JP2012003987A

JP2012003987A - 有機ｅｌ発光装置およびその製造方法

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Publication number: JP2012003987A
Application number: JP2010138519A
Authority: JP
Inventors: Hide Ayukawa; 秀鮎川; Akira Nishikawa; 明西川; Hideo Yamagishi; 英雄山岸
Original assignee: Kaneka Corp
Current assignee: Kaneka Corp
Priority date: 2010-06-17
Filing date: 2010-06-17
Publication date: 2012-01-05
Anticipated expiration: 2030-06-17
Also published as: JP5698921B2

Abstract

【課題】レーザービーム照射のように、除去部分の線幅が小さいパターン化方法によって素子の集積が行われた場合であっても、非発光の素子不良が解消された有機ＥＬ発光装置を提供する。
【解決手段】透光性基板１上に、複数の電気的に直列接続された単位発光素子が形成され、各単位発光素子は、透光性基板側から透光性の第１の導電性電極層２、有機発光ユニット層３および第２の導電性電極層４を有する有機ＥＬ発光装置の製造方法において、素子の封止が行われる前に、複数の単位発光素子の少なくとも１つに電圧が印加される。
【選択図】図２

Description

本発明は、一対の電極層に有機発光ユニットが挟持された有機ＥＬ発光素子の複数が集積され電気的に直列に接続された有機ＥＬ発光装置およびその製造方法に関する。

有機ＥＬ装置を構成する有機ＥＬ素子は電気エネルギーを光エネルギーに変換する半導体素子である。近年、有機ＥＬ素子を用いた研究が加速的に行われ、有機ＥＬ素子を構成する有機材料等の改良により、素子の駆動電圧が格段に下げられると共に、発光効率が高められている。

有機ＥＬ素子は、電圧を印加するための陽極および陰極を備えているが、少なくとも一方の電極は、素子内で発生する光を外部に取り出すために、透光性の導電材料が用いられる。透光性の導電材料としては、例えば、ＡｇやＡｕ等の金属の極薄膜や、インジウム等をドープした酸化錫やアルミニウム等をドープした酸化亜鉛等の金属酸化物が用いられるが、これらの透光性の導電材料は、一般的に透光性が求められない金属電極層を構成する材料と比較して高抵抗である。そのため、通電時には透光性の導電性電極層の電気抵抗に起因して発熱が生じ、素子の劣化を生じるばかりか、発光効率低下や、輝度分布の拡大等の問題を生じる傾向がある。

特に、大面積の面発光のＥＬ装置においては、その面積に比例して透光性の導電性電極層の抵抗値が大きくなるために、上記の問題はより深刻となる。この問題を解決するための有効な手段として、素子を膜面方向に分割し、分割された各単位素子を電気的に直列に接続する方法が提案されている。例えば、特許文献１および特許文献２には、パターン化された下部電極とパターン化された上部電極とを電気的に直列に接続させる有機ＥＬ装置の製造方法が示されている。しかしながら、特許文献１，２の方法においては、マスクプロセスにより素子のパターン化が行われるために、大面積化にも限界がある。また、工程が複雑であり、有効面積のロスが大きいとの課題がある。

特開２００６−５１１０７３号公報特開２００７−２２７２３２号公報

上記のようなマスクプロセスによるパターン化方法における問題を解決する手段として、レーザービームの照射により層の一部を除去してパターン化を行う方法が想定される。すなわち、レーザービームを用いる場合は、マスク交換等が不要であるため、工程が簡略化されるとともに、パターン化部分の線幅を小さくすることが可能であるために、有効面積も拡大し得る。しかしながら、実際にレーザービームを用いて素子のパターン化を試みたところ、所定の駆動電圧を印加しても発光を生じない素子不良が存在することが判明した。

かかる観点に鑑み、本発明は、膜面方向に分割された複数の素子が直列接続された有機ＥＬ発光装置の製造方法に関し、簡易なプロセスによって、発光を生じない素子不良が解消され、信頼性に優れる有機ＥＬ発光装置の提供を目的とする。

上記課題に鑑みて本発明者らが検討した結果、発光を生じない素子不良は、レーザービームによるパターン化(レーザースクライブ)が行われた際のスクライブ線加工端部のバリや、飛沫に起因して、同一単位素子や隣接する単位素子の電極間で電気的な短絡（非切断部）が生じていることが原因であることが判明した。そして、発光素子に電圧を印加することによって、この短絡部分が除去され、正常に発光することを見出し本発明に至った。

すなわち、本発明は、透光性基板１上に、複数の電気的に直列接続された単位発光素子が形成された有機ＥＬ発光装置およびその製造方法に関する。各単位発光素子は、透光性基板１側から透光性の第１の導電性電極層２、有機発光ユニット層３および第２の導電性電極層４を有している。

本発明にかかる有機ＥＬ発光装置の製造方法は、下記（ａ）〜（ｆ）の各工程を順に有することが好ましい。
（ａ）透光性基板上に、複数の第１種分割溝により複数領域に分割された透光性の第１導電性電極層を形成する工程
（ｂ）前記第１導電性電極層上に、第２種分割溝により複数領域に分割された有機発光ユニット層を形成する工程
（ｃ）前記有機発光ユニット層上に第２の導電性電極層を形成する工程
（ｄ）前記各層が形成された基板にレーザービームを照射して、少なくとも前記第２の導電性電極層を除去して、第３種分割溝を形成する工程
（ｅ）前記複数の単位発光素子の少なくとも１つに電圧を印加する工程
（ｆ）前記第２の導電性電極層側の主面に封止基板を貼り合せて発光素子を封止する工程

前記（ｅ）の電圧を印加する工程において、非発光の単位発光素子が発光するまで段階的に印加電圧が上昇されることが好ましい。また、電圧を印加するために交流電源が用いられることが好ましい。

また、前記製造方法において、（ｄ）第３種分割溝を形成する工程、（ｅ）電圧を印加する工程、（ｆ）発光素子を封止する工程、の少なくとも１つの工程が、水分が遮断された状況下で行なわれることが好ましい。より好ましくは、これらの工程の全てが、水分が遮断された状況下で行われる。

本発明の有機ＥＬ発光装置は、各層がパターン化され、複数の単位発光素子が電気的に直列接続されているため、面光源等に好適に用いることができる。また、本発明の製造方法によれば、素子の封止が行われる前に直列接続された複数の単位素子間に電圧が印加されることで、電極間の短絡部分が除去される。そのため、簡易なプロセスにより非発光部を正常に発光させることが可能であり、大面積で信頼性の高い高性能の有機ＥＬ発光装置を得ることができる。

有機ＥＬ発光装置の製造プロセスを表す模式的平面図である。有機ＥＬ発光装置の製造プロセスを表す模式的断面図である。時間に対する出力電圧の波形の例を模式的に表す図である。（Ａ）〜（Ｅ）のそれぞれにおいて、横軸ｔは時間、縦軸Ｖは電圧を表す。

本発明は、例えばガラスや高分子フィルム等に代表される透光性基板１上に、透光性の第１の導電性電極層２が形成され、その上に有機発光層を含む有機発光ユニット層３と第２の導電性電極層４が形成され、透光性基板１側から光が取り出される、いわゆるボトムエミッション型の有機ＥＬ発光装置を主な対象としている。一方、第２の導電性電極層４として透光性の導電性材料を用いることで、両面光取出し型の発光装置へ適用することもできる。

図２（Ｄ）の模式的断面図に示されるように、本発明にかかる有機ＥＬ発光装置は、透光性基板１上に、複数の電気的に直列接続された単位発光素子２０１〜２０４が形成されている。各単位発光素子は、透光性基板１側から透光性の第１の導電性電極層２、有機発光ユニット層３および第２の導電性電極層４を有する。また、図２（Ｆ２）に示されるように、第２の導電性電極層４側の主面に、樹脂層５等を介して封止基板６が配置されることで、発光素子が封止されていることが好ましい。

以下、図面を参照しながら、有機ＥＬ発光装置の製造方法における各工程を順に説明する。図１（Ａ）〜（Ｆ２）は、本発明の一実施形態にかかる有機ＥＬ発光装置の製造プロセスを表す模式的平面図である。図２（Ａ）〜（Ｆ２）は、図１（Ａ）〜（Ｆ２）のII-II断面における模式的断面図である。

ボトムエミッション型有機ＥＬ装置において、発生した光を外部に取り出すために透光性基板１が用いられる。透光性基板１の上に形成される第１の導電性電極層２も透光性であることが求められる。ただし、これらは全面にわたって透光性である必要はない。例えば、特定の形状の領域を発光させてサイネージに適用される場合には、所望の形状の部分だけが透光性であれば足りる。「透光性」とは光を透過する性質を有することを意味し、具体的には、可視光域（３５０ｎｍ〜７８０ｎｍ）における透過率がおおむね５０％を超えていればよい。

透光性の第１の導電性電極層２（以下、「透光性導電層」と称する場合がある）を構成する透光性導電性材料としては、例えば、インジウムドープの酸化錫（ＩＴＯ）、インジウムドープの酸化亜鉛（ＩＺＯ）、酸化錫、酸化亜鉛等が例示される。表面抵抗の低さの観点からは、透光性導電性材料としてはインジウムドープの酸化錫が好適に用いられる。透光性の第１の導電性電極層の形成方法としては、例えばスパッタ法、蒸着法、パルスレーザー堆積法等が好適に採用される。

図２（Ａ）に示されるように、本発明の（ａ）工程では、透光性基板１上に、複数の第１種分割溝１１１〜１１４により複数の透光性導電領域２１〜２５に分割された第１導電性電極層２が形成される。第１種分割溝を形成して透光性導電層を複数領域にパターン化する方法は、例えば、スクリーン印刷、マスクを使った蒸着等のように透光性導電層２をパターン化された状態で透光性基板１上に形成する方法と、透光性基板１上に透光性導電層２を形成後、リフトオフ、ＲＩＥ（リアクティブイオンエッチング）、フォトリソグラフィー、ウォータージェット、レーザービーム照射等によって、選択的に透光性導電層を除去して分割溝を形成する方法、およびこれらの組み合わせが挙げられる。

後述するように第２の導電性電極層４がレーザービーム照射によりパターン化される場合には、第１導電性電極層２のパターン化もレーザービーム照射により行われることが好ましい。この場合、第１の導電性電極層２と第２の導電性電極層４の加工精度（第１種分割溝と第３種分割溝の加工精度）を同程度とすることができる。また、レーザービーム照射はプロセスが簡易である点においても好適である。第１種分割溝１１１〜１１４の形成において、透光性導電層２に吸収される波長を有するレーザービームが透光性導電層２側から透光性基板１側に照射されれば、透光性基板１の損傷が抑制され得る。

図２（Ｂ１）に示されるように、第１の導電性電極層２上に有機発光ユニット層３が形成されると、第１種分割溝１２１〜１２４は、有機発光ユニット層を構成する材料により充填される。したがって、各透光性導電領域２１〜２５内においては電気抵抗が低く、隣接する透光性導電領域との間は電気抵抗が高く、絶縁された状態となる。

直列接続される各単位素子（発光部分）の発光面積を均等とする観点からは、各透光性導電領域は、略同じ面積に分割されることが望ましい。例えば、矩形の透光性基板上に透光性導電層が形成される場合、図１（Ａ）に示されるように、基板の一辺と平行に複数の第１種分割溝１１１〜１１４が形成され、透光性導電層２が複数の短冊状の透光性導電領域２１〜２５に分割されることが好ましい。膜面方向の電気抵抗は、各領域の分割幅が小さいほど、すなわち分割数を増加させるほど低減される。

図２（Ｂ２）に示されるように、本発明の（ｂ）工程においては、パターン化された第１の導電性電極層２上に、第２種分割溝１２１〜１２４により複数の有機発光ユニット領域３１〜３５に分割された有機発光ユニット層３が形成される。有機発光ユニット層３は、一般の有機ＥＬ素子において陰極と陽極とに挟持された部分を指し、例えば、発光層の他に電子注入層、電子輸送層、正孔注入層、正孔輸送層等を含む。有機発光ユニット層は、有機化合物層の他に、薄膜のアルカリ金属層や無機層を有していてもよい。また、有機発光ユニット層は、特開２００３−２７２８６０号公報等に開示されているように、電荷発生層（ＣｈａｒｇｅＧｅｎｅｒａｔｉｏｎＬａｙｅｒ）を介して、膜面の法線方向に複数の発光層が直列に接続されたマルチフォトエミッション（ＭＰＥ）構成を有していてもよい。

有機発光ユニット層を構成する各層は、目的等に応じて適宜の方法により形成され得る。例えば、低分子有機化合物等は蒸着法で形成されてもよいし、高分子有機化合物は印刷法等で形成されてもよい。また、有機ＥＬ発光装置の製造工程において、吸湿によって有機発光ユニット層を構成する各層が劣化するのを抑止する観点から、有機発光ユニット層の最表面（第２の導電性電極層との界面）に第２の導電性電極層４とは別に、バッファー層として導電性の層を形成してもよい。

第２種分割溝を形成して有機発光ユニット層３をパターン化する方法としては、例えば、透光性導電層をパターン化する方法として前述したのと同様の方法を採用することができる。例えば、レーザービーム照射によって第２種分割溝１２１〜１２４が形成される場合、図２（Ｂ１）に示されるように、パターン化された透光性の第１の導電性電極層２上に有機発光ユニット層３が形成された後、有機発光ユニット層３に吸収される波長を有するレーザービームが有機発光ユニット層３側から透光性基板１側へ照射されれば、第１の導電性電極層２の損傷を抑制し得る。

一方、有機発光ユニット層３の最表面に導電性の層が形成されている場合、有機発光ユニット層３に吸収される波長を有するレーザービームを透光性基板１側から有機発光ユニット層３側へ照射すれば、透光性基板や透光性導電層によって光エネルギーがほとんど吸収されないため、最表面に導電性の層が形成された有機発光ユニット層が低エネルギー密度で除去され得る。

次に、図２（Ｄ）に示されるように、パターン化された有機発光ユニット層３上に、複数の第３種分割溝１３１〜１３３により複数領域４１〜４４に分割された第２の導電性電極層が形成される。第３種分割溝は、少なくとも第２の導電性電極層４を複数領域に分割するものであればよいが、有機ＥＬ発光装置の集積を効率的に行う観点からは、図２（Ｄ）に示されるように、第３種分割溝１３１〜１３３は、第２の導電性電極層４と有機発光ユニット層３とを分割するものであることが好ましい。

第３種分割溝１３１〜１３３の形成方法としては、透光性導電層２をパターン化する方法として前述したのと同様の方法を採用することもできが、本発明においては、レーザービームの照射により、第３種分割溝が形成されることが好ましい。レーザービーム照射によって第３種分割溝を形成すれば、加工精度、大面積化、生産性、コストにおいて優位である。特に、前述のように、有機発光ユニット層３と第２の導電性電極層４とが同時に除去され得るため、レーザービームの照射による第３種分割溝の形成は、工程を簡略化し得る点において好ましい。

この場合、工程（ｃ）として、パターン化された有機発光ユニット層３上に、第２の導電性電極層４が形成された後、工程（ｄ）として、第１の導電性電極層２、有機発光ユニット層３および第２の導電性電極層４が形成された基板１にレーザービームが照射され、少なくとも第２の導電性電極層が除去されることで、第３種分割溝が形成される。

工程（ｃ）において、第２の導電性電極層４は、例えば、Ａｌ、Ａｇなどを用いて、蒸着、スパッタ等の方法により形成することができる。透光性基板側から光を取り出すボトムエミッション型有機ＥＬ装置の場合、第２の導電性電極層は透光性である必要はないが、両面光取出し等へ適用する場合、第２の導電性電極層として透光性のものが用いられる場合がある。この場合、第２の導電性電極層としては、第１の導電性電極層にて前記したのち同様のものを使用できる。

第２の導電性電極層４と第１の導電性電極層２とは、前記有機発光ユニット層を挟持する一対の電極を構成する。また、第２種分割溝１２１〜１２４に第２の導電性電極層を構成する材料が充填されることにより、１つの単位素子の第２導電性電極層と、隣接する単位素子の第１の導電性電極層とが電気的に接続される。例えば図２（Ｄ）の単位素子２０２と２０３とを例に取ると、単位素子２０２の導電性電極層部分４２が、第２種分割溝１２２を介して、単位素子２０３の第１の導電性電極層部分２３と電気的に接続される。

工程（ｃ）が行われた状態においては、図１（Ｃ）および図２（Ｃ）に示されるように、第２の導電性電極層４が基板上の全面に形成されている。その後、工程（ｄ）によって、図２（Ｄ）に示されるように少なくとも第２の導電性電極層４を分割する第３種分割溝１３１〜１３３が形成される。これによって、第２の導電性電極層４は複数領域４１〜４４に分割され、各単位素子２０１〜２０４が直列接続された有機ＥＬ発光素子が形成される。

工程（ｄ）において、透光性基板１側から第２の導電性電極層４側に有機発光ユニット層３に吸収される波長を有するレーザービームが入射されれば、有機発光ユニット層３と第２の導電性電極層４とが同時に除去された第３種分割溝が形成される。この場合、レーザービームの光エネルギーの大部分は、透光性基板１や透光性導電層２では吸収されず、有機発光ユニット層３によって吸収される。そのため、第３種分割溝の形成において、有機発光ユニット層の除去に最低限必要なエネルギー密度のレーザービームを照射すれば、第１の導電性電極層２の損傷を抑止し得る。有機発光ユニット層３のレーザービームが照射された部分は、光エネルギーの吸収によって発熱、蒸発するため、結果として有機発光ユニット層３のみならず、その上に形成された第２の導電性電極層４も同時に除去される。

第３種分割溝の形成に用いられるレーザー光源は、有機発光ユニット層３に吸収される波長のレーザービームを発振するものであればよく、例えば、ネオジウムを添加したＹＡＧまたはＹＶＯ_４の固体結晶をレーザー媒質とするパルスレーザーの高調波（５３２ｎｍ,３５５ｎｍ）が好適に用いられる。

第３種分割溝の形成後に、発光素子の形成部を外周部から絶縁するために、図１（Ｄ２）に示されるような絶縁溝１５１、１５２が形成されてもよい。絶縁溝は、レーザー光の照射等により、第１の導電性電極層２、有機発光ユニット層３および第２の導電性電極層４の全てが除去されるように形成されることが好ましい。

ところで、前記工程（ｄ）のように、レーザー照射によって、第３種分割溝が形成され第２の導電性電極層４が分割される場合、有機ＥＬ発光装置中に、正常に発光しない単位素子が存在することがある。このような非発光の素子は、同一単位素子内または隣接単位素子間で電気的な短絡部が生じていることに起因するものと推定される。

すなわち、レーザーのパワー強度はガウシアン分布をもつため、シングルモードのパルスレーザーが単発で照射され場合、照射対象の層に形成されるレーザー痕は、一般に円錐台形状（断面台形状）の穴となる。レーザー光源と透光性基板との位置を任意設定の加工速度で相対的に移動させながら、パルスレーザーが連続照射されると、結果として、形成されるレーザー加工痕は、円錐台形状の穴の集合からなる溝状（以下、スクライブ線ともいう）になり得る。このように形成されるスクライブ線は、たいていの場合、加工端部にバリを生じている。そして、第２の導電性電極層の加工端部のバリが、同一単位素子あるいは隣接する単位素子の第１の導電性電極層や、隣接する単位素子の第２の導電性電極層と接触すると、電気的な短絡が生じる。また、このような電気的な短絡は、レーザービームによって加工された第２の導電性電極層の飛沫の付着によっても生じ得るものと推定される。

このように電気的に短絡した部分を多く有する単位素子に所定の駆動電圧が印加されても、短絡した電極間が同電位であるために、有機発光ユニット層には所望の電圧が印加されず、正常に発光しない。このような非発光の素子を正常に発光させるためには、第３種分割溝が形成された領域内での短絡部分が除去される必要がある。

このような短絡部分を除去する方法として、不活性ガスを吹き付ける方法や液体中で超音波処理する方法等も想定されるが、電気的に短絡した部分だけを選択的に除去することは困難である。また、このような力学的な方法によると、密着性の弱い蒸着膜の剥がれ等の不具合を招来する場合がある。

本発明においては、このような短絡部分を除去するために、工程（ｅ）として、直列接続された複数の単位発光素子の少なくとも１つに電圧が印加される。このように、電圧を印加する方法によれば、短絡部分に生じた熱によって短絡部分が焼き切れて断線されるため、電気的に短絡した部分が選択的に除去され得る。すなわち、電気的に短絡した部分は任意の電気抵抗をもち、ダイオード特性を有する発光部とともに並列回路を構成する。この短絡部による電気抵抗と発光部によるダイオードとが並列接続された回路に電圧が印加されると、ダイオード部分、すなわち発光素子にはほとんど電流が流れないために発光しない。一方、短絡部分には選択的に電流が流れるため、印加電圧に応じたジュール熱が生じ、最終的には短絡部分が焼き切れて断線する。短絡部分が断線すると、発光素子に電流が流れるようになるため、発光素子は正常に発光する。このように、工程（ｅ）は、単位素子に電圧を印加することにより、導電性電極層の電気的な分離を補助し、工程（ｄ）における第３種分割溝の形成が充分ではない部分を補うものであるといえる。

電圧の印加は、直列接続された複数の素子全体に対して行ってもよいし、１または複数の特定の単位素子に対して行うこともできる。電圧の印加は、対象となる素子の両隣の単位素子の第１または第２の導電性電極に電源との接点を設ければよい。例えば図２（Ｄ）において、直列接続された複数の素子全体に電圧を印加する場合は、符号１４１で示される第１の導電性電極領域と符号１４２で示される第１の導電性電極領域のそれぞれに接点を設ければよい。また、符号２０３の単位素子に電圧を印加する場合、単位素子２０２、２０４の第２の導電性電極領域４２、４４のそれぞれに接点を設ければよい。

電圧の印加は、直列接続された複数の素子全体に対して行わることが好ましい。素子全体に電圧が印加されることにより、正常に発光する単位素子と非発光の単位素子を確認しながら電圧の印加を行うことができる。印加される電圧は、各単位素子の発光に必要な任意の値まで段階的に上昇されることが好ましく、すべての単位素子が正常に発光するまで、段階的に上昇されることが好ましい。例えば、電源の出力電圧が、一定の時間間隔ごとに任意の量ずつ増加されれば、時間に対する出力電圧の波形は、図３（Ａ）に示されるような線形状や、図３（Ｂ）に示されるような階段状となる。この波形は、短絡部分の除去状況に応じて、適宜に選択され得る。

有機ＥＬ素子の熱劣化を防止する観点において、電圧の印加に用いる電源は、交流であることが好ましい。なお、ここでいう交流とは、正弦波のみならず、矩形波、三角波、鋸歯状波のような広義の交流をも包含する。交流電圧が印加される場合、電圧の振幅は所定の時間間隔ごとに任意の量ずつ増加させることが好ましい。これにより時間に対する電圧の波形は、各時間間隔での最大電圧の包絡線をみると、図３（Ｃ）に示されるような線形状や、図３（Ｄ）に示されるような階段状となる。また、交流電圧として、図３（Ｅ）に示されるような、間欠的なパルス電圧を印加することも好ましい。

複数の単位素子に電圧が印加される場合において、当初から正常に発光する単位素子、あるいは短絡部分が除去されたことによって正常に発光するようになった単位素子の有機発光ユニット層に電圧が印加されると発熱が生じる。一般に、有機発光ユニット層は耐熱性に乏しい有機化合物層を含んでいるため、設定電圧よりも高い電圧が長時間印加されると熱劣化を生じ易い。特に、直流電圧が印加される場合において、各単位素子に設計駆動電圧の最大値を超える電圧が印加されると、このような素子の加熱による熱劣化を生じ易くなる傾向がある。

これに対して、図３（Ｃ）〜（Ｅ）に示されるような交流電圧が印加される場合は、図（Ａ）、（Ｂ）に示されるような直流電圧が印加される場合に比して高電圧が印加される時間が短い。そのため、有機発光ユニット層の発熱が抑制され、素子の熱劣化が防止される。一方、交流電圧印加によって短絡部分に一時的に大きな電圧が印加されると、短絡部分には、電力に応じた発熱が瞬時に生じる。そのため、交流電源を用いた場合でも直流電源を用いた場合と同様に短絡部分が除去されるのに必要な発熱が生じ、短絡部分が除去され得る。すなわち、交流電源が用いられる場合は、直流電源が用いられる場合に比して素子の加熱による熱劣化が防止される一方で、直流電源が用いられる場合と同様に短絡部分が除去され得る。

短絡部分が除去されるのに必要な電圧は、素子の加工状態によって異なるため、未知である。そのため、全ての単位素子を正常に発光させるためには、素子の設計駆動電圧範囲を上回る電圧を印加する必要が生じる場合がある。直流電源が用いられる場合は、素子の設計駆動電圧範囲を上回る電圧が印加されることによって熱劣化を生じることが懸念されるが、交流電源が用いられる場合は、このような高電圧が印加されても、素子の加熱が抑制されるため、熱劣化の懸念が小さい。中でも、図３（Ｅ）に示されるように間欠的なパルス電圧が印加される場合は、素子の発熱も間欠的となり、さらには電圧が印加されていない間に素子が自然冷却され得る。そのため、工程（ｅ）においては、間欠的なパルス電圧が印加されることが特に好ましい。

一般に有機ＥＬ素子は水分や酸素との接触によって非発光領域（ダークスポット）が拡大することが知られており、これを防ぐ観点から、発光素子を外部から遮断するための封止が行われる。本発明においても工程（ｆ）として、図１（Ｆ１）、（Ｆ２）および図２（Ｆ１）、（Ｆ２）に示されるように素子の封止が行われることが好ましいが、電圧印加による短絡部分の除去は封止の前に行われることが好ましい。封止が行われる前に電気的に短絡した部分が除去されれば、発光部の正常な発光を事前に確認することができる。一方、工程（ｅ）によって短絡部分が除去される前に封止が行われると、封止層を形成する樹脂等によって短絡部分が被覆されるために、電圧印加による短絡部分の除去が困難となったり、短絡部分が除去された部分において封止層にピンホール等の不良を生じる場合がある。

工程（ｆ）において、第２の導電性電極層４側の主面に封止基板６が貼り合わされて発光素子が封止される。発光素子の封止は、公知の適宜な方法により行うことができる。例えば図１（Ｆ１）および図２（Ｆ１）に示されるように、発光素子を含む領域の少なくとも一部に硬化性樹脂が塗布されて樹脂層５が形成された後、図１（Ｆ２）および図２（Ｆ２）に示されるように封止基板６が貼り合わされ、樹脂層５が硬化されることによって封止が行われる。

樹脂を硬化させて封止する方法は、発光素子が形成された基板と中空構造の封止基板とを貼り合せ、その周縁部に塗布された樹脂を硬化させる方法、発光素子が形成された基板と封止基板とを貼り合せ、その周縁部に塗布され樹脂を硬化させる方法、発光素子が形成された基板の全面に樹脂溶液を塗布し、この上に封止基板を貼り合せた後、樹脂を硬化させる方法、および発光素子が形成された基板の全面に無機膜を形成し、この上に樹脂を全面塗布し、この上に封止基板を貼り合せた後、樹脂を硬化させる方法、等が挙げられる。封止基板６としては、ガラスや高分子フィルムが用いられるが、水や酸素の透過率が小さい材料が好適に用いられる。

本発明において、レーザービーム照射により第３種分割溝を形成する工程（工程（ｄ））、複数の単位発光素子の少なくとも１つに電圧を印加する工程（工程（ｅ））、発光素子を封止する工程（工程（ｆ））のそれぞれは、乾燥窒素雰囲気下のように、水分が遮断された状態で行われることが好ましい。これらの工程が水分の存在下で行われ、有機発光ユニット層が水分と接触すると、例えば、有機発光ユニット層３と第２の導電性電極層４との界面に絶縁性の高い部分が形成される。この部分に電圧が印加されても電子の注入が低下し、やがて非発光部分（ダークスポット）となる場合がある。

以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明の工程（ｅ）、すなわち、直列接続された複数の単位発光素子の少なくとも１つに電圧を印加する工程は、レーザービーム照射によって第２の導電性電極層が分割される場合に限らず、その他の方法によって導電性電極層分割される場合にも適用され得るものである。例えば、第２の導電性電極層がマスクにより形成される場合において、マスクの位置ずれやマスクのパターン不良等によって短絡部分が生じている場合にも、工程（ｅ）を適用して、短絡部分を除去することが可能である。

以上の各工程により製造される有機ＥＬ発光装置は、複数の単位素子が直列接続されており、大面積への適用が可能であることから、照明等の面光源に好適に適用される。

以下に、本発明の具体的な実施例と実施例に対する比較例を挙げて本発明を説明する。

[製造例]
図１の平面図および図２の断面図に模式的に示される有機ＥＬ発光装置が製造された。なお、図１および図２においては、簡略化のため、４つの単位素子２０１〜２０４が直列接続された形態が示されているが、本製造例においては、１６個の単位素子が直列接続された有機ＥＬ発光装置が製造された。

透光性基板１として、外形□２００ｍｍ×２００ｍｍ、厚さ０．７ｍｍの無アルカリガラスが用いられた。このガラス基板の一方主面に、スパッタ法により、透光性導電層２としてインジウムドープされた酸化錫（ＩＴＯ）膜が平均膜厚１５０ｎｍで形成された。ＩＴＯ膜が形成された基板を、ＩＴＯ膜を上面にしてＸＹステージ上に設置後、ＹＡＧレーザーの基本波が上面から照射され、ＩＴＯ膜の一部が除去され、図１（Ａ）に示されるように複数の第１種分割溝が形成された。

レーザーの発振周波数は１５ｋＨｚ、出力１４Ｗ、ビーム径は約２５μｍ、加工速度は５０ｍｍ／秒であった。この透光性基板は中性洗剤で洗浄後、１５０℃で２０分加熱乾燥された。短冊状に分割された各領域間の電気抵抗が概ね２０ＭΩ以上であることが確認された。

このパターン化されたＩＴＯ膜上に、図１（Ｂ１）に示されるように有機発光ユニット層３が形成された。発光ユニットを形成するホール注入層として、酸化モリブデンと４，４’−ビス［Ｎ−（２−ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（以下、α−ＮＰＤと略す）がそれぞれ蒸着速度０．０１５ｎｍ／秒と０．１３５ｎｍ／秒で真空共蒸着法により、１０ｎｍの膜厚で形成された。その上にホール輸送層として、α−ＮＰＤが真空蒸着法により５０ｎｍ（蒸着速度０．０８ｎｍ〜０．１２ｎｍ／秒）の膜厚で形成された。その上に、電子輸送層を兼ねた発光層として、［トリス（８−ハイドロキシキノリナート）］アルミニウム(III)（以下、Ａｌｑ_３と略す）が真空蒸着法により７０ｎｍ（蒸着速度０．２５ｎｍ〜０．３０ｎｍ／秒）の膜厚で形成された。その上に、バッファー層として、真空蒸着法により、膜厚１ｎｍのＬｉＦ層（蒸着速度０．０１ｎｍ〜０．０５ｎｍ／秒）および膜厚１５０ｎｍのＡｌ層（蒸着速度０．３０ｎｍ〜０．３５ｎｍ／秒）が順次形成された。

有機発光ユニット層が形成された基板を、ガラス基板側を上面にしてＸＹステージ上に設置後、ＹＡＧレーザーの第２高調波が上面から照射され、有機発光ユニット層の一部が除去され、図１（Ｂ２）に示されるように第１種分割溝と平行な第２種分割溝が形成された。レーザーの発振周波数は５ｋＨｚ、出力０．４Ｗ、ビーム径は約２５μｍ、加工速度は５０ｍｍ／秒であり、第１種分割溝と第２種分割溝との間隔は１００μｍであった。

このパターン化された有機発光ユニット層上に、図１（Ｃ）に示されるように第２の導電性電極層４として、Ａｌが真空蒸着法により１５０ｎｍ（蒸着速度０．３０ｎｍ〜０．３５ｎｍ／秒）の膜厚で形成された。

このＡｌ層が形成された基板を、ガラス基板側を上面にしてＸＹステージ上に設置後、ＹＡＧレーザーの第２高調波が上面から照射され、有機発光ユニット層およびＡｌ層の一部が同時に除去され、図１（Ｄ１）に示されるように第１種分割溝および第２種分割溝と平行な第３種分割溝が形成された。レーザーの発振周波数は５ｋＨｚ、出力０．４Ｗ、ビーム径は約２５μｍ、加工速度は２００ｍｍ／秒であり、第２種分割溝と第３種分割溝との間隔は１００μｍであった。

さらに、ＹＡＧレーザーの第２高調波が上面から照射され、発光素子の形成部を外周部から絶縁するために、ＩＴＯ膜、有機発光ユニット層およびＡｌ層の一部が除去された絶縁溝１５１、１５２が形成された。図１（Ｄ２）に示されるように、絶縁溝は、第３種分割溝と直交方向に形成された。レーザーの発振周波数は５ｋＨｚ、出力０．４Ｗ、ビーム径は約２５μｍ、加工速度は５０ｍｍ／秒であった。

上記各工程によって、１７０ｍｍ×１７０ｍｍの発光部が、１６個の短冊状の発光素子に分割され、これらの発光素子が直列接続された有機ＥＬ素子が形成された。この有機ＥＬ素子における各単位素子の発光開始電圧の設計値は２．５Ｖ、設計駆動最大電圧は５Ｖであり、素子全体の発光開始電圧の設計値は４０Ｖであった。

[実施例１]
製造例にて得られた有機ＥＬ発光装置の直列接続方向両端のＩＴＯ電極領域（図２（Ｄ）の符号１４１、１４２）をそれぞれ陽極側、負極側の接点として、直流電源（ＴＲ６１４３ＡＤＶＡＮＴＥＳＴ）に接続して、有機ＥＬ素子に電圧を印加した。

直流電源の出力電圧は、５秒ごとに１Ｖずつ、０Ｖから８０Ｖまで、図３（Ｂ）に示されるような階段状で上昇された。表１に示されるように、電圧を８Ｖとした時に最初の単位素子が正常発光し、その後電圧の上昇に伴って他の単位素子も順次正常な発光が確認された。なお、表１においては、陽極側から発光部（単位素子）の番号を１〜１６とし、既に正常発光した発光部の番号の記載は省略されている。

表１において、たとえば電圧を１５Ｖから１６Ｖに上昇させた際に、発光部１６が発光する一方で、電流は１．１２ｍＡから０．５ｍＡに減少している。このことから、電圧を印加することによって短絡部分が除去されたために、発光部１６が正常に発光するとともに、短絡部分の漏れ電流の減少したために、電圧が上昇したにも関わらず電流が減少したものと考えられる。

このようにして、全ての単位素子が正常発光を示した有機ＥＬ素子の封止を行った。
まず、図１（Ｆ１）および図２（Ｆ１）に模式的に示されるように、有機ＥＬ素子のＡｌ層側主面全面を覆うように、紫外線硬化型のエポキシ樹脂をディスペンサー（吐出圧力２６０ｋＰａ）を用いて塗布した。その上に、封止基板６としてガラス板を配置し、貼り合わせ装置を用いて、圧力４ｋＰａで透光性基板１と封止基板６とを貼り合わせた後、波長３６５ｎｍ、パワー１８０ｍＷ／ｃｍ^２の紫外光を封止基板６側から照射してエポキシ樹脂を硬化させた。この封止はすべて乾燥窒素雰囲気中（水分濃度４ｐｐｍ以下）でおこなった。

封止後の有機ＥＬ素子に駆動電圧８０Ｖを印加すると、１６個の発光部すべてが、ほぼ均一に発光することが確認された。このように、本発明によれば、２００ｍｍ×２００ｍｍの大面積照明用の有機ＥＬ発光装置において、レーザー照射によるパターン化が行われた場合でも、封止前の電圧印加で短絡部分が除去されることによって、大面積で信頼性の高い有機ＥＬ発光装置を提供し得ることがわかる。

[実施例２]
実施例２においても、製造例にて得られた有機ＥＬ発光装置が用いられ、実施例１と同様に直流電圧が印加され、０Ｖから７５Ｖまで段階的に電圧が上昇されたが、１６個の発光素子のうち、１個だけが発光しなかった。この段階において正常に発光した１５個の各発光素子に印加される電圧は約５Ｖであり、これ以上の電圧を印加すると設計駆動最大電圧を超えることから、電圧の印加を中止した。

直流電圧の印加を中止後、素子を１５分間自然放冷した。その後、交流電源（ＣＵＲＶＥＴＲＡＣＥＲ５８６２ＫＩＫＵＳＵＩ）を用いて、発光部全体に電圧を印加した。時間に対する交流電圧の波形は、図３（Ｅ）に示されるような、包絡線が線形の間欠的なパルス波（三角波）であった。パルス周期５秒、パルス幅は最大１秒で、０Ｖから１パルスごとに１Ｖずつ印加電圧を上昇させたところ、８０Ｖの電圧が印加された段階で、非発光であった素子が正常発光した。

その後は、実施例１と同様にして、素子の封止が行われた。このように得られた封止後の有機ＥＬ素子に駆動電圧８０Ｖを印加すると、１６個の発光部がすべて、ほぼ均一に発光することが確認された。

[比較例１]
比較例１においても、製造例にて得られた有機ＥＬ発光装置が用いられたが、電圧の印加を行うことなく、素子の封止が行われた。この封止後の有機ＥＬ素子に、駆動電圧８０Ｖが印加されたが、すべての発光部が正常に発光することはなかった。

上記実施例によれば、素子の封止が行われる前に素子に電圧が印加されることによって、非発光の素子を正常に発光させることができる。また、実施例２によれば、交流電圧が印加された場合でも直流電圧が印加された場合と同様に非発光素子を正常発光させることができる。特に全ての非発光素子を正常発光させるために相対的に高い電圧の印加が必要となる場合において、素子の熱劣化を抑制する観点において交流電圧の印加は有用であるといえる。

１透光性基板
２透光性導電層
２導電性電極
２導電性電極層
３有機発光ユニット層
４導電性電極層
５樹脂
６封止基板
２１〜２５透光性導電領域
３１〜３５有機発光ユニット領域
４１〜４４導電性領域
１１１〜１１４、１２１〜１２４、１３１〜１３３分割溝
２０１〜２０４単位素子

Claims

透光性基板上に、複数の電気的に直列接続された単位発光素子が形成され、各単位発光素子が、透光性基板側から透光性の第１の導電性電極層、有機発光ユニット層および第２の導電性電極層を有する有機ＥＬ発光装置の製造方法であって、
（ａ）透光性基板上に、複数の第１種分割溝により複数領域に分割された透光性の第１導電性電極層を形成する工程、
（ｂ）前記第１導電性電極層上に、第２種分割溝により複数領域に分割された有機発光ユニット層を形成する工程、
（ｃ）前記有機発光ユニット層上に第２の導電性電極層を形成する工程、
（ｄ）前記各層が形成された基板にレーザービームを照射して、少なくとも前記第２の導電性電極層を除去して、第３種分割溝を形成する工程、
（ｅ）前記複数の単位発光素子の少なくとも１つに電圧を印加する工程、および
（ｆ）前記第２の導電性電極層側の主面に封止基板を貼り合せて発光素子を封止する工程をこの順に有する、
有機ＥＬ発光装置の製造方法。
前記（ｅ）電圧を印加する工程において、非発光の単位発光素子が発光するまで段階的に印加電圧が上昇される、請求項１に記載の有機ＥＬ発光装置の製造方法。
前記（ｅ）電圧を印加する工程において、電圧を印加するために交流電源が用いられる、請求項１または２に記載の有機ＥＬ発光装置の製造方法。
前記（ｄ）第３種分割溝を形成する工程、（ｅ）電圧を印加する工程、（ｆ）発光素子を封止する工程、のすくなくとも１つの工程が、水分が遮断された状況下で行なわれる、請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機ＥＬ発光装置の製造方法。
透光性基板上に、複数の電気的に直列接続された単位発光素子が形成され、各単位発光素子は、透光性基板側から透光性の第１の導電性電極層、有機発光ユニット層および第２の導電性電極層を有する有機ＥＬ発光装置であって、
請求項１〜４のいずれか１項に記載の方法により製造されたことを特徴とする有機ＥＬ発光装置。