはクラツド
の主成分である酸化鉄等はイオン化しているもの
が少なく電気的にほぼ中性であるからである。ま
た、本発明においても最も特徴とする軟化温度
500℃以下の低融点フリツトを用いるのは、軟化
温度が500℃以上のフリツトでは放射性物質の揮
散を伴ない好ましくなく、さらに加熱装置の寿命
が短かくなるからである。そして本発明に用いら
れる軟化温度500℃以下の低融点フリツトの一組
成としては、例えば、第１表に示すようなリン酸
アルミニウム系のフリツトが有効である。

【表】 しかしフリツト組成はこれに限定されるもので
はなく、要は軟化温度が500℃以下であれば勿論
よいものである。又この軟化温度500℃以下の低
融点フリツトとクラツド粉末との混合割合は、重
量比で1.0〜3.0対１、好ましくは1.5〜2.5対１の
範囲が最もよいものである。 次に本発明の実施例について述べる。酸化第二
鉄および四三酸化鉄を主成分とし、微量のCo、
Mn、Cs等を含有する乾燥クラツド粉末とほぼ同
一組成の非放射性模擬試料を予め調整し、この模
擬クラツド試料を用いて１％クラツドスラリーを
調整し、これにノニオン系の高分子凝集剤（ダイ
ヤフロツク(株)製NP−800）を0.5ppm加えて濃縮
した後クラツド濃度30％に調整した。そしてこの
調整スラリーを乾燥して乾燥クラツドを得、重量
％にてAl₂O₃10.7％、B₂O₃34.8％、Na₂O11.2％、
P₂O₅31.8％、その他11.5％よりなる軟化温度440
℃のリン酸アルミニウム系フリツトを第２表に記
載する添加量を加えて混合物を調整した。そして
この混合物を100φ×150Hの寸法の鋼製缶体中に
ほぼ80容量％となるように押圧入し、その混合物
を充填した鋼製缶体を第２表に記載する加熱条件
で加熱し、模擬クラツド粉末を焼結固化した。次
いで鋼製缶体中の固化体の表面上に非収縮性セメ
ントを注入し、固化体表面を完全に密封して固化
処理を完了した。そしてこの固化体の嵩密度、圧
縮強度、Cs拡散係数等を測定した。結果は第２
表に記載するとおりである。なお、比較のために
模擬クラツド試料をセメント固化した固化体をつ
くり、比較品として測定比較した。

【表】 第２表の結果から明らかなとおり、本発明の固
化処理法にもとづく固化体は圧縮強度が高く、
Csの浸出量は極めて少ないものであり、安全性
に極めて優れていることが確認された。 以上述べたとおり、本発明は従来処理法が確立
されていなかつた原子炉冷却水系中で発生する放
射化されたクラツドを安全確実に固化体として処
理する方法であり、各地の原子力発電所で発生貯
留されているクラツドの処理法として最適であ
り、産業上および公害防止上極めて有用な放射性
廃棄物の処理法である。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の処理法の１具体例の工程を示
す説明図である。 １……クラツドスラリー、２……スラリー濃縮
槽、３……ノニオン系高分子凝集剤、４……スラ
リー移送ポンプ、５……スラリー調整槽、６……
定量ポンプ、７……ドラムドライヤー、８……ク
ラツド粉末、９……混合機、１０……低融点フリ
ツト、１１……フイーダー、１２……フイーダ
ー、１３……圧縮充填装置、１４……鋼製缶体、
１５……焼結炉、１６……シール材。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １ 放射化されたクラツドを含有するスラリー中
   にノニオン系高分子凝集剤を添加してクラツドを
   沈澱濃縮した後分離し、その分離クラツドを乾燥
   後軟化温度500℃以下の低融点フリツトと混合し、
   その混合物を鋼性缶体中に充填して加熱焼結固化
   し、さらに、該鋼性缶体中の固化体の上部表面を
   シール材で密封することを特徴とするクラツドの
   固化処理法。