KR101254548B1 - 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법 - Google Patents

방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법에 관한 것으로, 상세하게는 아스팔트 및 골재를 포함하는 방사성 물질로 오염된 아스콘을 유기용제에 용해시켜 아스팔트 성분을 분리하는 단계(단계 1); 상기 단계 1에서 분리된 아스팔트 성분을 회수하는 단계(단계 2); 및 상기 단계 2에서 아스팔트가 회수된 후, 잔류 골재로부터 방사성 물질을 회수하는 단계(단계 3)를 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법을 제공한다. 본 발명에 따른 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법은 방사성 물질로 오염되어 방사성 폐기물 처분장으로 이송되는 대량의 도로 포장용 아스콘으로부터 아스팔트, 굵은 골재 및 잔골재를 자체처분이 가능한 수준으로 분리한 후 제염처리하여 방사성 폐기물 발생량을 최소화할 수 있고, 방사성 폐기물의 부피 감소 및 처분비용의 절감 효과가 있다.

Description

방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법{A method for decontamination of radioactive-contaminated asphalt concrete}
본 발명은 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법에 관한 것이다.
최근 경주시 인근의 도로에서 사용된 아스팔트 콘크리트 (Asphalt Concrete) 일명 아스콘(ASCON)에서 미량의 방사성 물질(Cs-137)이 검출된 것으로 나타났다. 이는 도로 포장시 재활용된 폐 아스콘(ASCON, Asphalt Concrete) 일부 성분에 방사성 물질이 포함되어 나타난 것으로 추정되고 있다. 이와 같이, 국내에서는 방사성 물질인 Cs-137을 포함하는 아스콘 사용으로 인하여 방사성 오염된 도로가 발견되고 있고, 현재 원자력법상 기준 농도를 초과하는 방사성 물질이 검출되는 경우, 도로에 포장된 아스콘을 회수하여 방사성 물질 규제치 이하로 제염하는 것이 필요하다.
이와 같이, 국내의 도로에서 발견된 Cs-137은 세슘의 방사성 동위원소 중 하나로 자연 상태에서는 존재하지 않는 물질이다. 국내에서 발견된 방사성 오염 아스콘은 Cs-137에 오염된 수입 고철 부산물이 사용된 재활용된 폐아스콘에 의해 발생되었을 것으로 예상되고 있다.
도로 포장에 사용되는 아스콘은 아스팔트, 굵은 골재 및 잔골재를 혼합하여 제조되고, 아스콘에 사용된 골재가 방사성 물질에 오염된 것이 아니라면 아스콘을 제조하기 위해 사용되는 첨가제 또는 아스팔트에 방사성 물질이 포함된 것으로 예상할 수 있다. 이때, 고점도성의 유기체인 아스팔트에 방사성 물질이 유입되는 경우 세슘(Cs)과 같은 방사성 물질은 아스팔트 내에서 이온 상태가 아닌 Cs 화합물 염 형태의 미세 입자성 물질로 존재할 수 있다. 이러한 경우, 입자성 Cs 성분은 아스콘의 고점도성 아스팔트와 결합되어 아스팔트 성분 내에만 존재하고, 아스콘에 포함된 골재 성분 내부로 확산되어 분포하기는 매우 어려울 것으로 예상할 수 있다.
일본 공개특허 특개2000-266894호 (공개일 2000년 09월 29일)에서는 방사성 폐기물 아스팔트 고화체를 안전히 처리하고, 방사성 핵종을 안정된 형태로 보관할 수 있는 방사성 폐기물 아스팔트 고화체의 처리방법이 개시된바 있으며, 염류(salt)를 포함하는 방사성 폐기물 아스팔트 고화체를 물로 분산시켜 에멀젼(emulsion)화한 후 용제를 첨가하여 아스팔트를 분리해내고, 염류를 포함하는 물로부터 방사성 핵종을 분리하는 처리방법을 제공하고 있다.
또한, 일본 공개특허 특개2006-234620호 (공개일 2006년 09월 07일)에서는 방사성 콘크리트 폐기물로부터 방사성 핵종을 분리하는 분리장치 및 이를 이용하여 방사성 핵종을 분리하는 분리방법이 개시된 바 있으며, 이를 통해 콘트리트에 부착된 방사성 물질을 제거하고, 재생 골재 등을 재활용하고 있다.
나아가, 대한민국 공개특허 제10-2010-0078491호 (공개일 2010년 07월 08일)에서는 방사성콘크리트 폐기물의 방사성핵종 분리장치 및 이를 이용한 방사성핵종 분리방법이 개시된 바 있으며, 이를 통해 원자력 시설 해체시 대량으로 발생되는 방사성물질로 오염된 방사성 콘크리트 폐기물로부터 방사성 핵종을 제거하여 다량의 방사성 콘크리트 폐기물의 부피를 감소시키고, 자체처분할 수 있는 비방사성 폐기물을 생산함과 동시에 한국산업표준 순환골재 1등급에 해당하는 골재를 재활용하고 있다.
그러나, 지금까지 아스콘에서 방사성 물질을 제거하고자 하는 시도는 없었으며, 이와 관련된 기술 또한 알려진 바 없다.
한편, 아스콘의 아스팔트 성분에 포함된 방사성 물질 세슘(Cs)을 제거하기 위하여 세슘의 휘발성을 이용하는 것을 생각할 수 있다. 세슘은 약 600 ℃의 온도에서 휘발되고, 아스팔트 성분은 약 400 ℃의 온도에서 완전 연소가 일어난다. 즉, 세슘이 포함된 아스콘을 600 ℃ 이상의 온도로 가열하면 아스콘의 석재 성분만 남기고 세슘을 제거할 수 있다. 그러나, 상기와 같이 연소를 통해 세슘을 제거하는 경우 화재발생과 같은 위험요소가 발생하고, 휘발되는 세슘의 비산과 이를 포집하기 위한 복잡한 배기가스 후처리공정이 요구되는 문제가 있다. 따라서, 아스콘을 연소하여 방사성 물질을 처리하는 방법은 적절하지 않다.
이에, 본 발명자들은 세슘과 같은 방사성 물질로 오염된 아스콘을 제염하는 방법을 연구하던 중, 미세 입자상으로 아스팔트 성분과 결합되어 있는 세슘, 즉 입자성 Cs 물질이 유기성 용제에 용해되지 않는다는 특징을 이용하여 방사성 물질로 오염된 아스콘 중 아스팔트 성분만을 선택적으로 용해한 후, 방사성 물질로 오염되어 있지 않은 굵은 골재성분을 미세 입자성 Cs을 포함하는 잔골재 성분으로부터 분리함으로써 처리 대상 아스콘의 부피를 최소화하고, 나아가 분리된 잔골재 성분으로부터 입자성 Cs을 산용해시킴으로써 방사성 물질을 분리하는 방법을 개발하고, 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 목적은 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법에 관한 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은
아스팔트 및 골재를 포함하는 방사성 물질로 오염된 아스콘을 유기용제에 용해시켜 아스팔트 성분을 분리하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 분리된 아스팔트 성분을 회수하는 단계(단계 2); 및
상기 단계 2에서 아스팔트가 회수된 후, 잔류 골재로부터 방사성 물질을 회수하는 단계(단계 3)를 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법을 제공한다.
또한, 본 발명은
아스팔트, 굵은골재 및 잔골재를 포함하는 방사성 물질로 오염된 아스콘을 유기용제에 용해시켜 아스팔트 성분을 분리하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 분리된 아스팔트 성분을 회수하는 단계(단계 2);
상기 단계 1에서 유기용제에 용해되지 않은 굵은골재 및 잔골재를 분류하는 단계(단계 3); 및
상기 단계 3에서 분류된 잔골재로부터 방사성 물질을 회수하는 단계(단계 4)를 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법을 제공한다.
본 발명에 따른 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법은 방사성 물질로 오염되어 방사성 폐기물 처분장으로 이송되는 대량의 도로 포장용 아스콘으로부터 아스팔트, 굵은 골재 및 잔골재를 자체처분이 가능한 수준으로 분리한 후 제염처리하여 방사성 폐기물 발생량을 최소화할 수 있고, 방사성 폐기물의 부피 감소 및 처분비용의 절감 효과가 있다.
도 1은 본 발명에 따른 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법을 개략적으로 나타낸 모식도이고;
도 2는 본 발명에 따른 제염방법을 통해 아스콘으로부터 분리된 굵은 골재를 나타낸 사진이고;
도 3은 본 발명에 따른 제염방법을 통해 회수된 아스팔트 성분을 나타낸 사진이고;
도 4는 본 발명에 따른 제염방법에 있어서, 방사성 물질을 포함하는 잔골재를 나타낸 사진이다.
본 발명은
아스팔트 및 골재를 포함하는 방사성 물질로 오염된 아스콘을 유기용제에 용해시켜 아스팔트 성분을 분리하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 분리된 아스팔트 성분을 회수하는 단계(단계 2); 및
상기 단계 2에서 아스팔트가 회수된 후, 잔류 골재로부터 방사성 물질을 회수하는 단계(단계 3)를 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법을 제공한다.
이하, 본 발명에 따른 제염방법을 각 단계별로 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법에 있어서, 단계 1은 아스팔트 및 골재를 포함하는 방사성 물질로 오염된 아스콘을 유기용제에 용해시켜 아스팔트 성분을 분리하는 단계이다.
아스콘(ASCON)이란 아스팔트 콘크리트(Asphalt concrete)를 줄인 명칭으로 일반적으로 도포포장, 주차장 등에 사용된다. 아스콘은 아스팔트(asphalt) 및 골재를 포함하며, 상황에 따라 첨가물을 더 포함할 수 있다. 최근, 상기 아스콘으로 포장된 도로에서 방사성 물질이 검출된 바 있으며, 이와 같이 기준치를 초과하는 방사성 물질로 오염된 도로의 경우 방사성 기준치 이하로 제염처리하는 것이 필요하다.
이에, 본 발명에 따른 제염방법에서는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법을 제공하며, 상기 단계 1에서는 아스팔트 및 골재를 포함하는 방사성 물질로 오염된 아스콘을 용제에 용해시켜 아스팔트 성분 만을 분리해낸다.
이때, 상기 단계 1의 방사성 물질은 최근 국내의 도로에서 발견된 바 있는 Cs-137일 수 있고, Cs-137과 같은 방사성 물질로 오염된 아스콘으로부터 아스팔트를 분리해내기 위하여 상기 단계 1의 용제는 벤젠(Benzene), 톨루엔(Toluene), 자일렌(Xylene), 사염화탄소(CCl4), 메틸렌 클로라이드(Methylene chloride) 등을 사용할 수 있으며, 메틸렌 클로라이드를 사용하는 것이 더욱 바람직하다. 상기 메틸렌 클로라이드는 벤젠, 톨루엔 등의 물질들 보다 상대적으로 환경적 독성이 낮고, 특히 다른 유기 용제에 비하여 끓는점이 39.5 ℃로 낮아 쉽게 증발됨으로써, 용해된 아스팔트를 분리하기 용이하다. 또한, 유기 폐액의 발생 없이 아스팔트 성분만을 골제로부터 분리시킬 수 있다.
본 발명에 따른 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법에 있어서, 단계 2는 상기 단계 1에서 분리된 아스팔트 성분을 회수하는 단계이다.
상기 단계 1에서 아스콘을 용제에 용해시킴으로써, 아스콘에 포함된 아스팔트 성분만이 용제에 용해된다. 용제에 용해된 아스팔트 성분을 회수하기 위해서 상기 단계 2에서는 아스팔트 성분이 용해된 용제를 가열하여 용제만을 휘발시키고 아스팔트 성분을 회수한다. 이때, 용제를 가열하는 온도는 상기 단계 1에서 아스팔트 성분을 용해시키는 용제의 종류에 따라 적절히 적용할 수 있고, 예를 들어 상기 단계 1에서 메틸렌 클로라이드를 용제로 사용하여 아스팔트 성분을 용해시킨 경우에는 약 40 ℃의 온도로 가열함으로써 용제인 메틸렌 클로라이드를 휘발시키고 아스팔트 성분을 회수할 수 있다.
본 발명에 따른 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법에 있어서, 단계 3은 상기 단계 2에서 아스팔트가 회수된 후, 잔류 골재로부터 방사성 물질을 회수하는 단계이다.
아스콘 내의 방사성 물질은 미세 입자상으로 아스팔트 성분과 결합하여 존재한다. 한편, 상기 단계 1에서 용제에 용해된 아스팔트 성분을 제외한 잔류 골재만이 존재하며, 단계 3에서는 용제에 용해되지 않고 잔류하는 골재로부터 방사성 물질을 회수한다. 즉, 용제에 용해되지 않고 잔류하는 골재의 표면에는 방사성 물질이 흡착된 상태로 존재하고, 골재 표면으로부터 방사성 물질을 회수하는 제염공정이 수행되어야 한다.
이때, 상기 단계 3의 방사성 물질 회수는
상기 단계 1에서 용제에 용해되지 않고 잔류하는 골재를 산성 용액에 침지시켜 방사성 물질을 용해하는 단계(단계 a);
상기 단계 a에서 산처리된 골재를 분리하는 단계(단계 b); 및
상기 단계 a에서 방사성 물질이 용해된 산성 용액으로부터 방사성 물질을 소디움 테트라페닐보레이트(sodium tetraphenylborate, STPB)를 사용하여 침전시키는 단계(단계 c)를 포함한다.
상기 단계 a의 산성 용액은 질산, 염산, 황산 등을 사용할 수 있고, 이를 통해 골재 표면에 흡착된 방사성 물질을 용해시킬 수 있다. 산성용액에 방사성 물질을 용해시킨 후, 단계 b에서는 방사성 물질이 제거된 골재를 분리하고, 단계 c에서는 산성 용액에 용해된 방사성물질을 침전시켜 분리한다.
이때, 상기 단계 c에서 방사성 물질을 침전시키기 위한 침전제가 첨가되며, 상기 침전제로는 소디움 테트라페닐보레이트(sodium tetraphenylborate)를 사용할 수 있고, 방사성 물질이 세슘인 경우 침전제 첨가에 따른 방사성 물질의 침전반응은 하기 반응식과 같으며, 상기 침전제를 첨가함으로써 99% 이상의 방사성 물질을 침전ㆍ분리시킬 수 있다.
<반응식>
Na+TPB- + Cs+ = Cs+TPB-↓ + Na+
상기 단계들을 수행하여 방사성 물질을 회수한 후, 잔류 산성용액은 방사성 물질 회수에 재사용될 수 있다. 잔류 산성용액을 방사성 물질 회수에 재사용함으로써, 불필요하게 소모되는 산성용액을 절감할 수 있으며 이에 따라 공정비용을 절약할 수 있는 효과가 있다.
한편, 본 발명에 따른 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법은 단계 3에서 방사성 물질이 회수된 골재를 산처리 또는 전기적 제염처리하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 단계 3에서 방사성 물질이 회수된 골재는 대부분의 방사성 물질이 회수된 상태로 잔골재의 방사능 수치는 원자력법상의 기준치 이하로 낮아졌지만 보다 엄격한 자체처분 기준 강화 및 방사성 폐기물의 인체 유해성을 감안하여 더욱 방사성 수치를 낮추는 것이 바람직하다. 이에, 단계 3에서 미처 회수되지 못한 방사성 물질을 더욱 회수하기 위하여 산처리 또는 전기적 제염처리를 수행할 수 있다.
이때, 상기 산처리는 단계 3에서 방사성 물질을 회수하기 위하여 수행한 산처리와 동일한 방법으로 수행될 수 있으며, 더욱 고효율로 방사성 물질을 회수하기 위하여 70 내지 95 ℃의 고온인 1 내지 3M의 강산 용액을 사용하는 것이 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다.
또한, 상기 전기적 제염처리는 동전기적 제염(electrokinetic decontamination)장치를 통해 수행될 수 있으며, 잔골재 성분을 전해 반응기의 음극과 양극 사이에 위치시키고, 잔골재 성분으로부터 방사성 물질을 전기장 하에서 음극으로 이동시킴으로써 방사성 물질을 분리할 수 있다.
상기 산처리 또는 전기적 제염처리는 공정의 복합성, 이에 따른 공정비용, 폐액발생 등과 같은 부분을 모두 고려하여 적절한 공정을 선택하여 수행한다.
또한, 본 발명은
아스팔트, 굵은골재 및 잔골재를 포함하는 방사성 물질로 오염된 아스콘을 유기용제에 용해시켜 아스팔트 성분을 분리하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 분리된 아스팔트 성분을 회수하는 단계(단계 2);
상기 단계 1에서 유기용제에 용해되지 않은 굵은골재 및 잔골재를 분류하는 단계(단계 3); 및
상기 단계 3에서 분류된 잔골재로부터 방사성 물질을 회수하는 단계(단계 4)를 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법을 제공한다.
이하, 본 발명에 따른 제염방법을 각 단계별로 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법에 있어서, 단계 1은 아스팔트, 굵은골재 및 잔골재를 포함하는 방사성 물질로 오염된 아스콘을 유기용제에 용해시켜 아스팔트 성분을 분리하는 단계이다.
아스콘은 아스팔트 및 골재, 상세하게는 아스팔트, 굵은골재(자갈, aggregate) 및 잔골재(모래, sand)를 포함하며, 상황에 따라 첨가물을 더 포함할 수 있다. 상기 아스콘은 일반적으로 도로포장에 사용되며, 최근 국내에서 발생한 사건과 같이 아스콘이 이용된 도로가 방사성 물질로 오염된 경우 방사성 기준치 이하로 제염처리하는 것이 필요하다.
이에, 본 발명에 따른 제염방법에서는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법을 제공하며, 상기 단계 1에서는 아스팔트, 굵은골재 및 잔골재를 포함하는 방사성 물질로 오염된 아스콘을 용제에 용해시켜 아스팔트 성분 만을 분리해낸다.
이때, 상기 단계 1의 방사성 물질은 최근 국내의 도로에서 발견된 바 있는 Cs-137일 수 있고, Cs-137과 같은 방사성 물질로 오염된 아스콘으로부터 아스팔트를 분리해내기 위하여 상기 단계 1의 용제는 벤젠(Benzene), 톨루엔(Toluene), 자일렌(Xylene), 사염화탄소(CCl4), 메틸렌 클로라이드(Methylene chloride) 등을 사용할 수 있으며, 메틸렌 클로라이드를 사용하는 것이 더욱 바람직하다. 상기 메틸렌 클로라이드는 벤젠, 톨루엔 등의 물질들 보다 상대적으로 환경적 독성이 낮고, 특히 다른 유기 용제에 비하여 끓는점이 39.5 ℃로 낮아 쉽게 증발됨으로써, 용해된 아스팔트를 분리하기 용이하다. 또한, 유기 폐액의 발생 없이 아스팔트 성분만을 골재로부터 분리시킬 수 있다.
본 발명에 따른 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법에 있어서, 단계 2는 상기 단계 1에서 분리된 아스팔트 성분을 회수하는 단계이다.
상기 단계 1에서 아스콘을 용제에 용해시킴으로써, 아스콘에 포함된 아스팔트 성분만이 용제에 용해된다. 용제에 용해된 아스팔트 성분을 회수하기 위해서 상기 단계 2에서는 아스팔트 성분이 용해된 용제를 가열하여 용제만을 휘발시키고 아스팔트 성분을 회수한다. 이때, 용제를 가열하는 온도는 상기 단계 1에서 아스팔트 성분을 용해시키는 용제의 종류에 따라 적절히 적용할 수 있고, 예를 들어 상기 단계 1에서 메틸렌 클로라이드를 용제로 사용하여 아스팔트 성분을 용해시킨 경우에는 약 40 ℃의 온도로 가열함으로써 용제인 메틸렌 클로라이드를 휘발시키고 아스팔트 성분을 회수할 수 있다.
본 발명에 따른 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법에 있어서, 단계 3은 상기 단계 1에서 유기용제에 용해되지 않은 굵은골재 및 잔골재를 분류하는 단계이다.
아스콘 내의 방사성 물질은 미세 입자상으로 아스팔트 성분과 결합하여 존재한다. 한편, 상기 단계 1에서 용제에 용해된 아스팔트 성분을 제외한 나머지 굵은골재 및 잔골재가 분리되며, 단계 3에서는 용제에 용해되지 않고 분리된 굵은골재 및 잔골재를 각각 분류한다. 이때, 상기 단계 1의 용제에 방사성 물질은 용해되지 않고 아스팔트 성분만이 용해되기 때문에 방사성 물질은 아스팔트 성분으로부터 분리되고, 하기의 분석결과(방사능 수치분석)와 같이 아스팔트 성분으로부터 분리된 방사성 물질은 잔골재 표면에 존재하기 때문에 단계 3에서 굵은골재 및 잔골재를 분류함으로써 방사성 물질에 오염된 제염대상의 양을 더욱 줄일 수 있고 제염공정의 효율을 향상시킬 수 있다.
이때, 상기 단계 3의 분류는 10 내지 50 메쉬(mesh) 크기의 그물망 구조물을 이용하여 수행할 수 있다. 상기 그물망 구조물을 통해 자갈과 같은 굵은골재를 골라내고 방사성 물질이 흡착된 모래와 같은 잔골재만을 분류해낼 수 있다.
본 발명에 따른 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법에 있어서, 단계 4는 상기 단계 3에서 분류된 잔골재로부터 방사성 물질을 회수하는 단계이다.
단계 3에서 분류된 잔골재는 표면에 방사성 물질이 흡착된 상태로, 잔골재표면으로부터 방사성 물질을 회수하는 제염공정이 수행되어야 한다.
이때, 상기 단계 4의 방사성 물질 회수는
상기 단계 3에서 분류된 잔골재를 산성 용액에 침지시켜 방사성 물질을 용해하는 단계(단계 a);
상기 단계 a에서 산처리된 잔골재를 분리하는 단계(단계 b); 및
상기 단계 a에서 방사성 물질이 용해된 산성 용액으로부터 방사성 물질을 소디움 테트라페닐보레이트(sodium tetraphenylborate, STPB)를 사용하여 침전시키는 단계(단계 c)를 포함한다.
상기 단계 a의 산성 용액은 질산, 염산, 황산 등을 사용할 수 있고, 이를 통해 잔골재 표면에 흡착된 방사성 물질을 용해시킬 수 있다. 산성용액에 방사성 물질을 용해시킨 후, 단계 b에서는 방사성 물질이 제거된 잔골재를 분리하고, 단계 c에서는 산성 용액에 용해된 방사성물질을 침전시켜 분리한다.
이때, 상기 단계 c에서 방사성 물질을 침전시키기 위한 침전제가 첨가되며, 상기 침전제로는 소디움 테트라페닐보레이트(sodium tetraphenylborate)를 사용할 수 있고, 방사성 물질이 세슘인 경우 침전제 첨가에 따른 방사성 물질의 침전반응은 하기 반응식과 같으며, 상기 침전제를 첨가함으로써 99% 이상의 방사성 물질을 침전ㆍ분리시킬 수 있다.
<반응식>
Na+TPB- + Cs+ = Cs+TPB-↓ + Na+
상기 단계들을 수행하여 방사성 물질을 회수한 후, 잔류 산성용액은 방사성 물질 회수에 재사용될 수 있다. 잔류 산성용액을 방사성 물질 회수에 재사용함으로써, 불필요하게 소모되는 산성용액을 절감할 수 있으며 이에 따라 공정비용을 절약할 수 있는 효과가 있다.
한편, 본 발명에 따른 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법은 단계 4에서 방사성 물질이 회수된 잔골재를 산처리 또는 전기적 제염처리하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 단계 4에서 방사성 물질이 회수된 잔골재는 대부분의 방사성 물질이 회수된 상태로 잔골재의 방사능 수치는 원자력법상의 기준치 이하로 낮아졌지만 보다 엄격한 자체처분 기준 강화 및 방사성 폐기물의 인체 유해성을 감안하여 더욱 방사성 수치를 낮추는 것이 바람직하다. 이에, 단계 4에서 미처 회수되지 못한 방사성 물질을 더욱 회수하기 위하여 산처리 또는 전기적 제염처리를 수행할 수 있다.
이때, 상기 산처리는 단계 4에서 방사성 물질을 회수하기 위하여 수행한 산처리와 동일한 방법으로 수행될 수 있으며, 더욱 고효율로 방사성 물질을 회수하기 위하여 70 내지 95 ℃의 고온인 1 내지 3M의 강산 용액을 사용하는 것이 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다.
또한, 상기 전기적 제염처리는 동전기적 제염(electrokinetic decontamination)장치를 통해 수행될 수 있으며, 잔골재 성분을 전해 반응기의 음극과 양극 사이에 위치시키고, 잔골재 성분으로부터 방사성 물질을 전기장 하에서 음극으로 이동시킴으로써 방사성 물질을 분리할 수 있다.
상기 산처리 또는 전기적 제염처리는 공정의 복합성, 이에 따른 공정비용, 폐액발생 등과 같은 부분을 모두 고려하여 적절한 공정을 선택하여 수행한다.
본 발명에 따른 제염방법을 통해 방사성 물질로 오염된 아스콘을 처리할 수 있으며, 대량의 도로 포장용 아스콘을 효율적으로 자체처분이 가능한 수준으로 분리한 후 제염처리함으로써 방사성 폐기물 발생량을 최소화할 수 있고, 방사성 폐기물의 부피 감소 및 처분비용의 절감 효과가 있다.
한편, 본 발명은
아스팔트, 굵은골재 및 잔골재를 포함하는 방사성 물질로 오염된 아스콘을 유기용제에 용해시켜 아스팔트 성분을 분리하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 분리된 아스팔트 성분을 회수하는 단계(단계 2);
상기 단계 1에서 유기용제에 용해되지 않은 굵은골재 및 잔골재를 분류하는 단계(단계 3); 및
상기 단계 3에서 분류된 잔골재로부터 방사성 물질을 회수하는 단계(단계 4) 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염 처리량을 감소시키는 방법을 제공한다.
이하, 본 발명에 따른 제염 처리량 감소방법을 각 단계별로 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염 처리량 감소방법에 있어서, 단계 1은 아스팔트, 굵은골재 및 잔골재를 포함하는 방사성 물질로 오염된 아스콘을 유기용제에 용해시켜 아스팔트 성분을 분리하는 단계이다.
이때, 상기 단계 1의 방사성 물질은 세슘 (Cs-137)이며, 상기 단계 1의 용제는 벤젠(Benzene), 톨루엔(Toluene), 자일렌(Xylene), 사염화탄소(CCl4), 메틸렌 클로라이드(Methylene chloride) 등을 사용할 수 있으며, 메틸렌 클로라이드를 사용하는 것이 바람직하다. 상기 메틸렌 클로라이드는 벤젠, 톨루엔 등의 물질들 보다 상대적으로 환경적 독성이 낮고, 특히 다른 유기 용제에 비하여 끓는점이 39.5 ℃로 낮아 쉽게 증발됨으로써, 용해된 아스팔트를 분리하기 용이하다. 또한, 유기 폐액의 발생 없이 아스팔트 성분만을 골제로부터 분리시킬 수 있다.
본 발명에 따른 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염 처리량 감소방법에 있어서, 단계 2는 상기 단계 1에서 분리된 아스팔트 성분을 회수하는 단계이다.
상기 단계 1에서 아스콘을 용제에 용해시킴으로써, 아스콘에 포함된 아스팔트 성분만이 용제에 용해된다. 용제에 용해된 아스팔트 성분을 회수하기 위해서 상기 단계 2에서는 아스팔트 성분이 용해된 용제를 가열하여 용제만을 휘발시키고 아스팔트 성분을 회수한다. 이때, 용제를 가열하는 온도는 상기 단계 1에서 아스팔트 성분을 용해시키는 용제의 종류에 따라 적절히 적용할 수 있고, 예를 들어 상기 단계 1에서 메틸렌 클로라이드를 용제로 사용하여 아스팔트 성분을 용해시킨 경우에는 약 40 ℃의 온도로 가열함으로써 용제인 메틸렌 클로라이드를 휘발시키고 아스팔트 성분을 회수할 수 있다.
본 발명에 따른 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염 처리량 감소방법에 있어서, 단계 3은 상기 단계 1에서 유기용제에 용해되지 않은 굵은골재 및 잔골재를 분류하는 단계이다.
아스콘 내의 방사성 물질은 미세 입자 상으로 아스팔트 성분과 결합하여 존재한다. 한편, 상기 단계 1에서 용제에 용해된 아스팔트 성분을 제외한 나머지 굵은골재 및 잔골재가 분리되며, 단계 3에서는 용제에 용해되지 않고 분리된 굵은골재 및 잔골재를 각각 분류한다. 이때, 상기 단계 1의 용제에 방사성 물질은 용해되지 않고 아스팔트 성분만이 용해되기 때문에 방사성 물질은 아스팔트 성분으로부터 분리되고, 하기의 분석결과(실험예 참조)와 같이 아스팔트 성분으로 분리된 방사성 물질은 잔골재 표면에 존재하기 때문에 단계 3에서 굵은골재 및 잔골재를 분류함으로써 방사성 물질에 오염된 제염대상의 양을 더욱 줄일 수 있고 제염공정의 효율을 향상시킬 수 있다.
이때, 상기 단계 3의 분류는 10 내지 50 메쉬(mesh) 크기의 그물망 구조물을 이용하여 수행할 수 있다. 상기 그물망 구조물을 통해 자갈과 같은 굵은골재를 골라내고 방사성 물질이 흡착된 모래와 같은 잔골재만을 분류해낼 수 있다.
본 발명에 따른 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염 처리량 감소방법에 있어서, 단계 4는 상기 단계 3에서 분류된 잔골재로부터 방사성 물질을 회수하는 단계이다.
단계 3에서 분류된 잔골재는 표면에 방사성 물질이 흡착된 상태로, 잔골재표면으로부터 방사성 물질을 회수하는 제염공정이 수행되어야 한다.
이때, 상기 단계 4의 방사성 물질 회수는
분류된 잔골재를 산성 용액에 침지시켜 방사성 물질을 용해하는 단계;
산처리된 잔골재를 분리하는 단계; 및
방사성 물질이 용해된 산성 용액으로부터 방사성 물질을 침전시키는 단계를 포함한다.
상기 단계 4의 방사성 물질 회수에 사용되는 산성 용액은 질산, 염산, 황산 등을 사용할 수 있고, 이를 통해 잔골재 표면에 흡착된 방사성 물질을 용해시킬 수 있다. 즉, 산성용액에 방사성 물질을 용해시킨 후, 방사성 물질이 제거된 잔골재를 분리하며, 산성 용액에 용해된 방사성물질은 침전시킨 후 산성용액 및 잔골재로부터 분리한다.
이때, 상기 단계 4에서 방사성 물질을 침전시키기 위하여 침전제가 첨가되며, 상기 침전제는 세슘 이온 침전제인 소디움 테트라페닐보레이트(sodium tetraphenylborate, STPB)를 첨가하여 Cs 방사성 물질을 침전시키고 분리할 수 있으며 침전제 첨가에 따른 세슘의 침전반응은 하기 반응식과 같다. 상기 침전제는 방사성 물질의 종류에 따라 적절한 물질을 선택하여 첨가할 수 있으며, 이를 통해 방사성 물질을 침전ㆍ분리시킬 수 있다.
<반응식>
Na+TPB- + Cs+ = Cs+TPB-↓ + Na+
본 발명에 따른 제염 처리량 감소방법이 수행되어 분리된 굵은 골재 및 아스팔트 성분은 초기 오염 아스콘의 부피에 대하여 75% 정도 수준에 해당하는 양으로 자체처분 할 수 있는 수준인 10 Bq/g 이하로(원자력법상 방사능 관리 기준) 제염 분리된다. 또한, 방사성 물질과 혼합된 잔골재 성분의 부피는 초기 아스콘 부피의 약 25%에 해당하지만 잔골재 성분으로부터 방사성 물질만을 회수해냄으로써 초기 아스콘의 부피 중 자체 처분이 가능한 비율을 더욱 증대시킬 수 있으며, 실제 방사성 폐기물 처분장에서 처분되어야하는 폐기물의 양을 크게 감소시킬 수 있다.
즉, 본 발명에 따른 제염 처리량 감소방법을 통해 방사성 물질이 흡착된 잔골재만을 분리한 후 제염을 수행함으로써 대량의 아스콘을 제염하는 경우, 초기 아스콘 부피의 99% 이상을 자체 처분이 가능한 수준으로 처리할 수 있어 대량의 아스콘을 제염하는 경우 제염처리 비용이 과도하게 발생하는 문제를 해결할 수 있고, 저비용 고효율의 공정을 통해 방사성 물질을 처리할 수 있다. 또한, 원자력법상의 기준치 이상으로 아스콘의 방사성 물질을 제염할 수 있어 일반 시민들이 방사성 물질에 노출되는 문제를 방지할 수 있으며, 본 발명에 따른 제염방법을 통해 분리ㆍ회수된 방사성 물질은 방사성 폐기물 처리장으로 이송되어 처리된다.
이하, 본 발명을 실시예를 통해 보다 구체적으로 설명한다. 그러나, 하기 실시예는 본 발명을 설명하기 위한 것일 뿐, 하기 실시예에 의하여 본 발명의 권리범위가 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1> 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염 1
단계 1 : 약 12.5 Bq/g의 방사능을 나타내는 방사성 세슘(Cs-137)으로 오염된 아스콘을 용제인 메틸 클로라이드(methyl chloride)와 1:1의 부피비로 혼합하여 아스팔트 성분만을 용제에 용해시켜 분리하였다.
단계 2 : 상기 단계 1에서 아스팔트 성분이 용해된 메틸 클로라이드를 약 40 ℃의 온도로 1 ~ 2시간 동안 가열하여 용제만을 휘발시켰고, 아스팔트 성분만을 회수하였다.
단계 3 : 상기 단계 1에서 용제에 용해되지 않은 굵은골재 및 잔골재를 메틸클로라이드를 이용하여 세척한 후, 10 메쉬(mesh) 채를 이용하여 분류하였고, 크기가 2 mm 이상인 굵은골재와 나머지 잔골재로 분류하였다.
단계 3까지 수행한 결과 아스콘에 포함된 아스팔트 성분, 굵은골재 및 잔골재의 부피비는 약 15 : 60 : 25인 것으로 나타났으며, 단계 3까지 수행되어 각각 분리된 아스팔트 성분, 굵은골재 및 잔골재의 사진을 도 2 내지 4에 나타내었다.
단계 4 : 상기 단계 4에서 분류된 잔골재를 1M의 염산 용액에 침지시켜 방사성 세슘을 용해ㆍ침출시켰으며, 이러한 산처리 공정을 2회 반복수행하였다. 이후, 방사성 세슘이 용해ㆍ침출된 염산 용액에 Cs+ 이온 침전제인 소디움 테트라페닐보레이트(sodium tetraphenylborate, STPB)를 1 g/L 첨가하여 세슘을 침전시켰으며, 고액분리를 통해 세슘 침전물을 회수하였고, 이때 침전 수율은 99% 이상이었다.
<실시예 2> 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염 2
상기 실시예 1의 단계 4까지 수행되어 방사성 세슘이 회수된 잔골재를 약 80 ℃ 온도의 2M 염산용액과 접촉시켜 미회수된 잔류 방사성 세슘을 용해ㆍ침출시켰으며이후, 방사성 세슘이 용해ㆍ침출된 염산 용액에 Cs+ 이온 침전제인 소디움 테트라페닐보레이트(sodium tetraphenylborate, STPB)를 1 g/L 첨가하여 세슘을 침전시켰으며, 고액분리를 통해 세슘 침전물을 회수하였다.
<실시예 3> 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염 3
상기 실시예 1의 단계 4까지 수행되어 방사성 세슘이 회수된 잔골재를 전해 반응기를 이용하여 동전기적 제염(electrokinetic decontamination)처리하였고, 단계 4에서 미회수된 잔류 방사성 세슘을 회수하였다.
<실험예 1> 방사능 수치분석
본 발명에 따른 실시예 1의 각 단계가 진행됨에 따라 방사능 수치의 변화를 파악하기 위하여, 실시예 1의 각 단계가 수행될 때마다 MCA(Multi-Channel Analyzer)를 이용하여 방사능 수치분석을 수행하였고, 그 결과는 하기 표 1과 같다.
방사능 수치 (Bq/g)
단계 1 (아스콘) 12.5
단계 3 (아스팔트) 0.5
단계 3 (굵은골재) 0.5
단계 3 (잔골재) 31
단계 4 (잔골재) 3
표 1에 나타낸 바와 같이, 본 발명의 실시예 1의 단계 1에서 사용된 방사성 물질로 오염된 아스콘의 방사능 수치는 약 12.5 Bq/g을 나타내었으며, 실시예 1의 단계 3까지 수행되어 분리된 아스팔트 성분 및 굵은 골재는 각각 약 0.5 Bq/g의 방사능 수치를 나타내었다. 반면, 단계 3까지 수행되어 분리된 잔골재의 경우 약 31 Bq/g의 방사능 수치를 나타내었으며, 이를 통해 방사성 물질이 입자성 물질로 고 점도성의 아스팔트 성분에 의해 잔골재 성분과 물리적으로 결합한 상태로 존재하는 것을 알 수 있다. 또한, 실시예 1의 단계 4까지 수행되어 방사성 물질이 제거된 잔골재의 방사능 수치는 약 31 Bq/g에서 약 3 Bq/g 이하로 낮아져 본 발명에 따른 제염방법으로 방사성 물질로 오염된 아스콘을 제염할 수 있음을 확인하였다.
상기 분석결과를 통해 본 발명의 단계 3까지 수행되어 오염된 아스콘으로부터 분리된 굵은 골재 및 아스팔트 성분은 자체처분 할 수 있는 수준인 10 Bq/g 이하(원자력법상 방사능 관리 기준치)로 제염 분리된 것을 알 수 있고, 분리된 굵은 골재 및 아스팔트 성분은 초기 오염 아스콘의 부피에 대하여 75%에 해당하는 양으로 본 발명의 단계 3까지 수행되어 제염처리대상을 감소시킬 수 있음을 확인하였다. 또한, 방사성 Cs 입자와 혼합된 잔골재 성분의 부피는 초기 아스콘 부피의 약 25%에 해당하지만, 실시예 1의 단계 4에서 잔골재 성분으로부터 세슘만을 회수해냄으로써 초기 아스콘의 부피 중 자체 처분이 가능한 비율을 더욱 증대시킬 수 있으며, 실제 방사성 폐기물 처분장에서 처분되어야하는 폐기물의 양을 크게 감소시킬 수 있음을 확인하였다.

Claims (15)

  1. 아스팔트 및 골재를 포함하는 유기 용제에 불용성인 방사성 물질로 오염된 아스콘을 유기용제에 용해시켜 아스팔트 성분을 분리하는 단계(단계 1);
    상기 단계 1에서 분리된 아스팔트 성분을 회수하는 단계(단계 2); 및
    상기 단계 2에서 아스팔트가 회수된 후, 잔류골재의 방사성 물질을 산성용액에 용해 및 침전시켜 회수하는 단계(단계 3)를 포함하며,
    상기 단계 3의 방사성 물질 회수는
    상기 단계 1에서 용제에 용해되지 않고 잔류하는 골재를 산성 용액에 침지시켜 방사성 물질을 용해하는 단계(단계 a);
    상기 단계 a에서 산처리된 골재를 분리하는 단계(단계 b); 및
    상기 단계 a에서 방사성 물질이 용해된 산성 용액으로부터 방사성 물질을 소디움 테트라페닐보레이트(sodium tetraphenylborate, STPB)를 사용하여 침전시키는 단계(단계 c)를 포함하는 공정을 통해 수행되는 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법.
  2. 아스팔트, 굵은골재 및 잔골재를 포함하는 유기 용제에 불용성인 방사성 물질로 오염된 아스콘을 유기용제에 용해시켜 아스팔트 성분을 분리하는 단계(단계 1);
    상기 단계 1에서 분리된 아스팔트 성분을 회수하는 단계(단계 2);
    상기 단계 1에서 유기용제에 용해되지 않은 굵은골재 및 잔골재를 분류하는 단계(단계 3); 및
    상기 단계 3에서 분류된 잔골재의 방사성 물질을 산성용액에 용해 및 침전시켜 회수하는 단계(단계 4)를 포함하며,
    상기 단계 4의 방사성 물질 회수는
    상기 단계 3에서 분류된 잔골재를 산성 용액에 침지시켜 방사성 물질을 용해하는 단계(단계 a);
    상기 단계 a에서 산처리된 잔골재를 분리하는 단계(단계 b); 및
    상기 단계 a에서 방사성 물질이 용해된 산성 용액으로부터 방사성 물질을 소디움 테트라페닐보레이트(sodium tetraphenylborate, STPB)를 사용하여 침전시키는 단계(단계 c)를 포함하는 공정을 통해 수행되는 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 단계 1의 방사성 물질은 Cs-137인 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법.
  4. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 단계 1의 용제는 벤젠(Benzene), 톨루엔(Toluene), 자일렌(Xylene), 사염화탄소(CCl4) 및 메틸렌 클로라이드(methylene chloride)로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종인 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법.
  5. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 단계 2의 아스팔트 회수는 용제를 휘발시켜 수행되는 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법.
  6. 제2항에 있어서, 상기 단계 3의 분류는 10 내지 50 메쉬(mesh) 크기의 그물망 구조물을 이용하여 수행되는 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법.
  7. 삭제
  8. 삭제
  9. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 단계 a의 산성 용액은 질산, 염산 및 황산으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종인 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법.
  10. 제1항 또는 제2항에 있어서, 방사성 물질을 침전시켜 회수한 후, 잔류 산성용액은 방사성 물질 회수에 재사용되는 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법.
  11. 제1항에 있어서, 상기 단계 3에서 방사성 물질이 회수된 잔골재를 산처리 또는 전기적 제염 처리하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법.
  12. 제2항에 있어서, 상기 단계 4에서 방사성 물질이 회수된 잔골재를 산처리 또는 전기적 제염 처리하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법.
  13. 제11항 또는 제12항에 있어서, 상기 산처리는 70 내지 100 ℃의 온도인 질산, 염산 및 황산으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종의 산성 용액을 이용하여 잔골재로부터 방사성 물질을 더욱 용해시킨 후, 소디움 테트라페닐보레이트(sodium tetraphenylborate, STPB)를 사용하여 방사성 물질을 침전시킴으로써 수행되는 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법.
  14. 제11항 또는 제12항에 있어서, 상기 전기적 제염은 동전기적 제염(electrokinetic decontamination)인 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염방법.
  15. 아스팔트, 굵은골재 및 잔골재를 포함하는 유기 용제에 불용성인 방사성 물질로 오염된 아스콘을 유기용제에 용해시켜 아스팔트 성분을 분리하는 단계(단계 1);
    상기 단계 1에서 분리된 아스팔트 성분을 회수하는 단계(단계 2);
    상기 단계 1에서 유기용제에 용해되지 않은 굵은골재 및 잔골재를 분류하는 단계(단계 3); 및
    상기 단계 3에서 분류된 잔골재의 방사성 물질을 산성용액에 용해 및 침전시켜 회수하는 단계(단계 4)를 포함하며,
    상기 단계 4의 방사성 물질 회수는
    상기 단계 3에서 분류된 잔골재를 산성 용액에 침지시켜 방사성 물질을 용해하는 단계(단계 a);
    상기 단계 a에서 산처리된 잔골재를 분리하는 단계(단계 b); 및
    상기 단계 a에서 방사성 물질이 용해된 산성 용액으로부터 방사성 물질을 소디움 테트라페닐보레이트(sodium tetraphenylborate, STPB)를 사용하여 침전시키는 단계(단계 c)를 포함하는 공정을 통해 수행되는 것을 특징으로 하는 방사성 물질로 오염된 아스콘의 제염 처리량을 감소시키는 방법.
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