KR100768093B1 - 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화방법 - Google Patents

철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화방법 Download PDF

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김철운
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한국지질자원연구원
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Abstract

본 발명은 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법에 관한 것이다. 본 발명에 따른 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법은, 중저준위 방사성 폐기물을 용융로에 투입하는 폐기물 투입단계; 상기 중저준위 방사성 폐기물을 유리화시키기 위한 유리 매질을 용융로에 투입하는 유리 매질 투입단계; 상기 중저준위 방사성 폐기물과 유리 매질을 상기 용융로에서 함께 용융시키는 용융단계; 및 상기 용융로에서 용융된 유리를 고화시키는 고화단계;를 포함하며, 상기 유리화 매질은 산화철과 산화인을 포함하는 것에 특징이 있다.
중저준위 방사성 폐기물, 유리화

Description

철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법{Method for vitrifying Low and Intermediate Level radioactive Waste using iron-phosphate glass}
도 1은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법의 개략적 흐름도이다.
도 2는 도 1에 도시된 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법을 통해 폐기물을 유리화시키기 위한 장치의 개략적 구성도이다.
도 3은 도 1에 도시된 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법에서 사용된 철-인산 유리의 조성의 일 예와, 이 조성에 의하여 유리화된 방사성 폐기물의 조성을 보여주는 표이다.
도 4는 붕규산 유리용액과 철-인산 유리용액의 전기전도도를 비교한 그래프이다.
도 5는 붕규산 유리와 철-인산 유리를 형성할 때 소비되는 전력을 비교한 그래프이다.
도 6은 붕규산 유리용액과 철-인산 유리용액의 점도를 비교한 그래프이다.
도 7은 철-인산 유리를 매질로 하여 유리화 시킨 중저준위 방사성 폐기물의 X선 회절분석을 보여주는 그래프이다.
도 8은 철-인산 유리를 매질로 하여 유리화 시킨 중저준위 방사성 폐기물의 주사현미경 사진이다.
도 9는 90℃의 디이오나이즈드 워터(deionized water)에 최종유리의 파티클을 일주일 동안 담아 놓은 후의 형상을 보여주는 주사 현미경 사진이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
S100 ... 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법
S10 ... 소각단계
S20 ... 폐기물 투입단계 S30 ... 유리 매질 투입단계
S40 ... 용융단계 S50 ... 고화단계
100 ... 방사성 폐기물 유리화 장치 10 .... 폐기물 투입호퍼
20 ... 폐기물 계량호퍼 30 ... 유리 매질 투입호퍼
40 ... 유리 매질 계량호퍼 50 ... 용융로
본 발명은 중저준위 방사성 폐기물을 유리화 하는 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 원전에서 운전 및 정비시 발생하는 방호복, 폐수지, 비닐시트, 붕산 건조물, 폐필터, 금속폐기물, 콘크리트 등의 폐기물을 유리화하여 처리하는 방법에 관한 것이다.
현재 원전에서 발생하는 방사성 폐기물은 시멘트로 고체(固體)화시켜 이른바 폐기물 드럼에 담아 처리하고 있다. 원전의 1000 MWe 가압경수로(PWR) 원자력발전소 1개에서 1년간 발생하는 중ㆍ저준위 방사성 폐기물은 드럼 수로 평균 250∼500 드럼 정도이다. 방사성 폐기물 영구처분장 시설을 보유하고 있는 나라에서는 폐기물 드럼을 발전소에 잠시 보관했다가 처분장으로 옮겨 영구적으로 보관하고 있는 반면, 시설을 보유하고 있지 못한 나라는 처분장이 건설될 때까지 발전소의 임시 저장고에 보관하게 된다. 대한민국은 처분장 선정이 지연되어 발전소에 임시로 저장하고 있으며, 1998년 말 기준으로 누적량이 5만 드럼 정도 된다. 그러나, 전 세계적으로 환경에 대한 관심이 고조되어 방사성 폐기물 영구처분장을 신규 또는 추가로 건설하는 일은 매우 어려울 뿐만 아니라 처분장을 보유하고 있다 하더라도 폐기물을 처리하고 남은 고화체에 대해 처분 안전성을 평가하는 기준이 매우 엄격해질 전망이다. 이러한 문제를 해결하기 위해서는, 현재의 기술수준에서 어쩔 수 없이 발생할 수밖에 없는 방사성 폐기물의 부피를 감소시키는 한편, 방사성 폐기물이 자연 환경으로 유출되는 것을 억제해야 한다. 즉, 현재의 시멘트 고화체가 지하수와 접촉했을 때 고화체내에 존재하는 방사성 물질이 지하수로 유출되는 속도가 훨씬 느리거나 또는 전혀 유출되지 않는 고화체를 만들어 내는 기술이 필요하게 될 것이다. 뿐만 아니라, 처분장 건설이 어려워지기 때문에 한 개의 처분장을 가지고 오랜 기간 사용할 수 있도록 방사성 폐기물 드럼 수를 대폭 감소시킬 수 있는 기술이 요구된다.
이러한 요구에 부응하여, 최근 각국에서는 방사성 폐기물을 유리 매질을 사용하여 유리화시키는 기술에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다. 즉, 방사성 폐 기물을 소각한 후 남은 연소재와 유리 매질을 용융로(melting furnace)에서 함께 용융시킨 뒤 상온에서 고화시켜 유리를 만드는 방법이다. 상기 유리 매질은 붕규산 유리(borosilicate)가 사용된다. 붕규산 유리는 비결정성 사면체를 중심으로 원자배열을 형성하고, 사면체 내에 공간을 형성함으로 방사성 폐기물의 구성원자를 사면체 내의 공간에 혼입시킬 수 있기 때문에, 방사성 폐기물의 유리화 매질로 사용되고 있다.
그러나, 붕규산 유리를 유리 매질로 사용하여 방사성 폐기물을 유리화시키는 방법은 다음과 같은 점에서 한계가 존재한다.
첫째, 붕규산 유리를 사용하여 방사성 폐기물을 유리화 시킬 경우, 최종적으로 형성되는 유리에서 방사성 폐기물의 양은 20 중량%에 불과하여 폐기물의 부피를 획기적으로 줄일 수 없다. 방사성 폐기물의 양을 20% 초과하여 유리화 시키면 최종적으로 만들어진 유리에 결정화(crystallization)된 부분이 많이 발생하여 화학적 안정도가 떨어지게 된다.
둘째, 붕규산 유리를 매질로 이용하여 형성된 유리의 경우 화학적 안정도가 시멘트 고화체에 비하여는 훨씬 높지만 자연 환경에 영향을 거의 주지 않을 정도로 우수하지 않다는 문제점이 있다. 즉, 유리화된 방사성 폐기물은 드럼에 담겨져 처분장에 보관되며, 방사성 폐기물이 자연 상태로 돌아가기 위해서는 대략 1만년의 시기가 필요한데, 이 기간 동안 화학적 안정도가 우수하지 못한 붕규산 유리는 지하수 등과 접촉하면서 붕규산 유리에 포함되어 있는 방사성 폐기물이 자연환경으로 유출된다는 문제점이 있다.
셋째, 붕규산 유리를 매질로 하여 방사성 폐기물을 유리화 시킬 때 그 처리비용이 매우 높다는 문제점이 있다. 즉, 상기 용융로에서는 유도코일을 이용하여 유도전류를 발생시킴으로써 방사성 폐기물과 붕규산 유리를 용융시키는데, 붕규산 유리의 경우 전기전도도가 우수하지 못할 뿐만 아니라 녹는점이 높아 붕규산 유리를 완전히 용융시키는데에는 많은 에너지가 소모된다는 문제점이 있다.
넷째, 최종적으로 형성된 유리의 균일성을 높여주기 위해서는 공기로 버블을 발생시켜 용융로에 불어 넣어줌으로써 교반을 행해줘야 되는데, 붕규산 유리의 경우 점도(viscosity)가 높아 공기의 공급양이 늘어날 뿐만 아니라 최종적으로 형성된 유리에 공기가 포집되어 있어 유리의 안정도를 떨어뜨리는 문제점이 있었다.
또한, 한국에서 배출되는 중저준위 방사성 폐기물에는 sulfate(SO3)가 4.8 ~ 16 중량 퍼센트가 포함되어 있으나, 붕규산 유리를 매질로 하여 최종적으로 형성된 유리에는 sulfate(SO3)가 1 중량 퍼센트 이상 혼입되기 어렵다. 이에 따라, 최종적으로 형성된 유리에 혼입되지 못한 sulfate(SO3)가 독립된 파티클 형태로 존재하여 유리의 안정도에 문제가 발생한다.
본 발명은 상기한 문제를 해결하기 위한 것으로서, 방사성 폐기물의 부피를 획기적으로 줄일 수 있으며, 화학적 안정도가 높을 뿐만 아니라, 경제적으로 방사성 폐기물을 유리화시킬 수 있도록 구조가 개선된 방사성 폐기물 유리화 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법은, 중저준위 방사성 폐기물을 용융로에 투입하는 폐기물 투입단계, 상기 중저준위 방사성 폐기물을 유리화 시키기 위한 유리 매질을 용융로에 투입하는 유리 매질 투입단계, 상기 중저준위 방사성 폐기물과 유리 매질을 상기 용융로에서 함께 용융시키는 용융단계 및 상기 용융로에서 용융된 유리를 고화시키는 고화단계를 포함하며, 상기 유리 매질은 산화철과 산화인을 포함하는 것에 특징이 있다.
본 발명에 따르면, 상기 산화철은 산화제2철(Fe2O3)이며 상기 산화인은 오산화인(P2O5)이며, 상기 용융단계에서는 산화철과 산화인 및 중저준위 방사성 폐기물의 온도가 1000℃ ~ 1100℃가 되도록 가열하는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명에 따르면, 상기 산화철과 산화인의 조성비는, 상기 산화인 100 중량 퍼센트에 대하여 산화철 15 ~ 67 중량 퍼센트이며, 상기 폐기물 투입단계와 유리 매질 투입단계에서는 상기 유리 매질 100 중량 퍼센트에 대하여 중저준위 방사성 폐기물이 30 중량 퍼센트 내지 70 중량 퍼센트가 되도록 중저준위 방사성 폐기물과 유리 매질의 양을 조절하는 것이 바람직하다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법에 대하여 더욱 상세히 설명한다.
도 1은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법의 개략적 흐름도이며, 도 2는 도 1에 도시된 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법을 통해 폐기물을 유리화시키기 위한 장치의 개략적 구성도이고, 도 3은 도 1에 도시된 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법에서 사용된 철-인산 유리의 조성의 일 예와, 이 조성에 의하여 유리화된 방사성 폐기물의 조성을 보여주는 표이다.
우선, 도 2에 도시된 유리화 장치에 대하여 간략하게 설명한다. 도 2에 도시된 바와 같이, 중·저준위 방사성 폐기물 유리화 장치(100)는 방사성 폐기물(w)을 후술할 용융로(50)에 투입하는데 사용되는 폐기물 투입호퍼(10)가 구비한다. 이 폐기물 투입호퍼(10)에는 방사성 폐기물(w)이 수용되며, 그 하측에는 방사성 폐기물(w)이 배출되는 배출구(11)가 형성되어 있다. 배출구(11)는 방사성 폐기물(w)의 이송을 가이드하기 위한 폐기물 이송관(12)과 연결되어 있으며, 이 폐기물 이송관(12)의 내측에는 방사성 폐기물(w)을 이송시키기 위한 제1스크류(13)가 회전가능하게 마련된다. 이 제1스크류(13)는 제1모터(14)와 연결되어 제1모터(14)로부터 동력을 전달받는다. 한편, 상기 폐기물 이송관(12)은 폐기물 계량호퍼(20)와 연결된다. 상기 폐기물 계량호퍼(20)는 방사성 폐기물(w)이 용융로(50)로 투입되기 전에 방사성 폐기물(w)의 양을 조절하기 위한 것이다. 상기 폐기물 계량호퍼(20)의 하측에는 제2이송관(21)이 연결되어 있다. 상기 제2이송관(21)의 내측에는 제2스크류(22)가 회전가능하게 마련되며, 제2모터(23)에 연결되어 동력을 전달받는다. 폐기물 계량호퍼(20)의 하단에는 제1조절밸브(24)가 설치되어 계량호퍼(20)로부터 배출되는 방사성 폐기물(w)의 양을 조절한다.
또한, 저준위 방사성 폐기물 유리화 장치(100)는 방사성 폐기물(w)을 유리화 시키기 위한 유리 매질(g)을 용융로(50)에 투입하는데 사용되는 유리 매질 투입호퍼(30)를 구비한다. 이 유리 매질 투입호퍼(30)에는 유리 매질(g)이 수용되며, 그 하측에는 유리 매질(g)이 배출되는 배출구(31)가 형성되어 있다. 배출구(31)는 유유리 매질(g)의 이송을 가이드하기 위한 유리 매질 이송관(32)과 연결되어 있으며, 이 유리 매질 이송관(32)의 내측에는 유리 매질(g)을 이송시키기 위한 제3스크류(33)가 회전가능하게 마련된다. 이 제3스크류(33)는 제3모터(34)와 연결되어 제3모터(34)로부터 동력을 전달받는다. 한편, 상기 유리 매질 이송관(32)은 유리 매질 계량호퍼(40)와 연결된다. 상기 유리 매질 계량호퍼(40)는 유리 매질(g)이 용융로(50)로 투입되기 전에 그 투입량을 조절하기 위한 것으로서, 하측에는 제4이송관(41)이 연결되어 있다. 상기 제4이송관(41)은 제1이송관(12), 제2이송관(21) 및 제3이송관(32)과 마찬가지로 지면에 대하여 평행하게 배치된다. 상기 제4이송관(41)의 내측에는 제4스크류(42)가 회전가능하게 마련되며, 제4모터(43)에 연결되어 동력을 전달받는다. 유리 매질 계량호퍼(40)의 하단에는 제2조절밸브(44)가 설치되어 유리 매질 계량호퍼(40)로부터 배출되는 유리 매질(g)의 양을 조절한다.
상기 제3이송관(21)과 제4이송관(41)은 제5이송관(60)과 연결된다. 상기 제5이송관(60)은 지면에 대하여 수직하게 배치되며, 그 내부에서 방사성 폐기물(w)과 유리 매질(g)이 혼합된다. 상기 제5이송관(60)의 내측에도 제5스크류(61)가 마련되어 방사성 폐기물(w)과 유리 매질(g)의 이송을 가이드하며, 제5모터(62)로부터 회전력을 전달받는다. 또한, 제5이송관(60)은 투입관(70)과 연결되어 있으며, 투입관(70)은 용융로(50)의 내측으로 삽입되어 있다.
상기 용융로(50)는 폐기물 계량호퍼(20)와 유리 매질 계량호퍼(40)의 하방에 배치되어, 투입관(70)을 통해 투입된 방사성 폐기물(w)과 유리 매질(g)을 용융시킨다. 상기 용융로(50)의 외측 둘레에는 용융로(50)의 내측으로 유도전류가 발생될 수 있도록 유도코일(51)이 설치된다. 또한 상기 용융로(50)에는 그 내부 벽면에 유리피막(52)을 형성시키기 위한 냉각수 유로(53)가 형성된다. 이 냉각수 유로(53)는 용융된 폐기물(w)과 유리 매질(g)이 혼합된 용융유리(f)가 용융로(50)의 내벽과 계속적으로 접촉함으로써 내벽의 재료가 부식되는 것을 방지하기 위한 것이다. 냉각수가 순환되면서 내벽에 접해 있는 용융유리(f)를 고화시킨다.
또한, 상기 용융로(50)의 하측에는 산소 등의 기체를 용융로(50)의 내측으로 공급하기 위한 버블러(56)가 설치된다. 이 버블러(56)의 외부의 공기를 용융로(50)의 내측으로 주입하여 유리 매질(g)이 방사성 폐기물(w)과 균질하게 혼합될 수 있도록 한다. 상기 용융로(50)의 바닥면에는 유리 매질(g)과 방사성 폐기물(w)이 혼합되어 용융된 용융유리(f)를 배출하는데 사용되는 용융유리 토출구(57)가 형성된다. 한편, 용융로(50) 상부에는 산소 등의 기체를 공급하는데 사용되는 산소 및 냉각수 유로(53)와 용융로(50) 내에서 발생된 배기체를 배출시키는 통로인 배기구(58)가 마련된다.
도 1 내지 도 3을 참조하면, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법(S100)은 소각단계(S10), 폐기물 투입단계(S20), 유리 매질 투입단계(S30), 용융단계(S40) 및 고화단계(S50)를 구비한다.
상기 소각단계(S10)에서는 중저준위 방사성 폐기물(w)을 소각한다. 이러한 중저준위 방사성 폐기물(w)은 원전의 운전 및 방사성 동원윈소 이용과정에서 발생되는 폐필터, 폐수지, 방호용 작업복, 장갑, 덧신 등이 포함된다. 상기 중저준위 방사성 폐기물(w)에는 세슘(Cs), 우라늄(u) 등의 방사성 물질이 ppm 단위로 묻어 있다. 한편, 국내에서는 플루토늄, 우라늄 235, 우라늄 238 등의 핵연료로 대표되는 고준위 폐기물의 양은 많지 않다. 상기 중저준위 방사성 폐기물(w)을 소각로(미도시)에 넣고 소정의 온도로 가열하여 이 폐기물(w)을 소각시킨다. 소각에 의하여 남은 연소재(w, 연소재도 방사성 폐기물이므로 동일한 참조번호를 부여한다)는 연소재 이송관(미도시) 등에 의하여 상기 폐기물 투입호퍼(10)로 이송시킨다.
상기 폐기물 투입단계(S20)에서는 폐기물 투입호퍼(10)에 수용되어 있는 중저준위 방사성 폐기물 즉, 소각재(w)를 용융로(50)로 투입시킨다. 상기한 바와 같이, 소각재(w)를 폐기물 투입호퍼(10)로부터 용융로(50)로 직접 투입시키는 것이 아니라 순차적으로 제1이송관(12), 폐기물 계량호퍼(20), 제2이송관(20), 제5이송관(60) 및 투입관(70)을 통해 용융로(50)로 투입시킨다. 폐기물 이송과정에서 상기 제1모터(14), 제2모터(23) 및 제5모터(62)에 전원을 인가하여 이 모터들에 연결되어 있는 스크류들(13,22,61)을 회전시킴으로써 상기 소각재(w)를 이송시킨다. 상기 방사성 폐기물(w)의 조성은 도 3에 표시된 바와 같다. 도 3에 나타난 방사성 폐기물은 건조폐기물(DAW,Dry Active Waste)과 폐수지(resin)를 4:1로 혼합한 후의 조성이다. 후술할 고화단계(S50)에서 생성되는 최종유리에는 상기 방사성 폐기물(w)이 40 중량 퍼센트(wt%) 포함되어 있다.
상기 유리 매질 투입단계(S30)는 폐기물 투입단계(20)와 동시에 행해진다. 폐기물 투입단계(S20)와 마찬가지로 유리 매질 투입호퍼(30)에 수용되어 있는 유리 매질(g)을 제3이송관(32), 유리 매질 계량호퍼(40), 제4이송관(41), 제5이송관(60) 및 투입관(70)을 순차적으로 통과시켜 용융로(50)에 투입한다. 즉, 모터들(34,43,62)에 전원을 인가하여 제3스크류(33), 제4스크류(42) 및 제5스크류(61)을 회전시킨다. 소각재(w)는 스크류들에 의하여 이송되어 상기 용융로(50)로 투입된다. 한편, 상기 유리 매질(g)은 산화철(iron oxide)과 산화인(phosphoric oxide)을 포함하여 이루어진다. 본 실시예에서 상기 산화철로는 산화제2철(Fe2O3)이 사용된다. 그러나, 산화철로 산화제2철 이외에도 일산화철(FeO)과 사산화삼철(Fe3O4) 등이 사용될 수도 있다. 위 산화철의 원료로는 철인산수화물(FePO4와 물이 결합된 형태)이 사용될 수 있다. 또한, 본 실시예에서 상기 산화인은 오산화인(P2O5)이 사용되었으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 삼산화인(P2O3)과 사산화인(P2O4) 등이 사용될 수 있다. 위 산화인의 원료로는 인산(H3PO4) 및 암모니아인(NH4H2PO4) 등이 사용될 수 있다. 또한, 유리 매질(g)의 조성은 상기 산화인 100 중량 퍼센트(wt%)에 대하여 산화철 15 내지 67 중량 퍼센트로 이루어진다. 본 실시예에서는, 도 3의 표에 나타난 바와 같이, 오산화인 100 중량 퍼센트에 대하여 20 중량 퍼센트의 조성으로 되어 있으며, 최종유리에는 유리 매질(g)이 60 중량 퍼센트로 포함되어 있다. 한편, 유리 매질(g)의 조성에 있어서 산화철이 15 중량 퍼센트 미만이 되거나 67 중량 퍼센트를 초과하는 경우, 후술할 고화단계에서 형성되는 최종유리는 결정화(crystallization)되거나 탈유리화(devitrification)되는 현상이 발생한다. 이렇게 최종유리가 결정화되면 화학적 안정도가 떨어지게 되므로, 지하수와 최종유리가 접촉시 최종유리에 함유되어 있던 방사성 폐기물이 자연환경으로 다량 유출되는 문제가 발생하여 바람직하지 못하다. 한편, 분말형태로 되어 있는 상기 제2산화철과 오산화인은 유리 매질 투입호퍼(30)에서 교반기(미도시) 등에 의하여 혼합되어 상기 용융로(50)에 투입되거나, 혼합과정을 거치지 않고 각각 별도로 용융로(50)에 투입될 수 있다. 그러나, 본 실시예에서는 별도의 유리 매질 용융로(미도시)에서 상기 제2산화철과 오산화인을 함께 용융시킨 후 상온에서 고화시켜 이른바 철-인산 유리를 형성하고, 이 철-인산 유리를 분쇄기 등에 의하여 분쇄하여 상기 유리 매질 투입호퍼(30)에 유입시킨다. 이렇게 철-인산 유리를 형성하는 이유는 산화제2철과 오산화인을 균일하게 혼합시키기 위함이다. 산화제2철과 오산화인이 균일하게 혼합되면, 상기 용융로(50)에서 방사성 폐기물(w)과 산화제2철 및 오산화인이 균일하게 혼합되고 결국 후술할 고화단계(S50)에서 형성되는 최종유리의 균일도가 높아지기 때문이다. 최종유리의 균일도가 높아지면 최종유리가 함유할 수 있는 방사성 폐기물(w)의 양이 증대되며 최종유리의 화학적 안정도가 높아져 방사성 폐기물(w)이 자연으로 유출되는 양을 최소화시킬 수 있다.
한편, 상기 폐기물 투입단계(S20)와 유리 매질 투입단계(S30)에서는 폐기물 계량호퍼(20)의 제1조절밸브(24)와 유리 매질 계량호퍼(40)의 제2조절밸브(44)의 개폐정도를 조절함으로써 방사성 폐기물(w)의 양과 유리 매질(g)의 양을 조절한다. 즉, 철-인산 유리 100 중량 퍼센트에 대하여 중저준위 방사성 폐기물이 30 중량 퍼센트 내지 70 중량 퍼센트가 되도록 중저준위 방사성 폐기물(w)과 철-인산 유리의 양을 조절한다. 종래의 붕규산 유리를 매질로 방사성 폐기물을 유리화 하는 경우, 붕규산 유리 100 중량 퍼센트에 대하여 방사성 폐기물이 최대 25 중량 퍼센트가 함유될 수 있었다. 다시 말하며, 최종유리에서 방사성 폐기물의 함유량이 최대 20 중량 퍼센트에 불과하였다. 그러나, 철-인산 유리를 사용하는 경우 최종유리에서 방사성 폐기물의 함유량이 최대 40 중량 퍼센트를 약간 상회할 수 있다. 다시 말해서, 철-인산 유리 100 중량 퍼센트에 대하여 방사성 폐기물(w)이 70 중량 퍼센트가 함유될 수 있다. 그러나, 70 중량 퍼센트를 상회하게 되면 유리가 결정화되어 화학적 안정도가 떨어지며, 30 중량 퍼센트 미만으로 방사성 폐기물을 함유하게 되면 화학적 안정도는 우수할 수 있으나 방사성 폐기물을 함유하는 최종유리의 양이 증가하여 바람직하지 못하다.
상기 용융단계(S40)에서는 상기 투입관(70)을 통해 용융로(50)로 유입된 철-인산 유리와 방사성 폐기물(w)을 함께 용융시킨다. 철-인산 유리와 중저준위 방사성 폐기물의 온도가 1000℃ ~ 1100℃가 되도록 상기 용융로(50)에서 가열하면, 철-인산 유리와 중저준위 방사성 폐기물은 완전히 용융되어 용융유리를 형성한다. 가열방식은 다양할 수 있으나 본 실시예에서는 용융로(50)의 외주면에 유도코일(51)을 감고 용융유리에 유도전류를 형성함으로써 가열한다. 이렇게 용융하는 과정에 서 철-인산 유리와 방사성 폐기물(w)이 균일하게 혼합될 수 있도록 용융로(50)의 하측에 마련된 버블러(56)에서는 지속적으로 공기를 주입한다. 용융과정에서 발생되는 배기가스는 배기구(58)를 통해 배출되어 필터 등을 통해 처리한다.
용융단계(S40)가 완료되면, 토출구(57)를 통해 용융유리(f)를 배출시킨다. 배출된 용융유리(f)는 드럼(미도시)에 담겨져 상온에서 고화됨으로써 최종유리를 형성하게 된다. 최종유리는 드럼에 담아 밀봉처리한 후 보관한다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법(S100)과 종래의 붕규산 유리를 매질로 하여 폐기물을 유리화 시키는 방법을 상호 비교한다.
도 4는 붕규산 유리용액과 철-인산 유리용액의 전기전도도를 비교한 그래프이다. 도 4의 X축은 절대온도(T)의 역수에 10000을 곱한 값이며, Y축은 전기전도도(σ, 단위 S/m(siemens/meter))에 로그를 취한 값이다. 도 4를 참조하면, 철-인산 유리용액의 활성에너지(Q, Activate Energy)는 17.1KJ/mol로서 붕규산 유리용액의 활성에너지 Q=57.4KJ/mol에 비하여 매우 낮다는 것을 알 수 있다. 이는 붕규산 유리에 비하여 철-인산유리의 전기전도도가 우수하다는 것을 의미하는 것으로서, 유리화 장치에서는 유도전류를 이용한 가열, 용융을 행하는 것이 일반적이므로 철-인산 유리용액을 용융시키는 것이 붕규산 유리를 용융시키는 것에 비하여 전력소비량이 줄어든다는 것을 확인할 수 있다. 이렇게 철-인산 유리의 전기전도도가 우수한 이유는 철-인산 유리에 존재하는 Fe2+ 이온 또는 Fe3+이온이 전기전도도를 향상시키기 때문이다. 또한, 붕규산 유리의 녹는점은 1150℃인 반면 철-인산 유리의 녹는점은 대략 1000℃ ~ 1100℃ 이므로 철-인산 유리를 매질로 사용하여 방사성 폐기물(w)을 유리화시키는 것이 경제적이라는 것을 알 수 있다. 녹는점이 50℃의 차이이지만, 1000℃를 넘는 조건에서의 50℃는 매우 큰 차이이다. 일반적으로 철-인산 유리는 1000℃ ~ 1100℃에서 4시간 정도면 처리가 가능한 반면, 붕규산 유리는 1150℃에서 24시간 동안 처리해야된다. 이에 따라, 도 5의 그래프에 나타난 바와 같이, 붕규산 유리를 사용할 때와 철-인산유리를 사용할 때의 전력소비량은 매우 큰 차이를 나타내게 된다. 도 5에서 X축은 용융시간이며, Y축은 전력소비량(kW)이다.
한편, 도 6은 붕규산 유리용액과 철-인산 유리용액의 점도를 비교한 그래프이다. 도 6을 참조하면, 붕규산 유리용액의 점도는 철-인산 유리의 점도에 비하여 매우 높음을 알 수 있다. 유리의 점도가 높으면 유리는 뭉쳐있게 되므로 용융로(50)에서 유리와 방사성 폐기물(w)이 균일하게 혼합되지 못하게 된다. 이에 따라, 화학적 안정도를 높이기 위하여 균일한 유리를 형성하기 위해서는 상기한 바와 같이 버블러(56)를 통해 많은 공기를 주입하여 용융유리(f)를 혼합시켜 주어야 하는데 이 과정에서 공기가 최종유리에 포집되는 경우가 발생하게 된다. 공기가 최종유리 속에 포집되는 경우 유리의 균열을 일으키는 원인이 되어 바람직하지 못하다.
또한, 붕규산 유리를 이용하여 방사성 폐기물을 유리화 시킬 경우 최종유리 에서는 sulfate를 최대 1중량 퍼센트 정도만을 포함할 수 있는데 한국형 중저준위 방사성 폐기물 내에는 4.8 ~ 16 중량 퍼센트 정도로 sulfate가 포함되어 있다. 이에 따라 붕규산 유리를 매질을 이용하여 형성한 최종유리에는 sulfate가 유리에 혼합되지 못하고 미세한 파티클 형태(이른바 'nodule')로 독자적으로 존재하게 되고, 이는 유리를 균열시키는 주원인이 된다. 반면, 철-인산 유리의 경우 sulfate를 6 중량 퍼센트까지 포함할 수 있어 붕규산 유리의 단점을 극복할 수 있다. 도 8은 철-인산 유리를 매질로 하여 유리화 시킨 중저준위 방사성 폐기물의 주사현미경 사진인데, 위 사진에서 유리화 시킨 중저준위 방사성 폐기물의 경우 6 중량 퍼센트의 sulfate를 함유하고 있었다. 도 8의 사진에는 파티클 형태로 독자적으로 존재하는 sulfate가 발견되지 않았으며, 모두 유리에 안정적으로 혼입된 것으로 파악된다.
도 7은 철-인산 유리를 매질로 하여 유리화 시킨 중저준위 방사성 폐기물의 X선 회절분석을 보여주는 그래프이다. 도 7에서 Y축은 X-ray 신호를 표시하는 것으로서 이른바 CPS(Conuts Per Second)이며, X축에서 CuKa로 표시된 것은 X-ray의 소스(source)로서 구리 Ka선을이용했다는 표시이며, 2-Theta는 X-ray의 입사각을 나타내는 값이다.
도 7에서 X선 회절분석을 한 시료(최종유리)에는 중저준위 방사성 폐기물(w)이 40 중량 퍼센트 함유되어 있으며, 철-인산 유리가 60 중량 퍼센트 함유되어 있다. 도 7의 그래프 형상은 순수한 유리상과 거의 완전히 일치한다. 이에 따라, 철-인산 유리를 매질로 방사성 폐기물을 유리화하면 화학적 안정성이 보장된다는 것을 알 수 있다. 이에 반하여, 붕규산 유리를 매질로 이용한 방식에 있어서 최종 유리에 방사성 폐기물이 20 중량 퍼센트를 초과하게 되면, 도시하지는 않았지만, X선 회절분석에서 전형적인 유리상이 나타나지 않고 탈유리화 또는 결정화되는 것을 확인할 수 있었다. 이에 따라, 붕규산 유리를 매질로 사용하는 경우 방사성 폐기물을 최종유리에 대략 20 중량 퍼센트만을 포함할 수 있는 반면, 철-인산 유리를 매질로 사용하는 경우 대략 40 중량 퍼센트를 최종유리에 포함시킬 수 있게 된다. 부피로 환산하였을 때, 중저준위 방사성 폐기물 1톤을 유리화시킬 경우, 붕규산 유리를 이용하면 최종유리의 부피가 1.8m3이 되는 반면 철-인산 유리를 이용하면 최종유리의 부피가 0.7m3이 되어 그 부피가 획기적으로 줄어들 수 있다.
한편, 최종유리의 화학적 안정도를 평가하는 지표 중 용해율(dissolution rate)을 비교하여 본다. 용해율은 90℃의 이온이 제거된 물(deionized water)에 최종유리를 7일간 수용시킨 뒤 질량의 변화를 측정하는 것으로서, 붕규산 유리를 매질로 사용한 최종유리의 경우의 용해율은 3.54×10-8g/Cm2/min 인데 반하여 철-인산 유리를 매질로 사용한 최종유리의 경우의 용해율은 5.72×10-9g/Cm2/min으로 나타났다. 용해율이 낮다는 것은 지하수 등과 접촉하는 경우에도 최종유리에 함유되어 있는 중저준위 방사성 폐기물(w)이 자연으로 배출되지 않는다는 것으로 화학적 안정도가 높다는 것을 의미한다. 철-인산 유리의 경우 붕규산 유리보다 화학적 안정도가 5배 정도 높음을 알 수 있다. 또한, 최종유리를 분쇄하여 미세한 파티클로 만든 후 90℃의 이온이 제거된 물에 7일간 수용시킨 후 그 형상을 비교하여 화학적 안정도를 비교할 수 있으며, 그 사진이 도 9에 나타나 있다. 도 9는 철-인산 유리를 매질로 형성한 최종유리의 7일 후의 사진이다. 7일 후의 사진에서 최종유리의 미세 파티클들의 날카로운 부분이 7일 전과 비교하여 그대로 유지되고 있음을 알 수 있으며, 이는 화학적 안정도가 높다는 것을 보여준다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법은 방사성 폐기물의 부피를 획기적으로 줄일 수 있으며, 화학적 안정도가 높을 뿐만 아니라, 경제적으로 방사성 폐기물을 유리화시킬 수 있다는 장점이 있다.

Claims (9)

  1. 중저준위 방사성 폐기물을 용융로에 투입하는 폐기물 투입단계;
    상기 중저준위 방사성 폐기물을 유리화 시키기 위한 유리 매질을 용융로에 투입하는 유리 매질 투입단계;
    상기 중저준위 방사성 폐기물과 유리 매질을 상기 용융로에서 함께 용융시키는 용융단계; 및
    상기 용융로에서 용융된 유리를 고화시키는 고화단계;를 포함하는 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법에 있어서,
    상기 유리 매질은 산화철과 산화인을 포함하는 것을 특징으로 하는 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 산화철은 산화제2철(Fe2O3)이며 상기 산화인은 오산화인(P2O5)인 것을 특징으로 하는 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 산화철과 산화인의 조성비는, 상기 산화인 100 중량 퍼센트에 대하여 산화철 15 ~ 67 중량 퍼센트인 것을 특징으로 하는 철-인산 유리를 이용한 중저준 위 방사성 폐기물 유리화 방법.
  4. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 폐기물 투입단계와 유리 매질 투입단계에서는 상기 유리 매질 100 중량 퍼센트에 대하여 중저준위 방사성 폐기물이 30 중량 퍼센트 내지 70 중량 퍼센트가 되도록 중저준위 방사성 폐기물과 유리 매질의 양을 조절하는 것을 특징으로 하는 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법.
  5. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 용융단계에서는 산화철과 산화인 및 중저준위 방사성 폐기물의 온도가 1000℃ ~ 1100℃가 되도록 가열하는 것을 특징으로 하는 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법.
  6. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 산화철과 산화인을 함께 용융 및 고화시켜 철-인산유리를 형성한 후, 상기 유리 매질 투입단계에서 상기 철-인산 유리를 상기 용융로에 투입하는 것을 특징으로 하는 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법.
  7. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 유리 매질 투입단계에서, 상기 산화철과 산화인을 미리 혼합한 후 상기 용융로에 함께 투입하는 것을 특징으로 하는 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법.
  8. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 유리 매질 투입단계에서, 상기 산화철과 산화인을 상기 용융로에 각각 별도로 투입하는 것을 특징으로 하는 중저준위 방서성 폐기물 유리화 방법.
  9. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 폐기물 투입단계 전에 상기 중저준위 방사성 폐기물을 소각하는 소각단계를 더 구비하며,
    상기 폐기물 투입단계에서 투입되는 중저준위 방사성 폐기물은 소각에 의하여 형성된 연소재인 것을 특징으로 하는 철-인산 유리를 이용한 중저준위 방사성 폐기물 유리화 방법.
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